This publication-based thesis represents a contribution to the active research field of ultrafast structural dynamics in laser-excited nanostructures. The investigation of such dynamics is mandatory for the understanding of the various physical processes on microscopic scales in complex materials which have great potentials for advances in many technological applications. I theoretically and experimentally examine the coherent, incoherent and anharmonic lattice dynamics of epitaxial metal-insulator heterostructures on timescales ranging from femtoseconds up to nanoseconds. To infer information on the transient dynamics in the photoexcited crystal lattices experimental techniques using ultrashort optical and x-ray pulses are employed. The experimental setups include table-top sources as well as large-scale facilities such as synchrotron sources. At the core of my work lies the development of a linear-chain model to simulate and analyze the photoexcited atomic-scale dynamics. The calculated strain fields are then used to simulate the optical and x-ray response of the considered thin films and multilayers in order to relate the experimental signatures to particular structural processes. This way one obtains insight into the rich lattice dynamics exhibiting coherent transport of vibrational energy from local excitations via delocalized phonon modes of the samples. The complex deformations in tailored multilayers are identified to give rise to highly nonlinear x-ray diffraction responses due to transient interference effects. The understanding of such effects and the ability to precisely calculate those are exploited for the design of novel ultrafast x-ray optics. In particular, I present several Phonon Bragg Switch concepts to efficiently generate ultrashort x-ray pulses for time-resolved structural investigations. By extension of the numerical models to include incoherent phonon propagation and anharmonic lattice potentials I present a new view on the fundamental research topics of nanoscale thermal transport and anharmonic phonon-phonon interactions such as nonlinear sound propagation and phonon damping. The former issue is exemplified by the time-resolved heat conduction from thin SrRuO3 films into a SrTiO3 substrate which exhibits an unexpectedly slow heat conductivity. Furthermore, I discuss various experiments which can be well reproduced by the versatile numerical models and thus evidence strong lattice anharmonicities in the perovskite oxide SrTiO3. The thesis also presents several advances of experimental techniques such as time-resolved phonon spectroscopy with optical and x-ray photons as well as concepts for the implementation of x-ray diffraction setups at standard synchrotron beamlines with largely improved time-resolution for investigations of ultrafast structural processes. This work forms the basis for ongoing research topics in complex oxide materials including electronic correlations and phase transitions related to the elastic, magnetic and polarization degrees of freedom. / Diese publikationsbasierte Dissertation ist ein Beitrag zu dem aktuellen Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik in laserangeregten Nanostrukturen. Die Erforschung solcher Vorgänge ist unabdingbar für ein Verständnis der vielseitigen physikalischen Prozesse auf mikroskopischen Längenskalen in komplexen Materialien, welche enorme Weiterentwicklungen für technologische Anwendungen versprechen. Meine theoretischen und experimentellen Untersuchungen betrachten kohärente, inkohärente und anharmonische Gitterdynamiken in epitaktischen Metal-Isolator-Heterostrukturen auf Zeitskalen von Femtosekunden bis Nanosekunden. Um Einsichten in solche transienten Prozesse in laserangeregten Kristallen zu erhalten, werden experimentelle Techniken herangezogen, die ultrakurze Pulse von sichtbarem Licht und Röntgenstrahlung verwenden. Ein zentraler Bestandteil meiner Arbeit ist die Entwicklung eines Linearkettenmodells zur Simulation und Analyse der laserinitiierten Atombewegungen. Die damit errechneten Verzerrungsfelder werden anschließend verwendet, um die Änderung der optischen und Röntgeneigenschaften der betrachteten Dünnfilm- und Vielschichtsysteme zu simulieren. Diese Rechnungen werden dann mit den experimentellen Daten verglichen, um die experimentellen Signaturen mit errechneten strukturellen Prozessen zu identifizieren. Dadurch erhält man Einsicht in die vielseitige Gitterdynamiken, was z.B. einen kohärenten Transport der Vibrationsenergie von lokal angeregten Bereichen durch delokalisierte Phononenmoden offenbart. Es wird gezeigt, dass die komplexen Deformationen in maßgeschneiderten Vielschichtsystemen hochgradig nichtlineare Röntgenbeugungseffekte auf Grund von transienten Interferenzerscheinungen