Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Grenzflächenausbildung von dünnen Tantal- und Titan-basierenden Schichten zu den piezoelektrischen Substratmaterialien Lithiumniobat sowie Lithiumtantalat, als Teil eines Schichtstapels für die Metallisierung akustischer Oberflächenbauelemente. Ziel ist es das grundlegende Verständnis für die chemischen Wechselwirkungen beim Aufwachsen der Schichten, ihrer thermischen und zeitlichen Stabilität sowie ihrer Effekte auf das Schichtwachstum einer Deckschicht bestehend aus Aluminium zu gewinnen. Ein Schwerpunkt war die Präparation der Substratoberflächen hinsichtlich einer Oberflächenreinigung und -modifikation. Zu diesem Zweck wurden neben verschiedenen Standard-Verfahren auch eine eigens angefertigte plasmagestützte Oberflächenbehandlung systematisch analysiert. Auf derart präparierten Substraten fanden im Folgenden die Schichtabscheidung und die Analyse des Schichtwachstums, hauptsächlich mit winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie, statt. Anhand von thermischen Belastungen sowie zeitlicher Veränderungen der Schichten im Vakuum konnten grundlegende Aussagen zur Stabilität der Grenzflächen gewonnen werden. Zur Komplettierung des Schichtstapels wurden auf ausgewählten Substrat-Schicht Kombinationen das Wachstum von Aluminiumschichten hinsichtlich ihrer unterschiedlicher Texturbildung analysiert und Aussagen zur Relevanz chemischer Ursachen getroffen. / This dissertation addresses the interface formation between thin Tantalum and Titanium based layers onto the piezoelectric substrate materials Lithiumniobate and Lithiumtantalate as part of a metallisation stack for surface acoustic wave devices. The goal is to extend the fundamental knowledge of chemical interactions during layer growth, its thermal and temporal stability plus its effects on the layer growth of an Aluminium cover layer. One focus lies on the preparation of the substrate surfaces for cleaning and modification purpose. For this, besides standard procedures a specially built plasma-based device was systematically evaluated for surface treatment. The following layer deposition was then implemented onto these prepared substrate surfaces and mainly analysed by angle-resolved photoelectron spectroscopy. By the means of thermal load and temporal alteration of the layers in vacuum essential knowledge about the interface stability was gained. For the completion of a whole layer stack selected substrate-layer combinations were covered with Aluminum and its layer growth was analysed with respect to the different formation of texture and its potential chemical cause.

Thermography is a non-destructive technique which uses infrared radiation to obtain the temperature distribution of an object. The technique is increasingly used in the pulp and paper industry. To convert the detected infrared radiation to a temperature, the emittance of the material must be known. For several influencing parameters the emittance of paper and board has not previously been studied in detail. This is partly due to the lack of emittance measurement methods that allow for studying the influence of these parameters. An angle-resolved goniometric method for measuring the infrared emittance of a material was developed in this thesis. The method is based on the reference emitter methodology, and uses commercial infrared cameras to determine the emittance. The method was applied to study the dependence on wavelength range, temperature, observation angle, moisture ratio, sample composition, and sample structure of the emittance of paper and board samples. It was found that the emittance varied significantly with wavelength range, observation angle and moisture ratio. The emittance was significantly higher in the LWIR (Long-Wavelength Infrared) range than in the MWIR (Mid-Wavelength Infrared) range. The emittance was approximately constant up to an observation angle of 60° in the MWIR range and 70° in the LWIR range, respectively. After that it started to decrease. The emittance of moist samples was significantly higher than that of dry samples. The influence of moisture ratio on the emittance could be estimated based on the moisture ratio of the sample, and the emittance of pure water and dry material, respectively. The applicability of measured emittance values was demonstrated in an investigation of the mechanical properties of sack paper samples. An infrared camera was applied to monitor the generation of heat during a tensile test of a paper sample. It was found that the observed increase in thermal energy at the time of rupture corresponded well to the value of the elastic energy stored in the sample just prior to rupture. The measured emittance value provided an increased accuracy in the thermal energy calculation based on the infrared images. / <p>QC 20121121</p>

