Dans cette thèse nous avons étudié la mise en forme de matériaux carbonés par des méthodes électrochimiques pour des applications dans les domaines des capteurs et de l’énergie. Dans la première partie, l’électrochimie bipolaire, qui permet de réaliser des réactions électrochimiques sur un objet conducteur présent dans une solution et soumise à un champ électrique, a été utilisée pour générer des objets de type Janus. Ces objets asymétriques ont été modifiés à une extrémité par du poly(N-isopropylacrylamide (pNIPAM), un hydrogel sensible à la température, et par une peinture électrophorétique à l’autre extrémité. En contrôlant l’intensité du champ électrique ainsi que son temps d’application il a été possible de varier la longueur ainsi que l’épaisseur de l’hydrogel. Ces objets sensibles à la température, émettant de la lumière, ont des applications potentielles dans le domaine des capteurs ou dans le milieu médical.Dans la seconde partie, la mise en forme de carbone poreux pour des applications électrochimiques a été étudiée. La carbonisation de polymères contenant du zinc a été utilisé pour synthétiser du carbone micro/mésoporeux possédant ainsi une grande surface spécifique. Les polymères contenant du zinc ont été préparés à partir de différents types de ligands d’acide dicarboxylique par une méthode solvothermique. Ils ont ensuite été carbonisés pour obtenir des matériaux poreux avec des caractéristiques et des propriétés particulières. Ils ont été utilisés comme matériaux d’électrode pour des supercondensateurs, montrant des capacités élevées. De plus ils possèdent également une activité électrocatalytique à la réaction de réduction de l’oxygène. / In this thesis, the design of advanced carbon materials via electrochemical techniques and for electrochemical applications have been studied. In the first part, the concept of bipolar electrochemistry, which allows carrying out electrochemical reactions on a free-standing conductive object in an electric field, was employed to generate Janus-type objects. These objects are modified with a thermoresponsive hydrogel of poly(N-isopropylacrylamide) (pNIPAM) on one side and an electrophoretic deposition paint (EDP) on the other side. The results show that the length and the thickness of the hydrogel can be controlled by varying the electric field and the time of the experiment. The concept can be further generalized to other micro- and nanometer-sized objects, thus opening up perspectives for various applications.In the second part, the design of porous carbon structures for electrochemical applications was studied. The direct carbonization of non-porous zinc containing polymers was used to synthesize micro/mesoporous carbons with high surface area, pore volume. Non-porous zinc containing polymers with various types of dicarboxylic acid ligands prepared by solvothermal method were used as templates and starting materials. After carbonization porous carbons with various characteristics and properties were obtained. The synthesized porous carbon samples showed good electrochemical performance with high capacitance values. In addition, the derived materials exhibit excellent electrocatalytic activity with respect to the oxygen reduction reaction (ORR).

La demande urgente d'innovations dans le domaine du stockage de l'énergie est liée au développement récent de la production d'énergie renouvelable ainsi qu'à la diversification des produits électroniques portables qui consomment de plus en plus d'énergie. Il existe plusieurs technologies pour le stockage et la conversion électrochimique de l'énergie, les plus notables étant les batteries aux ions lithium, les piles à combustible et les supercondensateurs. Ces systèmes sont utilisés de façon complémentaire des uns aux autres dans des applications différentes. Par exemple, les batteries sont plus facilement transportables que les piles à combustible et ont de bonne densité d'énergie alors que les supercondensateurs ont des densités de puissance plus élevés et une meilleure durée de vie. L'objectif principal de ces travaux est d'étudier les performances électrochimiques d'une nouvelle famille de matériaux bidimensionnel appelée MXène, en vue de proposer de nouvelles solutions pour le stockage de l'énergie. Pour y arriver, plusieurs directions ont été explorées. Dans un premier temps, la thèse se concentre sur les supercondensateurs dans des électrolytes aqueux et aux effets des groupes de surface. La seconde partie se concentre sur les systèmes de batterie et de capacités à ions sodium. Une cellule complète comportant une anode en carbone et une cathode de MXène a été développées. La dernière partie de la thèse présente l'étude des MXènes pour les supercondensateur en milieu organique. Une attention particulière est apportée à l'étude du mécanisme d'intercalation des ions entre les feuillets de MXène. Différentes techniques de caractérisations ont été utilisées, en particulier la voltampérométrie cyclique, le cyclage galvanostatique, la spectroscopie d'impédance, la microscopie électronique et la diffraction des rayons X. / An increase in energy and power densities is needed to match the growing energy storage demands linked with the development of renewable energy production and portable electronics. Several energy storage technologies exist including lithium ion batteries, sodium ion batteries, fuel cells and electrochemical capacitors. These systems are complementary to each other. For example, electrochemical capacitors (ECs) can deliver high power densities whereas batteries are used for high energy densities applications. The first objective of this work is to investigate the electrochemical performances of a new family of 2-D material called MXene and propose new solutions to tackle the energy storage concern. To achieve this goal, several directions have been explored. The first part of the research focuses on MXene behavior as electrode material for electrochemical capacitors in aqueous electrolytes. The next part starts with sodium-ion batteries, and a new hybrid system of sodium ion capacitor is proposed. The last part is the study of MXene electrodes for supercapacitors is organic electrolytes. The energy storage mechanisms are thoroughly investigated. Different characterization techniques were used in this work, such as cyclic voltammetry, galvanostatic charge-discharge, electrochemical impedance spectroscopy, scanning electron microscopy and X-ray diffraction.