verursachen. Das Verständnis dieser Prozesse und die Möglichkeit, diese präzise zu simulieren, werden dazu verwendet, neuartige ultraschnelle Röntgenoptiken zu entwerfen. Insbesondere erläutere ich mehrere Phonon-Bragg-Schalter-Konzepte für die effiziente Erzeugung ultrakurzer Röntgenpulse, die in zeitaufgelösten Strukturanalysen Anwendung finden. Auf Grund der Erweiterung der numerischen Modelle zur Beschreibung von inkohärenter Phononenausbreitung und anharmonischer Gitterpotentiale decken diese ebenfalls die aktuellen Themengebiete von Wärmetransport auf Nanoskalen und anharmonischer Phonon-Phonon-Wechselwirkung (z.B. nichtlineare Schallausbreitung und Phononendämpfung) ab. Die erstere Thematik wird am Beispiel der zeitaufgelösten Wärmeleitung von einem dünnen SrRuO3-Film in ein SrTiO3-Substrat behandelt, wobei ein unerwartet langsamer Wärmetransport zu Tage tritt. Außerdem diskutiere ich mehrere Experimente, die auf Grund der sehr guten Reproduzierbarkeit durch die numerischen Modelle starke Gitteranharmonizitäten in dem oxidischen Perowskit SrTiO3 bezeugen. Diese Dissertation erarbeitet zusätzlich verschiedene Weiterentwicklungen von experimentellen Methoden, wie z.B. die zeitaufgelöste Phononenspektroskopie mittels optischer Photonen und Röntgenphotonen, sowie Konzepte für die Umsetzung von Röntgenbeugungsexperimenten an Standard-Synchrotronquellen mit stark verbesserter Zeitauflösung für weitere Studien von ultraschnellen Strukturvorgängen.

The influence of disorder is an important area in materials research. A supersaturated solid solution is in a metastable state, in which the host lattice is forced to solve guest atoms over the thermodynamical stability limit. The guest atoms are point defects, which amount can be varied by changing the concentration. The increasing amount of point defects makes the lattice unstable against schare, which may ends up in an order-disorder transition. In this work especially the lattice dynamics was studied at the atomic level by means of inelastic neutron scattering. In case of both studied systems (ZrAl, CuFe) a softening of especially the tranverse phonons could be shown, which supports the existing theory. / Der Einfluß von Unordnung ist ein wichtiges Forschungsgebiet der Materialwissenschaft. Bei übersättigten festen Lösungen handelt es sich um einen metastabilen Zustand, bei dem das Wirtsgitter gezwungen ist, mehr Fremdatome aufzunehmen, als thermodynamisch stabil ist. Die Fremdatome im Wirtsgitter sind Punktdefekte, deren Menge mit der Konzentration variiert werden kann. Die Zunahme substitutionaler Defekte bewirkt eine Gitterinstabilität gegenüber Scherkräften und anschliessend möglicherweise einen Ordnungs - Unordnungs - Übergang. In dieser Arbeit wurden vor allem dynamische Aspekte betrachtet: die Gitterdynamik wurde auf atomarer Ebene mittels inelastischer Neutronenstreuung untersucht. Bei beiden untersuchten Systemen (ZrAl, CuFe) konnte ein Weichwerden (softening) von Phononen beobachtet werden, insbesondere von transversalen Moden, die einen direkten Nachweis der oben erwähnten Gitterinstabilität ergeben.

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The Casimir interaction is the fundamental physical phenomenon which emerges due to modification of vacuum fluctuations by boundaries in a confined area of space. It arises in many fields of physics, including condensed matter. Recently, substantial interest in the Casimir effect has revived as a result of the significant progress in the experimental techniques in cold atoms. In this thesis, we develop the description of the phonon-mediated Casimir interaction taking into account multiple phonon-impurity scatterings, that strongly renormalize the resulting interaction between the impurities. Our results, formulated in terms of the T-matrix formalism, generalize previous studies of the Casimir interaction between different kind of impurities and allow estimation of the expected phonon-induced Casimir interaction in various systems. Further, we consider a propagation of a singe hole in a two-dimensional ferromagnet accompanied by spin-flip processes. We show that an external magnetic field can be used to manipulate the properties of the single-layer system. For easy plain ferromagnets, at saturation value of the external field perpendicular to the easy axis, the Green’s function demonstrates the branch cut behavior. It is contrasted to the systems of an itinerant quasiparticle in the antiferromagnetic background where the quasiparticle retains the finite quasiparticle weight. The considered magnon scattering processes on a single itinerant electron (hole) in a two-dimensional ferromagnet can be used further for the magnon-mediated Casimir interaction in quasi-two-dimensional ferromagnets.

