Ce travail porte sur la croissance par MOVPE et l’étude de structures à base de nanofilsde ZnO, semi-conducteur à large bande interdite directe (3,37 eV) qui possède un fort po-tentiel pour les applications optoélectroniques. Des observations systématiques par MEBet TEM de nanofils de ZnO crûs sur saphir, sous différentes conditions, renseignent surla formation de ces nanostructures et notamment sur l’importance de la polarité du ma-tériau. Les observations structurales par TEM révèlent l’absence de défaut étendu dansles nanofils. Dans un second temps, la croissance de structures à puits quantiques coeur-coquilles ZnO/ZnMgO est étudiée. L’imagerie de cathodoluminescence révèle l’émis-sion de puits quantiques axiaux (avec effet stark confiné) et radiaux. L’optimisation dela composition en Mg des barrières ZnMgO permet d’éviter la relaxation plastique dansles nanofils et montre une amélioration très significative de la tenue en température del’émission de photoluminescence des puits quantiques radiaux. Le rendement quantiqueinterne des meilleures structures est estimé à 54%. Enfin, la localisation de la croissancesur substrats structurés est démontrée. La morphologie ainsi que le taux de remplissagedes nanofils sont comparés en fonction de la polarité de la couche de germination utilisé,de la taille et de l’espacement des ouvertures pratiquées dans le masque. L’ensemble deces briques technologiques ouvre la voie à la réalisation de LEDs à base de nanofils ZnO. / This work deals with the MOVPE growth and the study of ZnO based structures,which is a direct and large gap semiconductor (3.37 eV) with a high potential for op-toelectronics applications. Systematic SEM and TEM observations of ZnO nanowires onsapphire grown under various conditions help us to understand growth mechanism, andmore particularly the role of the polarity in formation of nanowires. Structural TEM ob-servations reveal the lack of dislocations or stacking fault in nanowires. In a second hand,the growth of ZnO/ZnMgO core-shell structure with quantum wells is studied. Cathodolu-minescence mapping exhibit both radial and axial quantum wells emission with quantumconfinement and quantum confined stark effect, respectively. Mg composition is optimi-zed to avoid plastic relaxation in nanowires structure, which allow us to obtain internalquantum efficiency as high as 54%. Finally, the selective area growth is demonstrated onpatterned substrates. Morphology and efficiency of ZnO nanowires growth is compare asa function of seed layer polarity and size of holes in the mask. These technological stepsopen the way to ZnO nanowires based LEDs devices.

Ce travail de thèse porte sur la croissance par épitaxie par jets moléculaires assistée plasma et sur la caractérisation de nanofils (NF) de GaN et d'hétérostructures filaires de GaN/AlN. Dans un premier temps, la morphologie des NFs de GaN (densité, longueur moyenne, diamètre moyen, dispersion de longueurs) est étudiée en fonction des paramètres de croissance. Via la diffraction d'électrons rapides, la morphologie des NFs GaN est corrélée à la dynamique de nucléation de ces derniers. Des expériences de diffraction de rayons X en incidence rasante effectuées à l'ESRF permettent également de clarifier les processus de nucléation des NFs GaN. Nous démontrons ensuite l'utilisation de la diffraction de rayons X résonnante pour déterminer la polarité des NFs GaN. Nous montrons que ces derniers sont de polarité N lorsque fabriqués sur Si nu. Des tests complémentaires de gravure sélective au KOH révèlent que les NFs GaN fabriqués sur un substrat de Si recouvert d'un fin buffer d'AlN ainsi que ceux dont la fabrication est initiée après pré-déposition de Ga sur la surface du Si, sont aussi de polarité N. Concernant les hétérostructures filaires GaN-AlN, la croissance d'AlN autour et sur les nanofils de GaN est étudiée en fonction de divers paramètres de croissance. Le rapport d'aspect des coquilles d'AlN (longueur/épaisseur) est décrit par un modèle géométrique. En utilisant une combinaison de diffraction anomale multi-longueurs d'onde, de microscopie en transmission de haute résolution et des calculs théoriques, l'état