Interagissant très peu avec leur environnement, les neutrinos peuvent aujourd'hui être clairement détectés à l'aide d'une technologie largement éprouvée reposant sur l'utilisation de liquide scintillant et de photo-multiplicateurs. Les progrès réalisés ces dernières années permettent de réduire la taille et la complexité des détecteurs et laissent ainsi entrevoir les premières applications à ces particules. Première expérience placée à 7,2 m d'un coeur de réacteur nucléaire, le détecteur Nucifer démontre la possibilité de compter les antineutrinos venant du combustible à cette faible distance induisant un environnement très défavorable en terme de bruits de fond. Dans cette thèse, nous présentons l'analyse ayant permis de rejeter les différents bruits de fond venant du réacteur et de son circuit de désactivation mais aussi des muons atmosphériques. Une prédiction du taux d'antineutrinos avec différentes simulations Monte-Carlo a également été réalisée et se trouve en accord avec le taux mesuré dans la limite des incertitudes statistiques et systématiques. Sur près d'un an de prise de données, nous avons pu suivre l'évolution en puissance du réacteur Osiris. Une étude de sensibilité a montré que la présence de plutonium dans le coeur d'Osiris était détectable à 95 % CL dès que cet isotope contribue à hauteur de 10 % de la masse fissile (1,5 kg dans Osiris). En outre, le détecteur a montré une grande stabilité tout au long de la prise de données prouvant que le contrôle à distance des réacteurs nucléaires est possible. Cette expérience ouvre donc la voie à de nouveaux modes de contrôle des réacteurs nucléaires pour les autorités de sûreté. Dans le cadre des travaux sur les spectres d'antineutrinos émis par les réacteurs nucléaires, un déficit a récemment été mis en évidence dans le taux des antineutrinos mesurés pour les expériences à courte distance des réacteurs. Ce déficit, appelé anomalie réacteur, pourrait trouver son origine dans une nouvelle oscillation à travers un état stérile du neutrino à l'électronvolt. L'expérience Stéréo a pour but de trancher sur l'existence ou non de cette oscillation en se plaçant à 10 m du réacteur nucléaire de l'ILL. En observant une distorsion à la fois en énergie et en distance, le détecteur permettra en effet d'apporter une conclusion solide sur ce phénomène. Nous revenons ici sur le développement du projet et sur les différents choix technologiques réalisés pour améliorer la sensibilité de l'expérience. Une attention particulière est portée sur l'estimation des bruits de fond provenant du réacteur nucléaire ainsi que des expériences voisines utilisant des faisceaux de neutrons. Des mesures expérimentales alliées à des simulations ont permis de quantifier les flux de rayons gammas et de neutrons ainsi que leur direction afin de prévoir les blindages nécessaires. Enfin, nous présentons les performances du prototype correspondant à une cellule du détecteur final. / In spite of a faint interaction with their environment, neutrinos can be now clearly detected thanks to a proven technology based on liquid scintillators and photomultiplier tubes. The advances made these last years allow to reduce the size and the complexity of the detectors and therefore naturally lead to the first applications with these particles. As the first experiment to be placed at 7.2 m of a nuclear core, the Nucifer detector demonstrates the possibility of counting antineutrinos coming from the nuclear fuel at such a short baseline despite the very unfavourable environment in term of the background noises. In this thesis, we present an analysis which rejects the various background noises coming from the reactor and its deactivation circuit but also from the atmospheric muons. A prediction of the antineutrino rate with several Monte-Carlo simulations was also performed and is in good agreement with the measured rate, within statistical and systematic uncertainties. After nearly one year of data taking, we were able to follow the power evolution of the reactor Osiris. A sensibility study showed that the presence of plutonium in the Osiris core was detectable at 95 % CL as soon as this isotope contributes at the level of 10 % of the fissile mass (1,5 kg in Osiris). Besides, the detector was very stable throughout the data taking proving that the remote control of nuclear reactor with a neutrino detector is possible. Thus, this experiment opens the way to new control modes of nuclear reactors by the nuclear safety authorities. As part of the work on the antineutrino spectra emitted by nuclear reactors, a deficit was recently highlighted in the observed antineutrino rate for the experiments at short baseline. This deficit, called the reactor anomaly, could be explain by a new oscillation into a sterile state of the neutrino at the electronvolt scale. The Stereo experiment aims to test the existence of this oscillation by performing measurements 10 m away from the ILL nuclear reactor. By observing a distortion pattern of the energy and distance dependence of the neutrino spectrum, the detector will be able to provide a solid proof of this phenomenon. We present here the project development and the various technological choices that we have done to improve the experiment sensibility. The estimation of the background noise coming from the nuclear reactor as well as the nearby experiments using neutron beams has been performed with on-site measurements and simulations to design the shielding of the detector. Eventually we present the performances of the prototype which corresponds to one cell of the final detector.

