La microfabrication 3D par laser dans les matériaux à faible bande interdite néces- sitera l’utilisation d’impulsions intenses dans l’infrarouge proche et moyen. Cette étude expérimentale se concentre sur les spécificités de la physique d’ionisation nonlinéaire dans la gamme de longueur d’onde de 1300-2200nm. Contrairement aux semiconducteurs, l’ab- sorption nonlinéaire mesurée dans les diélectriques est indépendante de la longueur d’onde révélant ainsi l’importance accrue de l’ionisation par effet tunnel avec ces longueurs d’onde. Nous étudions également les rendements et les seuils d’ionisation multiphotonique et ava- lanche dans le silicium intrinsèque et dopé N. Les résultats couplés à l’observation des ma- tériaux irradiés montrent que les propriétés intrinsèques des semiconducteurs empêchent un dépôt d’énergie suffisamment confiné pour viser directement des applications de modifica- tion locale. Ce travail illustre les possibilités de micro-usinage laser 3D dans les diélectriques et les défis de l’extension de cette technique aux semiconducteurs. / 3D laser microfabrication inside narrow gap solids like silicon will require the use of long wavelength intense pulses. This experimental study concentrates on the specificity of the nonlinear ionization physics with tightly focused femtosecond laser beams over a wa- velength range of 1300-2200nm. The measured nonlinear absorption is independent of the wavelength in dielectrics revealing the increased importance of tunnel ionization with long wavelength. This can open up an alternative to pulse shortening toward ultraprecision op- tical breakdown in dielectrics. Using n-doped silicon, we study the multiphoton-avalanche absorption yields and thresholds inside semiconductors. Also observations of the irradia- ted materials reveal that the intrinsic properties of semiconductors prevent efficient direct energy deposition in the bulk for applications. This work illustrates opportunities for 3D laser micromachining in dielectrics and challenges for its extension to semiconductors.

The purpose of this thesis is to advance the understanding of strong-field QED processes in short laser pulses. The processes of non-linear one-photon and two-photon Compton scattering are studied, that is the scattering of photons in the interaction of relativistic electrons with ultra-short high-intensity laser pulses. These investigations are done in view of the present and next generation of ultra-high intensity optical lasers which are supposed to achieve unprecedented intensities of the order of 10^24 W/cm^2 and beyond, with pulse lengths in the order of some femtoseconds. The ultra-high laser intensity requires a non-perturbative description of the interaction of charged particles with the laser field to allow for multi-photon interactions, which is beyond the usual perturbative expansion of QED organized in powers of the fine structure constant. This is achieved in strong-field QED by employing the Furry picture and non-perturbative solutions of the Dirac equation in the presence of a background laser field as initial and final state wave functions, as well as the laser dressed Dirac-Volkov propagator. The primary objective is a realistic description of scattering processes with regard to the finite laser pulse duration beyond the common approximation of infinite plane waves, which is made necessary by the ultra-short pulse length of modern high-intensity lasers. Non-linear finite size effects are identified, which are a result of the interplay between the ultra-high intensity and the ultra-short pulse length. In particular, the frequency spectra and azimuthal photon emission spectra are studied emphasizing the differences between pulsed and infinite laser fields. The proper description of the finite temporal duration of the laser pulse leads to a regularization of unphysical infinities (due to the infinite plane-wave description) of the laser-dressed Dirac-Volkov propagator and in the second-order strong-field process of two-photon Compton scattering. An enhancement of the two-photon process is found in strong laser pulses as compared to the corresponding weak-field process in perturbative QED.

Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules. / When a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects.

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La course vers les impulsions ultra-courtes et énergétiques est en plein essor avec le développement de nombreuses applications. Dans ce manuscrit, plusieurs méthodes de réduction de la durée d'impulsion énergétique sont étudiées. La mise en oeuvre d’un système de post-compression basé sur le principe de SPM-NER dans une lame de silice a tout d'abord permis de produire, à partir d'impulsions de 50 fs, des impulsions de 16 fs-5mJ. Dans une seconde partie, nous proposons une nouvelle méthode de post-compression efficace basée sur l'ionisation d'un gaz rare dans un capillaire creux. Cette technique a permis d'obtenir à la fois des impulsions ultra-courtes et des énergies importantes (11 fs-13 mJ). Les résultats d'une modélisation réalisée au CEA/SPAM, en bon accord avec les résultats expérimentaux, ont permis d'approfondir la compréhension des divers mécanismes mis en jeu. Afin de produire des impulsions encore plus courtes, il est nécessaire de travailler directement dans les chaînes laser, en amont du système de post-compression. Le rétrécissement spectral par le gain dans leTi:saphir des chaînes laser, limite en général les durées des impulsions à 30 fs. Ce phénomène, étudié lors de cette thèse, a été compensé grâce à une modulation de perte spectrale (filtre) dans le pré-amplificateur (cavité régénérative), localisée au maximum de la courbe de gain. Des impulsions de l’ordre de 20 fs ont été obtenues. Ces études ont été complétées par une modélisation de l'amplification des impulsions qui s'est avérée en très bon accord avec les mesures expérimentales. La possibilité de combiner ces procédés permettra, àcourt terme, la production d'impulsions laser sub-10 fs énergétiques (~10 mJ) pour générer des impulsions XUV attosecondes isolées. / High energy ultrashort pulses are highly desirable for many applications. In thismanuscript, we described several methods for pulse duration reduction at high energy. A postcompressionsystem, using SPM-NER in a fused silica plate, has firstly provided 16 fs-5mJpulses, from 50 fs pulses. In a second part, we present a new efficient post compressiontechnique, achieved through ionization of gas in a capillary. With this technique, ultrashortand high energy pulses have been reached (11 fs-13 mJ). Results from modeling done atCEA/SPAM, in good agreement with the experimental ones, have been used to understanddeeply all the involved mechanisms. In order to get even shorter pulses, it is incontrovertibleto work on the laser chain, in front of the post-compression systems. In general, due tospectral gain narrowing in Ti:Saphir laser chain, the pulse duration is limited to 30 fs. Thiseffect, investigated in this thesis, has been compensated by modulating the spectral losses(filter) in the pre-amplifier (regenerative cavity), localized at the gain curve maximum. Pulseduration in the order of 20 fs has been obtained. This study has been completed with a pulseamplification model that shows very good agreement with the experimental measurements.The possibility to combine these processes should generate, in the short term, high energy (10mJ) sub-10 fs laser pulses to produce isolated XUV attosecond pulses.