Im Rahmen dieser Dissertation wird die Kopplung von einer ultraschnellen optischen Interband-Anregung und der Erzeugung von akustischen Phononen im ferroelektrischen Prototyp-Material Lithiumniobat (LiNbO3) studiert. Unter Verwendung der Anrege-Abfrage-Technik wird LiNbO3 mit ultrakurzen optischen Lichtimpulsen angeregt und die Antwort des LiNbO3-Kristallgitters mit harten Femtosekunden-Röntgenimpulsen abgefragt. Zur Erzeugung der ultrakurzen Röntgenimpulse (100 fs) wird eine kompakte, lasergetriebene Femtosekunden-Röntgenquelle mit einer 1 kHz Repetitionsrate genutzt. Die Stärke und die zeitliche Evolution der beobachteten integralen Röntgen-Reflektivität ausgewählter Bragg-Reflexionen ist charakteristisch für die Propagation von starken akustischen Deformationswellen in einem homogen angeregten Einkristall. Überraschenderweise weisen sowohl die Polarisation als auch die Propagationsgeschwindigkeit der aktivierten Phononmoden eine hohe Anisotropie in Abhängigkeit der Ausrichtung der ferroelektrischen Achse relativ zur Polarisation der optischen Anrege-Impulse auf. Die bekannten Kopplungsmechanismen, wie das elektronische Deformationspotential oder die anharmonische Phonon-Phonon-Wechselwirkung, sind zur Erklärung der akustischen Deformationswellen mit der beobachteten Amplitude und der hohen Anisotropie ungeeignet. Stattdessen konnte gezeigt werden, dass die impulsive mechanische Spannung über den piezoelektrischen Effekt erzeugt wird. Die dafür notwendige makroskopische elektrische Polarisation resultiert aus einem photoinduzierten Verschiebestrom, welcher die Folge der optischen Interband-Anregung mittels Zwei-Photonen-Absorption ist. Diese optisch-elektrisch-mechanische Kopplung zwischen dem nichtlinearen Leitfähigkeitstensor fünfter Ordnung, dem piezoelektrischen Tensor und den relevanten Phononmoden ermöglicht eine vollkommene Beschreibung der experimentellen Beobachtungen. / The coupling between an ultrafast optical interband excitation and the generation of acoustic phonons in the ferroelectric prototype material lithium niobate (LiNbO3) is studied. Employing the pump-probe technique, LiNbO3 is excited optically with ultrashort light pulses while the impact on the crystal lattice is probed by femtosecond hard x-ray pulses. A compact, laser-driven femtosecond x-ray source with a 1-kHz repetition rate provides 100-fs pulses for time-resolved experiments. With this experimental arrangement, the response of the LiNbO3 crystal lattice to a nonlinear optical excitation can be investigated. The strength and temporal evolution of the observed integrated x-ray reflectivity of selected Bragg reflections are consistent with the propagation of a strong acoustic strain wave in a homogeneously excited single crystal. Surprisingly, both the polarization of the activated phonon modes and the propagation velocity show a high anisotropy as a function of the ferroelectric axis orientation relative to the polarization of the optical excitation pulses. The previously known coupling mechanisms, such as the electronic deformation potential or the anharmonic phonon-phonon interaction, are insufficient to explain the observed deformation amplitude and high anisotropy of the acoustic strain waves. Instead, it is shown that the impulsive mechanical stress is generated via the piezoelectric effect. The required macroscopic electrical polarization is a result of a photoinduced shift current, which in turn is generated by the optical interband excitation via two-photon absorption. This optical-electrical-mechanical coupling between the fifth-order nonlinear conductivity tensor, the piezoelectric tensor, and the relevant phonon modes fully describe the experimental observations.

