Cette étude a pour but d’explorer le comportement de radicaux centrés sur des atomes de soufre dans des silices nanostructurées de type hexagonales 2D. Une large variété de silices a été synthétisée en jouant sur la nature et la charge en précurseurs organiques. La synthèse de silices de type SBA-15 fonctionnalisées avec des précurseurs de radicaux sulfanyle, sulfinyle et sulfonyle a été réalisée grâce au procédé sol-gel. Ces matériaux nanostructurés ont permis de fortement exalter la persistance des radicaux formés en leur sein.Des radicaux alkyl- et arylsulfanyle ont été formés par photolyse de thiols greffés dans des silices. Ces radicaux ont été piégés par la tert-butylphénylnitrone et les adduits de spin ainsi formés ont vu leur temps de vie grandement augmenter par rapport aux mêmes expériences conduites à partir de précurseurs non greffés. L’observation directe du radical arylsulfanyle à température ambiante a pu être réalisée, le temps de demi-vie pouvant aller jusqu’à plusieurs jours, même en présence de dioxygène.Des précurseurs contenant un motif diazène greffés dans une silice ont permis la formation et l’observation directe de radicaux arylsulfanyle, arylsulfinyle et arylsulfonyle par photolyse à température ambiante et par thermolyse à 200 °C. Selon les conditions, des temps de demi-vie de plusieurs heures ont été enregistrés. / The aim of this study is to explore the behavior of sulfur-centered radicals in 2D-hexagonal nanostructured silicas. A large variety of silicas was synthesized by varying the nature and the loading of organic precursors. Synthesis of SBA-15 silicas functionalized with sulfanyl, sulfinyl and sulfonyl radicals precursors was achieved according to the sol-gel process. These nanostructured materials led to a dramatic enhancement in the lifetime of generated confined radicals.Alkyl- and arylsulfanyl radicals were formed by photolysis of thiols grafted in silicas. These radicals were trapped by tert-butylphenylnitrone and the resulting spin-adducts got their lifetime strongly enhanced as compared to the same experiment conducted with non-grafted precursors. Direct observation of arylsulfanyl radicals at room temperature was also achieved, the half-lifetime of which was recorded to be several days, even in the presence of dioxygen.Precursors containing a diazene framework grafted onto silica enabled the formation and direct observation of arylsulfanyl, arylsulfinyl and arylsulfonyl radicals by both photolysis at room temperature and thermolysis at 200 °C. Depending on the conditions, half-lifetimes of several hours were recorded for these radicals.

Nous présentons dans la première partie du document une étude portant sur l'imagerie de temps de vie de fluorescence sur structures dynamiques dans le domaine de fréquence (FD FLIM). Une mesure en FD FLIM est définie par une série d'images présentant une variation d'intensité sinusoïdale. La variation d'un temps de vie se traduit par une variation dans la phase de la sinusoïde décrite par l'intensité. Notre étude comporte deux contributions principales: une modélisation du processus de formation de l'image et du bruit inhérent au système d'acquisition (capteur ICCD) ; une méthode robuste d'estimation du temps vie sur des structures mobiles et des vésicules intracellulaires. Nous présentons ensuite une étude en microscopie de fluorescence portant sur la quantification du transport hétérogène dans un environnement intracellulaire dense. Les transitions entre la diffusion Brownienne dans le cytoplasme et les transports actifs supportés par le cytosquelette sont en effet des scénarios très couramment observés dans des cellules vivantes. Nous montrons que les algorithmes classiques de suivi d'objets nécessaires dans ce contexte, ne sont pas conçus pour détecter les transitions entre ces deux types de mouvement. Nous proposons donc un nouvel algorithme, inspiré de l'algorithme u-track [Jaqaman et al., 2008], qui s'appuie sur plusieurs filtrages de Kalman adaptés à différents types de transport (Brownien, Dirigé ...), indépendamment pour chaque objet suivi. Nous illustrons sur séquences simulées et expérimentales (vimentine, virus) l'aptitude de notre algorithme à détecter des mouvements dirigés rares. / We propose in this manuscript a study of the instrumentation required for the quantification in frequency domain fluorescence lifetime imaging microscopy (FD FLIM). A FD FLIM measurement is defined as a series of images with sinusoidal intensity variations. The fluorescence lifetime is defined as the nanosecond-scale delay between excitation and emission of fluorescence. We propose two main contributions in the area: a modeling of the image process and noise introduced by the acquisition system (ICCD sensor); a robust statistical method for lifetime estimation on moving structures and intracellular vesicles. The second part presents a contribution to the tracking of multiple particles presenting heterogeneous transports in dense conditions. We focus here on the switching between confined diffusion in the cytosol and motor-mediated active transport in random directions. We show that current multiple model filtering and gating strategies fail at estimating unpredictable transitions between Brownian and directed displacements. We propose a new algorithm, based on the u-track algorithm [Jaqaman et al., 2008], based on a set of Kalman filters adapted to several motion types, for each tracked object. The algorithm has been evaluated on simulated and real data (vimentin, virus) data. We show that our method outperforms competing methods in the targeted scenario, but also on more homogeneous types of dynamics challenged by density.

