Cette thèse traite du problème à N+1 corps dans les gaz de fermions ultrafroids fortement polarisés. Il s'agit de la situation où un unique atome d'une espèce de spin est immergé dans une mer de Fermi d'atomes de l'autre espèce.<br /> <br /> La première partie utilise une approche hamiltonienne basée sur un développement général de la fonction d'onde du système faisant intervenir un nombre arbitraire de paires particule-trou. Nous montrons que la série d'approximations successives construite converge très rapidement et nous obtenons ainsi une solution essentiellement exacte pour l'énergie et la masse effective du polaron. En dimension 1, dans deux cas particuliers, ce problème peut être résolu analytiquement. La comparaison avec notre série d'approximations est excellente et confirme l'efficacité de ce développement. Enfin, nous précisons les différents cas limites, ainsi que l'influence du rapport des masses entre les deux espèces de spin.<br /> <br /> Dans une deuxième partie, nous utilisons le formalisme des diagrammes de Feynman pour décrire à la fois le polaron et l'état lié. Pour le polaron, nous construisons une théorie équivalente à l'approche hamiltonienne. Pour l'état lié, nous obtenons à nouveau une série d'approximations dont la convergence très rapide vers la solution exacte est parfaitement comprise. Cette approche nous fournit donc une solution quasi-exacte au problème tout au long de la transition BEC-BCS. Enfin, en comparant les énergies des deux quasi-particules, nous étudions la position de la transition polaron - état lié.

<p>In this thesis we explore in particular the dynamics of a special type of quasi-particle in pi-conjugated materials termed polaron, the origin of which is intimately related to the strong interactions between the electronic and the vibrational degrees of freedom within these systems. In order to conduct such studies with the particular focus of each appended paper, we simultaneously solve the time-dependent Schrödinger equation and the lattice equation of motion with a three-dimensional extension of the famous Su-Schrieffer-Heeger (SSH) model Hamiltonian. In particular, we demonstrate in Paper I the applicability of the method to model transport dynamics in molecular crystals in a region were neither band theory nor perturbative treatments such as the Holstein model and extended Marcus theory apply. In Paper II we expand the model Hamiltonian to treat the revolution of phenylene rings around the sigma-bonds and demonstrate the great impact of stochastic ring torsion on the intra-chain mobility in conjugated polymers using poly[phenylene vinylene] (PPV) as a model system. Finally, in Paper III we go beyond the original purpose of the methodology and utilize its great flexibility to study radiationless relaxations of hot excitons.</p> / Report code: LiU-TEK-LIC-2007:4.

Cette thèse porte sur la synthèse et l'étude des propriétés structurales et magnétiques de perovskites RBaMn2O6-d (où d = 0 et 0,5).<br /> En ce qui concerne le composé YBaMn2O6, les mesures par DSC indiquent que celui-ci subit trois transitions : deux autour de 500K et la troisième à 750K. L'étude par diffraction des rayons X et de neutrons a montré que la phase de plus haute température cristallisait dans le groupe P4/nbm. Les diffractogrammes de rayons X et de neutrons ne présentent qu'un seul changement alors que deux transitions sont observées par DSC au voisinage de 500K. La phase intermédiaire a été affinée dans le groupe d'espace C2/m. La phase d'ordre de charges (en dessous de 500K) étant de basse symétrie, nous avons réalisé un affinement combiné rayons X-neutrons. Les résultats obtenus indiquent un écart de seulement 15% par rapport à un ordre de charges idéal Mn3+/Mn4+. L'affinement de la structure magnétique et les mesures de susceptibilité magnétique indiquent la formation de polarons de Zener contenant quatre cations manganèse. <br /> Le composé YBaMn2O5,5 cristallise dans le groupe d'espace Icma, sa maille étant double de celle du composé au lanthane. Ceci est du à l'existence d'une rotation des octaèdres de la structure autour de la direction [001] dans le composé YBaMn2O5,5. L'affinement de la structure magnétique ainsi que les mesures de susceptibilité magnétique indiquent que les spins des cations Mn3+ présents dans la structure sont couplés de manière antiferromagnétique. <br /> L'étude des composés RBaMn2O6 nous a permis d'établir un diagramme de phases en fonction de la terre rare et de la température.