La recherche de nouvelles méthodes pour l’acquisition de données physiques et chimiques de réactions en limitant les effet néfastes sur l’Homme est d’une grande importance pour la chimie moderne. L’utilisation de nouveaux outils miniaturisés permet de limiter les quantités de produits chimiques utilisées tout en augmentant la productivité de la recherche. En effet, l’étude de différents paramètres contrôlés simultanément permet d’augmenter le nombre d’expériences pour un temps donné. Malgré tout, cette étape doit être réalisée après détermination au préalable des paramètres clés de la réaction par l’utilisation d’outils haut débit tels que la robotique. Cesdifférents outils sont utilisés pour l’optimisation et la recherche d’une nouvelle voie de synthèse d’une réaction d’intérêt industriel.De plus, pour répondre à l’intérêt de la catalyse hétérogène dans l’industrie pour la séparation facilitée et le recyclage de ces catalyseurs, nous avons développé deux outils miniaturisés. Cesderniers permettent l’étude et l’acquisition de données de réactions chimiques catalysées par des solides. Le développement s’est inscrit en deux étapes : une caractérisation physique des outils puis l’étude d’une réaction modèle industrielle, l’acylation de l’anisole par des catalyseurs de type zéolite. / The search for new methods for the acquisition of physical and chemical reactions by limiting the effect on humans is of great importance for modern chemistry. The use of new miniaturized tools can limit the quantities of chemicals used while increasing research productivity. Indeed, the study of the various parameters monitored simultaneously increases the number of experimentsfor a given time. Nevertheless, this step must be performed after prior determination ofthe key parameters of the reaction by the use of high flow tools such as robotics. These tools are used for optimization and the search for new synthetic pathway of a reaction of industrial interest. In addition, to meet the interests of heterogeneous catalysis in industry for easier separation and recycling of these catalysts, we have developed two miniaturized tools. These allow the study and data acquisition of chemical reactions catalyzed by solid. Development was registeredin two stages : a physical characterization tools and the study of an industrial model reaction, the acylation of anisole with zeolite catalysts.

L'objectif principal de ce travail était l'étude de systèmes catalytiques stables, actifs et sélectifs pour les réactions de vapo-reformage, oxyvaporeformage et oxydation partielle de l'éthanol en vu de produire de l'hydrogène. avec une concentration réduite de monoxyde de carbone. Deux formulations principales, Ir/CeO2 et Rh/CeO2, ont été sélectionnées pour étudier le mécanisme des réactions de surface de l'éthanol adsorbé par FT-IR et TPD et pour être testées en micro-réacteur structuré. Il a été montré que la cérine joue un rôle déterminant quant à la dispersion de la phase active en évitant son frittage lors de la réaction et quant à l'inhibition du cokage du fait de ses propriétés rédox. Par ailleurs, la dispersion de ce support qui peut décroître lors de tests de longue durée détermine le niveau de conversion de l'éthanol et le vieillissement du catalyseur. Les principales étapes élémentaires du mécanisme réactionnel ont été identifiées, liées à la formation de produits intermédiaires dans les régimes transitoires et/ou lorsque la conversion de l'éthanol reste partielle (à basse température, faibles temps de contact). Pour les trois réactions étudiées, les excellentes performances obtenues en réacteur microstructuré proviennent essentiellement d'une meilleure gestion des effets thermiques, ce qui ouvre de réelles perspectives d'application industrielle