Les matériaux dans lesquels des interactions à plusieurs particules, un confinement de faible dimension et/ou un fort couplage spin-orbite sont présents témoignent d’une grande variété de phénomènes, mais sont encore mal compris. Des informations essentielles sur l’origine de tels phénomènes peuvent être obtenues en mesurant leur structure électronique. Cette thèse présente une étude expérimentale de la structure électronique de matériaux de faible dimension et/ou fortement corrélés présentant un intérêt fondamental actuel, en utilisant la spectroscopie par photoémission résolue en angle et en spin (ARPES et SARPES).Dans la partie introductive, je présente mon travail sur deux exemples de type "livre de texte", mais innovants, montrant comment les interactions affectent la structure de bande d'un matériau: le couplage des électrons avec des phonons dans une distribution de Debye dans un système électronique à deux dimensions (2DES) dans ZnO, semi-conducteur à oxyde à bande interdite large utilisé dans les applications photovoltaïques, et le dédoublement induit par un fort couplage spin-orbite (SOC) dans la bande de valence du ZnTe, un autre semi-conducteur important utilisé dans les dispositifs optoélectroniques. Ensuite, dans la suite de cette thèse, je discute de mes résultats originaux dans trois systèmes différents de basse dimensionnalité et d'intérêt actuel en recherche : 1.La réalisation d'un 2DES à la surface (110) de SnO₂, le premier du genre dans une structure rutile. L'ajustabilité de la densité de ses porteurs au moyen de la température ou du dépôt d'Eu, et la robustesse vis-à-vis les reconstructions de surface et l'exposition aux conditions ambiantes rendent ce 2DES prometteur pour les applications. Au moyen d'une simple réaction redox à la surface, ces travaux ont prouvé que les lacunes en oxygène pouvaient doper la bande de conduction à la surface de SnO₂, résolvant ainsi un problème longtemps débattu concernant le rôle desdites lacunes dans le dopage de type n dans SnO₂. 2.L'étude des états de surface topologiques dans M₂Te₂X (avec M = Hf, Zr ou Ti; et X = P ou As), une nouvelle famille de métaux topologiques en trois dimensions, provenant du SOC et étant protégés par la symétrie du renversement du temps. Leur structure électronique et leur texture de spin, étudiées par ARPES et SARPES, révèlent la présence de fermions de Dirac sans masse donnant naissance à des arcs de nœuds de Dirac. 3.L'étude du matériau YbNi₄P₂ à fermions lourds quasi unidimensionnel, qui présente une transition de phase quantique de second ordre d’une phase ferromagnétique à une phase paramagnétique de liquide de Fermi lors de la substitution partielle du phosphore par l'arséniure. Une telle transition ne devrait se produire que dans les systèmes zéro ou unidimensionnels, mais la mesure directe de la structure électronique des matériaux ferromagnétiques quantiques critiques faisait jusqu'à présent défaut. Grâce à une préparation et nettoyage méticuleux in situ de la surface des monocristaux YbNi₄P₂, qui sont impossibles à cliver, leur structure électronique a été mesurée avec succès au moyen de l'ARPES, dévoilant ainsi le caractère quasi-1D, nécessaire à la compréhension de la criticité quantique ferromagnétique, dans YbNi₄P₂. Le protocole utilisé pour rendre ce matériau accessible à l'ARPES peut être facilement généralisé à d'autres matériaux exotiques dépourvus de plan de clivage. / Materials in which many-body interactions, low-dimensional confinement, and/or strong spin-orbit coupling are present show a rich variety of phenomena, but are still poorly understood. Essential information about the origin of such phenomena can be obtained by measuring their electronic structure. This thesis presents an experimental study of the electronic structure of some low-dimensional and/or strongly correlated materials of current fundamental interest, using angle- and spin-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and SARPES). In the introductory part, I present my work on two