Made available in DSpace on 2015-05-14T12:14:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 arquivototal.pdf: 2407959 bytes, checksum: db27c0e32c73a0b37eaa484bdc506772 (MD5) Previous issue date: 2009-01-22 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The approach of this thesis is study the laser emission from highly scattering media with gain with incoherent feedback. These systems are called of random lasers and diverge from the typical laser, because they can emit monochrome light with high intensity without a cavity. We detail several experimental studies in samples containing different rhodamines in solution containing TiO2 nanoparticles, which provide the feedback to lasing. The nanoparticles densities were chosen for random laser system remains in a diffusive regime. In this regime, the probability of the photon return to the starting point of incidence is unlikely; therefore the interference effects of waves associated to the photons can be neglected and the feedback is incoherent. We study de dependence of random laser threshold on both dye concentration C and scatterers density N. We showed that the dependence of random laser threshold on the nanoparticles density is a power law N-α, but the exponent α depends on the dye concentration. We used the novel random laser spectroscopy technique to study de binding energy between molecules in the dimers, our results agree very well with those found by other authors who used traditional methods. We also showed, by the first time, the random laser emission from aqueous solution containing rhodamines 6G and TiO2 nanoparticles, Sodium Dodecyl Sulfate (SDS) was added to dissolve the dye aggregates. / A emissão de luz tipo laser a partir de meios altamente espalhadores com ganho com realimentação incoerente é a abordagem desta tese. Estes meios são altamente desordenados e divergem do conceito tradicional do laser convencional, pois eles podem emitir luz muito intensa e monocromática sem a necessidade de uma cavidade. Ao longo dessa tese, detalhamos diversos estudos experimentais onde temos usado diversos corantes lasers da família das rodaminas em solução, às soluções temos adicionado nanopartículas de TiO2, tais nanopartículas realizam o papel de meio espalhador. O regime de espalhamento nesse sistema é difusivo pelo que a probabilidade do fóton confinado retornar ao ponto inicial de incidência é pouco provável, por tanto qualquer efeito de interferência das ondas associadas aos fótons podem ser negligenciadas. No capítulo 1 é feita uma apresentação rápida dos conceitos fundamentais sobre lasers e detalhando a física dos lasers de corante, logo falamos sobre o processo de espalhamento múltiplo de fótons. Iniciamos o capítulo 2 fazendo uma revisão histórica do laser aleatório com realimentação incoerente e discutimos alguns mecanismos que podem estar envolvidos no processo de geração de luz com características laser. No capítulo 4 apresentamos resultados de um estudo meticuloso sobre o limiar em lasers aleatórios considerando a influência tanto da densidade de espalhadores como da concentração de corante O capítulo 5 é dedicado ao estudo da influencia da agregação molecular e da emissão bicromática nas propriedades da emissão de um laser aleatório quando a concentração do meio de ganho é relativamente alta. No capítulo 6 apresentamos um novo método baseado na emissão de sistemas laser aleatório para determinar a energia de ligação entre moléculas individuais que se juntaram para formar agregados. Essa agregação sempre acontece entre as de moléculas de corante em solução, formando assim dímeros, trímeros, etc. Em primeira aproximação podemos falar de dimerização que é a formação de unicamente dímeros no processo global da agregação. Para descrever teoricamente essa nova técnica, utilizamos um modelo excitônico baseado na teoria quântica que explica como devido á dimerização a banda de absorção do monômero se desdobra em duas novas bandas: uma a altas energias (banda H) e outra a baixas energias (banda J). Os nossos resultados concordam muito bem com aqueles obtidos através de técnicas de absorção que são um tanto mais complicadas de se realizar experimentalmente. Usando nossa técnica determinamos a energia de ligação entre dímeros formados em diversos tipos de corantes da família das rodaminas. Finalmente, no capítulo 7 mostramos que possível se obter um laser aleatório com alta eficiência a partir de soluções aquosas contendo rodamina 6G. Nós adicionamos Dodecil Sulfato de Sódio (SDS, sigla em inglês), um surfactante aniônico, a uma solução de rodamina 6G (catiônica). Ambos os componentes foram preparados em diferentes concentrações. A ação do SDS sobre a rodamina 6G é inibir a agregação molecular e reorientar as moléculas agregadas remanescentes na solução a fim de formar agregados fluorescentes. Mostramos também que a eficiência deste tipo de sistemas atinge seu máximo para concentrações pouco acima da concentração micelar critica do SDS.