Les ressources renouvelables sont considérées comme des alternatives durables, et parfois moins chères, aux matières premières d'origine pétrochimique. Dans cette thèse, on a utilisé du tanin provenant d’écorces de Mimosa comme précurseur de matériaux carbonés. La synthèse de ces nouveaux matériaux carbonés comprend un processus en deux étapes: la première étape est un traitement hydrothermal à des températures modérées, de 180 à 200°C, ce qui permet l'enrichissement en carbone ainsi que la fixation des hétéroatomes et la production de différentes morphologies: microsphères ou gels. La deuxième étape est une carbonisation à une température plus élevée, à savoir 900°C, ce qui permet d'augmenter la surface spécifique, la porosité ainsi que la conductivité électrique. La préparation d’un carbone poreux présentant des mésopores parfaitement définis en taille et dans leur organisation a été réalisée en associant le tanin, précurseur de carbone, à un tensio-actif structurant de la porosité, le copolymère Pluronic F127. Ces nouveaux matériaux carbonés ont été testés comme des électrodes de supercondensateur / Renewable resources are considered as sustainable, and sometimes cheaper, alternatives to substitute raw materials of petrochemical origin. We used tannins extracted from Mimosa barks. Tannin is an attractive precursor to synthesize new organic porous materials due to the presence of highly reactive phenolic molecules. The synthesis of these new carbon materials from tannin comprises a two-step process: the first step is a hydrothermal carbonization at moderate temperatures, 180-200°C, which allows obtaining a hydrochar, richer in carbon, and fixing other heteroatoms. These hydrochars present different morphologies as powder or gel. The second step is a carbonization at higher temperature (900°C), which allows increasing surface area (SBET), porosity as well as improving conductivity. The preparation of a porous carbon presenting mesopores perfectly defined in size and in their organization was realized by associating tannin, as carbon precursor, with a surfactant for porosity templating, the copolymer Pluronic F127. These new carbon materials were tested as electrodes of supercapacitor

L'objectif de cette thèse est l'étude et la réalisation d'une nouvelle application des convertisseurs multicellulaires parallèles. Le but est de concevoir un système pouvant injecter des forts courants transitoires (milliers d'Ampères) dans l'âme conductrice de câbles haute tension à courant continu afin de mesurer la répartition des charges électriques dans l'isolant par la méthode de l'onde thermique. La structure proposée est basée sur la mise en parallèle de modules de convertisseurs DC/DC à phases couplées utilisant des transformateurs intercellules (ICT). La solution proposée permet de concevoir un dispositif à faible encombrement (portabilité). Une approche de dimensionnement des ICT cycliques basée sur la détermination d'un modèle analytique généralisé permettant de quantifier le flux et la densité de flux à travers le circuit magnétique, est présentée. Une méthode d'optimisation consistant en une permutation des ordres de commande des phases est utilisée pour réduire l'encombrement du coupleur magnétique. Un prototype de convertisseur multicellulaire utilisant un ICT cyclique planar de puissance a été réalisé. Il s'agit d'un module 12 phases, fonctionnant comme une source de courant régulé de 1200 A (grâce à une boucle de régulation de courant), et dont la puissance est de 30 KW. Des résultats expérimentaux validant la possibilité d'utiliser la solution proposée pour la caractérisation diélectrique des câbles haute tension à courant continu sont présentés dans le mémoire. / The purpose of this study is the design of a new application for parallel multi-cell converters. The aim is to setup a portable system that can inject a high current (several Amps current) within 2 s in the conducting core of a HVDC cable, and determinate the distribution of electrical space charge through the insulation using the Thermal Step Method (TSM). The proposed structure will be constituted of paralleled coupled multiphase buck converters using InterCell Transformers (ICT). A dimensioning theoretical approach of planar intercell transformer based on the magnetic core saturation condition is presented. The proposed method is based on calculating a generalized expression on the magnetic flux density matrix for any number of cells. Permutation method is used in order to reduce the magnetic core volume. Its principle is to reduce the flux concentration in the magnetic core by modifying the phase-shift of two successive cells.Finally, the experimental prototype (12-cells 30 kW power converter) using cyclic planar ICT is designed and tested. The converter is used to generate regulated current pulses of 1200 Amps (its operating mode is similar to a current source). Experimental results (thermal step current measurements) are includes in order to confirm the ability of using the proposed solution for power cable dielectric characterization.