de contrainte des coeurs de GaN est analysé en fonction de l'épaisseur de la coquille. Cette contrainte augmente avec l'épaisseur de la coquille tant que l'AlN croît de manière homogène autour des NFs de GaN. Dès lors que la coquille est asymétrique, le système relaxe plastiquement. Nous étudions enfin la possibilité de fabriquer des îlots de GaN dans des NFs AlN. Nous déterminons le rayon critique de NFs AlN au-dessus duquel le GaN déposé subit une transition de forme de 2D à 3D. L'analyse des propriétés optiques de ces nanostructures originales revèle la présence de nombreux états localisés. / This work focuses on the growth by plasma-assisted molecular beam epitaxy and on the characterization of GaN nanowires (NWs) and of GaN/AlN NW heterostructures. We first investigate GaN NW morphology (density, mean length, mean diameter, length dispersion) dependence on the growth parameters. Using reflection high energy electron diffraction, GaN NW morphology is correlated to their nucleation dynamics. In situ grazing-incidence X-ray diffraction experiments performed at the ESRF allow clarifying GaN NW nucleation processes on bare Si(111) and when usinga thin AlN buffer deposited on Si(111). The use of resonant X-ray diffraction for the determination of GaN NW polarity is then successfully demonstrated. GaN NWs grown on bare Si(111) are shown to be N-polar. Additional KOH selective etching tests reveal that both GaN NWs grown using a thin AlN buffer on Si(111) and when pre-depositing Ga on the Si(111) surface are N-polar, too. Regarding GaN-AlN NW heterostructures, the growth of an AlN shell around GaN NWs is studied as a function of various growth parameters. The AlN shell aspect ratio is described by a geometrical model. Using a combination of multiwavelength anomalous diffraction, high resolution transmission microscopy and theoretical calculations, GaN core strain state is investigated as a function of the AlN shell thickness. This strain is shown to increase with the shell thickness as long as AlN grows homogeneously around GaN NWs. When the shell is asymmetric, the system relaxes plastically. Eventually, we study the possibility to fabricate island-like GaN insertions in AlN NWs. We determine the critical AlN NW radius above which GaN undergoes a 2D to 3D shape-transition. Regarding optical properties of these novel structures, the presence of multiple localized states is identified.

L'objectif de cette thèse est l'élaboration de couche mince piézoélectrique sans plomb pour des applications mécatroniques. Le matériau piézoélectrique sélectionné est la langasite, La3Ga5SiO14, qui conserve ses propriétés à haute température (Tfus = 1470°C). L'élaboration par chimie douce permet une mise œuvre simple et économique. De nombreuses synthèses ont été réalisées variant précurseurs, ligands et solvants Des analyses thermogravimétriques et thermiques différentielles complétées par des caractérisations par spectroscopie infrarouge ont permis de comprendre les étapes de décompositions des précurseurs pour les différentes synthèses. Ainsi les précurseurs chlorures ne permettent pas la formation de langasite pure puisque restant dans la sphère de coordination du lanthane jusqu'à haute température. Nous avons retenu une synthèse à base de précurseurs nitrates permettant la formation d'une solution stable, nécessaire pour la réalisation de dépôts et conduisant à la formation de la langasite pure. Pour être piézoélectrique une couche mince doit être texturée dans une direction correspondant à une direction piézoélectrique du matériau. L'objectif de la thèse était au départ de déposer la langasite sur un substrat souple bitexturé de Ni95W5/LZO. Tous les essais de dépôts ont conduit à l'oxydation de ce substrat, même sous atmosphère inerte, d'autres substrats ont donc été étudiés. Les films obtenus ont essentiellement été caractérisés par diffraction des rayons X en mode tetha/2tetha, phi scan et figures de pôles. Des études par microscopie électronique à transmission ont également été menées. La morphologie des dépôts a été caractérisée par AFM. Les essais sur MgO (111) ou Si (100) ont conduit à la formation d'une couche mince