L'interaction matière-lumière dans des milieux opaques donne lieu à des phénomènes collectifs nécessitant le couplage d'équations atomiques et d'une équation de transport. Le piégeage de la lumière dans un système atomique multi-niveaux sera étudié expérimentalement dans une vapeur froide et théoriquement avec le couplage des paramètres atomiques à une équation de diffusion. Ensuite, du gain sera ajouté dans ce nuage d'atomes froids multi niveaux. Nous montrerons théoriquement qu'un seuil laser existe dans ce type de système combinant gain et diffusion et qu'expérimentalement le gain Raman associé à de la diffusion sur une raie résonante a permis l'observation d'un laser aléatoire à atomes froids. La validité de l'équation de diffusion nécessite une non redistribution en fréquence et donc des atomes suffisamment froids pour s'affranchir de l'effet Doppler. Finalement nous étudierons le transport dans une vapeur atomique chaude (20°C-180°C) opaque. L'effet Doppler invalide la loi de Beer-Lambert pour la longueur des pas des photons entre des diffusions qui suivent alors une statistique de Lévy. / The matter-light interaction in opaque media gives rise to collective effects which may be explained by the coupling between atomic equations and light transfer equation. The trapping of light in an opaque multi-levels atomic system will be studied experimentally in a cold vapour and theoritically. Then, this vapour will be in situation with gain and amplification of light occurs. We will show that a laser threshold exists with this kind of system. Experimentally, the mixing of Raman gain and multiple scattering on a resonant line allowed the abservation a cold-atom random laser. The validity of diffusion equation needs a non frequency shift and so the temperature of atoms should be sufficiently cold to avoid Doppler effect. Finally we study the transport of light in an opaque hot atomic vapour (20°C-180°C). The Doppler effect breaks the Beer-Lambert law for photons step size distribution which is then a Levy flight statictics.

O interesse na pesquisa de Lasers randômicos, meios dispersivos com alto ganho, tem crescido nos últimos anos em virtude das novas possibilidades advindas ao se trabalhar com estes sistemas, como emissões em bandas com baixo ganho, bicromaticidade, localização da luz em meios difusos e sistemas ópticos mais compactos. Nesse trabalho serão discutidos temas como espalhamento da luz por partículas, intensidade de retroespalhamento, ganho em meios desordenados e as transições energéticas do neodímio, correlacionando as emissões características obtidas nos experimentos com a teoria. Quanto aos resultados será apresentado a primeira observação de laser randômico com nanopó de Nd:YVO4 através de análise do comportamento da emissão espectral e temporal oriunda da transição 4F3/24I11/2 (1064 nm). Os resultados apresentam outra forma de analisar a cinética temporal da emissão de laser randômico, permitindo uma separação da fração de emissão estimulada e espontânea e comparação desse resultado com o estreitamento sutil da largura de linha, típico de lasers randômicos. As conversões ascendentes e saturação de ETU (conversão ascendente por transferência de energia) serão analisadas na mesma amostra, sendo todos os ajustes provenientes da literatura e de fundamental interesse, principalmente por se tratarem de um mecanismo de perda em lasers operando na região do infravermelho. Por fim, a emissão característica será avaliada pela técnica CBS (retroespalhamento coerente) para determinação da coerência do laser emitido e localização da luz neste meio difuso, com os resultados comparados aos da simulação. / In the past few years, the interest in random lasers, which refer to lasing in disordered media where strong multiple scattering plays a constructive role instead of being only a loss factor, have received considerable attention due to its unique properties and its potential applications, such as emission at new, extremely low gain lines, simultaneous emission of several very different wavelengths at the same time, strong light localization and miniaturization. Single and multiple particle light scattering, backscattering intensity, light diffusion with gain and the energy level diagram of Neodymium will be presented in this current work, alongside with a parallel from the typical emission lines obtained experimentally with theory. The demonstration of random laser action in Nd:YVO4 nanopowder, by analyzing the spectral and temporal behavior from the 4F3/24I11/2 (1064 nm) transition is presented. A method that analyzes the decay kinetics after long-pulse excitation is used to determine the laser characteristics, allowing measuring the fractional contribution of spontaneous and stimulated emission in the samples backscattering cone, with is in agreement to the smoothing linewidth narrowing as a function of pump power typical from random lasers. Also the visible emission along a method to determine quantitatively the ETU (energy-transfer upconversion) rate is presented, which is particularly interesting, as is a mechanism that introduces a loss channel for devices emitting in the infrared region. At last, the coherent laser emission and light localization will be evaluated by using the CBS (coherent backscattering) technique in this diffusive media, in which the results are compared with simulation.