innovative textbook examples showing how interactions affect the band structure of a material: the coupling of electrons with phonons in a Debye distribution in a two-dimensional electron system (2DES) in ZnO, a wide-band-gap oxide semiconductor used in photovoltaic applications, and the splitting induced by strong spin-orbit coupling (SOC) in the bulk valence band of ZnTe, another important semiconductor used in optoelectronic devices. Then, in the rest of this thesis, I discuss my original results in three different low-dimensional systems of current interest: 1.The realisation of a 2DES at the (110) surface of SnO₂, the first of its kind in a rutile structure. Tunability of its carrier density by means of temperature or Eu deposition and robustness against surface reconstructions and exposure to ambient conditions make this 2DES promising for applications. By means of a simple redox reaction on the surface, this work has proven that oxygen vacancies can dope the conduction band minimum at the surface of SnO₂, solving a long-debated issue about their role in n-type doping in SnO₂. 2.The study of topological surface states in M₂Te₂X (with M = Hf, Zr, or Ti; and X = P or As), a new family of three-dimensional topological metals, originating from SOC and being protected by time-reversal symmetry. Their electronic structure and spin texture, studied by ARPES and SARPES, reveal the presence of massless Dirac fermions giving rise to Dirac-node arcs. 3.The investigation of the quasi-one-dimensional heavy-fermion material YbNi₄P₂, which presents a second-order quantum phase transition from a ferromagnetic to a paramagnetic phase upon partial substitution of phosphorous by arsenide. Such a transition is expected to occur only in zero- or one-dimensional systems, but a direct measurement of the electronic structure of ferromagnetic quantum-critical materials was missing so far. By careful in-situ preparation and cleaning of the surface of YbNi₄P₂ single crystals, which are impossible to cleave, their electronic structure has been successfully measured by ARPES, thus effectively unveiling the quasi-one-dimensionality of YbNi₄P₂. Moreover, the protocol used to make this material accessible to ARPES can be readily generalised to other exotic materials lacking a cleavage plane.

Thema der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung ausgewählter niederdimensionaler Schichtgittersysteme, wobei das Hauptinteresse in der Erforschung der elektronischen Struktur im Zusammenhang mit Interkalationsexperimenten liegt. Einkristalline Graphit-, TiSe2- und TaSe2-Proben wurden vor und nach der Interkalation mit winkelaufgelöster Photoemission, Fermi- und Isoenergieflächenmessungen und Elektronenbeugung (LEED) analysiert. Als Interkalationsmaterialien wurden U, Eu, Gd und Cs verwendet. Die experimentellen Daten wurden mit Ergebnissen von LDA-LCAO-Bandstrukturrechnungen und Simulationen im Rahmen eines Single-Impurity-Anderson-Modells verglichen. Neben dem Einfluß unterschiedlicher Valenzelektronen der interkalierten Atome auf den Einlagerungsprozeß werden Fragen zum Lokalisierungsverhalten von 4f- und 5f-Zuständen und zu den Veränderungen in der Dimensionalität der Verbindungen durch die Einlagerung diskutiert. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit befaßt sich mit Untersuchungen zur temperaturabhängigen Ausbildung von Ladungsdichtewellen in 1T-TaSe2. / Subject of the present thesis are investigations of selected low-dimensional layered lattice systems, with the principal goal to study the electronic structure in relation to intercalation experiments. Single-crystalline graphite-, TiSe2 - and TaSe2- samples were analyzed by angle-resolved photoemission, Fermi- and isoenergy-surface measurements, and low energy electron diffraction experiments before and after intercalation. U, Eu, Gd, and Cs were used as materials for the intercalation process. The experimental results were compared with theoretical LDA-LCAO band-structure calculations and with simulations in the framework of a single-impurity Anderson model. In addition to the influence of different numbers of valence electrons from intercalated atoms, questions concerning the localization of 4f and 5f states and changes in the dimensionality of the compounds due to the intercalation process are discussed. Investigations of the temperature dependent formation of charge density waves in 1T-TaSe2 complete this work.