de langasite polycristalline. Le dépôt de langasite sur MgO (100) possède une orientation préférentielle des plans (110) et (101). Des dispositifs SAW réalisés sur plusieurs couches n'ont pas permis de mettre en évidence des propriétés piézoélectriques. La dégradation de la langasite dans les films a ensuite été mise en évidence et peut expliquer ces résultats. Les dépôts de langasite sur spinelle MgAl2O4, présentent une texture fibrée des plans (002). Les perspectives de ces travaux concernent la mesure des coefficients piézoélectriques des dépôts sur spinelle ainsi que des essais de dépôt d'une couche métallique sur la surface des films afin de les protéger et éviter ainsi leur dégradation. / The objective of this PHD is the development of piezoelectric thin layers without lead element. The selected piezoelectric material is the langasite, La3Ga5SiO14, which keeps its piezoelectric properties at very high temperature (Tm = 1470°C). The chosen langasite synthesis is a soft chemistry way which is economical and easy to work. We have made many tests with different metal precursors, different solvents and ligands. Infrared spectroscopy, X-ray diffraction, differential thermal analysis and thermogravimetric analysis were done to study the decompositions steps. Thus, the synthesis with chlorides precursors lead to impure langasite due to chloride atoms which stay in the coordination sphere of lanthanum at high temperature. We selected a based nitrate synthesis which allows the formation of stable solution leading to pure langasite. To be piezoelectric, a thin layer must be a textured layer, and the orientation of the texture must be a piezoelectric direction. To depose langasite on flexible bitextured substrate of Ni95W5 / LZO was the first aim of this PHD. All tests led to the oxidation of this substrate. Further to these results other substrates were studied. The films were analyzed by X ray diffraction in (theta/2theta), phi scan and pole figures. The morphology of the layers was studied by AFM. Tests on MgO (111) or Si (100) led to the formation of polycrystalline langasite thin Layer. Deposition of langasite on MgO (100) led to two preferred orientation (110) and (101) . SAW electrodes were deposited on these layers but any piezoelectric properties were measured. Further degradation of films has been shown. Depositions on spinel MgAl2O4 , present a fibrous texture of the (002) planes . The prospects of this work concern the piezoelectric coefficients measurement of spinel deposit. Depositions tests of a metallic layer to protect the films langasite from degradation have to be made.

Ce travail a pour objectif la fabrication, en épitaxie par jets moléculaires, de nanofils coeurcoquilleà base de GaAs et AlGaAs déposés sur des substrats Si(111), en vue de réaliser desréseaux de fils pour de nouvelles cellules solaires, et pour des fils photoniques permettant uneapproche bottom-up d’émetteurs de photons uniques.La première partie de ce travail est une étude systématique des paramètres clés qui contrôlent lacroissance uni-dimensionnelle de fils GaAs élaborés par un mécanisme vapeur-liquide-solideauto-catalysé, à savoir le rapport des flux As/Ga, la température du substrat, et la vitesse decroissance.La seconde partie se concentre sur la croissance et la caractérisation de fils GaAs recouvertsd’une coquille d’alliages AlGaAs (35% Al) afin de s’affranchir des recombinaisons de surface.Ces coquillesde AlGaAs sont fabriquées en conditions riche-As (rapport As/Ga > 10) afin deconsommer les gouttes de catalyseur gallium et de promouvoir une croissance radiale (le taux decroissance maximal axial/radial est égal à 6). Diverses caractérisations optiques sont réalisées àbasse température sur ces ensembles de fils : cathodoluminescence, photoluminescence etspectroscopie résolue en temps. L’intensité de luminescence et la durée de vie des porteursaugmentent fortement avec la présence de la coquille : une épaisseur de 7 nm de cette dernièreest suffisante pour optimiser la passivation des nanofils et supprimer les recombinaisons liéesaux états de surface. Une fine couche extérieure de GaAs est nécessaire pour éviter touteoxydation