O interesse na pesquisa de Lasers randômicos, meios dispersivos com alto ganho, tem crescido nos últimos anos em virtude das novas possibilidades advindas ao se trabalhar com estes sistemas, como emissões em bandas com baixo ganho, bicromaticidade, localização da luz em meios difusos e sistemas ópticos mais compactos. Nesse trabalho serão discutidos temas como espalhamento da luz por partículas, intensidade de retroespalhamento, ganho em meios desordenados e as transições energéticas do neodímio, correlacionando as emissões características obtidas nos experimentos com a teoria. Quanto aos resultados será apresentado a primeira observação de laser randômico com nanopó de Nd:YVO4 através de análise do comportamento da emissão espectral e temporal oriunda da transição 4F3/24I11/2 (1064 nm). Os resultados apresentam outra forma de analisar a cinética temporal da emissão de laser randômico, permitindo uma separação da fração de emissão estimulada e espontânea e comparação desse resultado com o estreitamento sutil da largura de linha, típico de lasers randômicos. As conversões ascendentes e saturação de ETU (conversão ascendente por transferência de energia) serão analisadas na mesma amostra, sendo todos os ajustes provenientes da literatura e de fundamental interesse, principalmente por se tratarem de um mecanismo de perda em lasers operando na região do infravermelho. Por fim, a emissão característica será avaliada pela técnica CBS (retroespalhamento coerente) para determinação da coerência do laser emitido e localização da luz neste meio difuso, com os resultados comparados aos da simulação. / In the past few years, the interest in random lasers, which refer to lasing in disordered media where strong multiple scattering plays a constructive role instead of being only a loss factor, have received considerable attention due to its unique properties and its potential applications, such as emission at new, extremely low gain lines, simultaneous emission of several very different wavelengths at the same time, strong light localization and miniaturization. Single and multiple particle light scattering, backscattering intensity, light diffusion with gain and the energy level diagram of Neodymium will be presented in this current work, alongside with a parallel from the typical emission lines obtained experimentally with theory. The demonstration of random laser action in Nd:YVO4 nanopowder, by analyzing the spectral and temporal behavior from the 4F3/24I11/2 (1064 nm) transition is presented. A method that analyzes the decay kinetics after long-pulse excitation is used to determine the laser characteristics, allowing measuring the fractional contribution of spontaneous and stimulated emission in the samples backscattering cone, with is in agreement to the smoothing linewidth narrowing as a function of pump power typical from random lasers. Also the visible emission along a method to determine quantitatively the ETU (energy-transfer upconversion) rate is presented, which is particularly interesting, as is a mechanism that introduces a loss channel for devices emitting in the infrared region. At last, the coherent laser emission and light localization will be evaluated by using the CBS (coherent backscattering) technique in this diffusive media, in which the results are compared with simulation.

Dans cette thèse, nous nous intéressons aux propriétés des fluctuations de la lumière diffusée par un nuage d'atomes froids, que ce soit les variations temporelles de l'intensité ou les fluctuations spectrales du champ électrique dans le régime de diffusion simple ou multiple de la lumière. Bien que notre analyse soit réalisée sur un système passif, l'ajout de gain dans le système peut conduire à l'obtention d'un laser aléatoire dont l'étude des corrélations temporelles de l'intensité émise peut permettre une étude détaillée de ses propriétés de cohérence.La première étape de cette caractérisation est l'étude du bruit de fréquence de lasers conventionnels. La mesure est réalisée grâce à un discriminateur de fréquence, pouvant être une cavité Fabry-Pérot ou une transition atomique, utilisé pour convertir le bruit de fréquence en bruit d'intensité mesuré. Un modèle simple est présenté montrant que, alors que les résultats obtenus pour la cavité ou la transition atomique soient identiques à faibles fréquences de Fourier, de nouvelles structures apparaissent à hautes fréquences, permettant de réaliser de la spectroscopie de bruit en analysant les fluctuations de la lumière transmise.Les propriétés de cohérence peuvent aussi être étudiées grâce à la fonction de corrélation g(2) de l'intensité, offrant un accès à la statistique des photons de la lumière émise. Nous mesurons cette fonction dans un milieu passif en expansion balistique en contrôlant finement le régime de diffusion de la lumière. Nous analysons en détails l'évolution du contraste, la perte de cohérence ainsi que le changement de forme de g(2) dans le régime de diffusion multiple. Ces résultats sont combinés à des études numériques et analytiques pour mettre en évidence le rôle de la diffusion multiple dans les changements de la fonction g(2). Cette mesure est la première réalisation expérimentale de spectroscopie des ondes diffuses sur un nuage d'atomes froids en mouvement balistique.La caractérisation de la cohérence temporelle d'un laser aléatoire passe par l'étude de la fonction g(2) sur un milieu actif sous le seuil d'émission. Nous implémentons alors un schéma de gain Raman hyperfin, combinant efficacement gain et diffusion. Nous présentons les