ASR, est une protéine photo réceptrice qui lie la base protonée de la rétine de Schiff dans deux conformations de l'état fondamental. La protéine particulière consiste en un système modèle dans lequel I'effet de l'environnement protéique sur la dynamique d'isomérisation des deux isomères peut être étudié. Dans cette thèse, une étude approfondie sur les protéines mutées ponctuellement est présentée, où la variable est l'environnement protéique. Les résultats montrent des différences significatives entre les durées de vie des états excités des deux isomères et les durées de vie plus courtes ou plus longues commentées en termes de mélange électronique Sl/S2. En complément, le développement expérimental d'un spectromètre à absorption transitoire (T.A) et d'un dispositif de spectroscopie électronique bidimensionnelle (2DES) fonctionnant respectivement dans les domaines spectral NIR et UV-Vis. Avec cette configuration, deux impulsions colinéaires à verrouillage de phase d'une durée inférieure à 10fs sont générées, où. la précision interférométrique sur le contrôle du retard entre les deux impulsions de pompe permet d'effectuer des mesures 2DES. / ASR, is a photoreceptor protein that binds the protonated Schiff base of retinal in two ground state conformations. The particular protein consists a model system where the effect of the protein environment on the isomerization dynamics of the two isomers can be investigated. In this thesis an extended study on point mutated proteins is presented where the variable is the protein environment. The results show significant differences between the two isomers excited state lifetimes with the shorter or longer lifetimes commented in terms of Sl/S2 electronic mixing. Supplementary, the experimental development of a Transient absorption spectrometer (T.A) and a Two-dimensional electronic spectroscopy setup (2DES) operating in the NIR and UV-Vis spectral range respectively are described. The 2DES spectrometer is based on translating wedges made out of birefringent material producing two collinear phase-locked pulses with sub-I Ofs duration. The interferometric precision on controlling the delay between the two pump pulses allows to perform 2DES measurements on systems absorbing in the 360-430 nm range allowing to resolve the excitation process spectrally.

Hydrogen (H2) represents an energy carrier endowed with the potential to contribute to the design of a robust and reliable global energy system by complementing electricity as well as liquid fuels use in an environmentally responsible manner provided that the pertinent H2 production technologies (conventional and new ones) can reach techno-economically attractive performance levels in the presence of irreducible (macroeconomic, fuel market, regulatory) uncertainty. Indeed, the role of H2 in the global energy economy is widely recognized as significant in light also of fast-growing demand in the petrochemical and chemical processing sector as well as future regulatory action on greenhouse gas emissions. Pd and Pd/Alloy-based catalytic membrane reactor (CMR) modules potentially integrated into H2 production (HP-CMR) process systems offer a promising technical pathway towards H2 production with enhanced environmental performance in a carbon-constrained world. However, the lack of accumulated operating experience for HP-CMR plants on the commercial scale poses significant challenges. Therefore, any preliminary attempt to assess their economic viability is certainly justified. A comprehensive techno-economic performance assessment framework has been developed for HP-CMRs with CO2 capture capabilities. A functional Net Present Value (NPV) model has been developed first to evaluate the economic viability of HP-CMRs. The plant/project value of HP-CMR is compared to other competing technology options such as traditional coal-gasification and methane steam reforming-based hydrogen production plants with and without CO2 capture. Sources of irreducible uncertainty (market and regulatory) as well as technology risks are explicitly recognized and the effect of these uncertainty drivers on the plant’s/project’s value is taken into account using Monte-Carlo techniques. Therefore, more realistic distribution profiles of the plant’s economic performance outcomes are generated rather than single-point value estimates. It is shown that future regulatory action on CO2 emissions could induce appealing NPV-distribution profiles for HP-CMRs in the presence of uncertainty and technology risks. Finally, the valuation assessment is complemented with a sensitivity analysis for different representative values of the discount rate that span a reasonable range associated with business and financing risks. It apparently indicates that creatively structured financing mechanisms leading to a reduction of the cost of capital/discount rate could induce more appealing economic performance outcomes and valuation profiles. Furthermore, the proposed research work aims