de la coquille d’alliage AlGaAs.De plus, grâce à des mesures de CL résolues spatialement, les longueurs de diffusion desexcitons dans ces fils ont été obtenues, allant de 0.7 μm à 1.5 μm pour des épaisseurs decoquilles comprises entre 20 et 50 nm. Des valeurs plus petites sont mesurées pour des coquillesplus épaisses, ce qui tend à montrer l’introduction de défauts dans l’alliage qui pourraientlimiter la qualité de l’interface. Le décalage en énergie de l’émission fournit des informationssur la génération de contraintes dans ces fils coeur-coquille et sur le champ piézo-électrique quien découle. / This report focuses on the fabrication of GaAs nanowires and GaAs/AlGaAs core-shellstructures by molecular beam epitaxy, deposited on Si (111) substrates in order to providearrays of wires for innovative solar cells and bottom-up photonic wires for efficient singlephoton emitters.The first part of this work is a systematic study of the key parameters which control the onedimensionalgrowth of bare GaAs NWs with a self-assisted vapor-liquid-solid growth process,namely the As-to-Ga flux ratio, the substrate temperature, and the deposition rate.The second part concentrates on the growth and characterization of GaAs wires covered with ashell of AlGaAs alloy (35 % Al) in order to get rid of the surface recombinations. These shellswere fabricated under As-rich condition with ratio As/Ga >10 in order to consume the Gadropletscompletely and to promote a radial growth. The obtained axial-to-radial growth ratio is6. The optical characterizations on ensemble were carried out at low temperature via thecathodoluminescence (CL), photoluminescence (PL), and time-resolved PL measurements. Theresults show that the lifetime of carriers and luminescence intensity increase significantly withshell coverage. About 7 nm thick shell is enough to optimize the passivation and suppress thesurface state recombination. A thin outer cap of GaAs is required in order to prevent someoxidation of the AlGaAs alloy shell.In addition, the exciton diffusion lengths of these NWs, studied via the spatially resolved CL,are in the range of 0.7 - 1.5 μm for NWs with shell thicknesses between 20 - 50 nm. Thesevalues are smaller for thicker shells due to the defect formation, leading to limit the quality ofcore-shell interface. The shift in optical emission experiments provides the information of thestrain generation of core-shell when we vary the shell thickness. The piezoelectric field wasnoticed in these samples.

Dans le contexte de la protection périphérique des composants de puissance en GaN, nous avons exploré une voie originale pour réaliser l'homo-épitaxie localisée de GaN de type p, reposant sur une approche Vapeur-Liquide-Solide (VLS). Le cycle de croissance comprend 3 étapes successives. Dans un premier temps, du Ga est déposé par MOCVD, formant un réseau de gouttelettes de diamètres submicrométriques. Puis, du Mg est incorporé aux gouttelettes à partir de la phase gazeuse, en utilisant le précurseur (MeCP)2Mg. Enfin, les gouttelettes de Ga-Mg sont nitrurées à 500-700°C sous un flux de NH3 dilué dans un gaz porteur. À l'issue d'un cycle complet de croissance, on obtient systématiquement un réseau de plots et/ou d'anneaux de GaN, bien séparés. L'augmentation de la teneur en Mg dans les gouttes favorise un mécanisme de croissance purement VLS, à l'interface Liq/Sol (formation de plots), plutôt qu'une croissance le long de la ligne triple (formation d'anneaux). Ces structures de GaN présentent un caractère homo-épitaxial, mais une plus forte défectuosité que leur germe. En utilisant une approche multi-cycles, nous avons pu élaborer des films de GaN:Mg présentant des concentrations en Mg très élevées, contrôlables entre 3.1019 cm-3 et 8.1021 cm-3. Cependant, de fortes concentrations en impuretés C, H et O ont également été détectées dans ces films. Diverses voies ont été explorées, sans succès, pour tenter de réduire la contamination en O, d'un niveau rédhibitoire pour l'obtention d'un dopage de type p. En pratique, les films de GaN:Mg obtenus apparaissent très conducteurs de type n, pour des dopages au Mg modérés, et semi-isolants aux plus forts