Heutzutage ist die Entwicklung neuer Technologien stark auf die Miniaturisierung und die Herstellung von Materialien im Nanometer-Bereich und deren Charakterisierung ausgerichtet. Besonders interessant sind Informationen über hergestellte &amp;quot;sandwich&amp;quot; Strukturen betreffs Art und Anzahl der Schichten, Dicke der Schichten und deren chemische Zusammensetzung. Die chemischen Informationen von den Proben sind sowohl nahe der Oberfläche als auch in tiefer liegenden Schichten (vergrabene Schichten) von Interesse. Da die üblichen Tiefenprofilverfahren durch das Auftreten von ionenstrahlinduzierten Probenschädigungen hier versagen, sind zerstörungsfreie Untersuchungen der Probenstruktur von Bedeutung. Winkelaufgelöste Röntgenphotoemissionsspektroskopie (ARXPS) ist eines der Verfahren, die ohne Beschädigung der Schichtstruktur der untersuchten Materialen Informationen über dünne Gebiete der Probe liefert. Die Charakterisierung der Probe basiert auf der Analyse der austretenden Photoelektronen unter verschiedenen Austrittswinkeln, weil damit die effektive Informationstiefe durch Analyse von Photoelektronenstrom aus verschiedenen Tiefen verändert wird. Die Untersuchungstiefe bei diesem Verfahren ist maximal ~10 nm. Aus dem ARXPS-Verfahren ist nur eine indirekte Information zu erhalten. Deshalb braucht man ein Werkzeug, mit dem die untersuchten Proben mit Hilfe von mathematischen Modellen quantitativ beschrieben werden können. In der vorliegenden Doktorarbeit wird gezeigt, dass die ARXPS-Modellrechnung unter bestimmten Voraussetzungen eine sinnvolle Methode zur Analyse von dünnen Barriere-, Oxid- und Segregationsschichtsystemen ist. Die Quantifizierung der ARXPS-Daten ist nur dann erfolgreich, wenn nicht nur der Einfluss der Abklinglänge der Photoelektronen berücksichtigt wird, sondern auch der Einfluss der mittleren Atomvolumina der Matrix in geeigneter Schichten und der korrigierten Empfindlichkeitsfaktoren berücksichtigt wird. Die Anpassung zwischen experimentellen und berechneten Daten verläuft unter Verwendung bestimmter Rand- und Grenzbedingungen durch Anwendung mathematischer Methoden gleichzeitig für alle betrachtete Winkel. Das Verhalten der ARXPS-Modellrechnung wurde unter verschiedenen Bedingungen überprüft. Zu diesem Zweck wurde eine theoretische Struktur simuliert, deren Verhalten (berechnete Schichtdicken, Bedeckungsgrad der Oberfläche mit der Kontamination, chemische Zusammensetzung der Schichten) untersucht wurde hinsichtlich der Einflüsse von verschiedener Dicken, von Rauhigkeiten an der Probeoberfläche, der Art der Kontamination an der Oberfläche die aus der ex situ Präparation resultiert, und der &amp;quot;Qualität&amp;quot; der betrachteten Information während der Quantifizierung (Peak-Fit Prozeduren). Zur Demonstration der Möglichkeiten der Modellrechnung wurden zwei Systeme untersucht. Das erste Schichtsystem Co/Al2O3/Al enthält eine dünne vergrabene Aluminiumoxid-Barriere, die durch Plasma-Oxidation mit Electron Cyclotron Resonance (ECR) bei unterschiedlichen Oxidationszeiten hergestellt wurde. Die Modellierung der Proben mit der ARXPS-Modellrechnung ergibt unterschiedliche Dicken von Al2O3, die mit der Zeit der Oxidation korrelieren. Je größer die Oxidationszeit ist, desto dickere Aluminiumoxidschichten bilden sich. Die Untersuchung der Alterungsprozesse an den ECR-Proben ergibt, dass die Dicke der Aluminiumoxide nicht beeinflusst wurde. Das bestätigt, dass die Co-Schicht erfolgreich Al2O3 vor weiterer Oxidation schützt. Das zweite Beispiel betrifft eine S/Fe Struktur, die während der Wärmebehandlung durch Schwefel-Segregation auf einer Fe(100)-Oberfläche entstanden ist. Mit Hilfe der ARXPS-Modellrechnung kann der Bedeckungsgrad mit dem Schwefel der Fe- Oberfläche berechnet werden. Um die Ergebnisse der Modellierung zu verifizieren, wurden die ausgewählten Strukturen mit anderen Methoden (z.B.: TEM, EELS, XRR) untersucht.