premiers tests de la quantification du gain dans le nuage par spectroscopie pompe-sonde, montrant l'apparition d'une fenêtre de transparence électromagnétiquement induite. Enfin, par une méthode hérérodyne, nous sommes en mesure d'accéder au spectre optique de la lumière diffusée en présence de gain. / In this thesis, we are interested in studying the properties of the fluctuations of the light scattered by a cloud of cold atoms, namely temporal fluctuations of the intensity or spectral fluctuations of the electric field in the single or multiple scattering of light. Although our analysis is focused on a passive medium, gain can be added in the system leading to a random laser whose the study of the temporal correlations of the emitted intensity allows to better characterize its coherence properties.The first step towards this characterization is the study of the frequency noise power spectral density of conventional lasers. This measurement is made using a frequency discriminator, being a Fabry-Pérot cavity or an atomic transition, used to convert frequency noise into measurable intensity noise. A simple model is developed showing that, while results obtained with the Fabry-Perot cavity and the atomic transition are the same at low Fourier-frequency, new features appear at high Fourier-frequency showing the influence of the atoms in the noise conversion, allowing to perform spectroscopic measurements by analyzing the intensity fluctuations of the transmitted light.Coherence properties can also be studied with the correlation function g(2) of the intensity, giving access to the photon statistics of the emitted light. We measure this function in a passive medium ballistically expanding while controlling the regime of scattering of light. We analyze in detail the evolution of contrast, the loss of coherence and the change of shape in the multiple scattering regime. Those results are combined with numerical and analytical studies showing the role of multiple scattering in the changes of the g(2)-function. This measurement is the first experimental demonstration of diffusing wave spectroscopy on cold atoms in ballistic motion.The characterization of the temporal coherence of a random laser requires the study of the g(2)-function in an active medium below threshold. We implement a scheme based on hyperfine Raman gain, combining effectively gain and scattering. We present our first results to quantify the amount of gain in the cloud with pump-probe spectroscopy, showing the appearance of an electromagnetically induced transparency window. Finally, based on a heterodyne method, we are able to access the optical spectrum of the scattered light in presence of gain.

[pt] Materiais nanoestruturados tem um espaço proeminente nos avanços tecnológicos devido a suas propriedades físicas e químicas que podem ser bem diferentes das encontradas no mesmo material em forma de bulk. Na primeira parte desta tese foram investigados, como centros espalhadores em laser aleatório (RL) materiais nanoestruturados naturais, como exemplo disso são o quartzito e a celulose. Nesse contexto, usamos celulose e o quartzito como centros espalhadores de lasers aleatórios, em suspensão com etileno glicol, com o intuito de caracterizar esses sistemas como lasers aleatórios, definindo-se o limiar laser e a variação da largura a meia altura do espectro de emissão laser. São apresentadas também outras configurações do laser aleatório como o filme espesso de celulose e onda guiada com suspensão de quartzito. Uma outra área de pesquisa com grande impulso, após a descoberta do grafeno, é aquela associada aos materiais 2D, tais como os Dicalcogenetos de Metais de Transição (TMDs). Na segunda parte desta tese está relacionada com a caracterização de propriedades ópticas não lineares (ONL) que tem uma enorme importância para aplicações de materiais 2D em dispositivos optoeletrônicos e em nanofotônica. Já na segunda parte dessa tese foram caracterizadas as propriedades de ONL térmica e eletrônica de materiais do tipo TMDs, para a determinação dos valores do índice de refração não linear e o coeficiente de absorção não linear desses materiais, usando a técnica de varredura Z (Z-Scan). / [en] Nanostructured materials have a prominent place in technological advances due to their physical and chemical properties that can be quite different from those found in the same material in bulk form. In the first part of this thesis, random laser scattering centers (RL) were investigated. natural nanostructured materials such as quartzite and cellulose. In this context, we used cellulose and quartzite as scattering centers for random lasers, suspended with ethylene glycol, to characterize these systems defining the laser threshold and full width half maximum (FWHM) of these random lasers. Other random laser configurations are also presented, such as thick cellulose film and guided wave with quartzite suspension. Another area of research with great impetus, after the discovery of graphene, is that associated with 2D materials, such as Transition Metal Dichalcogenides (TMDs). The second part of this thesis is related to the characterization of nonlinear optical properties (NLO) which is of enormous importance for applications of 2D materials in optoelectronic devices and in nanophotonics. In the second part of this thesis, the thermal and electronic NLO properties of TMD-type materials were characterized, to determine the values of the nonlinear refractive index and the nonlinear absorption coefficient of these materials, using the Z- scan technique.