Dans ce travail théorique, nous présentons une étude de la dynamique vibrationnelle multi-quanta des réseaux quantiques non linéaires. Ces réseaux présentent une distribution périodique de modes de vibration haute fréquence dont la dynamique est le fruit de la compétition entre les phénomènes suivants:<br />Les couplages dipolaires favorisent la délocalisation des vibrations donnant naissance à la propagation d'excitons vibrationnels : les vibrons.<br />L'anharmonicité intramoléculaire favorise une interaction attractive entre les vibrons et entraîne l'apparition d'états liés. Caractérisés par une localisation de l'interdistance vibronique, les états liés sont l'équivalent quantique d'objets non linéaires tels que les solitons.<br />L'interaction vibron-phonon modifie la nature des états à travers le mécanisme d'habillage qui traduit la création de polarons qui sont des vibrons habillés par une déformation du réseau. Ce mécanisme diminue la capacité de délocalisation des polarons et correspond à une seconde source de non linéarité.<br /><br />Notre formalisme, appliqué aux hélices-alpha et aux nanostructures moléculaires, révèle les points suivants:<br />A température biologique, une hélice-alpha, bien représentée par un modèle 1D, est le siège de deux états liés dont la présence a été observée expérimentalement. A basse température, la nature des états polaroniques reflète le caractère 3D des hélices.<br />Dans un nanofil de taille finie, la singularité du mécanisme d'habillage entraîne l'apparition d'états localisés.<br />Les non linéarités locale et non locale permettent un transport énergétique cohérent véhiculé par des états liés liés spécifiques.

Mémoire numérisé par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

Une compréhension profonde de la séparation de charge à l’hétérojonction de semi-con- ducteurs organiques est nécessaire pour le développement de diodes photovoltaïques organiques plus efficaces, ce qui serait une grande avancée pour répondre aux besoins mondiaux en énergie durable. L’objectif de cette thèse est de décrire les processus impliqués dans la séparation de charges à hétérojonctions de semi-conducteurs organiques, en prenant en exemple le cas particulier du PCDTBT: PCBM. Nous sondons les excitations d’interface à l’aide de méthodes spectroscopiques résolues en temps couvrant des échelles de temps de 100 femto- secondes à 1 milliseconde. Ces principales méthodes spectroscopiques sont la spectroscopie Raman stimulée femtoseconde, la fluorescence résolue en temps et l’absorption transitoire. Nos résultats montrent clairement que le transfert de charge du PCDTBT au PCBM a lieu avant que l’exciton ne soit relaxé et localisé, un fait expérimental irréconciliable avec la théorie de Marcus semi-classique. La paire de charges qui est créée se divise en deux catégories : les paires de polarons géminales non piégées et les paires profondément piégées. Les premiers se relaxent rapidement vers l’exciton à transfert de charge, qui se recombine radiativement avec une constante de temps de 1– 2 nanoseconde, alors que les seconds se relaxent sur de plus longues échelles de temps via l’effet tunnel. Notre modèle photophysique quantitatif démontre que 2 % de l’excitation créée ne peut jamais se dissocier en porteurs de charge libre, un chiffre qui est en accord avec les rendements élevés rapportés pour ce type de système. / A deep understanding of charge separation at organic semiconductor heterojunctions is instrumental in developing organic photovoltaic diodes with higher power conversion efficiencies, which could be a game changer for meeting sustainable global energy needs. The goal of this thesis is to describe the processes involved in charge separation at organic semiconductor heterojonctions, taking the special case of PCDTBT:PCBM as an example. We probe interfacial excitations using time-resolved spectroscopic methods covering timescales from 100 femtoseconds to 1 millisecond. These main spectroscopic methods are femtosecond stimulated Raman spectroscopy, time resolved fluorescence and transient absorption. Our results unambiguously show that charge transfer from PCDTBT to PCBM happens before the exciton is relaxed and localised, an experimental fact that in irreconcilable with semi-classical Marcus theory. The charge pair that is created then falls into two categories : un-trapped geminate polaron pairs or deeply trapped geminate polaron pairs. The former quickly relax to charge transfer exciton, which relax radiatively with a time constant of 1–2 nanosecond, while the latter form a charge transfer exciton on much longer timescales via tunneling. Our quantitative photo-physical model demonstrate that 2% of created excitation can never dissociate into free charge carrier, a figure that is in agreement with the high efficiencies reported for this type of system.