Dans ce travail nous démontrons, au travers de deux études, l'intérêt fondamental du couplage des techniques de photoémission résolue en angle (ARPES) et de spectroscopie tunnel (STS) dans l'analyse des propriétés électroniques d'interfaces nanostructurées. Dans la première partie, nous présentons une méthodologie permettant de déduire le potentiel de surface induit par la reconstruction triangulaire d'une monocouche d'Ag/Cu(111). Cette méthode est basée sur la mesure des gaps caractérisant la structure de bande de l'état de Shockley du système aux points de haute symétrie de la zone de Brillouin. L'évaporation d'adatomes de potassium permet d'augmenter le nombre de gaps accessibles en photoémission en décalant les bandes vers les états occupés. Dans un modèle d'électrons presque libres, leur amplitude nous donne accès aux premières composantes de Fourier du potentiel. La reconstruction de ce dernier dans l'espace direct nous permet ensuite de calculer la densité d'états locale que nous comparons aux mesures de conductance STS. La seconde partie est consacrée à l'étude de la croissance et des propriétés électroniques des molécules de 1,4-dibromobenzène (DBB) et 1,4-diiodobenzène (DIB) évaporées sur Cu(110). Leur dépôt à température ambiante sur la surface entraîne la déshalogénation des molécules et la formation de phases organométalliques. A 200°C, le système polymérise pour former des chaînes unidimensionnelles de poly(p-phénylène) parfaitement alignées. Les mesures ARPES révèlent l'existence d'une bande pi unidimensionnelle d'états HOMOs dispersant sous le niveau de Fermi. En STS, nous observons également, pour des petites chaînes, le confinement des états LUMOs dans la partie inoccupée du spectre. Le déconfinement de ces états pour les grandes chaînes conduit à la formation d'une bande continue croisant le niveau de Fermi, conférant au polymère un caractère métallique 1D. Le gap HOMO-LUMO est alors mesuré à 1.15 eV / In this work, through two different studies, we demonstrate the fundamental interest in the coupling of angle resolved photoemission (ARPES) and scanning tunneling spectroscopy (STS) to investigate the electronic properties of nanostructured interfaces. In the first part we present a methodology to determine the surface potential of the triangular reconstructed one monolayer of Ag/Cu(111) interface from ARPES. This method is based on the measurement of the Shockley state band structure’s gaps at the high symmetry points of the Brillouin zone. Deposition of potassium adatoms allows us to shift the surface state towards higher binding energies in order to increase the number of accessible gaps in photoemission. From the magnitude of these gaps we deduce the two first Fourier components of the potential felt by electrons using the nearly free electron model. Then we reconstruct it and calculate the local density of states in order to compare it with the conductance maps probed by STS. In the second part we report the study of the growth and the electronic properties of the two molecules 1,4-dibromobenzene (DBB) and 1,4-diiodobenzene (DIB) evaporated on Cu(110). For room temperature deposition, we first observe their deshalogenation and the formation of an intermediate organometallic phase. Then, above 200°C, the system polymerizes into a long-range ordered array of one dimensional poly(p-phenylene) polymer. ARPES intensity maps allowed us to identify a one dimensional graphene-like strongly dispersive pi-band below the Fermi energy. By STS we also observed LUMOs confined states for small chains over the Fermi level. The loss of confinement for long chains induces the formation of a continuous dispersive band which crosses the Fermi energy, conferring a 1D metallic character to the polymer. The HOMO-LUMO gap is found to be 1.15 eV

Heutzutage ist die Entwicklung neuer Technologien stark auf die Miniaturisierung und die Herstellung von Materialien im Nanometer-Bereich und deren Charakterisierung ausgerichtet. Besonders interessant sind Informationen über hergestellte &amp;quot;sandwich&amp;quot; Strukturen betreffs Art und Anzahl der Schichten, Dicke der Schichten und deren chemische Zusammensetzung. Die chemischen Informationen von den Proben sind sowohl nahe der Oberfläche als auch in tiefer liegenden Schichten (vergrabene Schichten) von Interesse. Da die üblichen Tiefenprofilverfahren durch das Auftreten von ionenstrahlinduzierten Probenschädigungen hier versagen, sind zerstörungsfreie Untersuchungen der Probenstruktur von Bedeutung. Winkelaufgelöste Röntgenphotoemissionsspektroskopie (ARXPS) ist eines der Verfahren, die ohne Beschädigung der Schichtstruktur der untersuchten Materialen Informationen über dünne Gebiete der Probe liefert. Die Charakterisierung der Probe basiert auf der Analyse der austretenden Photoelektronen unter verschiedenen Austrittswinkeln, weil damit die effektive Informationstiefe durch Analyse von Photoelektronenstrom