dopages. Différents matériaux de masques ont été testés en vue de localiser la croissance / For peripheral protection of GaN power electronics devices, we have explored a new approach for performing localized homo-epitaxy of p-doped GaN, by implementing Vapor-Liquid-Solid (VLS) transport. The growth cycle includes three successive steps. At first, Ga is deposited onto the seed surface by MOCVD from TEG, resulting in an array of Ga droplets with submicrometric diameters. Then, Mg is incorporated into the droplets from the gas phase, using (MeCP)2Mg precursor. In the last step, Ga-Mg droplets are nitridated at 500-700°C in flowing ammonia diluted in a carrier gas.After one complete growth cycle, a network of well separated submicrometric GaN dots or ring-shaped features is systematically obtained. Increasing the Mg incorporation into the droplets drastically influences the growth mode, promoting a pure VLS growth mechanism, at the Liquid/Solid interface, versus growth at the triple line. Such GaN structures show a homo-epitaxial relationship with the seed, but a higher crystalline imperfection. Using a multi-cycles approach, GaN films could be obtained, with very high Mg concentrations tunable from 3.1019 to 8.1021 cm-3. Nevertheless, O, C and H impurities are also incorporated at high levels. Various approaches have been vainly investigated to try reducing O contamination level, prohibitive for obtaining p-type material. Actually, as-grown GaN:Mg films are n-type and highly conductive, for moderate Mg concentrations, and become semi-insulating at highest doping levels. Various masking materials have been tested for growth localization purpose

Cette thèse présente l'élaboration et l'étude de nanofils ferromagnétiques de cobalt, nickel et d'alliages cobalt-nickel épitaxiés en matrice de titanate de strontium et de baryum. Les fils sont élaborés par auto-assemblage lors de dépôts séquentiels par ablation laser pulsé. Tout d'abord, les paramètres de croissance permettant de contrôler le diamètre des fils et leur densité sont mis en évidence en modélisant la croissance de l'hétéro-structure par simulations Monte-Carlo cinétique. Ensuite, on montre que les fils sont dilatés axialement et relaxés radialement. L'origine de l'état dilaté est expliquée en adaptant le modèle de Frenkel-Kontorova à notre situation et les inhomogénéités de déformation des nanofils sont décrites en analysant des cartographies de l'espace réciproque. La dilatation crée une anisotropie magnétique, par couplage magnéto-élastique, qui, dans le cas du nickel, peut compenser l'anisotropie de forme des fils. Enfin, pour des fils de Co0.4Ni0.6 de diamètre supérieur à quatre nanomètres, la température de blocage de l'assemblée de fils est supérieure à la température ambiante et la barrière d'énergie du renversement magnétique est de l'ordre d'un électronvolt, ce qui est intéressant pour d'éventuelles applications, par exemple en enregistrement de données. / In this PhD thesis, we study the growth and the properties of ferromagnetic nanowires made of cobalt, nickel and cobalt-nickel, embedded in a matrix made of of strontium and baryum titanate. The nanowires are grown taking advantage of self-assembly processes occurring during sequential pulsed laser deposition. First, we model the growth with a kinetic Monte-Carlo code to highlight the parameters that control the diameter and the density of the nanowires. Then, it is shown that the nanowires are strained along their axis, and relaxed perpendicular to it. The origin of the strained state is explained in the framework of the Frenkel-Kontorova model, and its inhomogeneities are described through analysis of mappings of the reciprocal space. Furthermore, it is shown that the strain is high enough to shift the magnetic easy axis of the nickel nanowires, through magneto-elastic coupling. Finally, for Co0.4Ni0.6 nanowires with a diameter greater than four nanometers, the blocking temperature of the assembly is above room temperature and the energy barrier for the magnetic reversal of the nanowires is of the order of one electronvolt. This is interesting for potential applications in data storage, for example.

