Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungsträgern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme können in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich dafür ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungsträger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzustände durch optische Anregung der Ladungsträger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzustände konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgelöste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz. / The present thesis deals with the spin of charge carriers confined in CdSe/ZnSe quantum dots (QDs) closely linked to the polarization of emitted photons. II-VI material systems can be adequately mixed with the B-group element manganese. Such semimagnetic nanostructures offer a number of characteristic optical and electronic features. This is caused by an exchange interaction between the spin of optically excited carriers and the 3d electrons of the Mn ions. Within the framework of this thesis addressing of well defined spin states was realized by optical excitation of charge carriers. The occupation of different spin states was detected by the degree of polarization of the emitted photoluminescence (PL) light. For that purpose different optical methods of time-resolved and time-integrated spectroscopy as well as investigations in magnetic fields were applied.

In this thesis we apply recently developed, as well as sophisticated quantum Monte Carlo methods to numerically investigate models of strongly correlated electron systems on honeycomb structures. The latter are of particular interest owing to their unique properties when simulating electrons on them, like the relativistic dispersion, strong quantum fluctuations and their resistance against instabilities. This work covers several projects including the advancement of the weak-coupling continuous time quantum Monte Carlo and its application to zero temperature and phonons, quantum phase transitions of valence bond solids in spin-1/2 Heisenberg systems using projector quantum Monte Carlo in the valence bond basis, and the magnetic field induced transition to a canted antiferromagnet of the Hubbard model on the honeycomb lattice. The emphasis lies on two projects investigating the phase diagram of the SU(2) and the SU(N)-symmetric Hubbard model on the hexagonal lattice. At sufficiently low temperatures, condensed-matter systems tend to develop order. An exception are quantum spin-liquids, where fluctuations prevent a transition to an ordered state down to the lowest temperatures. Previously elusive in experimentally relevant microscopic two-dimensional models, we show by means of large-scale quantum Monte Carlo simulations of the SU(2) Hubbard model on the honeycomb lattice, that a quantum spin-liquid emerges between the state described by massless Dirac fermions and an antiferromagnetically ordered Mott insulator. This unexpected quantum-disordered state is found to be a short-range resonating valence bond liquid, akin to the one proposed for high temperature superconductors. Inspired by the rich phase diagrams of SU(N) models we study the SU(N)-symmetric Hubbard Heisenberg quantum antiferromagnet on the honeycomb lattice to investigate the reliability of 1/N corrections to large-N results by means of numerically exact QMC simulations. We study the melting of phases as correlations increase with decreasing N and determine whether the quantum spin liquid found in the SU(2) Hubbard model at intermediate coupling is a specific feature, or also exists in the unconstrained t-J model and higher symmetries. / Wir untersuchen mit Hilfe von neu entwickelten sowie technisch ausgereiften Quanten-Monte-Carlo Methoden Modelle stark korrelierter Elektronen auf hexagonalen Gittern. Letztere zeichnen sich durch die einzigartigen Eigenschaften der auf ihnen simulierten Elektronen aus, wie zum Beispiel deren relativistische Dispersionsrelation, die starken Quantenfluktuationen und deren Beständigkeit gegenüber Instabilitäten. Diese Arbeit umfasst mehrere Projekte, einschließlich der Erweiterung des weak-coupling continuous time Quanten-Monte-Carlo Verfahrens und dessen Anwendung auf Phononen-Systeme und den Null-Temperatur Grundzustand, der Studie eines Quanten-Phasenübergangs in einem Kristall mit dominanter Valenzbindung in einem Spin-1/2 Heisenberg model mit vier-Spin Wechselwirkung, und der Untersuchung eines gekippten Antiferromagneten im Hubbard Model, induziert durch ein externes Magnetfeld. Die Schwerpunkte dieser Arbeit liegen bei zwei Studien der Phasendiagramme des SU(2) und SU(N)-symmetrischen Hubbard Models auf dem hexagonalen Gitter. Bei niedrigen Temperaturen haben Elektronen in Festkörpern die Tendenz, Ordnung zu entwickeln. Eine Ausnahme sind Quanten Spinflüssigkeiten, in denen Fluktuationen Ordnung selbst bei niedrigsten Temperaturen verhindern. Bislang war es nahezu unmöglich, diese in experimentell realistischen mikroskopischen Modellen zu finden und zu simulieren. In aufwändigen Quanten-Monte-Carlo Simulationen des SU(2) Hubbard Models konnten wir das Auftreten einer solchen Quanten Spinflüssigkeit zeigen, welche die Phasen der masselosen Dirac-Fermionen und eines antiferromagnetischem Isolators trennt. Dieser unerwartete, ungeordnete Quantenzustand weist kurzreichweitige Korrleationen ähnlich einer Resonanz-Valenzbond-Flüssigkeit auf, welche in Zusammenhang mit Hochtemperatur-Spuraleitung steht. Motiviert durch die reichhaltigen Phasendiagramme von SU(N)-symmetrischen Modellen, untersuchen wir mit Hilfe von Quanten-Monte Carlo-Simulationen den SU(N)-Hubbard-Heisenberg-Antiferromagneten auf dem hexagonalen Gitter in Bezug auf die Verlässlichkeit von 1/N Korrekturen von Molekularfeldnäherungen. Wir untersuchen das Schmelzen von Phasen als Funktion von abnehmendem N und bestimmen, ob die im SU(2)-Hubbard-Model gefundene Quanten-Spinflüssigkeit eine spezielle Eigenschaft dieses Modells ist, oder ob diese auch im erweiterten t-J Modell bei höheren Symmetrien gefunden werden kann.

