When light encounters scattering materials such as biological tissue, white paint or clouds, it gets randomly scattered in all directions, which traditionally has been seen as a barrier for imaging techniques (reducing their resolution) or sensing, due to the reduction of the penetration depth of light. However, in recent years it has been shown that scattering might not necessarily be an impediment, and that the knowledge of the properties of multiple scattering can be indeed useful for imaging, sensing and other applications. In the first part of this thesis (Chapters 2 to 5) we study the implications of manipulating the light incident on a multiply scattering material. We experimentally show how by actively controlling the output light of a bad quality laser we manage to not only improve its beam quality, but also in an energy-efficient way, in comparison with traditional methods. In a different experiment presented in this thesis, we show how the active control of the light incident on a scattering material can be useful to improve sensing through scattering media, by means of increasing the transmission and energy deposited inside (Chapter 5). In the final part of the thesis we present the first experimental observation of intensity correla- tions between transmitted and reflected patterns from a scattering material (Chapter 6), exploring how it depends on the parameters of the scattering medium. In the last part of the thesis (Chapter 7) we present a new imaging technique based on the use of the intensity correlations described in the previous chapter, opening new possibilities to non-invasive imaging through highly scattering materials.

En microscopie, savoir focaliser la lumière à l’échelle micrométrique est déterminant. Dans les tissus biologiques néanmoins, les inhomogénéités du milieu diffusent la lumière, empêchant toute focalisation au-delà d’une profondeur de l’ordre du millimètre. Des techniques de façonnage de front d’onde ont été développées afin de pré-compenser la distorsion du faisceau lumineux induite par la propagation à travers un milieu diffusant. Pour parvenir à focaliser la lumière à l’intérieur même du milieu diffusant, l’enjeu est de mesurer l’intensité lumineuse en profondeur de manière non invasive. Nous proposons d’utiliser l’effet photoacoustique pour sonder cette intensité. Une structure optiquement absorbante éclairée par une impulsion lumineuse émet en effet un signal ultrasonore, dont l’amplitude est proportionnelle à l’intensité lumineuse. Ces ultrasons se propagent de façon quasi-balistique dans les tissus mous et peuvent donc être détectés à l’aide d’un transducteur acoustique externe. Cette mesure permet donc de déterminer l’intensité lumineuse éclairant l’absorbeur. Nous avons montré qu’il était possible d’utiliser l'imagerie photoacoustique pour mesurer la matrice de transmission d’un échantillon diffusant. Cette caractérisation nous permet de focaliser la lumière sur des structures absorbantes et de sonder des propriétés mésoscopiques du milieu diffusant. Nous avons montré que la large bande spectrale des signaux photoacoustiques permet d’améliorer la focalisation. Enfin, nous avons montré que l’utilisation d’une source de lumière cohérente permet de pallier certains artefacts de l’imagerie photoacoustique, ainsi que de franchir la limite de résolution acoustique. / Light focusing is a crucial requirement for high resolution optical imaging. In biological tissue though, refractive index inhomogeneities scatter light, preventing any focusing beyond one millimeter. Wavefront shaping techniques have been recently developed to partially compensate for light scattering after propagation through a scattering medium. These techniques require a measurement of the light intensity at the target point. These techniques hold much promise for performing wavefront correction in order to focus light deep inside scattering media. This would require a non-invasive measure of the light intensity at depth. In this PhD study, we propose to use the photoacoustic effect for such task. An optically absorbing structure under pulsed illumination indeed generates ultrasonic waves, whose amplitude is proportional to the absorbed light intensity. These ultrasounds mostly propagate in a ballistic way, and can therefore be detected with an external transducer. We have shown that photoacoustic imaging could be used to measure the transmission matrix of a scattering sample, enabling to focus light on absorbing structures as well as to retrieve mesoscopic properties of the medium. We have shown that the broadband spectral content of the photoacoustic signals can be harnessed to improve the focusing performances. Finally, we demonstrated that coherent illumination could be used to remove fundamentals artefacts, as well as to break the acoustic resolution limit of conventional deep tissue photoacoustic imaging.