L'enjeu de ce travail est la conception et l'expérimentation d'un procédé thermochimique de production de froid à -28 °C à partir de chaleur basse température (70 °C) issue de capteurs solaires plans. Une analyse exergétique du dipôle thermochimique et des cycles thermodynamiques idéaux a conduit à la définition d'un procédé solaire original. Ce procédé met en œuvre deux cycles en cascade fonctionnant en parallèle. Le cycle est discontinu et présente une phase de chauffage et de régénération diurne et une phase de production de froid nocturne. Une simulation dynamique a permis d'analyser son fonctionnement en fonction des conditions météorologiques et du dimensionnement du procédé. Un prototype permettant de couvrir les besoins de froid d'une chambre froide perdant 40 W en continu a été réalisé et expérimenté en conditions réelles sur le site de Perpignan. Il a démontré la faisabilité de ce concept innovant et permis de valider les hypothèses émises lors du développement du modèle. Une étude du fonctionnement du procédé en fonction des conditions climatiques et de la source chaude utilisée (solaire, géothermale ou rejet de chaleur industrielle) a également été menée par simulation. Elle a démontré les potentialités du concept.

Le recours à l'énergie électronucléaire pour diminuer les émissions anthropiques de CO2 nécessite des avancées technologiques majeures. Les réacteurs nucléaires de IVe génération doivent répondre à plusieurs contraintes, telles qu'une sûreté améliorée, la régénération du combustible et la minimisation de la production de déchets radioactifs. De ce point de vue, l'utilisation du Cycle Thorium en Réacteurs à Sel Fondu semble prometteuse. Cet axe de recherche, étudié dans le passé, avait cependant débouché sur un concept dont les défauts ont empêché la réalisation. Une nouvelle réflexion est menée afin de trouver des solutions et d'aboutir au concept de Thorium Molten Salt Reactor. Le couplage d'un code de transport de neutrons avec un code d'évolution des matériaux permet de simuler le comportement d'un coeur nucléaire, et de suivre son évolution tout au long de sa vie. Par cette méthode, nous avons étudié un large éventail de configurations de réacteurs. Les performances de ces systèmes ont été évaluées, grâce à un jeu de contraintes qu'ils doivent satisfaire au mieux. Ce travail a permis de comprendre bon nombre de phénomènes physiques régissant le comportement de ces réacteurs. Grâce à cette nouvelle compréhension, la recherche de configurations acceptables a pu aboutir à des solutions satisfaisantes, apportant un souffle nouveau dans le domaine des Réacteurs à Sel Fondu.

L'objectif principal de l'expérience Borexino est "la détection en temps réel" des neutrinos solaires de la raie du béryllium à 862keV. Outre cette mesure pionnière dans le domaine des neutrinos de basse énergie, Borexino pourra mesurer les neutrinos solaires au-dessus du MeV (neutrinos du 8B et neutrinos pep), les neutrinos de réacteurs nucléaires (d'énergie moyenne d'environ 3 MeV) et les neutrinos de supernovae (dont le spectre en énergie s'étend jusqu'à quelques dizaines de MeV). Le présent travail est consacré principalement à l'étude des neutrinos de réacteurs nucléaires. Ce domaine a été récemment enrichi par les résultats de KamLAND, qui ont grandement amélioré la détermination des paramètres d'oscillations des neutrinos. Dans l'objectif de mesurer ces événements au dessus du MeV, la collaboration Borexino a confié au groupe du PCC, Collège de France, le développement d'un système de numérisation rapide fonctionnant à 400 MHz: les cartes FADC. Elles ont été conçues au laboratoire et nous les avons finalisées au début de l'année 2002. Les premières cartes implantées dans l'électronique d'acquisition de Borexino nous ont permis de contrôler leurs fonctionnements et celui du programme d'acquisition. Elles ont été également installées sur le prototype de Borexino, CTF. Les données correspondantes sont analysées en vue de mettre une limite sur le bruit de fond attendu dans Borexino pour la mesure des neutrinos de réacteurs nucléaires.