aus verschiedenen Tiefen verändert wird. Die Untersuchungstiefe bei diesem Verfahren ist maximal ~10 nm. Aus dem ARXPS-Verfahren ist nur eine indirekte Information zu erhalten. Deshalb braucht man ein Werkzeug, mit dem die untersuchten Proben mit Hilfe von mathematischen Modellen quantitativ beschrieben werden können. In der vorliegenden Doktorarbeit wird gezeigt, dass die ARXPS-Modellrechnung unter bestimmten Voraussetzungen eine sinnvolle Methode zur Analyse von dünnen Barriere-, Oxid- und Segregationsschichtsystemen ist. Die Quantifizierung der ARXPS-Daten ist nur dann erfolgreich, wenn nicht nur der Einfluss der Abklinglänge der Photoelektronen berücksichtigt wird, sondern auch der Einfluss der mittleren Atomvolumina der Matrix in geeigneter Schichten und der korrigierten Empfindlichkeitsfaktoren berücksichtigt wird. Die Anpassung zwischen experimentellen und berechneten Daten verläuft unter Verwendung bestimmter Rand- und Grenzbedingungen durch Anwendung mathematischer Methoden gleichzeitig für alle betrachtete Winkel. Das Verhalten der ARXPS-Modellrechnung wurde unter verschiedenen Bedingungen überprüft. Zu diesem Zweck wurde eine theoretische Struktur simuliert, deren Verhalten (berechnete Schichtdicken, Bedeckungsgrad der Oberfläche mit der Kontamination, chemische Zusammensetzung der Schichten) untersucht wurde hinsichtlich der Einflüsse von verschiedener Dicken, von Rauhigkeiten an der Probeoberfläche, der Art der Kontamination an der Oberfläche die aus der ex situ Präparation resultiert, und der &amp;quot;Qualität&amp;quot; der betrachteten Information während der Quantifizierung (Peak-Fit Prozeduren). Zur Demonstration der Möglichkeiten der Modellrechnung wurden zwei Systeme untersucht. Das erste Schichtsystem Co/Al2O3/Al enthält eine dünne vergrabene Aluminiumoxid-Barriere, die durch Plasma-Oxidation mit Electron Cyclotron Resonance (ECR) bei unterschiedlichen Oxidationszeiten hergestellt wurde. Die Modellierung der Proben mit der ARXPS-Modellrechnung ergibt unterschiedliche Dicken von Al2O3, die mit der Zeit der Oxidation korrelieren. Je größer die Oxidationszeit ist, desto dickere Aluminiumoxidschichten bilden sich. Die Untersuchung der Alterungsprozesse an den ECR-Proben ergibt, dass die Dicke der Aluminiumoxide nicht beeinflusst wurde. Das bestätigt, dass die Co-Schicht erfolgreich Al2O3 vor weiterer Oxidation schützt. Das zweite Beispiel betrifft eine S/Fe Struktur, die während der Wärmebehandlung durch Schwefel-Segregation auf einer Fe(100)-Oberfläche entstanden ist. Mit Hilfe der ARXPS-Modellrechnung kann der Bedeckungsgrad mit dem Schwefel der Fe- Oberfläche berechnet werden. Um die Ergebnisse der Modellierung zu verifizieren, wurden die ausgewählten Strukturen mit anderen Methoden (z.B.: TEM, EELS, XRR) untersucht.

Thema der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung ausgewählter niederdimensionaler Schichtgittersysteme, wobei das Hauptinteresse in der Erforschung der elektronischen Struktur im Zusammenhang mit Interkalationsexperimenten liegt. Einkristalline Graphit-, TiSe2- und TaSe2-Proben wurden vor und nach der Interkalation mit winkelaufgelöster Photoemission, Fermi- und Isoenergieflächenmessungen und Elektronenbeugung (LEED) analysiert. Als Interkalationsmaterialien wurden U, Eu, Gd und Cs verwendet. Die experimentellen Daten wurden mit Ergebnissen von LDA-LCAO-Bandstrukturrechnungen und Simulationen im Rahmen eines Single-Impurity-Anderson-Modells verglichen. Neben dem Einfluß unterschiedlicher Valenzelektronen der interkalierten Atome auf den Einlagerungsprozeß werden Fragen zum Lokalisierungsverhalten von 4f- und 5f-Zuständen und zu den Veränderungen in der Dimensionalität der Verbindungen durch die Einlagerung diskutiert. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit befaßt sich mit Untersuchungen zur temperaturabhängigen Ausbildung von Ladungsdichtewellen in 1T-TaSe2. / Subject of the present thesis are investigations of selected low-dimensional layered lattice systems, with the principal goal to study the electronic structure in relation to intercalation experiments. Single-crystalline graphite-, TiSe2 - and TaSe2- samples were analyzed by angle-resolved photoemission, Fermi- and isoenergy-surface measurements, and low energy electron diffraction experiments before and after intercalation. U, Eu, Gd, and Cs were used as materials for the intercalation process. The experimental results were compared with theoretical LDA-LCAO band-structure calculations and with simulations in the framework of a single-impurity Anderson model. In addition to the influence of different numbers of valence electrons from intercalated atoms, questions concerning the localization of 4f and 5f states and changes in the dimensionality of the compounds due to the intercalation process are discussed. Investigations of the temperature dependent formation of charge density waves in 1T-TaSe2 complete this work.