Les signaux non linéaires provenant de nanostructures métalliques et cristallines sont connus pour être fortement dépendants vis à vis de la polarisation. Ceci est dû à leur propriété de symétrie locale, reliée à leur réponse volumique ou surfacique. Les signaux de polarisation venant de nanostructures de taille inférieure à la limite de diffraction sont généralement mesurés avec un spot limité par la diffraction (300 nm) ce qui représente la moyenne du signal. Cette technique a pour défaut de perdre l'information spatiale du signal de polarisation. Nous avons développé une nouvelle méthode de microscopie à polarisation non-linéaire qui exploite l'information en dessous de la limite de diffraction.Une analyse de Fourier d'un signal non linéaire a été faite en dessous de la limite de diffraction sur une image sur-échantillonnée et corrigée (taille du pixel=50 nm). Le gain en résolution est du à la sensibilité spatiale de la polarisation. Pour ce faire, nous avons mesuré un signal polarisé de seconde harmonique de nanostructures plasmoniques de différentes formes (150 nm). Nous avons montré que la nature vectorielle du champs local confiné peut être retrouvé avec une résolution de 40 nm en utilisant la nanoscopie polarisée non linéaire. Nous avons par ailleurs montré que nous pouvons imager l'hétérogénéité spatiale de nanoparticules ferroélétriques cristallines (BaTiO3) de taille allant de 100 nm à 500 nm. Ceci prouve l'existence d'une coque centrosymétrique dans des petites structures. Enfin, les nanocristaux de KTP nanostructures sont les candidats idéaux pour la générations de signaux non linéaires bien maîtrisée. / In this work, we develop a novel polarized nonlinear microscopy method that exploits sub-diffraction resolution information. Fourier analysis of the polarization modulated nonlinear signal is performed on over-sampled, drift-corrected images (50nm pixel size). The information gained by polarization-induced modulation signals provides a higher level of spatial selectivity that is directly related to the local optical response of the investigated system, at a scale below the diffraction limit. The gain in spatial scale is due to the additional spatial sensitivity brought by polarization. This approach is applied to polarized second harmonic generation imaging in plasmonic nanostructures (150nm size) of multi-branched shapes, in which the vectorial nature of the local field confinement can be retrieved with a resolution of 40 nm. We also demonstrate the possibility to image spatial heterogeneities within crystalline ferroelectric BaTiO3 nanoparticles of 70nm to 500nm size, emphasizing in particular the existence of a centrosymmetric shell in small size structures. These nanostructures will be used as starting models for coherent optical probes in biological media (cells, tissue slices or in vivo) with two objectives. First, the nonlinear nature of their emission will make them stable and tunable nanosources, able to report their localization with high accuracy in 3D, potentially sensing local environment changes, and actively inducing perturbations such as controlled temperature increase at the nanoscale. Second, the coherent nature of their emission will make them useful as local nanoprobes for wavefront and polarization correction through scattering media.

Cette thèse étudie le façonnage de champs électromagnétiques micro-ondes dans des cavités présentant des conditions aux limites reconfigurables. Le dispositif expérimental s'appuie sur une metasurface électroniquement reconfigurable qui couvre partialement les parois d'une cavité et qui permet ainsi de contrôler la façon dont les ondes y sont réfléchies. Le premier chapitre explore des aspects fondamentaux. D’abord, une étude paramétrique du façonnage d'un champ d'ondes électromagnétiques monochromatique et stationnaire en cavité est proposée en fonction d'un degré de contrôle introduit. Selon la valeur de ce paramètre, il est possible de concentrer de l'énergie en un endroit donné de la cavité de façon prédictible, de reconfigurer totalement cette cavité, ou bien de décider d'obtenir une résonance à une fréquence qui n'en supportait pas auparavant. Ensuite, l’imposition d’un comportement chaotique à une cavité de géométrie régulière est démontrée et une application au brassage des modes en chambre réverbérante est donnée. Dans la suite, la possibilité d’ajuster le couplage antenne-cavité est abordée, et une adaptation parfaite et dynamiquement configurable de l’impédance est proposée. Le reste du premier chapitre considère des champs transitoires. Dans un premier temps, la focalisation spatio-temporelle d’une impulsion fortement réverbérée dans une cavité en utilisant uniquement le contrôle spatial des ondes offert par la metasurface est démontrée, puis le lien avec le couplage entre les dégrées de liberté spatiaux et temporels du milieu de propagation est fait. Enfin, un dispositif permettant la reconfiguration répétée des conditions aux limites d'une cavité en un laps de temps inférieur au temps de vie des photons est réalisé, et des résultats préliminaires sont montrés. Dans le deuxième chapitre, des applications aux systèmes de communication sans fil multi-utilisateurs sont proposées. D’abord, dans la limite d’un bas facteur de qualité de la cavité, il est montré qu’un formalisme matriciel permet de décrire l’impact de la metasurface sur le champ. Cette matrice, mesurée sans information de phase, permet alors de focaliser