Stuttgart, Univ., Diss., 2002.

Im Zentrum dieser Arbeit standen ramanspektroskopische Untersuchungen der elektronischen spin-flip-Übergänge an semimagnetischen (Zn,Mn)Se Proben. Hierbei wurden sowohl Quantentrogstrukturen untersucht als auch volumenartige Proben. Ziel der Forschung war dabei, ein tieferes Verständnis der Wechselwirkungen der magnetischen Ionen mit den Leitungsbandelektronen der Materialien zu gewinnen. Im Hinblick auf mögliche zukünftige spin-basierte Bauelemente lag das Hauptaugenmerk auf dem Einfluss von n-Dotierung bis zu sehr hohen Konzentration. Hierfür standen verschiedene Probenreihen mit unterschiedlichen Dotierungskonzentrationen zur Verfügung. / In the present doctoral thesis, spin flip Raman studies of semimagnetic (Zn,Mn)Se samples were in the focus of interest. Quantum wells as well as bulk-like materials were investigated. The main goal was a better understanding of the exchange interaction behaviour of heavily n-doped semimagnetic samples. The influence of doping on the exchange interaction is of special relevance with regard to spintronics applications. Several series of high quality MBE-grown (Zn,Mn)Se -samples samples were available.

ZnO-based semiconductors were studied by Raman spectroscopy and complementary methods (e.g. XRD, EPS) with focus on semimagnetic alloying with transition metal ions, doping (especially p-type doping with nitrogen as acceptor), and nanostructures (especially wet-chemically synthesized nanoparticles). / ZnO-basierte Halbleiter wurden mittels Ramanspektroskopie und komplementärer Methoden (z.B. XRD, EPS) untersucht mit den Schwerpunkten semimagnetische Legierung mit Übergangsmetallen, Dotierung (vor allem p-Dotierung mit Stickstoff als Akzeptor) und Nanostrukturen (vor allem nass-chemisch hergestellte Nanopartikel).