Ce travail de thèse porte sur l’étude de la croissance de nitrure d’éléments V sur des substrats de silicium (Si) (111) micro et nano-structuré. Son but est de simplifier l’hétéroépitaxie de GaN sur Si tout en gardant une qualité de matériau à l’état de l’art. L’originalité de ce travail repose sur la combinaison avantageuse de deux techniques de croissance : NH3-EJM et EPVOM. Nous avons d’abord évalué l’intérêt du silicium poreux (SiP) pour confiner les fissures et l’utiliser comme couche compliante. Malgré les changements structuraux s’opérant dans le SiP lorsqu’il est porté aux hautes températures nécessaires pour la croissance épitaxiale, nous avons pu démontrer la croissance de GaN de bonne qualité en ajoutant une couche de Si épitaxiée avant la croissance des nitrures d’éléments V. Puis, nous avons étudié la croissance de GaN dans des ouvertures réalisées dans un masque diélectrique déposé sur le substrat de Si. Cette approche a permis d’obtenir des motifs de GaN non fissurés et de bonne qualité cristalline en utilisant des conditions de croissance optimisées. L’analyse des contraintes sur les motifs de GaN indique une distribution en U où le maximum de la contrainte en tension est mesuré au centre des motifs ; cette contrainte se relaxe graduellement vers les bords libres des motifs. Enfin, une comparaison avec la croissance sur des mesas de Si gravé est proposée. Nous montrons que la croissance dans des ouvertures permet à la fois d’obtenir une couche de GaN uniformément épitaxiée sur les motifs ainsi que d’obtenir une plus faible courbure des substrats après croissance. Enfin, des LEDs ont pu être fabriquées à partir de GaN épitaxié sur substrat masqué. / This work deals with the growth of III-Nitrides on micro and nano-patterned silicon (111) substrates. The main goal is to simplify the heteroepitaxy of GaN on Si while keeping state of the art III-nitride materials. The originality of this work is to combine the advantages of both NH3-MBE and MOCVD growth techniques. We firstly evaluated the interest of porous silicon to confine cracks and to behave as a compliant substrate. Despite the issues regarding the structural changes of the porous silicon with the high temperatures necessary for the epitaxial growth of GaN, we demonstrated the growth of high quality GaN layers by growing a silicon layer of few tens of nanometers prior to III-nitride layers. Then, we studied the windowed growth of GaN on silicon substrates masked with dielectric films. We found that this approach can produce high quality crack free GaN (2µm thick) patterns with size up to 500x500 µm² with a dislocation density of few 108cm-2. Furthermore, crack statistics reveal that a large amount of crack free patterns can be obtained using optimized conditions. Stress analyses of GaN patterns demonstrate a “U-shape” stress distribution where the maximum tensile stress is found in the middle of the patterns and gradually decreases towards the pattern edges. Finally, a comparison with mesa patterned silicon substrates is proposed with identical grown structures. We found that windowed growth is more advantageous regarding growth uniformity and substrate bowing. As a result of this work, LEDs have been fabricated using GaN grown on masked substrates.

Les semiconducteurs III–V sont des matériaux de choix pour la production d’électricité ou pour l’éclairage. En revanche, ce sont des matériaux difficiles à mettre en œuvre sous la forme de couches minces bidimensionnelles par hétéro-épitaxie en raison des forts écarts de paramètres de mailles et de coefficient d’expansion thermique avec les substrats. Il en résulte notamment de nombreuses dislocations très préjudiciables pour les propriétés de ces semiconducteurs. Une manière pour réduire cette quantité de défauts est d'utiliser le semiconducteur sous la forme de nanostructures, telles que les nanofils.Nous démontrons dans cette thèse de doctorat qu’un film polycristallin de silicium, s’il est doté d’une texture de fibre [111], est un candidat de choix pour jouer le rôle de substrat couche mince pour la croissance épitaxiale de nanofils orientés, sur un support amorphe. Un tel film peut être obtenu à grande échelle par cristallisation du silicium amorphe induite par l’aluminium. L’utilisation d’une couche très mince (moins de 10 nm) permet alors de profiter avantageusement des propriétés optiques du substrat.Pour de nombreuses applications, il peut être profitable de pouvoir localiser les nanofils selon un schéma prédéfini. Nous démontrons que cet objectif peut être réalisé grâce à l’emploi de plaquettes monocristallines de Si de quelques dizaines de nanomètres de diamètre. La cristallisation de ces véritables nano-substrats est tout d’abord étudiée en détails afin d’élaborer une recette robuste de fabrication. Dans un second temps, nous démontrons le concept de croissance de nanofils sur ces minces cristaux lithographiés. / III–V semiconductors are materials of interest for energy production and lighting. However, these materials are difficult to grow by heteroepitaxy because of their lattice and thermal expansion coefficient mismatches with substrates. The resulting dislocations are extremely detrimental to their electronic properties. Nanostructures like nanowires relax efficiently the strain, thanks to their lateral free surfaces. Thus, they improve the material quality compared to planar thin films.In this PhD thesis, we demonstrate that a [111] fiber-textured polycristalline silicon layer film can be an efficient thin film substrate for oriented nanowire growth on an amorphous support. Such a film can be obtained by using the aluminum-induced crystallization of amorphous silicon. The optical and physical properties of the substrate are conserved by using a very thin Si layer (less than 10-nm thick).For many applications, organizing the nanowires in an array can be favorable. We demonstrate that this goal can be achieved by using small single crystal Si platelets (up to 100 nm in diameter). In a first time, the crystallization of these “nano-substrates” is comprehensively studied in order to define precise fabrication recipes. In a second time, we prove the concept of nanowire growth on these thin lithographed crystals.