In dieser Dissertation wird zum einen die ultraschnelle Ladungsträgerkinetik in einem Galliumnitrid (GaN)-basierten Übergitter, zum anderen die piezoelektrische Elektron-Phonon-Wechselwirkung kohärenter zonengefalteter Phononen in Galliumarsenid (GaAs)-basierten Übergittern behandelt. Mittels spektral- und zeitaufgelöster Photolumineszenzmessungen an einem n-dotierten GaN/Al0,18Ga0,82N Übergitter mit Parametern ähnlich derer in optoelektronischen Bauelementen wurde die defektbedingte Ladungsträgerkinetik untersucht, die innerhalb von ca. 150 ps durch den Einfang in tiefe, nichtstrahlende Rekombinationszentren beeinflusst wird. Die Untersuchung einer Passivierung mit Siliziumnitrid zur Verhinderung von Degradationseffekten zeigte ein stabiles optisches Langzeitverhalten bei gleichzeitiger Zunahme nichtstrahlender Defekte. Ferner wurde mit spektral aufgelöster Anrege-Abfrage-Spektroskopie eine Einfangkinetik auf einer Zeitskala von 150 - 200 fs in Defektzustände nahe der Übergitterbandkante gemessen, gefolgt von der Abkühlung der Ladungsträger durch Phononemission innerhalb weniger Pikosekunden bei Raumtemperatur und 35 ps bei 5 K. Kohärente zonengefaltete Phononen wurden mit Anrege-Abfrage-Spektroskopie an zwei AlAs/GaAs-Übergittern untersucht, die in [100]-, bzw. [111]-Richtung gewachsen wurden. Dies ermöglicht die (gezielte) Untersuchung der piezoelektrischen Elektron-Phonon-Kopplung, da diese für longitudinal-akustischen Phononen nur in der [111]-Probe existiert. Die Amplitude kohärenter Phononen mit einem Wellenvektor von q=0 in der [111]-Probe fällt verglichen mit denen in der [100]- und der [111]-Probe mit q≠0 signifikant schneller ab. Kohärente Phononen verursachen in der [111]-Probe bei q=0 ein makroskopisches piezoelektrisches Feld, welches Ladungsträger beschleunigt, die durch Reibung kohärente Phononen dämpfen. Bei hohen Ladungsträgerdichten unterdrückt die Abschirmung der induzierten piezoelektrischen Felder diese zusätzliche Dämpfung. / In this dissertation, the ultrafast carrier dynamics in a gallium nitride (GaN)-based superlattice as well as the piezoelectric electron-phonon-coupling of coherent zone-folded phonons in gallium arsenide (GaAs)-based superlattices are addressed. Using spectrally and time-resolved photoluminescence experiments on an exemplary n-doped GaN/Al0.18Ga0.82N superlattice with parameters similar to those in optoelectronic devices, we investigated the defect-related carrier kinetics, that are affected by trapping in saturable nonradiative recombination centers on time scales of ~150 ps. The investigation of a passivation with silicon nitride to prevent degradation effects show a long-term optical stability with a concomitant increase in non-radiative defect densities. Furthermore, spectrally resolved pump-probe spectroscopy was used to measure trapping kinetics into defect states near the conduction band minimum on a time scale of 150 – 200 fs. These kinetics are followed by carrier cooling through phonon emission within a few picoseconds at room temperature and within 35 ps at 5 K. Coherent zone-folded phonons were studied with pump-probe spectroscopy on two AlAs/GaAs superlattices grown in [100] and [111] direction, respectively. This allows the specific investigation of the piezoelectric electron-phonon interaction, since this exists for longitudinal acoustic phonons only in the [111] sample. The amplitude of coherent phonons with a wave vector of q=0 in the [111] sample decays significantly faster than in the [100] and the [111] samples with q≠0. Coherent phonons in the [111] sample cause a macroscopic piezoelectric field to which the photogenerated electron-hole plasma couples. Friction of the accelerated carriers provides the additional damping mechanism. High carrier densities screen the induced piezoelectric field, thus reducing the damping mechanism via the piezoelectric interaction.

In dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren. / This thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.