at the development of a methodological framework to assess the economic value of flexible alternatives in the design and operation of HP-CMR plants with carbon capture capabilities under the aforementioned sources of uncertainty. The main objective is to demonstrate the potential value enhancement associated with the long-term economic performance of flexible HP-CMR project investments by managing the uncertainty associated with future environmental regulations. Within the proposed context, promising design flexibility concepts for HP-CMR plants are introduced and operational as well as constructional flexibility options are identified and assessed. In particular, operational flexibility will be realized through periodic and temporary shutdowns of the carbon capture unit in response to regulatory uncertainties. Constructional flexibility will be realized by considering the installation of a carbon capture unit at three strategic periods: 1) installation in the initial design phase, 2) retrofitting at a later stage and 3) retrofitting with preinvestment. Monte Carlo simulations and financial analysis will be conducted in order to demonstrate that, in the presence of irreducible uncertainty, design flexibility options could lead to economic performance enhancement of HP-CMR plants by actively responding to the above sources of uncertainty as they get resolved over the plant’s lifetime.

L'interaction entre des champs électromagnétiques et des systèmes à plusieurs niveaux peut donner lieu à différents processus cohérents. La transparence électromagnétiquement induite (EIT) ou les oscillations cohérentes de populations (CPO) sont des phénomènes résonnants ayant pour conséquence d'annuler l'absorption du système pour un champ sonde. L'EIT se produit dans les systèmes à trois niveaux et met en jeu une cohérence entre niveaux non couplés optiquement, alors que les systèmes à deux niveaux suffisent pour faire apparaître le CPO qui ne met pas en jeu la dynamique des cohérences.Il est possible dans un milieu constitué d'atomes d'hélium métastable à température ambiante d'extraire un système à trois niveaux en Λ qui, lorsqu'il est excité par des polarisations circulaires, fait apparaître des fenêtres EIT de l'ordre de quelques dizaines de kHz de large. Lorsque ce système est excité par des polarisations linéaires et soumis à un champ magnétique de faible amplitude, c'est l'association des deux phénomènes de CPO et d'EIT qui détermine la réponse du système. Une fenêtre de transparence CPO de quelques dizaines de kHz de large a en particulier été observée.Ce type de phénomènes résonnants est associé à de grandes variations de l'indice de réfraction avec la fréquence du champ sonde, ayant pour conséquence de profondes modifications de la vitesse de groupe d'une impulsion se propageant dans le milieu. Notre système expérimental permet ainsi d'observer de la lumière lente, de la lumière rapide ainsi que des vitesses de groupe négatives. L'insertion de tels milieux dispersifs en cavité optique a été suggérée pour augmenter la précision de senseurs comme les gyroscopes lasers, mais leur bruit fondamental dépend de la durée de vie des photons dans la cavité. C’est pourquoi l’influence des milieux hautement dispersifs sur la durée de vie des photons dans une cavité est étudiée expérimentalement et théoriquement. / Many coherent processes can be observed when electromagnetic fields are applied to multi-level systems. Electromagnetically induced transparency (EIT) or coherent population oscillations (CPO) are resonant phenomena resulting in the cancellation of the absorption of the system for a probe field. EIT occurs in three-level systems and involves the coherence between two optically uncoupled levels, whereas two-level systems are sufficient to produce CPO which does not involve the dynamics of the coherences.A three-level Λ system can be isolated in a gas of metastable helium atoms at room temperature. When excited with circular polarizations, this system exhibits EIT resonances of a few tens of kHz. If this system is excited by linear polarizations and submitted to a weak magnetic field, the response of the system is given by the combination of these two phenomena, namely EIT and CPO. A narrow CPO transmission window of a few tens of kHz has then been observed.This kind of resonant phenomena is associated with very strong variations of the refractive index at the probe frequency, leading to major changes of the group velocity of a pulse propagating in the medium. Our experimental set-up allows us to observe slow light, fast light, and even negative group velocities. Insertion of such dispersive media inside an optical cavity has been suggested to increase the sensitivity of sensors such as laser gyroscopes, but their fundamental noise depends on the lifetime of photons inside the cavity. This is why the influence of highly dispersive media on the photon lifetime inside a cavity is studied experimentally and theoretically.