Dans les applications de puissance, les systèmes de stockage d'énergie électrique tels que les supercondensateurs sont fortement sollicités. Compte tenu des limitations existantes lors de l'utilisation d'un seul composant, un système de stockage d'énergie électrique (module) est constitué d'une association d'éléments (cellules) permettant de s'adapter aux besoins de l'application visée. Afin d'assurer la sécurité de l'équipement et de son utilisateur, un système de gestion d'énergie, qui a pour rôle de surveiller et de contrôler continuellement les cellules, est associé au module de stockage. Le but des travaux de thèse est l'amélioration de la durée de vie des systèmes de stockage d'énergie. Cet objectif est réalisé grâce au contrôle des circuits d'équilibrage, éléments du système de gestion d'énergie, et déjà présents sur ces modules de stockage. Différentes méthodes de contrôle sont donc présentées, analysées et comparées afin d'évaluer l'état de santé des supercondensateurs surveillés. Une nouvelle approche d'équilibrage se basant sur le niveau de dégradation estimée est exposée. Elle permet d'équilibrer les vitesses de vieillissement des cellules et ainsi de prolonger la durée de vie de l'ensemble du système. Certains principes des résultats obtenus sont transposables aux batteries / Energy storage system such as supercapacitors are widely used in high power applications. However, due to single cell voltage limitation, an energy storage system (module) is often employed. It contains a chain structure of identical elements and ensures voltage adaptation to the corresponding application requirements. Energy management systems are associated to energy storage systems in order to assure user and equipment security. Their main role is to monitor and control energy storage systems elements continuously. The work presented aims to enhance the lifetime of energy storage systems. It relies on establishing balancing circuits on the terminals of the storage system elements. These control circuits are energy management system devices. Thus, various control approaches are discussed, analyzed and compared. They aim to estimate the supercapacitor's state of health. In addition, a new approach of balancing circuits is proposed. It is based on estimating the level of degradation of the elements. Thus, It allows aging speed equalization between module elements and storage system lifetime maximization. Some main results of the work could be generalized to batteries

Thèse en cotutelle (avec l'Université Toulouse 3 - Paul Sabatier) en Science des matériaux et Electrochimie / Avec le développement des systèmes électroniques embarqués se pose la question de la miniaturisation des dispositifs de stockage d’énergie. De nos jours, cette fonction est principalement assurée par des micro-batteries. Ces composants possèdent cependant une faible puissance disponible, une durée de vie limitée et un domaine de fonctionnement en température restreint. Les “micro-supercondensateurs” sur puce permettraient de s’affranchir de ces limitations, mais ils ne sont aujourd’hui qu’au stade de la recherche universitaire avec des densités d’énergie bien inférieures à celles des micro-batteries. L’énergie et la puissance stockées dans un supercondensateur sont proportionnelles au carré de la fenêtre de potentiel, qui dépend elle-même de la stabilité électrochimique de l’électrolyte utilisé. L’électrolyte joue ainsi un rôle prépondérant sur les propriétés des supercondensateurs (tension, gamme de température, courant de fuite, durée de vie…). Cette thèse vise à développer des liquides ioniques protiques et aprotiques dédiés aux micro-supercondensateurs pseudocapacitifs à base d'oxydes métalliques (RuO2, MnO2). Les électrolytes à base de liquides ioniques présentent des propriétés intéressantes, notamment une faible pression de vapeur saturante, une stabilité aux hautes températures, ainsi qu’une large fenêtre de potentiel. Ils contribuent ainsi à améliorer la densité d’énergie surfaciques, principal problème rencontré par les micro-supercondensateurs actuels. Les liquides ioniques étudiés ont été conçus sur la base de leurs structures et leurs propriétés physico-chimiques. Des caractérisations électrochimiques ont été réalisées avec des micro-supercondensateurs à base d’oxyde de ruthénium et d’oxyde de manganèse. De très bonnes performances ont été obtenus en utilisant des collecteurs de courant poreux à grande surface spécifique. Les électrolytes liquides constituant cependant un verrou technologique à la réalisation de micro-supercondensateurs fonctionnels compatible avec les procédés de microfabrication, des ionogels composés d’une matrice solide dans laquelle a été confinée le liquide ionique ont également été réalisés. / The rising growth of smart and autonomous microelectronic devices in the IoT (Internet of Things) era urges the development of advanced microscale energy sources with tailor-made features and customized energy/power requirements. Micro-supercapacitors (MSCs) emerged as potential energy storage devices complementing micro-batteries to power ubiquitous sensor networks needed