The generation and propagation of pulses of nonequilibrium acoustic phonons and their interaction with semiconductor nanostructures are investigated. Such studies can give unique information about the properties of low-dimensional electron systems, but in order to interpret the experiments and to understand the underlying physics, a comparison with theoretical models is absolutely necessary. A central point of this work is therefore a universal theoretical approach allowing the simulation and the analysis of phonon spectroscopy measurements on low-dimensional semiconductor structures. The model takes into account the characteristic properties of the considered systems. These properties are the elastic anisotropy of the substrate material leading to focusing effects and highly anisotropic phonon propagation, the anisotropic nature of the different electron-phonon coupling mechanisms, which depend manifestly on phonon wavevector direction and polarization vector, and the sensitivity to the confinement parameters of the low-dimensional electron systems. We show that screening of the electron-phonon interaction can have a much stronger influence on the results of angle-resolved phonon spectroscopy than expected from transport measurements. Since we compare theoretical simulations with real experiments, the geometrical arrangement and the spatial extension of phonon source and detector are also included in the approach enabling a quantitative analysis of the data this way. To illustrate the influence of acoustic anisotropy and carrier confinement on the results of phonon spectroscopy in detail we analyse two different applications. In the first case the low-dimensional electron system acts as the phonon detector and the phonon induced drag current is measured. Our theoretical model enables us to calculate the electric current induced in low-dimensional electron systems by pulses of (ballistic) nonequilibrium phonons. The theoretical drag patterns reproduce the main features of the experimental images very well. The sensitivity of the results to variations of the confining potential of quasi-2D and quasi-1D electrons is demonstrated. This provides the opportunity to use phonon-drag imaging as unique experimental tool for determining the confinement lengths of low-dimensional electron systems. By comparing the experimental and theoretical images it is also possible to estimate the relative strength of the different electron-phonon coupling mechanisms.In the second application the low-dimensional electron system acts as the phonon pulse source and the angle and mode dependence of the acoustic phonon emission by hot 2D electrons is investigated. The results exhibit strong variations in the phonon signal as a function of the detector position and depend markedly on the coupling mechanism, the phonon polarization and the electron confinement width. We demonstrate that the ratio of the strengths of the emitted longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic phonon modes is predicted correctly only by a theoretical model that properly includes the effects of acoustic anisotropy on the electron-phonon matrix elements, the screening, and the form of the confining potential. A simple adoption of widely used theoretical assumptions, like the isotropic approximation for the phonons in the electron-phonon matrix elements or the use of simple variational envelope wavefunctions for the carrier confinement, can corrupt or even falsify theoretical predictions.We explain the `mystery of the missing longitudinal mode' in heat-pulse experiments with hot 2D electrons in GaAs/AlGaAs heterojunctions. We demonstrate that screening prevents a strong peak in the phonon emission of deformation potential coupled LA phonons in a direction nearly normal to the 2D electron system and that deformation potential coupled TA phonons give a significant contribution to the phonon signal in certain emission directions. / Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Ausbreitung von akustischen Nichtgleichgewichtsphononen und deren Wechselwirkung mit Halbleiter-Nanostrukturen. Güte und Effizienz moderner Halbleiter-Bauelemente hängen wesentlich vom Verständnis der Wechselwirkung akustischer Phononen mit niederdimensionalen Elektronensystemen ab. Traditionelle Untersuchungsmethoden, wie die Messung der elektrischen Leitfähigkeit oder der Thermospannung, erlauben nur eingeschränkte Aussagen. Sie mitteln über die beteiligten Phononenmoden und eine Trennung der einzelnen Wechselwirkungsmechanismen ist nur näherungsweise möglich ist. Demgegenüber erlaubt die in der Arbeit diskutierte Methode der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie ein direktes Studium des Beitrags einzelner Phononenmoden, d.h. in Abhängigkeit von Wellenzahlvektor und Polarisation der Phononen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht die Fragestellung, wie akustische Anisotropie und Ladungsträger-Confinement die Ergebnisse der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie beeinflussen und prägen. Dazu wird ein umfassendes theoretisches Modell zur Simulation von Phononen-Spektroskopie-Experimenten an niederdimensionalen Halbleitersystemen vorgestellt. Dieses erlaubt sowohl ein qualitatives Verständnis der ablaufenden physikalischen Prozesse als auch eine quantitative Analyse