Dans les années 2000, les composants de puissance en carbure de silicium (SiC) font leur apparition sur le marché industriel offrant d'excellentes performances. Elles se traduisent par de meilleurs rendements et des fréquences de découpage plus élevées, entrainant une réduction significative du volume et de la masse des convertisseurs de puissance. Le SiC présente de plus un potentiel important de fonctionnement en haute température (>200°C) et permet donc d'envisager de placer l'électronique dans des environnements très contraints jusqu'alors inaccessibles. Pourtant les parts de marche du SiC restent limitées dans l'industrie vis à vis du manque de retour d'expérience concernant la fiabilité de ces technologies relativement nouvelles. Cette question reste aujourd'hui sans réponse et c'est avec cet objectif qu'a été menée cette étude axée sur le vieillissement et l'analyse des mécanismes de dégradation sur des composants de puissance SiC pour des applications haute température. Les tests de vieillissement ont été réalisés sur des transistors MOSFET SiC car ces composants attirent les industriels grâce à leur simplicité de commande et leur sécurité "normalement bloqué" (Normally-OFF). Néanmoins, la fiabilité de l'oxyde de grille est le paramètre limitant de cette structure. C'est pourquoi l'étude de la dérive de la tension de seuil a été mesurée avec une explication du phénomène d'instabilité du VTH. Les résultats ont montré qu'avec l'amélioration des procédés de fabrication, l'oxyde du MOSFET est robuste même pour des températures élevées (jusqu'à 300°C) atteintes grâce à un packaging approprié. Les durées de vie moyennes ont été extraites grâce à un banc de vieillissement accéléré développé pour cette étude. Des analyses macroscopiques ont été réalisées afin d'observer l'évolution des paramètres électriques en fonction du temps. Des études microscopiques sont conduites dans l'objectif d'associer l'évolution des caractéristiques électriques par rapport aux dégradations physiques internes à la puce. Pour notre véhicule de test, la défaillance se traduit par un emballement du courant de grille en régime statique et par l'apparition de fissures dans le poly-Silicium de la grille. Pour finir, une étude de comparaison avec des nouveaux transistors MOSFET a été réalisée. Ainsi l'analogie entre ces composants s'est portée sur des performances statiques, dynamiques, dérivé de la tension de seuil et sur la durée de vie moyenne dans le test de vieillissement. Le fil rouge de ces travaux de recherche est une analyse des mécanismes de dégradation avec une méthodologie rigoureuse permettant la réalisation d'une étude de fiabilité. Ces travaux peuvent servir de base pour toutes analyses d'anticipation de défaillances avec une estimation de la durée de vie extrapolée aux températures de l'application visée / Since 2000, Silicon Carbide (SiC) power devices have been available on the market offering tremendous performances. This leads to really high efficiency power systems, and allows achieving significative improvements in terms of volume and weight, i.e. a better integration. Moreover, SiC devices could be used at high temperature (>200°C). However, the SiCmarket share is limited by the lack of reliability studies. This problem has yet to be solved and this is the objective of this study : aging and failure mechanisms on power devices for high temperature applications. Aging tests have been realized on SiC MOSFETs. Due to its simple drive requirement and the advantage of safe normally-Off operation, SiCMOSFET is becoming a very promising device. However, the gate oxide remains one of the major weakness of this device. Thus, in this study, the threshold voltage shift has been measured and its instability has been explained. Results demonstrate good lifetime and stable operation regarding the threshold voltage below a 300°C temperature reached using a suitable packaging. Understanding SiC MOSFET reliability issues under realistic switching conditions remains a challenge that requires investigations. A specific aging test has been developed to monitor the electrical parameters of the device. This allows to estimate the health state and predict the remaining lifetime.Moreover, the defects in the failed device have been observed by using FIB and SEM imagery. The gate leakage current appears to reflect the state of health of the component with a runaway just before the failure. This hypothesis has been validated with micrographs showing cracks in the gate. Eventually, a comparative study has been realized with the new generations of SiCMOSFET