L’intégration du GaAs sur Si est un des défis majeurs des 40 dernières années puisqu’elle permettrait de combiner les nombreux avantages du Si, dont notamment son bas coût, avec les propriétés de haute mobilité et de gap direct du GaAs. Les cellules photovoltaïques multi-jonctions à base de matériau III-V permettent d’obtenir les plus hauts rendements de conversion photovoltaïque. Cependant, leur coût de fabrication élevé est un aspect limitatif de leur utilisation. Nous nous sommes intéressés ici à une étude préliminaire visant à réaliser leur intégration sur substrat Si. In fine, l’objectif sera la réalisation de cellules tandems GaAs/Si et GaAs/Ge sur substrat Si. L’intégration du GaAs et du Ge sur Si conduit cependant à la formation de dislocations et de fissures du fait de leurs désaccords de maille et de leurs différences de coefficient d’expansion thermique respectifs. De plus, du fait de la différence de polarité entre le GaAs et le Si, cette intégration conduit également à la formation de domaine d’anti-phase. Nous présentons dans cette étude un procédé d’intégration permettant à la fois l’élimination de ces défauts et le passage du courant entre le matériau épitaxié et le Si. Ce procédé est basé sur l’utilisation d’ouvertures de tailles nanométriques dans une silice fine, qui nous permet ainsi de réaliser la croissance du GaAs sur Si sous forme de cristaux, par épitaxie latérale à partir de nano-germes de GaAs ou de Ge. Pour ce faire, nous utilisons l’épitaxie par jet chimique sans gaz vecteur qui est une technique de croissance permettant une bonne sélectivité. La croissance sera tout d’abord étudiée dans des ouvertures aléatoires, facilement réalisées in-situ sous ultravide, puis dans des ouvertures localisées de tailles fixées. Ces dernières sont obtenues suite à une procédure longue et complexe qui repose sur des étapes de nettoyage chimique, d’enrésinement, de lithographie électronique, de développement et de gravure ionique réactive. Nous présenterons les résultats de la croissance directe de cristaux de GaAs dans les ouvertures sur Si (001) et Si (111), et également à partir de nano-germes de Ge. Ce procédé d’intégration a permis l’élimination des trois types de défauts précédemment indiqués, et nous avons obtenu de très bons résultats notamment lors de l’intégration dans les ouvertures localisées sur Si (111). Nous verrons que la morphologie des nano-germes de Ge peut toutefois être problématique lors de la reprise d’épitaxie du GaAs. La possibilité de passage du courant par effet tunnel à travers la silice fine sera ensuite vérifiée et le dopage des cristaux de GaAs avec du Si sera également présenté. / GaAs on Si integration is one of the major challenges of the last 40 years as it would allow to combine Si advantages, like its low cost, with GaAs high mobility and direct bandgap. Multi-junction photovoltaic cells based on III-V materials have the highest photovoltaic conversion efficiencies. However, their high manufacturing cost is a limiting aspect of their use. This is why we have made a preliminary study aiming at realizing their integration on Si substrate. In fine, the objective will be the realization of tandem solar cells made of GaAs/Si and GaAs/Ge on Si substrate. However, GaAs and Ge integrations on Si lead to dislocations and cracks formations because of their respective differences of lattices parameters and thermal expansion coefficients. Moreover, because of the difference of polarity between GaAs and Si, this integration also leads to anti-phase domain formation. We present in this study an integration process allowing both these defects elimination and current passage between the epitaxial material and Si. This process is based on the use of nanoscale openings in a thin silica, which allows us to carry out GaAs crystals growth on Si by lateral epitaxy from GaAs or Ge nano-seeds. To do this, we use chemical beam epitaxy which is a growth technique allowing good selectivity. Firstly, the growth will be studied inside randomly dispersed openings, which are easily made in situ under ultra-high