L'objectif principal de ma thèse porte sur les composés à base d'europium, une des terres rares qui est magnétique et qui forme des semiconducteurs magnétiques. Le but premier était de mesurer les corrélations magnétiques dans l'EuB6 à l'aide de la technique diffraction de neutrons à petits angles SANS (small angle neutron scattering en anglais), plus précisément de mesurer la longueur de corrélation des polarons magnétiques. La raison de sonder les polarons magnétiques dans l'EuB6 est que leur présence pourrait expliquer la grande magnétorésistance proche de la transition Curie associée avec l'ordre ferromagnétique. Ceci est une tâche particulièrement difficile puisque l'europium est un très grand absorbeur de neutrons, affectant donc la durée d'acquisition. De longs temps d'exposition étaient nécessaires pour obtenir un bruit de fond adéquat. Suite à l'analyse des données, nous avons pu conclure que les polarons magnétiques sont définitivement présents. De plus, leur présence augmente de façon non négligeable les fluctuations magnétiques. Par contre, la présence de ces fluctuations magnétiques rend la tâche de mesurer la longueur de corrélation plus difficile. La plus grande découverte de mon doctorat a été la phase nématique dans le EuB6 grâce à des mesures de magnétorésistance en fonction de l'angle. Ceci se manifestait avec une brisure de symétrie du cristal seulement dans les propriétés électroniques. Ces données m'ont permis de mieux comprendre le rôle que jouent les polarons magnétiques dans ce système. En dopant le système au calcium, nous avons confirmé la présence d'une transition vers un ordre de verre de spins à partir d'une concentration de 30% de calcium. Ce composé semble posséder la même phase nématique que le EuB6. Toutefois, cette phase est bien plus concentrée autour de la transition à cause du manque de fluctuations magnétiques au-dessus de celle-ci. / The main objective of my thesis is about Europium, a magnetic rare earth, based compounds which produces magnetic semiconductors. The primary goal was to measure magnetic correlations in the EuB6 using SANS (small angle neutron scattering) technique, more precisely, to measure the correlation length of magnetic polarons. The raison for studying magnetic polarons in EuB6 is that their presence can explain the large magnetoresistance near the Curie transition associated to a ferromagnetic order. This is a particularly difficult task since Europium (Eu2+) is a very strong neutron absorber, thus affecting the acquisition time. Long exposure times were necessary to obtain adequate background. After the analysis of the data, we have finally been able to conclude that magnetic polarons are definitely present. In addition, their presence increases significantly magnetic fluctuations. On the other hand, the presence of these magnetic fluctuations makes the task of measuring the correlation length more difficult. The biggest discovery of my Ph.D. was the nematic phase in the EuB6 using angle-based magneto-resistance measurements. The nematic phase is caracterized by a breaking of symmetry only in the electronic properties. These data have allowed me to better understand the role played by magnetic polarons in this system. By doping the system with calcium, we confirmed the presence of a transition to a spin glass order from a concentration of 30% calcium. This compound seems to have the same nematic phase as its parent compound. However, this phase is much more concentrated around the spin glass transition because of lack of magnetic fluctuations above it.

Applying ferroelectric materials for nanoelectronic circuits opens, next to exploiting completely new functionalities, the possibility of improving resource efficiency in electronic circuits. Due to its defined and easy-to-manipulate domain structure, lithium niobate (LiNbO3, LNO) is a promising candidate to realize such circuits. As a prerequisite, a detailed understanding of the underlying conduction mechanisms is required for a future large scale application. The main field of attention of this thesis is the domain wall conductivity in lithium niobate, investigated with temperature-dependent dc conductivity measurements as well as higher-harmonic current analysis under alternating-voltage excitation. Thereby the parameters of the electric field are of special interest, comprising the static dc field and both the amplitude and the frequency of the ac excitation voltage. Prior to the analysis of the experimental results, the setups are characterized in depth and a theoretical framework to calculate higher-harmonic current contributions generated by non-ohmic conduction models is derived. In case of high static offset voltages, an ohmic-like conductance is observed, which is ascribed to the intrinsic conductivity of the domain wall. For lower static offset fields, a diode-like current-voltage characteristic is found, originating from the junction of the domain wall and the metallic contact electrode. The results are compared to measurements at an industrial Schottky diode taken under the same conditions. Based on the theory of metal-semiconductor junctions, the effective donor density within the conducting domain wall is estimated to be of the order of 1019/cm3, which agrees well with theoretical calculations in the literature. An equivalent circuit based on two diodes and two resistors is proposed to model the observed nonohmic conductance. For all experimental techniques, a good agreement between this model and the experimental data is observed, proving especially the non-ohmic conductivity to be of Schottky-type.