Diese Arbeit untersucht den Zusammenhang von elektronischer und nukleare Anregung beim Raman-Effekt mit der Methode der zeitaufgelösten harten UV-Spektroskopie. Wir verwenden kohärente stimulierte Raman-Streuung, ein Spezialfall der Standard-Raman-Streuung. Bei dieser regt ein hinreichend kurzer kohärenter Lichtimpuls Schwingungen der Kerne an, bei denen die Kerne messbar ausgelenkt werden, wohingegen die Auslenkungen bei normaler Raman-Streuung, wegen deren inkohärenten spontanen Natur, nicht messbar sind. Wir konnten Auslenkung kleiner als 10^-4 A in Echtzeit durch ihren Effekt auf das harte UV-Spektrum nachweisen. Diese Ergebnisse konnten mit Lithiumborhydrid als Probe und nicht-resonanter naher Infrarotstrahlung als Anrege-und harter UV-Strahlung als Abfrageimpuls erzielt werden. Zum Nachweis dieses Prozesses verwenden wir harte UV-Absorptionsspektroskopie an der Lithium K-Kante von Lithiumborhydrid bei 60 eV. Das Absorptionsspektrum besteht aus einem starken exzitonischen Anteil zu Beginn der Absorption und einem Plateau bei höheren Energien. Bei Anregung durch einen NIR-Impuls beobachteten wir eine oszillatorische Änderung des Absorptionsspektrums mit einer Frequenz von 10 THz, was wir der Modulation der interatomaren Abständen durch kohärente Phononen, und die damit einhergehende Modulation der chemischen Umgebung des absorbierenden Atoms, zuschreiben. Harte UV-Spektroskopie, insbesondere bei niedrigen Energien und nahe der Kante, ist hoch sensitiv auf die chemische Umgebung des jeweiligen absorbierenden Atoms. Unsere Resultate erlauben einen faszinierenden, neuen Einblick in die mikroskopische Natur des Raman-Effekts. Sie verbinden einen direkten Nachweis des antreibenden Mechanismus, der induzierten Polarisation, mit einer direkten Beobachtung des Resultats, die oszillatorische Auslenkung der Kerne. Dabei konnten mit harter UV-Spektroskopie nukleare Auslenkungen in der Größenordnung von 10-4 A mit Subpicosekundenzeitauflösung aufgelöst werden. / This thesis explores the subtle interplay between electronic and nuclear excitation in the Raman effect with time resolved XUV absorption spectroscopy. Coherent stimulated Raman scattering, the type of Raman interaction we induce, is a variant of the well known Raman scattering, where a sufficiently short pulse excites nuclear vibrations coherently, i.e. with actual displacement of the nuclei. In standard Raman scattering, due to its incoherent, spontaneous nature, there is no displacement of nuclei. We were able to observe nuclear displacements as small as 10^-4 in real time by their effect on the XUV absorption spectrum. Specifically we studied non-resonant NIR pump XUV probe absorption spectroscopy on lithium borohydride (LiBH_4). In the XUV absorption experiments in this thesis we concentrate on the Lithium K-edge absorption spectrum around 60 eV which consists of a strong excitonic peak at the onset of absorption and a plateau at higher energies. Upon excitation with a NIR pulse we observe oscillatory changes in the absorption spectrum with a frequency of 10 THz, which we identify as the effect of coherent phonon excitations of an external A_g phonon mode. The coherent oscillation changes the distance between Li^+ anions and BH_4^- cations, which modifies the electronic environment around the Li anion. XUV absorption spectroscopy, especially XANES, is highly sensitive to such changes of the chemical environment around the absorbing atom. We use two different approaches to derive the absolute displacement, which are observed in the experiment. Our results allow for a fascinating new insight into Raman scattering as they connect a direct observation of the driving mechanism, the induced polarization, with a direct observation of the outcome the oscillatory nuclear displacement. With XUV absorption spectroscopy nuclear displacements in the order of 10^-4 A were resolved with sub picosecond accuracy in the time domain.