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

Die Transporteigenschaften eines Elektronengases mit reduzierter Dimensionalität werden von den Welleneigenschaften der Elektronen bestimmt. Dies ermöglicht es, verschiedene Quanteneffekte, wie Quanteninterferenz, zu beobachten. Im ersten Teil dieser Arbeit werden geätzte Quantenringe und eindimensionale (1D) Verengungen, basierend auf AlxGa1-xAs/GaAs-Heterostrukturen, hinsichtlich ihrer Transporteigenschaften untersucht. Messungen des thermischen Rauschens im Gleichgewichtszustand zeigen, dass der Erwartungswert mit den Rauschspektren aller 1D Verengungen übereinstimmt, jedoch um bis zu 60 % bei allen Quantenringen überschritten wird. Rauschmessungen im thermischen Nichtgleichgewicht ergeben, dass der Wärmefluss in Quantenringen mithilfe einer globalen Steuerelektrode (Topgate) an- und ausgeschaltet werden kann. Die magnetische Widerstandsänderung der Quantenringe zeigt Oszillationen, die dem Aharonov-Bohm-Effekt zugeordnet werden. Die Beobachtbarkeit dieser Oszillationen hängt stark von dem Abkühlvorgang der Probe ab und die Oszillationen zeigen Hinweise auf ein Schwebungsmuster sowie auf Phasenstarre. Im zweiten Teil der Arbeit werden die Oberflächenzustände von exfolierten Bi2Se3 Mikroflocken untersucht. Für Mikroflocken mit metallischen Temperaturabhängigkeiten des Widerstandes wurde schwache Anti-Lokalisierung beobachtet. Diese Beobachtung deutet darauf hin, dass sich die magnetische Widerstandsänderung weniger ausschließlich aus den 2D Oberflächenkanälen als vielmehr aus einem geschichtetem Transport von 2D Kanälen im Volumenkörper zusammensetzt. Eine Mikroflocke mit halbleitenden Eigenschaften zeigt keine Hinweise auf solch einen geschichteten 2D Transport und es wird angenommen, dass ihre magnetische Widerstandsänderung ausschließlich von den 2D Oberflächenzuständen verursacht wird. / The transport properties of an electron gas with reduced dimensionality are dominated by the electron’s wave nature. This allows to observe various quantum effects, such as quantum interference. In the first part of this thesis etched quantum rings and one-dimensional (1D) constrictions, based on AlxGa1-xAs/GaAs heterostructures, are investigated with respect to their transport properties. Thermal noise measurements in equilibrium show that the expectation value agrees with the noise spectra of all 1D constrictions but is exceeded by up to 60 % for the noise spectra of all quantum rings. Noise measurements in thermal non-equilibrium reveal that the heat flow can be switched on and off for a quantum ring by a global top-gate. The measured magnetoresistance of the quantum rings shows oscillations that are attributed to the Aharonov-Bohm effect. The observability of these oscillations strongly depends on the cooling process of the sample and the oscillations show indications of a beating as well as phase rigidity. In the second part of the thesis the surface states of exfoliated Bi2Se3 microflakes are studied. For microflakes that show a metallic temperature dependence of the resistance weak anti-localization is observed. This observation suggests that the magnetoresistance is a result of layered transport of 2D channels in the bulk rather than just the surface 2D channels. A microflake with semiconducting characteristics does not show indications of such a 2D layered transport and its magnetoresistance is considered to be carried by the 2D surface states only.

The thesis is devoted to the study of in-chain impurities in spin 1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains (S=1/2 aHC's)---a model which accompanies the research on magnetism since the early days of quantum theory and which is one of the few integrable spin systems. With respect to impurities it is special insofar as an impurity perturbs the system strongly due to its topology: there is no way around the defect. To what extend the one-dimensional picture stays a good basis for the description of real materials even if the chains are disturbed by in-chain impurities is an interesting question which is addressed in this work. For this purpose, Cu Nuclear Magnetic Resonance (NMR) measurements on the cuprate spin chain compounds SrCuO2 and Sr2CuO3 intentionally doped with nickel (Ni), zinc (Zn) and palladium (Pd) are presented. These materials are well known to be among the best realizations of the S=1/2 aHC model and their large exchange coupling constants allow the investigation of the low-energy dynamics within experimentally easily feasible temperatures. NMR provides the unique ability to study the static and dynamic magnetic properties of the spin chains locally which is important since randomly placed impurities break the translational invariance. Because copper is the magnetically active ion in those materials and the copper nuclear spin is most directly coupled to its electron spin, the NMR measurements have been performed on the copper site. The measurements show in all cases that there are changes in the results of these measurements as compared to the pure compounds which indicate the opening of gaps in the excitation spectra of the spin chains and the emergence of oscillations of the local susceptibility close to the impurities. These experimental observations are compared to theoretical predictions to clarify if and to what extend the already proposed model for these doped systems---the finite spin chain---is suitable to predict the behavior of real materials. Thereby, each impurity shows peculiarities. While Zn and Pd are know to be spin 0 impurities, it is not clear if Ni carries spin 1. To shed some light on this issue is another scope of this work. For Zn impurities, there are indications that they avoid to occupy copper sites, other than in the layered cuprate compounds. Also this matter is considered.