der Messergebnisse. Die Vorteile gegenüber anderen Modellen und Rechnungen liegen dabei in dem konsequenten Einbeziehen der akustischen Anisotropie, nicht nur für die Ausbreitung der Phononen, sondern auch für die Matrixelemente der Wechselwirkung, sowie eine saubere Behandlung des Confinements der Elektronen in den niederdimensionalen Systemen. Dabei werden die Grenzen weit verbreiteter Näherungsansätze für die Elektron-Phonon-Matrixelemente und das Elektronen-Confinement deutlich aufgezeigt. Für den quantitativen Vergleich mit realen Experimenten werden aber auch solche Größen, wie die endliche räumliche Ausdehnung von Phononenquelle und Detektor, die Streuung der Phononen an Verunreinigungen oder die Abschirmung der Elektron-Phonon-Kopplung durch die Elektron-Elektron-Wechselwirkung berücksichtigt.Im zweiten Teil der Arbeit wird der theoretische Apparat auf typische experimentelle Fragestellungen angewandt. Im Falle der Phonon-Drag-Experimente an GaAs/AlGaAs Heterostrukturen wird der durch akustische Nichtgleichgewichtsphononen in zwei- und eindimensionalen Elektronensystemen induzierte elektrische Strom (Phonon-Drag-Strom) als Funktion des Ortes der Phononenquelle bestimmt. Das in der Arbeit hergeleitete theoretische Modell kann die experimentellen Resultate für die Winkelabhängigkeit des Drag-Stromes sowohl für Messungen mit und ohne Magnetfeld qualitativ gut beschreiben. Außerdem wird der Einfluss unterschiedlicher Confinementmodelle und unterschiedlicher Wechselwirkungsmechanismen studiert. Dadurch ist es möglich, aus Phonon-Drag-Messungen Rückschlüsse auf die elektronischen und strukturellen Eigenschaften der niederdimensionalen Elektronensysteme zu ziehen (Fermivektor, effektive Masse, Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten, Form des Confinementpotentials). Als weiteres Anwendungsbeispiel wird das Problem der Energierelaxation (aufgeheizter)zweidimensionaler Elektronensysteme in GaAs Heterostrukturen und Quantentrögen untersucht. Für Elektronentemperaturen unterhalb 50 K werden die Gesamtemissionsrate als Funktion der Temperatur und die winkelaufgelöste Emissionsrate (als Funktion der Detektorposition) berechnet. Für beide Größen wird erstmals eine gute Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment gefunden. Es zeigt sich, dass akustische Anisotropie und Abschirmungseffekte zu überraschenden neuen Ergebnissen führen können. Ein Beispiel dafür ist der unerwartet große Beitrag der mittels Deformationspotential-Wechselwirkung emittierten transversalen akustischen Phononen, der bei einer Emission der Phononen näherungsweise senkrecht zum zweidimensionalen System beobachtet werden kann.

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The generation and propagation of pulses of nonequilibrium acoustic phonons and their interaction with semiconductor nanostructures are investigated. Such studies can give unique information about the properties of low-dimensional electron systems, but in order to interpret the experiments and to understand the underlying physics, a comparison with theoretical models is absolutely necessary. A central point of this work is therefore a universal theoretical approach allowing the simulation and the analysis of phonon spectroscopy measurements on low-dimensional semiconductor structures. The model takes into account the characteristic properties of the considered systems. These properties are the elastic anisotropy of the substrate material leading to focusing effects and highly anisotropic phonon propagation, the anisotropic nature of the different electron-phonon coupling mechanisms, which depend manifestly on phonon wavevector direction and polarization vector, and the sensitivity to the confinement parameters of the low-dimensional electron systems. We show that screening of the electron-phonon interaction can have a much stronger influence on the results of angle-resolved phonon spectroscopy than expected from transport measurements. Since we compare theoretical simulations with real experiments, the geometrical arrangement and the spatial extension of phonon source and detector are also included in the approach enabling a quantitative analysis of the data this way. To illustrate the influence of acoustic anisotropy and carrier confinement on the results of phonon spectroscopy in detail we analyse two different applications. In the first case the low-dimensional electron system acts as the phonon detector and the phonon induced drag current is measured. Our theoretical model enables us to calculate the electric current induced in low-dimensional electron systems by pulses of (ballistic) nonequilibrium phonons. The theoretical drag patterns reproduce the main features of the experimental images very well. The sensitivity of the results to variations of the confining potential of quasi-2D and quasi-1D electrons is demonstrated. This provides the opportunity to use phonon-drag imaging as unique experimental tool for determining the confinement lengths of low-dimensional electron systems. By comparing the experimental and theoretical images it is also possible to estimate the relative strength of the different electron-phonon coupling mechanisms.In the second application the low-dimensional electron system acts as the phonon pulse source and the angle and mode dependence of the acoustic