le champ sur une ou plusieurs positions simultanément. Ensuite, la possibilité d’obtenir une diversité de canaux optimale (orthogonalité des canaux) en façonnant idéalement le désordre d’un milieu de propagation à l'aide de metasurfaces est établie. Finalement, le formalisme matriciel est utilisé afin d’introduire un concept de calcul analogique réalisé par le milieu désordonné en façonnant le front d’onde incident. Il est dès lors conclu qu’avec une infrastructure standard de Wi-Fi dans une maison, en combinaison avec une metasurface simple, cette idée peut être implémentée. Le concept est enfin transposé au domaine optique avec une fibre multimode. Au cours du troisième chapitre, quelques applications du façonnage d'ondes en milieux réverbérants aux capteurs des environnements connectés sont étudiées. D’abord, la possibilité de concentrer des champs électromagnétiques ambients sur des circuits redresseurs afin d’obtenir des tensions de sortie utiles est démontrée. De plus, grâce aux non-linéarités intrinsèques du redresseur, ceci est possible même sans avoir un retour direct du redresseur sur l’intensité du champ incident. Ensuite, un détecteur de mouvement hors ligne de vue et « intelligent » est proposé, qui profite d’un co-design de sa couche physique et du traitement de données. Enfin, il est démontré que même des objets non-coopératifs dans un environnement complexe peuvent être localisés grâce à leur contribution à la diffusion des ondes dans ledit milieu. L’équivalence d’utiliser la diversité fréquentielle ou bien le façonnage d’ondes dans ce contexte est établie. / In this thesis, the shaping of microwave fields in chaotic cavities with tunable boundary conditions is studied experimentally. The experiments leverage a metasurface reflect-array that partially covers the cavity walls to tune the reverberation of waves inside the cavity. The first chapter explores several fundamental aspects. First, the achievable degree of control over stationary monochromatic wave fields is thoroughly investigated, and various regimes are identified, ranging from partial control over the wave field up to the limiting case of discrete resonances that can be tuned at wish. Next, the possibility to convert a cavity of regular geometry into one displaying chaotic characteristics by modulating the boundary conditions is examined and an application to non-mechanical mode-stirring in reverberation chambers is given. Then, the ability to tune the coupling between an antenna inside a cavity and the cavity itself is studied, revealing the opportunity of achieving (dynamically tunable) perfect impedance matching. The chapter goes on to consider spatio-temporal wave fields, and the re-focusing of such transient fields at a desired instant with the purely spatial control of the metasurface is demonstrated; moreover, the interplay of spatial and temporal degrees of freedom is addressed. Finally, an experimental platform enabling the rapid modulation of cavity boundary conditions within the photon lifetime is presented. The second chapter considers applications to multi-user wireless communication systems. First, it is shown that a matrix formalism to capture the impact of the metasurface on the wave field can be formulated in the regime of low reverberation, and even without access to phase information focusing on a single as well as on multiple targets is demonstrated. Second, it is shown that the channel diversity, which dominates the achievable capacity of information transfer, can be optimized by tweaking the environment’s disorder; perfectly orthogonal channels are obtained without any software or hardware efforts on the transmit or receive side, and the benefits of the implied minimal cross-talk are illustrated for the scenario of wirelessly transmitting a full-color image. Third, the matrix formalism is leveraged to propose a scheme of analog computation that counter-intuitively uses a disordered instead of a carefully tailored propagation medium, by appropriately shaping the incident wave front. A proof-of-concept demonstration suggests that combining ubiquitous Wi-Fi hardware in an indoor environment with a simple metasurface is sufficient to implement the concept. Finally, the concept is also implemented in the optical domain using a multimode fiber. The third chapter outlines a few applications for sensors in context-aware environments. First, it is shown that by shaping ambient wave fields, they may be concentrated on harvesting devices to increase the output voltage available for sensor powering; moreover, the non-linear nature of the harvesting device enables to do so without direct feedback from the target, using indirect feedback from the second harmonic. Second, a smart around-the-corner motion detector for complex environments is presented, enjoying a co-design of hardware and processing software by using a dynamic metasurface aperture; the latter is essentially a small (but still electrically large) disordered cavity with tunable boundaries that leaks tunable random radiation patterns that couple differently to the environment’s modes. Third, it is shown that objects may be precisely localized in complex environments even if they are non-cooperative by establishing signatures of their location that leverage their scattering contribution; this is demonstrated both with a frequency diverse and a wavefront shaping scheme, and the equivalence of the respective degrees of freedom is established.