This work offers a concept to predict and comprehend the electronic excited states in regular aggregates formed of quasi-one-dimensional organic materials. The tight face-to-face stacking of the molecules justifies the idealization of the crystals and clusters as weakly interacting stacks with leading effects taking place within the columnar sub-structures. Thus, the concept of the small radius exciton theory in linear molecular chains was adopted to examine the excitonic states. The excited states are composed of molecular excitations and nearest neighbor charge transfer (CT) excitations. We analyzed the structure and properties of the excited states which result from the coupling of Frenkel and CT excitons of arbitrary strength in finite chains with idealized free ends. With the help of a partially analytical approach to determine the excitonic states of mixed Frenkel CT character by introducing a complex wave vector, two main types of states can be distinguished. The majority of states are bulk states with purely imaginary wavevector. The dispersion relation of these state matches exactly the dispersion relation known from the infinite chain. The internal structure of the excitons in infinite chains is directly transferred to the bulk states in finite chains. TAMM-like surface states belong to the second class of states. Owing to the damping mediated by a a non-vanishing real part of the wavevector, the wave function of the surface states is localized at the outermost molecules. The corresponding decay length is exclusively determined by the parameterization of the coupling and is independent of the system size. It can therefore be assigned as a characteristic quantum length which plays a vital role for the understanding of system-dependent behavior of the states. The number and type of surface states occurring is predicted for any arbitrary coupling situation. The different nature of bulk and surface states leads to distinct quantum confinement effects. Two regimes are distinguished. The first regime, the case of weak confinement, is realized if the chain length is larger than the intrinsic length. Both kinds of states arrange with the system size according to their nature. Derived from the excitonic states of the infinite chain, the bulk states preserve their quasi-particle character in these large systems. Considered as a quasi-particle confined in box, they change their energy with the system size according to the particle-in-a-box picture. The surface states do not react to a change of the chain length at all, since effectively only the outermost molecules contribute to the wavefunction. The second regime holds if the states are strongly confined, i.e., the system is smaller than the intrinsic length. Both types of states give up their typical behavior and adopt similar properties. / Diese Arbeit unterbreitet ein Konzept, um elektronische Anregungszustände in Aggregaten quasi-eindimensionaler organischer Materialien vorherzusagen und zu verstehen. Die dichte Packung der Moleküle rechtfertigt die Idealisierung der Kristalle bzw. Cluster als schwach wechselwirkende Stapel, wobei die führenden Effekte innerhalb der Molekülstapel zu erwarten sind. Zur Beschreibung der exzitonischen Zustände wurde das Konzept der 'small radius'-Exzitonen in linearen Molekülketten angewandt. Die elektronischen Zustände sind dabei aus molekularen (Frenkel) und nächsten Nachbarn 'charge-transfer' (CT) Anregungen zusammengesetzt. Die Struktur und Eigenschaften der Zustände wurden für beliebige Kopplungsstärken zwischen Frenkel- und CT Anregungen in Ketten mit idealisierten freien Enden für beliebiger Längen analysiert. Der entwickelte, überwiegend analytische Zugang, welcher auf der Einführung eines komplexen Wellenvektors beruht, ermöglicht die Unterscheidung zweier grundsätzlicher Zustandstypen. Die Mehrheit der Zustände sind Volumenzustände mit rein imaginärem Wellenvektor. Die zugehörige Dispersionsrelation entspricht exakt der Dispersionsrelation der unendlichen Kette mit äquivalenten Kopplungsverhältnissen. Die interne Struktur der Exzitonen der unendlichen Kette wird auf die Volumenzustände der endlichen Kette direkt übertragen. Der zweite grundlegende Zustandstyp umfaßt Tamm-artige Oberflächenzustände. Aufgrund der durch einen nichtverschwindenden reellen Anteil des Wellenvektors hervorgerufenen Dämpfung sind die Wellenfunktionen der Oberflächenzustände an den Randmolekülen lokalisiert. Die entsprechende Dämpfungslänge ist ausschließlich durch die Parametrisierung der Kopplungen bestimmt und ist somit unabhängig von der Kettenlänge. Sie kann daher als intrinische Quantenlänge interpretiert werden, welche von essentieller Bedeutung für das Verständnis systemgrößenabhängigen Verhaltens ist. Sowohl die Anzahl als auch die Art der Oberflächenzustände kann für jede Kopplungssituation vorhergesagt werden. Die unterschiedliche Natur der Volumen- und Oberflächenzustände führt auf ausgeprägte 'Quantum confinement' Effekte. Zwei Regime sind zu unterscheiden. Im Falle des ersten Regimes, dem schwachen 'Confinement', ist die Kettenlänge größer als die intrinsische Länge. Beide Zustandarten reagieren auf eine Veränderung der Kettenlänge gemäß ihrer Natur. Aufgrund ihrer Verwandschaft mit den Bandzuständen der unendlichen Kette bewahren die Volumenzustände ihren Quasiteilchen-Charakter. Aufgefaßt als Quasiteilchen, erfahren sie in endlichen Systemen eine energetische Verschiebung gemäß dem Potentialtopf-Modell. Oberflächenzustände zeigen keine Reaktion auf veränderte Kettenlängen, da effektiv nur die Randmoleküle zur Wellenfunktion beitragen. Es findet ein Übergang zum zweiten Regime (starkes 'Confinement') statt, sobald die Kettenlänge kleiner als intrinsische Quantenlänge wird. Beide Zustandsarten geben ihr typisches Verhalten auf und werden mit abnehmender Kettenlänge zunehmend ähnlicher.