to foster the development of IoT. However, the low cell voltage and low energy density remain major bottleneck that prevents their application at a large scale in real devices. To mitigate this issue, several studies have been devoted to the engineering of MSC electrode materials and structural architecting of current collectors to enhance the surface area and areal energy density by considering the limited available footprint area. This, however, has associated challenges such as a complex synthesis route, poor interfacial and mechanical stability of the electrode, and electrolyte compatibility issues, among others. Another key challenge to solve for reaching high energy density values in MSCs is the limited electrochemical stability window (ESW) of the electrolytes used as energy stored is directly related to the square of the cell voltage. The electrolytes play a major role in deciding the ESW and liquid-state electrolytes commonly used are troublesome for the microfabrication process due to leakage, evaporation, and safety issues. Therefore, it’s imperative to develop alternative electrolytes including solid-state electrolytes reconcilable to the target application of MSCs. This thesis aims at developing novel ionic-liquid (IL)-based electrolytes (both protic and aprotic) suitable for pseudocapacitive metal oxide (e.g., RuO2, MnO2)-based micro-supercapacitors (MSCs). IL-based electrolytes exhibit key properties including low vapor pressure, high temperature stability, low melting point, etc. with a wide ESW and help improve energy density performance, overcoming the major bottleneck faced by current MSCs. During this project, ILs are rationally designed based on their physicochemical properties. The detailed structure-property and electrochemical characterization studies were done using RuO2 and MnO2-based MSCs. We demonstrate state-of-the-art performance by developing high surface area porous current collectors with enhanced mass loading and solid-state devices using ionogel electrolytes, enabling their feasible integration with microelectronics to power connected IoT sensor networks.

Ce mémoire traite du pilotage de systèmes hybrides de puissance électrique. Les sources principales d’énergie sont un système photovoltaïque et une pile à combustible. Les sources secondaires sont un pack de batteries et un pack de supercondensateurs. Le dimensionnement des sources secondaires est réalisé afin de gérer les transitoires de puissances et de fournir l’appoint d’énergie lorsque celle issue des sources principales est insuffisante. Les sources principales, quant à elles, fournissent l’énergie à la charge en régime permanent. Le contrôle des flux d’énergies et les asservissements de puissance utilisés dans cette thèse sont basés sur le concept de platitude des systèmes différentiels. Ils permettent d’obtenir des propriétés dynamiques élevées en asservissement et en régulation. Le superviseur, permettant de répartir la puissance entre les différents organes de stockage, est réalisé à base de contrôleur flou et assure que les supercondensateurs avec leur convertisseur d’interface sont utilisés comme filtre de puissance et apportent l’énergie en régime transitoire. En revanche, les batteries fournissent ou absorbent l'énergie sur des durées plus longues / This thesis deals with the control of electrical hybrid system. The main sources consist in an association of photovoltaic and fuel cell system. The secondary sources are a bank of batteries and a bank of supercapacitors. The sizing of secondary sources is realized to manage the power during the transient state and provide extra energy when the power of main sources is insufficient in steady state. The main sources provide the essential energy of the electrical hybrid system during steady state. The control of energy flows and power tracking used in this thesis are based on the flatness technique. This control system allows obtaining high dynamic properties in the power tracking and the regulation of system. The supervisor for sharing the power between the different storage devices is realized thanks to a fuzzy logic controller. This controller ensures that the bank of supercapacitors with its interface converter is used as a power filter and provides the energy in transient states. However, the bank of batteries provides or absorbs the energy in longer periods especially during recovery or overload modes