phonon emission by hot 2D electrons is investigated. The results exhibit strong variations in the phonon signal as a function of the detector position and depend markedly on the coupling mechanism, the phonon polarization and the electron confinement width. We demonstrate that the ratio of the strengths of the emitted longitudinal (LA) and transverse (TA) acoustic phonon modes is predicted correctly only by a theoretical model that properly includes the effects of acoustic anisotropy on the electron-phonon matrix elements, the screening, and the form of the confining potential. A simple adoption of widely used theoretical assumptions, like the isotropic approximation for the phonons in the electron-phonon matrix elements or the use of simple variational envelope wavefunctions for the carrier confinement, can corrupt or even falsify theoretical predictions.We explain the `mystery of the missing longitudinal mode' in heat-pulse experiments with hot 2D electrons in GaAs/AlGaAs heterojunctions. We demonstrate that screening prevents a strong peak in the phonon emission of deformation potential coupled LA phonons in a direction nearly normal to the 2D electron system and that deformation potential coupled TA phonons give a significant contribution to the phonon signal in certain emission directions. / Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Ausbreitung von akustischen Nichtgleichgewichtsphononen und deren Wechselwirkung mit Halbleiter-Nanostrukturen. Güte und Effizienz moderner Halbleiter-Bauelemente hängen wesentlich vom Verständnis der Wechselwirkung akustischer Phononen mit niederdimensionalen Elektronensystemen ab. Traditionelle Untersuchungsmethoden, wie die Messung der elektrischen Leitfähigkeit oder der Thermospannung, erlauben nur eingeschränkte Aussagen. Sie mitteln über die beteiligten Phononenmoden und eine Trennung der einzelnen Wechselwirkungsmechanismen ist nur näherungsweise möglich ist. Demgegenüber erlaubt die in der Arbeit diskutierte Methode der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie ein direktes Studium des Beitrags einzelner Phononenmoden, d.h. in Abhängigkeit von Wellenzahlvektor und Polarisation der Phononen. Im Mittelpunkt der Arbeit steht die Fragestellung, wie akustische Anisotropie und Ladungsträger-Confinement die Ergebnisse der winkel- und zeitaufgelösten Phononen-Spektroskopie beeinflussen und prägen. Dazu wird ein umfassendes theoretisches Modell zur Simulation von Phononen-Spektroskopie-Experimenten an niederdimensionalen Halbleitersystemen vorgestellt. Dieses erlaubt sowohl ein qualitatives Verständnis der ablaufenden physikalischen Prozesse als auch eine quantitative Analyse der Messergebnisse. Die Vorteile gegenüber anderen Modellen und Rechnungen liegen dabei in dem konsequenten Einbeziehen der akustischen Anisotropie, nicht nur für die Ausbreitung der Phononen, sondern auch für die Matrixelemente der Wechselwirkung, sowie eine saubere Behandlung des Confinements der Elektronen in den niederdimensionalen Systemen. Dabei werden die Grenzen weit verbreiteter Näherungsansätze für die Elektron-Phonon-Matrixelemente und das Elektronen-Confinement deutlich aufgezeigt. Für den quantitativen Vergleich mit realen Experimenten werden aber auch solche Größen, wie die endliche räumliche Ausdehnung von Phononenquelle und Detektor, die Streuung der Phononen an Verunreinigungen oder die Abschirmung der Elektron-Phonon-Kopplung durch die Elektron-Elektron-Wechselwirkung berücksichtigt.Im zweiten Teil der Arbeit wird der theoretische Apparat auf typische experimentelle Fragestellungen angewandt. Im Falle der Phonon-Drag-Experimente an GaAs/AlGaAs Heterostrukturen wird der durch akustische Nichtgleichgewichtsphononen in zwei- und eindimensionalen Elektronensystemen induzierte elektrische Strom (Phonon-Drag-Strom) als Funktion des Ortes der Phononenquelle bestimmt. Das in der Arbeit hergeleitete theoretische Modell kann die experimentellen Resultate für die Winkelabhängigkeit des Drag-Stromes sowohl für Messungen mit und ohne Magnetfeld qualitativ gut beschreiben. Außerdem wird der Einfluss unterschiedlicher Confinementmodelle und unterschiedlicher Wechselwirkungsmechanismen studiert. Dadurch ist es möglich, aus Phonon-Drag-Messungen Rückschlüsse auf die elektronischen und strukturellen Eigenschaften der niederdimensionalen Elektronensysteme zu ziehen (Fermivektor, effektive Masse, Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten, Form des Confinementpotentials). Als weiteres Anwendungsbeispiel wird das Problem der Energierelaxation (aufgeheizter)zweidimensionaler Elektronensysteme in GaAs Heterostrukturen und Quantentrögen untersucht. Für Elektronentemperaturen unterhalb 50 K werden die Gesamtemissionsrate als Funktion der Temperatur und die winkelaufgelöste Emissionsrate (als Funktion der Detektorposition) berechnet. Für beide Größen wird erstmals eine gute Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment gefunden. Es zeigt sich, dass akustische Anisotropie und Abschirmungseffekte zu überraschenden neuen Ergebnissen führen können. Ein Beispiel dafür ist der unerwartet große Beitrag der mittels Deformationspotential-Wechselwirkung emittierten transversalen akustischen Phononen, der bei einer Emission der Phononen näherungsweise senkrecht zum zweidimensionalen System beobachtet werden kann.