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Die vorliegende Dissertation behandelt Grundlagen und Anwendungen der nichtlinearen Terahertzspektrospie (THz). Diese Arbeit zeigt erstmalig, dass sich die Inversion des Quantenkaskadenlasers nach einer Störung schon innerhalb von hundert Femtosekunden wieder erholt. Außerdem wurde der exakte Generationsprozess von THz Impulsen in einem Laser-induzierten zwei-Farben Plasma untersucht. Durch Vergleich mit Simulationen wird eindeutig der Ionisationsstrom im Plasma als Quelle der THz Strahlung identifiziert. Neue Spektroskopiemethoden in ein und zwei Zeitdimensionen werden entwickelt und auf verschiedene Halbleiterstrukturen angewendet. So wird das elektrische Feld des THz-Impulses für Hochfeld-Transportexperimente genutzt. Im quanten-kinetischen Regime entkoppelt die Elektronbewegung von den Phononmoden des Kristalls, und quasi-ballistischer Transport wird möglich. Wir entwickeln ein dynamisches Polaronmodell, welches sowohl die experimentellen Ergebnisse auf kurzen Zeitskalen als auch Literaturwerte auf langen Zeitskalen zuverlässig reproduziert. Bei niedrigen Temperaturen von 80 K tritt zusätzlich THz-induziertes Interbandtunneln in GaAs auf. Die temperaturabhängige Tunnelrate hängt dabei wesentlich von der Dekohärenzrate des induzierten Prozesses ab. Desweiteren wird eine kollineare 2D THz Spektroskopiemethode entwickelt und erstmals an Quantentrogstrukturen angewendet. Eine komplizierte, nichtkollineare Strahlgeometrie ist prinzipiell nicht notwendig. Die eingeführten Frequenzvektoren erklären das zugrundeliegende N-Wellen Mischen analog zum Raum auch in der Zeit. So werden mit einer kollinearen Strahlgeometrie alle nichtlinearen Signale simultan gemessen werden. Mit diesem Konzept wurden Rabi-Oszillationen an Intersubbandübergängen in Signale verschiedener nichtlinearer Ordnung zerlegt. Die ersten 2D Korrelationsspektren im THz-Bereich demonstrieren die energetischen Kopplungen zwischen verschiedenen polaronischen Zuständen in einer Doppel-Quantentrogstruktur. / The presented thesis concerns fundamentals and applications of nonlinear terahertz (THz) spectroscopy. It is demonstrates that the a gain recovery time of a quantum cascade laser (QCL) amounts only to several hundred femtoseconds. We explored the generation process of THz pulses within a laser-induced two-color plasma and identified the ionisation current as the origin of the THz radiation. Novel methods of THz spectroscopy in one and in two dimensions are developed and applied to different semiconductor heterostructures. We use the electric field of THz pulses for high-field transport experiments. Within this quantum-kinetic regime, the electron velocity decouples from phonon modes of the crystal lattice and quasi-ballistic transport becomes feasible during the first hundreds of femtoseconds. We develop a dynamic polaron model, which reproduces the experimental results on short time scales as well as the published values on long time scales. At low temperatures of 80 K, we find additional THz-induced interband tunneling in GaAs. The temperature dependent tunneling rate depends essentially on the decoherence time of the induced process. Furthermore, a novel method of collinear 2D THz spectroscopy is developed and applied to quantum well structures. Frequency vectors are introduced to explain the underlying process of N-wave mixing not in space, but in time. This allows for a collinear beam geometry to measure all nonlinear signals simultaneously. We used this new method to decompose Rabi oscillations on intersubband transitions into nonlinear signals of different order. The first 2D correlation spectra in the THz frequency range demonstrate energetic couplings between polaronic states within an asymmetric double quantum well structure. Another experiment displays for the first time the 2D correlation spectrum of a 2pi Rabi flop on the intersubband transition of a multiple quantum well structure.