Im Jahre 1958, schlug Kenneth W. Robinson die Nutzung eines Korrektormagneten vor um den entdämpften radialen Betatronoszillationen im Cambridge electron accelerator entgegen zu wirken. Dieser Korrektormagnet sollte aus kurzen, alternierenden Dipolen mit einem starken Gradienten bestehen, sodass die Verluste durch Synchrotronstrahlung mit zunehmendem Trajektorienradius abnehmen. Diese Transversal-Gradienten-Wiggler werden auch "Robinson Wiggler" (RW) genannt. Die Metrology Light Source (MLS), welche Eigentum der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) ist und vom Helmholtz-Zentrum Berlin (HZB) entworfen und betrieben wird, ist ein Elektronen-Synchrotron, optimiert für die Produktion von Synchrotronstrahlung im Spektralbereich zwischen THz und EUV. Da die MLS eine gerampte Maschine ist, nimmt der gespeicherte Elektronenstrom mit der Zeit ab und die Strahllebensdauer ist von Bedeutung für die Nutzer der Synchrotronstrahlung. Es wird vorgeschlagen einen RW bei der MLS zu installieren um die Strahllebensdauer zu erhöhen. Mit RW wäre es möglich, Dämpfung aus der longitudinalen in die horizontale Ebene zu verschieben sodass sich die Energiebreite um einen Faktor 3 erhöht und die Emittanz sich um ungefähr einen Faktor 2 reduziert. Die Länge der Elektronenpakete wird dadurch stärker verlängert als die mittlere horizontale Paketbreite reduziert wird. So nimmt die Elektronendichte im Paket ab und die Verlustrate sinkt. Dies hat zu Folge dass sich die Lebensdauer verbessert und die Aktivierung von Komponenten reduziert wird. Mit erhöhter Energiebreite und verringerter Emittanz, wird der Beitrag der Dispersion zur horizontalen Quellgröße stärker. Durch geeignete Wahl der Magnetoptik kann die Brillianz am Quellpunkt erhöht werden bei gleichzeitiger Verbesserung der Lebensdauer. Simulationen zeigen dass die Lebensdauer an der MLS durch die Installation eines solchen RW um einen Faktor 2.3 ansteigt, was einem Zugewinn an integriertem Photonenfluss von 30 % entspricht. / In 1958, Kenneth W. Robinson proposed the usage of a magnetic correction device to reduce the antidamping of radial betatron oscillations in the Cambridge electron accelerator. The essence of this correction device are short, alternating dipoles with a strong gradient, such that the radiation loss decreases with increasing radius of trajectory. These transverse gradient wigglers are also called "Robinson Wigglers" (RW). The Metrology Light Source (MLS), owned by the Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB) and designed and operated by Helmholtz-Zentrum Berlin (HZB), is an electron synchrotron, optimized for the production of synchrotron radiation in the THz to the EUV spectral region. Being a ramped machine, Top-Up operation is not possible. With a decaying beam current, the lifetime of the stored beam is of importance for the user community, for reasons of temporal stability and integrated photon flux. It is proposed to install a RW at the MLS in order to improve the beam lifetime. With a RW, it is possible to transfer damping from the longitundinal to the horizontal plane in a way, that the energy spread increases by a factor of 3 and the emittance reduces by a factor of 2. Doing so, the bunch length is increased by a larger fraction than the average bunch width is decreased. Thereby the electron density is reduced which results in a lower loss rate of electrons. This improves the beam lifetime and reduces induced radioactivity of accelerator components and shielding. With an increased energy spread and a reduced emittance, the contribution of the dispersion to source size becomes more important. By carefully choosing the magnet optics, the brilliance at the source point can be improved simultaneously to increasing the lifetime. Simulations indicate that a RW is able to increase the lifetime in the standard user operation mode at the MLS by a factor of 2.3, corresponding to an increase in photon flux for one standard user run of approximately 30 %.