Zum ersten Mal konnte die kohärente Erzeugung von ultrakurzen Pulsen mit Feld stärken im MV/cm Bereich mit einem Spektralbereich von 0.1-30 THz im organischen Kristall DSTMS. Kohärente mehrdimensionale Terahertzspektroskopie (CMTS) hat sich zu einer wichtigen Methode zur Untersuchung der niederenergetischen Anregungen von Halbleitern and deren kohärenter Dynamik entwickelt. Eine neuartige CMTS Methode mit drei phasenstarren, zueinander zeitverzögerten Terahertzpulsen wurde entwickelt. Sie beruht auf der kollinearen Wechselwirkung der Pulse mit der Probe, sodass verschiedene Ordnungen des nichtlinearen Signals in gleicher Richtung emittiert werden und deshalb gleichzeitig gemessen werden können. Amplitude und Phase des nichtlinearen Signals können durch elektro-optisches Abtasten vermessen werden, wodurch die zeitliche Entwicklung der kohärenten Wechselwirkungen in Echtzeit untersucht werden kann. CMTS erlaubt zusätzlich die eindeutige Zerlegung des nichtlinearen Signals in die verschiedenen nichtlinearen Ordnungen in der jeweiligen mehrdimensionalen Frequenzdomäne. Die nichtlineare, nicht-resonante Antwort zweier undotierter Halbleiter, des Ferroelektrikums Lithiumniobat (LiNbO3) und Indiumantimonids (InSb) kann mit dieser neuartigen Methode untersucht werden. In LiNbO3 wird das nichtlineare Signal durch einen Femtosekunden nichtlinearen Verschiebestrom (SC) hervorgerufen. SC wird durch die gebrochene Inversionssymmetrie des Kristalls in Verbindung mit einer ultraschnellen Dephasierung der feldinduzierten, kohärenten interband-Polarisation hervorgerufen. Die Dephasierung der interband-Polarisation erlaubt das Tunneln von Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband. In InSb wird das kohärente Signal durch sowohl zwei-Phonen als auch zwei-Photonen interband-Anregungen erzeugt. Die impulsive Anregung einer kohärenten zwei-Phononen Polarisation wird durch das große Übergangsdipolmoment von InSb verstärkt, was zu deutlich größeren Amplituden der Polarisation als im linearem Regime führt. / For the first time, the coherent generation of ultrashort MV/cm field pulses with a spectrum covering the frequency range 0.1-30 THz is demonstrated in the organic crystal DSTMS. Coherent multidimensional terahertz spectroscopy (CMTS) has become a prominent technique for, e.g., driving low-energy excitations in semiconductors and monitoring their coherent dynamics. A novel CMTS technique using three phase-locked inter-delayed THz pulses is implemented. It relies on a collinear interaction of the pulses with a sample, so that different contributions to the nonlinear signal are emitted in the same direction, and thus can be measured all at once. Phase-resolved detection by electro-optic sampling allows for measuring amplitude and absolute phase of the nonlinear signal, thereby enabling to investigate the evolution of coherent interactions between quantum excitations in real time. In CMTS, the nonlinear signal is dissected into the distinct nonlinear contributions in the corresponding multidimensional frequency domain. This novel technique is applied to study the nonlinear off-resonant response of two undoped bulk semiconductors, the wide-bandgap ferroelectric lithium niobate (LiNbO3) and the narrow-bandgap indium antimonide (InSb). In LiNbO3, the nonlinear signal is generated by a femtosecond nonlinear shift current (SC), a distinctive characteristic of the bulk photovoltaic effect. The SC stems from the lack of inversion symmetry and the ultrafast dephasing of the field-induced interband coherent polarization due to a sufficiently high decoherence rate, which enables tunneling of electrons from the valence to the conduction band. In InSb, the nonlinear signal is caused by the coherent response on both the two-phonon and two-photon interband excitations. The impulsive generation of the two-phonon coherent polarization is enhanced by the large interband transition dipole of InSb, resulting in much larger polarization amplitudes than in the regime of linear response.

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