Polarization-dependence provides a unique handle for extending the dimensionality of optical microscopy, with particular benefits in nonlinear optical imaging. Polarization-dependent second order nonlinear optical processes such as second harmonic generation (SHG) provide rich qualitative and quantitative information on local molecular orientation distribution. By bridging Mueller and Jones tensor, a theoretical framework was introduced to experimentally extend the application of polarization-dependent SHG microscopy measurements toward in vivo imaging, in which partial polarization or depolarization of the beam can complicate polarization analysis. In addition, polarization wavefront shaping was demonstrated to enable a new quantitative phase contrast imaging strategy for thin transparent samples. The axially-offset differential interference contrast microscopy (ADIC) was achieved as a combination of classic Zernike phase contrast and Nomarski differential interference contrast (DIC) methods. The fundamentally unique manner of this strategy also inspired rapid volumetric analysis in time dimension that is accessible for most existing microscopy systems. Finally, the dimensionality of high speed twophoton fluorescence imaging was extended to the spectral domain by spatial/spectral multiplexing, enabling beam scanning two photon fluorescence microscopy with 17 frames per second rate and over 2000 effective spectral data points.<br>

L’imagerie optique à travers des milieux diffusants, comme des milieux biologiques ou de la peinture blanche, reste un challenge car l’information spatiale portée par la lumière incidente est mélangée par les évènements multiples de diffusion. Toutefois, les modulateurs spatiaux de lumière (SLM) disposent de millions de degrés de liberté pour contrôler le profil spatial de la lumière en sortie du milieu, en forme de tavelure (speckle), avec des techniques de modulation du front d’onde. Cependant, si le laser génère une impulsion brève, le signal transmis s’allonge temporellement, car le milieu diffusant répond différemment pour les diverses composantes spectrales de l’impulsion. Nous avons développé, au cours de cette thèse, des méthodes de contrôle du profil spatiotemporel d’une impulsion brève transmise à travers un milieu diffusant. En mesurant la Matrice de Transmission Multi-Spectrale ou Résolue-Temporellement, la propagation de l’impulsion peut être totalement décrite dans le domaine spectral ou temporel. Avec des techniques de manipulation du front d’onde, les degrés de libertés spectraux/temporel peuvent être ajustés avec un unique SLM via la diversité spectrale du milieu diffusant. Nous avons démontré, de manière déterministe, la focalisation spatio-temporelle d’une impulsion brève après propagation dans un milieu diffusant, avec une compression temporelle proche de la durée initiale de l’impulsion, à différentes positions de l’espace-temps. Nous avons également démontré un façonnage contrôlé du profil temporel de l’impulsion, notamment avec la génération d’impulsions doubles. Nous exploitons cette focalisation spatio-temporelle pour exciter un processus optique non-linéaire, la fluorescence à deux photons. Cette approche ouvre des perspectives intéressantes pour le contrôle cohérent, l’étude de l’interaction lumière-matière ainsi que l’imagerie multi-photonique. / Optical imaging through highly disordered media such as biological tissue or white paint remains a challenge as spatial information gets mixed because of multiple scattering. Nonetheless, spatial light modulators (SLM) offer millions of degrees of freedom to control the spatial speckle pattern at the output of a disordered medium with wavefront shaping techniques. However, if the laser generates a broadband ultrashort pulse, the transmitted signal becomes temporally broadened as the medium responds disparately for the different spectral components of the pulse. We have developed methods to control the spatio-temporal profile of the pulse at the output of a thick scattering medium. By measuring either the Multispectral or the Time- Resolved Transmission Matrix, we can fully describe the propagation of the broadband pulse either in the spectral or temporal domain. With wavefront shaping techniques, one can control both spatial and spectral/temporal degrees of freedom with a single SLM via the spectral diversity of the scattering medium. We have demonstrated deterministic spatio-temporal focusing of an ultrashort pulse of light after the medium, with a temporal compression almost to its initial time-width in different space-time position, as well as different temporal profile such as double pulses. We exploit this spatio-temporal focusing beam to enhance a non-linear process that is two-photon excitation. It opens interesting perspectives in coherent control, light-matter interactions and multiphotonic imaging.

Optical microscopy is a cornerstone of biomedical research. Advances in optical techniques enable specific, high resolution, sterile, and biologically compatible imaging. In particular, beam shaping has been used to tailor microscopy techniques to enhance microscope performance. The aim of this Thesis is to investigate the use of novel beam shaping techniques in emerging optical microscopy methods, and to apply these methods in biomedicine. To overcome the challenges associated with high resolution imaging of large specimens, the use of Airy beams and related techniques are applied to light-sheet microscopy. This approach increases the field-of-view that can be imaged at high resolution by over an order of magnitude compared to standard Gaussian beam based light-sheet microscopy, has reduced phototoxicity, and can be implemented with a low-cost optical system. Advanced implementations show promise for imaging at depth within turbid tissue, in particular for neuroscience. Super-resolution microscopy techniques enhance the spatial resolution of optical methods. Structured illumination microscopy is investigated as an alternative for electron microscopy in disease diagnosis, capable of visualising pathologically relevant features of kidney disease. Separately, compact optical manipulation methods are developed with the aim of adding functionality to super-resolution techniques.