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von GaAs Nanodrähten mittels Molekularstrahlepitaxie. Dabei wird das Wachstum mittels Au- und jenes mittels selbst-induziertem VLS-Mechanismus verglichen. Die Au-induzierte Methode ist als vielseitiger Ansatz für die Herstellung von Nanodrähten bekannt. Darüberhinaus wird seit Neuerem der selbst-induzierte Mechanismus untersucht, bei dem Galliumtropfen die Rolle des Goldes übernehmen, um eine etwaige Verunreinigung mit Au von vornherein auszuschliessen. Mit beiden Wachstumsmethoden erzielen wir GaAs Nanodrähte mit großem Aspektverhältnis und epitaktischer Beziehung zum Si(111) Substrat. Während des Au-induzierten Wachstums entsteht eine parasitäre Schicht zwischen den Drähten, die mittels des selbst-induzierten Mechanismus vermieden werden. Alle GaAs Drähte sind vollständig relaxiert. Die durch die Gitterfehlanpassung (4,1\% zwischen GaAs und Si) verursachte Verspannung wird durch Versetzungen an der Grenzfläche abgebaut. Selbst-induzierte Drähten zeigen ausschließlich unpolare Seitenfacetten, während verschiedene polare Facetten für Au-induzierte Nanodrähte beschrieben werden. Mittels VLS-Nukleationstheorie könnne wir den Einfluss des Tropfenmaterials auf die Stabilität der verschiedenen Seitenfacetten erklären. Optoelektronische Anwendungen benötigen lange Minoritätsladungsträgerlebensdauern bei Raumtemperatur. Daher wurden mit (Al,Ga)As Hüllen ummantelte GaAs Nanodrähte mittels zeitaufgelöster PL vermessen. Das Ergebnis sind 2,5 ns für die selbst-induzierten aber nur 9 ps für die Au-induzierten Nanodrähte. Durch temperaturabhängige PL Messungen kann eine charakteristische Aktivierungsenergie von 77 meV nachgewiesen werden, die nur in den Au-induzierten Nanodrähten vorliegt. Dies suggeriert, dass sich Au aus den Tröpfchen in die GaAs Nanodrähte einbaut und dort als tiefes, nichtstrahlendes Rekombinationszentrum fungiert. / In this work the synthesis of GaAs nanowires by molecular beam epitaxy (MBE) using the vapour-liquid-solid (VLS) mechanism is investigated. A comparison between Au- and self-assisted VLS growth is at the centre of this thesis. While the Au-assisted method is established as a versatile tool for nanowire growth, the recently developed self-assisted variation results from the exchange of Au by Ga droplets and thus eliminates any possibility of Au incorporation. By both methods, we achieve nanowires with epitaxial alignment to the Si(111) substrates. Caused by differences during nanowire nucleation, a parasitic planar layer grows between the nanowires by the Au-assisted method, but can be avoided by the self-assisted method. Au-assisted nanowires grow predominantly in the metastable wurtzite crystal structure, while their self-assisted counterparts have the zincblende structure. All GaAs nanowires are fully relaxed and the strain arising from the lattice mismatch between GaAs and Si of 4.1\% is accommodated by misfit dislocations at the interface. Self-assisted GaAs nanowires are generally found to have vertical and non-polar side facets, while tilted and polar nanofacets were described for Au-assisted GaAs nanowires. We employ VLS nucleation theory to understand the effect of the droplet material on the lateral facets. Optoelectronic applications require long minority carrier lifetimes at room temperature. We fabricate GaAs/(Al,Ga)As core-shell nanowires and analyse them by transient photoluminescence (PL) spectroscopy. The results are 2.5 ns for the self-assisted nanowires as well as 9 ps for the Au-assisted nanowires. By temperature-dependent PL measurements we find a characteristic activation energy of 77 meV that is present only in the Au-assisted nanowires. We conclude that most likely Au is incorporated from the droplets into the GaAs nanowires and acts as a deep, non-radiative recombination centre.