Zweidimensionale (2D) Übergangsmetalldichalcogenide (TMDCs) gehören zu den attraktivsten neuen Materialien für optoelektronische Bauelemente der nächsten Generation. Um die überlegene Funktionalität der mit TMDCs verbundenen Bauelemente zu realisieren, ist ein umfassendes Verständnis ihrer elektronischen Struktur, einschließlich, aber nicht beschränkt auf die Auswirkungen von Defekten auf die elektronischen Eigenschaften und die Ausrichtung der Energieniveaus (ELA) an den TMDCs-Grenzflächen, unerlässlich, aber derzeit nicht ausreichend. Um einen tieferen Einblick in die elektronischen Eigenschaften von TMDCs und den damit verbundenen Grenzflächen in Kombination mit molekularen Halbleitern (MSCs) zu erhalten, untersuchen wir i) die fundamentale Bandstruktur von Monolagen (ML) TMDCs und die durch Schwefelfehlstellen (SVs) induzierte Renormierung der Bandstruktur, um eine solide Grundlage für ein besseres Verständnis der elektronischen Eigenschaften von polykristallinen dünnen Filmen zu schaffen, und ii) die optoelektronischen Eigenschaften ausgewählter MSC/ML-TMDCs-Grenzflächen. Darüber hinaus wird iii) der Einfluss des Substrats auf die elektronischen Eigenschaften einer MSC/ML-TMDC-Grenzfläche untersucht, um das Bauelementedesign zu steuern. Die Charakterisierung erfolgt hauptsächlich durch winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (ARPES), ergänzt durch Photolumineszenz (PL), Raman-Spektroskopie, UV-Vis-Absorption, Rastertransmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Rasterkraftmikroskopie (AFM). Unsere Ergebnisse tragen zu einem besseren Verständnis der Auswirkungen von Defekten auf ML-TMDC und verwandte Grenzflächen mit MSCs bei, wobei auch die Auswirkungen der Substrate berücksichtigt werden, und sollten dazu beitragen, unser Verständnis des elektronischen Verhaltens in TMDC-verwandten Geräten zu verbessern. / Two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDCs) are amongst the most attractive emerging materials for next-generation optoelectronic devices. To realize the superior functionality of the TMDCs related devices, a comprehensive understanding of their electronic structure, including but not limited to the impact of defects on the electronic properties and energy level alignment (ELA) at TMDCs interfaces, is essential but presently not sufficient. In an attempt to get a deep insight into the electronic properties of TMDCs and the related interfaces combined with molecular semiconductors (MSCs), we investigate i) the fundamental band structure of monolayer (ML) TMDCs and band structure renormalization induced by sulfur vacancies (SVs), in order to provide a solid foundation for a better understanding the electronic properties of polycrystalline thin films and ii) the optoelectronic properties of selected MSC/ML-TMDC interface. In addition, iii) the impact of the substrate on the electronic properties of the MSC/ML-TMDC interface is investigated for guiding device design. The characterization is mainly performed by using angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), with complementary techniques including photoluminescence (PL), Raman spectroscopies, UV-vis absorption, scanning transmission electron microscopy (TEM), and atomic force microscopy (AFM) measurements. Our findings contribute to achieving a better understanding of the impact of defects on ML-TMDC and related interfaces with MSCs considering the substrates’ effect and should help refine our understanding of the electronic behavior in TMDC-related devices.