Nous nous ici intéressons à la propagation d'états non-classiques de la lumière à travers des milieux désordonnés, comme les couches de peinture ou les fibres multimodes. Ces milieux sont généralement considérés comme des obstacles à la propagation de la lumière: par exemple, la diffusion de la lumière dans les tissus biologiques diminue considérablement les capacités des systèmes d'imagerie optique. C'est donc un phénomène duquel on souhaite généralement s'affranchir. Au contraire, dans notre étude nous exploitons ce désordre et utilisons ces milieux comme des "mélangeurs" de lumière. La lumière qui y pénètre est fortement diffusée et ses propriétés spectrales, spatiales et de polarisation sont complètement redistribuées. Cette redistribution est associée à un phénomène de propagation d'onde et d'interférence complexe qui est donc déterministe. Nous pouvons alors utiliser des méthodes de manipulation de front d'onde pour étudier ou contrôler ce mélange. Associés à des états non-classiques, ces systèmes permettent de réaliser des marches aléatoires quantiques dans des environnements bien plus complexes que ceux qui existent actuellement. Les méthodes de contrôle de front d'onde nous ont permis d'étudier et de manipuler ces marches aléatoires. Nous avons notamment montré qu'il est possible de guider les photons en manipulant les interférences classiques et quantiques. Ce travail nous a permis d'étudier de nouveaux aspects de la physique des milieux complexes, mais aussi d'explorer un nouveau type de plateformes pour marches aléatoires quantiques qui pourraient jouer un rôle important dans le développement des nouvelles applications pour traitement de l'information. / Light is not only an ideal medium to transmit information, but also a very interesting physical system to process it. In this respect, quantum optics has recently emerged as a highly promising domain for the development of new computing applications that can surpass the performances of currently available systems. In this respect, quantum walk of photons has recently emerged as a very powerful model for quantum information science, and integrated photonic devices have proven a versatile architecture for their implementation. While these waveguide structures allow only near-neighbor coupling between up to a few tens of modes, complex linear systems, such as white paint layer or multimode fiber, enable to couple efficiently a huge numbers of optical modes. Unstable and lossy, these systems have always been considered unpractical for quantum optics experiments. Wavefront shaping methods, developed in the last decade to control light propagating in complex media, allow moving beyond these limitations and make them exploitable with non-classical light. In our work, we demonstrate the implementation of quantum walks in a layer of paint and a multimode fiber using single-photons and photon-pairs. For this purpose, we extend wavefront shaping methods, originally developed to control classical light propagation in complex media, to non-classical light. This capability to manipulate photons allows building new controllable highly multimode optical platforms. Such systems pave the way for the next generation of quantum information processing devices.

<div>Vibrational spectroscopic imaging has become an emerging platform for chemical visualization of biomolecules and materials in complex systems. For over a century, both Raman and infrared spectroscopy have demonstrated the capability to recognize molecules of interest by harnessing the characteristic features from molecular fingerprints. With the recent development of hyperspectral vibrational spectroscopy imaging, which records the chemical information without sacrificing the spatial-temporal resolution, numerous discoveries has been achieved in the field of molecular and cellular biology. Despite the ability to provide complimentary chemical information to Raman-based approaches, infrared spectroscopy has not been extensively applied in routine studies due to several fundamental limitations: 1). the poor spatial resolution; 2). inevitable strong water absorption; 3). lack of depth resolution.</div><div>Mid-infrared photothermal (MIP) microscopy overcame all the above mentioned problems and for the first time, enabled depth-resolved in vivo infrared imaging of live cells, microorganisms with submicrometer spatial resolution. The development of epi-detected MIP microscopy further extends its application in pharmaceutical and materials sciences. With the deployment of difference frequency generation and other nonlinear optical techniques, the spectral coverage of the MIP microscopy was significantly enhanced to enable chemical differentiation in complex systems across the broad mid-infrared region. In addition to the efforts to directly improve the performance of MIP microscopy, a novel quantitative phase imaging approach based on polarization wavefront shaping via custom-designed micro-retarder arrays was developed to take advantage of the highly sensitive phase measurement in combination with the photothermal effect. Besides, the extended depth-of-field and multifocus imaging enabled by polarization wavefront shaping could both improve the performance of MIP microscopy for volumetric imaging.</div>