Cette thèse s'intéresse à l'architecture et à la commande des sources hybrides d'énergie électrique dont la source principale est une pile à combustible et la source auxiliaire un banc de supercondensateurs. Parmi les différentes architectures électroniques de puissance envisageables le choix s'est porté sur un convertisseur isolé multiport réalisé à partir d'un transformateur multienroulement. Chaque élément de ce dispositif (pile à combustible, supercapacités, charge) est connecté à un enroulement par un onduleur de tension. Le contrôle des échanges d'énergie s'effectue par le déphasage entre les ondes de tension délivrées par les onduleurs. L'utilisation de convertisseurs et d'un mode de commande identiques sur chaque port assure le caractère modulaire de l'ensemble. Le modèle du transformateur est établi pour N enroulements. Il est de type polygone ce qui simplifie le calcul des échanges d'énergie entre les ports. Deux méthodes de contrôle de l'ensemble du dispositif sont présentées. La première, classique, utilise un régulateur linéaire pour contrôler la puissance fournie par la pile et la tension de sortie est contrôlée via l'énergie électrostatique stockée dans la capacité de sortie. La limitation de la variation du courant délivré par la pile à combustible est effectuée en limitant la variation de la puissance d'entrée. La deuxième est basée sur le concept de platitude, les variables plates étant l'énergie stockée dans les capacités et les variables de commande les puissances échangées entre la pile et les autres ports. On a déterminé la trajectoire des sortie plates en respectant les différentes contraintes, à savoir la limitation des variation du courant délivré par la pile et la puissance maximale qu'elle délivre ainsi que le courant de charge de la capacité de sortie lors du démarrage. Dans les deux cas, les méthodes de contrôle ont été validées en modes de charge, de surcharge et de récupération par simulation numérique et expérimentalement. Plutôt que d'utiliser un convertisseur 4-port nécessitant le contrôle de 6 échanges entre ports, nous avons choisi d'étudier par simulation la mise en parallèle de deux montages 3-ports connectés sur la même source principale et la même charge. La présence de ces deux convertisseurs permet selon le point de fonctionnement considéré d'optimiser le rendement du dispositif / This thesis deals with architecture and control of hybrid electrical energy sources where the main source is a fuel cell and the auxiliary one, supercapacitors. Among the various possible power electronics architectures, an isolated multi-port converter using a multi winding transformer has been realized. Each element of the device (fuel cell, supercapacitors and load) is connected to one winding by a voltage inverter. The control of energy exchanges is performed by controlling the phase shifts between voltage waveforms delivered by inverters. The use of identical converters and control modes ensures the modular nature of the system. Transformer modeling is performed in general manner for a N-port transformer and the development of a polygon model simplifies the calculation of the energy exchanges between ports. Two control methods are presented. The first method, more conventional, uses a linear regulator to control the power delivered by the fuel cell and the output voltage is controlled via the electrostatic energy stored in the output capacitor. The limitation of the current variation delivered by the fuel cell is performed by limiting the variation of the input power. The second method is based on the concept of flatness. Energies stored in the capacitors are the flat output variables whereas the powers exchanged between the main source and the other ports are the control variables. It was then possible to determine the trajectory of the flat outputs to meet various constraints like the limitation of the current variation delivered by the fuel cell, the fuel cell maximum power, and the current of the output capacitor during startup. Both control methods have been validated in normal, overload and recovery modes by numerical simulation and experimental results. Rather than using a 4-port converter requiring control of six energy exchanges between ports, the paralleling of two 3-port converters connected to the same main source and load using simulation is studied. The presence of these two converters allows optimizing the system efficiency according to the considered operating point

Ce mémoire propose une stratégie de contrôle sans commutation d’algorithme pour un système hybride constituée d’une pile à combustible comme source principale et d’un pack de supercondensateurs comme source auxiliaire. Trois structures de système hybride ont été étudiées. Après avoir évoqué les différentes structures des systèmes hybrides électriques et des techniques utilisées pour les contrôler, deux approches sont traitées. La première est basée sur la notion de platitude permettant d’assurer la gestion des flots d’énergie dans une source hybride et plus généralement dans un système multi sources/multi charges. La stratégie proposée repose sur la génération d’un modèle d’ordre réduit du système et la gestion des flots d’énergie via des trajectoires de référence de certaines grandeurs énergétiques du système. L’impact de ce mode de contrôle sur le dimensionnement des éléments passifs (inductances, condensateurs) de la source hybride a été expliqué. Dans la deuxième stratégie, l’énergie totale stockée dans les hacheurs est prise en compte dans l’élaboration de la commande du système multi sources/multi charges en utilisant une linéarisation entrée/sortie sur les convertisseurs des charges. Un observateur non linéaire a été proposé pour estimer la variation de la caractéristique statique de pile à combustible et permet de garantir un fonctionnement optimal