L'imagerie mono-pixel est un concept récent qui permet l'obtention d'images à un coût relativement faible par une compression des données durant l'acquisition. L'architecture d'une caméra mono-pixel comprend seulement deux éléments, un modulateur spatial de la lumière et un détecteur ponctuel. L'idée est de mesurer, au niveau du détecteur, la projection de la scène observée -l'image- avec un certain motif. Le post-traitement d'une séquence de mesures obtenues avec différents motifs permet de restaurer l'image de la scène. L'imagerie mono-pixel possède plusieurs avantages qui sont d'un intérêt pour différentes applications, en particulier dans le domaine biomédical. Par exemple, une caméra mono-pixel résolue en temps bas coût est bénéfique pour l'imagerie de temps de vie de fluorescence. Un tel système peut également être couplé à un spectromètre afin de compléter le temps de vie avec une information spectrale. Cependant, la limite principale de l'imagerie mono-pixel est la vitesse d'acquisition et/ou de l'étape de restauration d'image qui est, à ce jour, non compatible avec des applications temps réel. Le but de cette thèse est de développer des méthodes rapides d'acquisition et de restauration des images à visée d'applications biomédicales. Tout d'abord, une stratégie d'acquisition basée sur les algorithmes de compression dans le domaine ondelettes est proposée. Celle-ci accélère le temps de restauration de l'image par rapport aux schémas d'acquisition classiques basés sur l'acquisition comprimée. Dans un second temps, une nouvelle méthode pour lever une contrainte expérimentale de positivité sur les motifs est détaillée. Comparée aux approches classiques, cette méthode basée sur une factorisation en matrices non-négatives permet de diviser par deux le nombre de motifs envoyés au modulateur spatial de la lumière, entrainant ainsi une division par deux du temps d'acquisition total. Enfin, l'applicabilité de ces techniques est démontrée pour de l'imagerie multispectrale et/ou résolue en temps, modalités courantes dans le domaine biomédical. / Single-pixel imaging is a recent paradigm that allows the acquisition of images at a reasonably low cost by exploiting hardware compression of the data. The architecture of a single-pixel camera consists of only two elements, a spatial light modulator and a single point detector. The key idea is to measure, at the detector, the projection (i.e., inner product) of the scene under view -the image- with some patterns. The post-processing of a measurements sequence obtained with different patterns permits to restore the desired image. Single-pixel imaging has several advantages, which are of interest for different applications, especially in the biomedical field. In particular, a time-resolved single-pixel imaging system benefits to fluorescence lifetime sensing. Such a setup can be coupled to a spectrometer to supplement lifetime with spectral information. However, the main limitation of single-pixel imaging is the speed of the acquisition and/or image restoration that is, as of today, not compatible with real-time applications. This thesis investigates fast acquisition/restoration schemes for single-pixel camera targeting biomedical applications. First, a new acquisition strategy based on wavelet compression algorithms is reported. It is shown that it can significantly accelerate image recovery compared to conventional schemes belonging to the compressive sensing framework. Second, a novel technique is proposed to alleviate an experimental positivity constraint of the modulation patterns. With respect to the classical approaches, the proposed non-negative matrix factorization based technique permits to divide by two the number of patterns sent to the spatial light modulator, hence dividing the overall acquisition time by two. Finally, the applicability of these techniques is demonstrated for multispectral and/or time-resolved imaging, which are common modalities in biomedical imaging.

Contexte  Le cancer colorectal, deuxième par ordre de fréquence chez les femmes françaises, se développe principalement à partir de lésions précancéreuses, des adénomes. Les facteurs associés à l’obésité sont multiples, incluant des événements de début de vie, le niveau socio-économique et le comportement alimentaire ; l’obésité a aussi été associée de façon assez constante au risque de cancer colorectal. Cependant les associations entre des facteurs anthropométriques spécifiques ou au cours de la vie et le risque de tumeurs colorectales selon la filiation adénome-cancer ou selon le site sont moins claires. La ménopause est un événement de vie majeur et est associée à des modifications anthropométriques, tandis que le traitement hormonal de la ménopause (THM) est susceptible d’interagir avec les aspects anthropométriques mais aussi directement avec le risque de tumeur. De plus, la prescription du THM dépend de plusieurs paramètres, dont l’importance du suivi médical. Enfin, si le dépistage des tumeurs colorectales est conseillé à partir de 50 ans (soit aux environs de la ménopause) les attitudes vis-à-vis du dépistage varient selon de nombreux paramètres incluant les antécédents familiaux de cancer, le niveau socio-économique et les comportements de santé. Objectif  Le risque de tumeurs colorectales dépend ainsi de nombreux facteurs étroitement liés, parmi lesquels nous avons choisi d’étudier les relations complexes entre facteurs anthropométriques au cours de la vie, utilisation de THM et antécédents personnels de coloscopie, et le risque d’adénomes et de cancers colorectaux. Population  Les analyses