In dieser Arbeit werden als Untersuchungsverfahren für die Charakterisierung von gebondeten Siliziumwafern und Siliziumoxid-Xerogel-Schichten spektroskopische Ellipsometrie mit variablem Einfallswinkel (VASE) und Fouriertransformations-infrarotspektroskopie (FTIR) eingesetzt. Aus dem Verhalten der LO- und TO-Moden in den Infrarotspektren werden Veränderungen der Dicke und Struktur der vergrabenen Grenzfläche zweier Wafer bei einer Wärmebehandlung abgeleitet. Es werden Mechanismen für das Tieftemperaturbonden von Wafern, die auf der Entwicklung der chemischen Spezies an der vergrabenen Grenzfläche basieren, vorgeschlagen. Die chemischen Spezies wurden durch interne Vielfachtransmissionsinfrarotspektroskopie ermittelt. Aus ellipsometrischen Messungen wurden Dicke, optische Konstanten, Porosität und Porenabmessungen von Siliziumoxid-Xerogel bestimmt. Mittels VASE und FTIR wurde der Einfluss unterschiedlicher Hydrophobisierungsprozesse auf die Eigenschaften von Xerogel-Schichten untersucht. Weiterhin wurden die elektronischen und ionischen Beiträge zur statischen Dielektrizitätskonstanten bestimmt.

The influence of disorder is an important area in materials research. A supersaturated solid solution is in a metastable state, in which the host lattice is forced to solve guest atoms over the thermodynamical stability limit. The guest atoms are point defects, which amount can be varied by changing the concentration. The increasing amount of point defects makes the lattice unstable against schare, which may ends up in an order-disorder transition. In this work especially the lattice dynamics was studied at the atomic level by means of inelastic neutron scattering. In case of both studied systems (ZrAl, CuFe) a softening of especially the tranverse phonons could be shown, which supports the existing theory. / Der Einfluß von Unordnung ist ein wichtiges Forschungsgebiet der Materialwissenschaft. Bei übersättigten festen Lösungen handelt es sich um einen metastabilen Zustand, bei dem das Wirtsgitter gezwungen ist, mehr Fremdatome aufzunehmen, als thermodynamisch stabil ist. Die Fremdatome im Wirtsgitter sind Punktdefekte, deren Menge mit der Konzentration variiert werden kann. Die Zunahme substitutionaler Defekte bewirkt eine Gitterinstabilität gegenüber Scherkräften und anschliessend möglicherweise einen Ordnungs - Unordnungs - Übergang. In dieser Arbeit wurden vor allem dynamische Aspekte betrachtet: die Gitterdynamik wurde auf atomarer Ebene mittels inelastischer Neutronenstreuung untersucht. Bei beiden untersuchten Systemen (ZrAl, CuFe) konnte ein Weichwerden (softening) von Phononen beobachtet werden, insbesondere von transversalen Moden, die einen direkten Nachweis der oben erwähnten Gitterinstabilität ergeben.