du système hybride. Les architectures de puissance et les modes de commande proposés ont été validés par des résultats simulés et/ou expérimentaux / This work deals with a nonlinear control strategy of an electrical hybrid system which is composed of a fuel cell as the main source and a supercapacitor bank as the auxiliary source. Any algorithm commutation is not used in the proposed control strategy whereas the system works in different operating modes. After a review of various structures of the electrical hybrid systems and different control methods of these systems, two new approaches are developed. The first one is flatness-based method to ensure the energy management in the proposed hybrid systems and generally in a multi source / multi loads system. The proposed strategy is based on generation of a reduced-order model of the system. The energy management is carried out through the reference trajectories of the stored electrostatic energy of the system. The effect of the proposed control method on design of the system components (inductors and capacitors) is explained. In the second approach, the total energy stored in the choppers is taken into account to control the load converters of a multi-source/multi load system by use of the input/output linearization method. A nonlinear observer is proposed to estimate the variation of voltage-power output characteristic of the fuel cell which leads to an optimal performance of the hybrid system. The simulation and experimental results prove validity of the proposed control strategy

Le travail réalisé dans cette thèse concerne l'optimisation d’électrolytes organiques pour supercondensateur lithium-ion. Plusieurs solvants ont été sélectionnés pour la formulation de mélanges binaires ou ternaires additionnés de sel de lithium. Les propriétés physicochimiques et électrochimiques de ces électrolytes contenant LiTFSI ou LiPF6 (EC/DMC ; dinitrile/DMC ; EC/Ester/3DMC, EC/MiPC/3DMC) ont été caractérisées en vue de leur utilisation dans des dispositifs hybrides, l’objectif étant de satisfaire à la fois aux exigences des matériaux graphite et carbone activé. Les interactions solvant-solvant et solvant-sel des électrolytes ont été étudiées à partir des théories de Jones-Dole, Stocks-Einstein et Bjerrum appliquées aux mesures de viscosités et conductivités. Cela a permis de développer des modèles prédictifs de la conductivité dans des cas de solvants purs ou de mélanges simples. La deuxième partie de cette thèse a été dédiée à la réalisation de demi-cellules avec différentes formulations d'électrolytes à la fois sur carbone activé et sur graphite. Les interfaces électrodes/électrolytes et séparateurs/électrolytes ont été étudiées. La corrosion des collecteurs en Al en présence de LiTFSI a fait l'objet d'une étude qui a permis de dégager une solution consistant en la formulation d'un électrolyte additionné de 1% d'additifs source de fluorure tel que LiPF6. Enfin, des dispositifs complets graphite/carbone activé ont été réalisés en utilisant les différents électrolytes optimisés ce qui a permis de mettre en évidence le gain en énergie (x5) pour un tel système par rapport aux supercondensateurs symétriques classiques. / The objective of this thesis is to broaden the knowledge of electrochemical, thermo physical and thermodynamic properties of different efficient and safe organic electrolytes for Lithium-ion Capacitors (LICs). Several solvent structures have been first selected to design new electrolytes based on binary or ternary solvent mixtures. These solvents were then characterized through conductivity, viscosity and electrochemical studies, in order to assess their structure and properties relationships. Based on this investigation, best compromise between mobility and ionic concentration has been evaluated to formulate the best electrolytes. Generally, it was proved that the addition of solvents with very low viscosity provides efficient electrolytes. Based on conductivity and viscosity measurements, a theoretical study on solvent-solvent and solvent-salt interactions has been then performed using different well-known equations based on Stock-Einstein, Jones-Dole and Bjerrum theories to understand, rationalize, correlate and then predict their transport properties. The second part of the study concentrated on the characterization of selected electrolytes in an asymmetric LIC prior to developing such electrolytes in any high performance asymmetric capacitor devices. In other words, the main objective of this part is to verify the compatibility of designed electrolytes with each element, e.g. electrodes (graphite, activated carbon) and current collectors (aluminum), of a LIC device. To drive such analysis, different experimental investigations between electrodes/electrolytes and between collectors/electolytes were in fact investigated. Using this strategy, asymmetric systems LICs containing a formulated organic electrolyte were fully characterized to deter mine the electrochemical performances of the designed solution in LIC conditions and then compared with those observed using classical electrolyte currently used.