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die optischen Eigenschaften von auf ZnO-basierenden Heterostrukturen untersucht. Besonderes Augenmerk lag hierbei auf ihrer Eignung als aktives Material in Laserdioden für den ultravioletten und sichtbaren Spektralbereich. Es wurde gezeigt, dass ZnO und seine ternären Mischkristalle ZnCdO und ZnMgO erstaunlich vielfältige Anwendungen ermöglichen. Mit diesem Materialsystem lässt sich sowohl ein sehr großer Spektralbereich für Lasertätigkeit abdecken als auch eine Vielzahl von Laseranordnungen realisieren. Im Detail wurde demonstriert, dass sich die Lasertätigkeit von ZnCdO/ZnO Quantengraben-Strukturen vom violetten bis in den grünen Spektralbereich verschieben lässt. Obwohl diese Strukturen starke interne elektrische Felder aufweisen, konnte optisch gepumpte Lasertätigkeit bei Zimmertemperatur bis zu einer Wellenlänge von 510 nm gezeigt werden. Die für die Lasertätigkeit nötige optische Rückkopplung wird durch makroskopische Defekte der Probe verursacht und die Proben fungieren somit als Zufallslaser. Die Herstellung von Mikroresonatoren ermöglichte die Untersuchung des Zusammenspiels von Fabry-Perot- und Zufalls-Rückkopplung. Die experimentellen und theoretischen Ergebnisse zeigen, dass der Schwellengewinn eines Zufallslasers in der Regel größer ist als der des Fabry-Perot-Lasers. Des Weiteren wurde gezeigt, dass hoch reflektierende Braggreflektoren für den ultravioletten und blau/grünen Spektralbereich aus ZnO- und ZnMgO-Schichten hergestellt werden können. Ferner wurden die teils unbekannten Brechungsindexverläufe der verwendeten ternären Materialen erarbeitet und Mikrokavitäten mit ZnO/ZnMgO Quantengraben Strukturen als aktive Schichten realisiert. An diesen Kavitäten konnte bei Temperaturen bis zu 150 K starke Kopplung zwischen Exzitonen und Photonen nachgewiesen werden. Bei Zimmertemperatur konnte vertikal-emittierende Lasertätigkeit im nahen ultravioletten Spektralbereich demonstriert werden. / In the framework of this thesis, the optical properties of ZnO-based heterostructures fabricated by molecular beam epitaxy have been investigated, particularly with regard to their suitability for semiconductor laser devices operating in the ultraviolet and visible spectral range. It turned out that ZnO and its ternary alloys ZnMgO and ZnCdO are extremely versatile. They allow to tune the laser emission in a wide spectral range as well as to realize various laser geometries. In detail, it was shown that the laser emission of ZnCdO/ZnO multiple quantum wells can cover a spectral range from violet to green wavelengths. Although these structures suffer from large built-in electric fields, room temperature laser action under optical pumping was demonstrated up to a wavelength of 510. The optical feedback for lasing is provided by growth imperfections on a macroscopic length scale turning these structures into random lasers. The fabrication of micro-resonators allowed to study the interplay between random and Fabry-Perot feedback. The experimental and theoretical analysis shows that random feedback generally requires a larger gain than under Fabry-Perot feedback. Further, this work demonstrates that ZnO- and ZnMgO-layers can be used to fabricate highly reflective distributed Bragg reflectors for applications in the ultraviolet and blue/green spectral range. The partly unknown dispersion curves of the index of refraction of the employed ternary alloys have been elaborated. This enabled the realization of all monolithic microcavities with ZnO/ZnMgO quantum wells as active zone. For temperatures below 150 K strong exciton-photon coupling is observed in such microcavities. At room temperature, vertical cavity surface emitting laser action in the near UV spectral range is demonstrated for appropriately designed microcavities.