Im Rahmen dieser Dissertation wird die Kopplung von einer ultraschnellen optischen Interband-Anregung und der Erzeugung von akustischen Phononen im ferroelektrischen Prototyp-Material Lithiumniobat (LiNbO3) studiert. Unter Verwendung der Anrege-Abfrage-Technik wird LiNbO3 mit ultrakurzen optischen Lichtimpulsen angeregt und die Antwort des LiNbO3-Kristallgitters mit harten Femtosekunden-Röntgenimpulsen abgefragt. Zur Erzeugung der ultrakurzen Röntgenimpulse (100 fs) wird eine kompakte, lasergetriebene Femtosekunden-Röntgenquelle mit einer 1 kHz Repetitionsrate genutzt. Die Stärke und die zeitliche Evolution der beobachteten integralen Röntgen-Reflektivität ausgewählter Bragg-Reflexionen ist charakteristisch für die Propagation von starken akustischen Deformationswellen in einem homogen angeregten Einkristall. Überraschenderweise weisen sowohl die Polarisation als auch die Propagationsgeschwindigkeit der aktivierten Phononmoden eine hohe Anisotropie in Abhängigkeit der Ausrichtung der ferroelektrischen Achse relativ zur Polarisation der optischen Anrege-Impulse auf. Die bekannten Kopplungsmechanismen, wie das elektronische Deformationspotential oder die anharmonische Phonon-Phonon-Wechselwirkung, sind zur Erklärung der akustischen Deformationswellen mit der beobachteten Amplitude und der hohen Anisotropie ungeeignet. Stattdessen konnte gezeigt werden, dass die impulsive mechanische Spannung über den piezoelektrischen Effekt erzeugt wird. Die dafür notwendige makroskopische elektrische Polarisation resultiert aus einem photoinduzierten Verschiebestrom, welcher die Folge der optischen Interband-Anregung mittels Zwei-Photonen-Absorption ist. Diese optisch-elektrisch-mechanische Kopplung zwischen dem nichtlinearen Leitfähigkeitstensor fünfter Ordnung, dem piezoelektrischen Tensor und den relevanten Phononmoden ermöglicht eine vollkommene Beschreibung der experimentellen Beobachtungen. / The coupling between an ultrafast optical interband excitation and the generation of acoustic phonons in the ferroelectric prototype material lithium niobate (LiNbO3) is studied. Employing the pump-probe technique, LiNbO3 is excited optically with ultrashort light pulses while the impact on the crystal lattice is probed by femtosecond hard x-ray pulses. A compact, laser-driven femtosecond x-ray source with a 1-kHz repetition rate provides 100-fs pulses for time-resolved experiments. With this experimental arrangement, the response of the LiNbO3 crystal lattice to a nonlinear optical excitation can be investigated. The strength and temporal evolution of the observed integrated x-ray reflectivity of selected Bragg reflections are consistent with the propagation of a strong acoustic strain wave in a homogeneously excited single crystal. Surprisingly, both the polarization of the activated phonon modes and the propagation velocity show a high anisotropy as a function of the ferroelectric axis orientation relative to the polarization of the optical excitation pulses. The previously known coupling mechanisms, such as the electronic deformation potential or the anharmonic phonon-phonon interaction, are insufficient to explain the observed deformation amplitude and high anisotropy of the acoustic strain waves. Instead, it is shown that the impulsive mechanical stress is generated via the piezoelectric effect. The required macroscopic electrical polarization is a result of a photoinduced shift current, which in turn is generated by the optical interband excitation via two-photon absorption. This optical-electrical-mechanical coupling between the fifth-order nonlinear conductivity tensor, the piezoelectric tensor, and the relevant phonon modes fully describe the experimental observations.

In dieser Arbeit werden als Untersuchungsverfahren für die Charakterisierung von gebondeten Siliziumwafern und Siliziumoxid-Xerogel-Schichten spektroskopische Ellipsometrie mit variablem Einfallswinkel (VASE) und Fouriertransformations-infrarotspektroskopie (FTIR) eingesetzt. Aus dem Verhalten der LO- und TO-Moden in den Infrarotspektren werden Veränderungen der Dicke und Struktur der vergrabenen Grenzfläche zweier Wafer bei einer Wärmebehandlung abgeleitet. Es werden Mechanismen für das Tieftemperaturbonden von Wafern, die auf der Entwicklung der chemischen Spezies an der vergrabenen Grenzfläche basieren, vorgeschlagen. Die chemischen Spezies wurden durch interne Vielfachtransmissionsinfrarotspektroskopie ermittelt. Aus ellipsometrischen Messungen wurden Dicke, optische Konstanten, Porosität und Porenabmessungen von Siliziumoxid-Xerogel bestimmt. Mittels VASE und FTIR wurde der Einfluss unterschiedlicher Hydrophobisierungsprozesse auf die Eigenschaften von Xerogel-Schichten untersucht. Weiterhin wurden die elektronischen und ionischen Beiträge zur statischen Dielektrizitätskonstanten bestimmt.