vacuum, and then inside localized openings with fixed sizes. These are obtained after a long and complex procedure including chemical cleaning, resist spin-coating, electronic lithography, development and reactive ion etching. We will present GaAs crystals direct growth inside openings on Si (001) and (111), and also from Ge nano-seeds. This integration process allowed the elimination of the three types of defects previously mentioned, and we have obtained very good results especially for the integration inside localized openings on Si (111). We will see that Ge nano-seeds morphology can however be problematic during the GaAs lateral epitaxy. In addition, the current passage by tunnel effect through the thin silica will be verified and the GaAs crystals doping with Si will also be presented.

Le but de cette thèse est l'étude théorique de la dynamique du murissement des boites quantiques auto-organisées. Pour cela, nous déduisons en utilisant les outils de la mécanique des milieux continus, une équation pour l'évolution spatio-temporelle d'un film cristallin en hétéroépitaxie en prenant en compte les effets de diffusion de surface, les effets élastiques, les effets capillaires et les effets d'anisotropie d'énergie de surface. Nous étudions tout d'abord la morphologie 2D et la dynamique de boites quantiques isotrope et anisotrope. Dans chaque cas, nous trouvons de manière quasi analytique une famille continue de solution qui décrit la forme et la taille des ilots. Ces solutions sont en accord avec nos simulations numériques. Dans les deux cas, nous trouvons que le temps de murissement dépend linéairement de la distance entre ilots et en particulier dans le cas anisotrope nous mettons en évidence le fait que le temps de murissement est soit réduit ou soit accéléré en fonction de la hauteur des pair d'ilots. Dans un second temps, motivé par des résultats expérimentaux sur les boites quantiques de GaN, nous étudions la dynamique tridimensionnelle d'ilots avec une énergie d'énergie de surface avec symétrie hexagonale. Nos simulations numériques montrent que le temps de murissement est fortement réduit dû à la présence de l'anisotropie d'énergie de surface et qu'une transition entre des ilots hexagonaux et allongés apparait en fonction de l'épaisseur du film. Finalement, nous prenons en compte dans notre modèle numérique la présence de l'évaporation préférentielle et nous mettons en évidence la présence d'ilots sans couche de mouillage. Ces ilots sont observés expérimentalement et ont une haute efficacité d'émission par photoluminescence dans le spectre UV. / The aim of this thesis is to theoretically study the coarsening dynamics of self-organized quantum dots. To this end, we derive the spatio-temporal evolution equation for a hetero-epitaxial system which takes into account surface diffusion, elastic effect, capillary effect and anisotropic effect, using the continuous mechanics framework. We first investigate theoretically the 2D morphology and the dynamics of an isotropic and an anisotropic system of self-organized islands (quantum dots). In both cases, we find a quasi-analytical continuous family of solution which describes the shape and the size of the islands and is favorably compared to our numerical simulations. We find in both cases that the coarsening time depends linearly on the distance between the islands and remarkably that in the anisotropic case the coarsening time can be reduced or accelerated depending on the islands heights. Secondly, motivated by experimental results on GaN quantum dots we study a three-dimensional system with a hexagonal surface energy anisotropy symmetry. Our numerical simulations reveal that the coarsening time is strongly slowed down due to the presence of the surface energy anisotropy and that a transition from hexagonal to elongated islands appears as the initial height of the film increases. Finally, we include the effect of preferential evaporation and we recover islands without a wetting layer that are observed experimentally and have a high photo-luminescence emission efficiency in the UV spectrum.