La première partie de ce travail traite de la modélisation et de la simulation de l'hydrodynamique et du transfert de matière dans les réacteurs à lit fixe arrosés. Le milieu poreux a été considéré comme un continuum par prise de moyenne des équations de transport microscopiques. Différents modèles prenant en compte l'effet de paroi de notre système ont été proposés, résolus et confrontés à des résultats expérimentaux. Les résultats obtenus sont assez satisfaisants, et ont permis de choisir les modèles les plus appropriés. Des modèles plus complexes, établis grâce aux résultats expérimentaux, devraient permettre d'améliorer la qualité des simulations. Dans une seconde partie, l'étude locale de l'hydrodynamique a été menée, essentiellement à l'aide de microélectrodes insérées dans un pore, qui permettent la mesure par voie électrochimique des gradients de vitesse. En écoulement de liquide seul, les limites des régimes d'écoulement ont été déterminées. On a pu confirmer le comportement turbulent à fort débit et caractériser l'écoulement du fluide au sein d'un pore, notamment à l'aide des auto- et intercorrélations des mesures. Enfin, nous avons utilisé un modèle de renouvellement de surface couplé à la méthode VITA (Variable Interval Time Averaging) pour calculer le gradient de vitesse moyen. En écoulement gaz-liquide, la technique électrochimique est moins intéressante. Nous avons par contre pu caractériser les écoulements pulsés à l'aide de sondes de pression en paroi.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l'emploi de matériaux d'enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l'irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l'oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d'implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu'à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d'irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d'irradiation n'entrainaient pas de migration du xénon

Ces dernières années, la physique des neutrinos a présenté de nouvelles perspectives de physique appliquée. En effet, les antineutrinos (ne) émis par une centrale nucléaire dépendent du combustible : leur détection constituerait donc une sonde permettant de déterminer la composition isotopique du coeur. L'Agence Internationale de l'Énergie Atomique (AIEA) a montré son intérêt pour le potentiel de cette détection comme nouvel outil au profit de son département des Garanties et a créé un groupe de travail ad hoc dédié. Notre objectif est de déterminer le degré de précision d'une part atteint par la détection des ne et d'autre part requis pour être utile à l'AIEA et d'en déduire les performances requises pour un détecteur de l'ordre du m3. Nous présentons d'abord la physique sur laquelle repose notre étude de faisabilité : les neutrinos, la décroissance b des produits de fission (PF) et leur conversion en spectre d'ne. Nous présentons ensuite nos outils de simulation : le code MCNP Utility for Reactor Evolution (MURE) développé au sein de l'IN2P3 initialement pour étudier les réacteurs de Génération IV. Grâce au code MURE couplé aux bases de données nucléaires, nous construisons les spectres d'ne en sommant les contributions des PF. Cette méthode est la seule qui permette de calculer les spectres d'ne associés à des réacteurs du futur : nous présentons les prédictions de spectres pour des combustibles innovants. Nous calculons ensuite l'émission en ne associée à différents concepts de réacteurs actuels et futurs, dans le but de déterminer la sensibilité de la sonde ne à différents scénarios de détournement en tenant compte des contraintes imposées par la neutronique.

Les observateurs sont des capteurs logiciels ayant pour but la reconstruction d'état pour la supervision, la commande ou le diagnostic des systèmes. Dans ce travail, on s'intéresse à la résolution du compromis entre la rapidité de la convergence et l'insensibilité aux bruits de mesure duquel souffre l'observateur à grand gain. Dans un premier temps, on propose la synthèse d'un observateur à grand gain dynamique pour certaines classes de systèmes non linéaires multi-sorties uniformément observables. La caractéristique principale de ce type d'observateurs réside dans le fait que le gain de l'observateur est pris variable au cours de temps et obéit à une dynamique de type Ricatti. La convergence exponentielle de l'observateur à grand gain dynamique est détaillée. Ensuite, on adopte une stratégie floue pour la résolution du dit compromis et on valide cette approche sur un réacteur chimique. Dans la dernière partie de ce travail, on traite la synthèse d'une commande avec retour d'état pour une classe des systèmes non linéaires afin de résoudre un problème de poursuite de trajectoire. Les performances des observateurs proposés sont illustrées en simulation à travers des exemples académiques et des exemples réels d'application relatifs à un réacteur chimique.