In dieser Dissertation wird zum einen die ultraschnelle Ladungsträgerkinetik in einem Galliumnitrid (GaN)-basierten Übergitter, zum anderen die piezoelektrische Elektron-Phonon-Wechselwirkung kohärenter zonengefalteter Phononen in Galliumarsenid (GaAs)-basierten Übergittern behandelt. Mittels spektral- und zeitaufgelöster Photolumineszenzmessungen an einem n-dotierten GaN/Al0,18Ga0,82N Übergitter mit Parametern ähnlich derer in optoelektronischen Bauelementen wurde die defektbedingte Ladungsträgerkinetik untersucht, die innerhalb von ca. 150 ps durch den Einfang in tiefe, nichtstrahlende Rekombinationszentren beeinflusst wird. Die Untersuchung einer Passivierung mit Siliziumnitrid zur Verhinderung von Degradationseffekten zeigte ein stabiles optisches Langzeitverhalten bei gleichzeitiger Zunahme nichtstrahlender Defekte. Ferner wurde mit spektral aufgelöster Anrege-Abfrage-Spektroskopie eine Einfangkinetik auf einer Zeitskala von 150 - 200 fs in Defektzustände nahe der Übergitterbandkante gemessen, gefolgt von der Abkühlung der Ladungsträger durch Phononemission innerhalb weniger Pikosekunden bei Raumtemperatur und 35 ps bei 5 K. Kohärente zonengefaltete Phononen wurden mit Anrege-Abfrage-Spektroskopie an zwei AlAs/GaAs-Übergittern untersucht, die in [100]-, bzw. [111]-Richtung gewachsen wurden. Dies ermöglicht die (gezielte) Untersuchung der piezoelektrischen Elektron-Phonon-Kopplung, da diese für longitudinal-akustischen Phononen nur in der [111]-Probe existiert. Die Amplitude kohärenter Phononen mit einem Wellenvektor von q=0 in der [111]-Probe fällt verglichen mit denen in der [100]- und der [111]-Probe mit q≠0 signifikant schneller ab. Kohärente Phononen verursachen in der [111]-Probe bei q=0 ein makroskopisches piezoelektrisches Feld, welches Ladungsträger beschleunigt, die durch Reibung kohärente Phononen dämpfen. Bei hohen Ladungsträgerdichten unterdrückt die Abschirmung der induzierten piezoelektrischen Felder diese zusätzliche Dämpfung. / In this dissertation, the ultrafast carrier dynamics in a gallium nitride (GaN)-based superlattice as well as the piezoelectric electron-phonon-coupling of coherent zone-folded phonons in gallium arsenide (GaAs)-based superlattices are addressed. Using spectrally and time-resolved photoluminescence experiments on an exemplary n-doped GaN/Al0.18Ga0.82N superlattice with parameters similar to those in optoelectronic devices, we investigated the defect-related carrier kinetics, that are affected by trapping in saturable nonradiative recombination centers on time scales of ~150 ps. The investigation of a passivation with silicon nitride to prevent degradation effects show a long-term optical stability with a concomitant increase in non-radiative defect densities. Furthermore, spectrally resolved pump-probe spectroscopy was used to measure trapping kinetics into defect states near the conduction band minimum on a time scale of 150 – 200 fs. These kinetics are followed by carrier cooling through phonon emission within a few picoseconds at room temperature and within 35 ps at 5 K. Coherent zone-folded phonons were studied with pump-probe spectroscopy on two AlAs/GaAs superlattices grown in [100] and [111] direction, respectively. This allows the specific investigation of the piezoelectric electron-phonon interaction, since this exists for longitudinal acoustic phonons only in the [111] sample. The amplitude of coherent phonons with a wave vector of q=0 in the [111] sample decays significantly faster than in the [100] and the [111] samples with q≠0. Coherent phonons in the [111] sample cause a macroscopic piezoelectric field to which the photogenerated electron-hole plasma couples. Friction of the accelerated carriers provides the additional damping mechanism. High carrier densities screen the induced piezoelectric field, thus reducing the damping mechanism via the piezoelectric interaction.