ont été effectuées sur les données de la cohorte de femmes françaises E3N, comportant environ 1400 cas d’adénomes diagnostiqués parmi 17000 femmes ayant passé une coloscopie au cours du suivi (1993-2002) et 690 cas de cancers diagnostiqués parmi 92000 femmes au cours du suivi (1990-2008). Résultats  Notre étude a mis en évidence plusieurs aspects originaux. Tout d’abord, nous avons mis en évidence que les trois facteurs d’exposition principaux étudiés étaient associés au risque de tumeurs colorectales de façon significativement hétérogène en fonction du site, renforçant l’hypothèse selon laquelle il existe trois entités bien distinctes le long du cadre colorectal. Les caractéristiques anthropométriques typiquement occidentales (IMC et tour de taille élevés) étaient associées à un risque accru de tumeurs du côlon gauche, tandis que les associations originales que nous avons décrites entre taille assise et risque d’adénomes du côlon droit, et entre corpulence dans l’enfance et plus faible risque d’adénomes du rectum suggèrent de nouvelles pistes de recherche pour ces sites à l’étiologie mal connue. La mise en évidence d’une association positive entre prise de THM de type estrogènes seul (habituellement prescrit aux femmes hystérectomisées) et risque d’adénomes, en particulier du côlon gauche, et d’une association inverse entre le même type de THM et le risque de cancer, en particulier du côlon gauche, n’étant pas cohérentes avec les associations décrites dans la littérature, nous a conduit a explorer un éventuel biais de dépistage. La pratique de coloscopie était effectivement plus fréquente chez les femmes utilisant des estrogènes seuls (et donc aux antécédents d’hystérectomie), tandis que les antécédents de fibrome utérin étaient associés à un risque accru d’adénomes. De leur côté, les antécédents personnels de coloscopie étaient associés à une diminution de risque de cancer, surtout du côlon gauche, tandis que la réduction de risque des cancers du rectum devenait semblable à celle observée pour le côlon gauche dans la période la plus récente. Conclusion  En conclusion, nos résultats suggèrent qu’il existe des moyens efficaces de prévention des tumeurs distales, mais que la prévention des tumeurs du côlon droit demande des études spécifiques et peut-être de nouveaux paradigmes. / Background  Colorectal cancer, the second most common cancer in French women, mostly develops from precancerous lesions, the adenomas. Factors associated with adult obesity are multiple, including early life events, the socio-economic level, and eating habits; obesity has also been, in turn, quite consistently associated with colorectal cancer risk. However, associations between specific anthropometric components or lifetime anthropometry and colorectal tumours according to the adenoma-carcinoma sequence or to tumour site are less clear. Menopause is a major event in women, and is associated with changes in anthropometric features, while menopausal hormone therapy (MHT) may interact with post-menopausal anthropometry but also with tumour risk per se. In addition, prescription of this MHT depends on various parameters including quality of medical follow-up. Finally, while screening for colorectal tumours is advocated after the age of 50 (thus around menopausal age), attitudes towards colorectal screening differ according to many factors including family history of cancer, the socio-economic level, and attitudes towards a healthy behaviour. Objective  Thus colorectal tumour risk depends on many interrelated factors, among which we chose to investigate the complex relationship between lifetime anthropometric features, MHT use and personal history of colonoscopy, and colorectal adenoma and cancer risk. Population  This study was based on data from the French E3N cohort, including approximately 1400 adenoma cases diagnosed among 17000 women who underwent a colonoscopy during follow-up (1993-2002), and 690 cancer cases diagnosed among 92000 women (1990-2008).Results  Our study brought out several original findings. First our findings regarding all three major studied exposures displayed significant heterogeneity between sites, thus enforcing the hypothesis of separate entities according to site along the large bowel. Typical Western anthropometric features (high BMI and high waist circumference) were associated with left colon tumours, while the original findings of sitting height associated with risk of right colon tumours and of a large silhouette in childhood inversely associated with rectal tumours may bring out new hypotheses regarding these less understood sites. The findings of a positive association between estrogens only MHT use (usually prescribed in hysterectomised women) and adenoma risk, especially left colon adenomas, and an inverse association between the same MHT and cancer risk, especially left colon cancer, which are not consistent with associations generally described in the literature, led us to explore potential screening biases. Indeed, colonoscopy screening was more common in women who used estrogens alone (so with a history of hysterectomy), while colorectal adenomas were more common in women with uterine leiomyoma. Colonoscopy screening in turn was associated with a reduced risk of colorectal cancer, especially left colon cancer, while the risk reduction for rectal cancers became similar to that of left colon cancer in the most recent years. Conclusion  Altogether, our findings suggest efficient ways to prevent distal tumours, while prevention of right colon tumours requires further specific investigations and new paradigms.