Inférence et apprentissage dans les réseaux de neurones profonds nécessitent une grande quantité de calculs qui, dans beaucoup de cas, limite leur intégration dans les environnements limités en ressources. Les réseaux de neurones évènementiels de type « spike » présentent une alternative aux réseaux de neurones artificiels classiques, et promettent une meilleure efficacité énergétique. Cependant, entraîner les réseaux spike demeure un défi important, particulièrement dans le cas où l’apprentissage doit être exécuté sur du matériel de calcul bio-inspiré, dit matériel neuromorphique. Cette thèse constitue une étude sur les algorithmes d’apprentissage et le codage de l’information dans les réseaux de neurones spike.A partir d’une règle d’apprentissage bio-inspirée, nous analysons quelles propriétés sont nécessaires dans les réseaux spike pour rendre possible un apprentissage embarqué dans un scénario d’apprentissage continu. Nous montrons qu’une règle basée sur le temps de déclenchement des neurones (type « spike-timing dependent plasticity ») est capable d’extraire des caractéristiques pertinentes pour permettre une classification d’objets simples comme ceux des bases de données MNIST et N-MNIST.Pour dépasser certaines limites de cette approche, nous élaborons un nouvel outil pour l’apprentissage dans les réseaux spike, SpikeGrad, qui représente une implémentation entièrement évènementielle de la rétro-propagation du gradient. Nous montrons comment cette approche peut être utilisée pour l’entrainement d’un réseau spike qui est capable d’inférer des relations entre valeurs numériques et des images MNIST. Nous démontrons que cet outil est capable d’entrainer un réseau convolutif profond, qui donne des taux de reconnaissance d’image compétitifs avec l’état de l’art sur les bases de données MNIST et CIFAR10. De plus, SpikeGrad permet de formaliser la réponse d’un réseau spike comme celle d’un réseau de neurones artificiels classique, permettant un entraînement plus rapide.Nos travaux introduisent ainsi plusieurs mécanismes d’apprentissage puissants pour les réseaux évènementiels, contribuant à rendre l’apprentissage des réseaux spike plus adaptés à des problèmes réels. / Inference and training in deep neural networks require large amounts of computation, which in many cases prevents the integration of deep networks in resource constrained environments. Event-based spiking neural networks represent an alternative to standard artificial neural networks that holds the promise of being capable of more energy efficient processing. However, training spiking neural networks to achieve high inference performance is still challenging, in particular when learning is also required to be compatible with neuromorphic constraints. This thesis studies training algorithms and information encoding in such deep networks of spiking neurons. Starting from a biologically inspired learning rule, we analyze which properties of learning rules are necessary in deep spiking neural networks to enable embedded learning in a continuous learning scenario. We show that a time scale invariant learning rule based on spike-timing dependent plasticity is able to perform hierarchical feature extraction and classification of simple objects of the MNIST and N-MNIST dataset. To overcome certain limitations of this approach we design a novel framework for spike-based learning, SpikeGrad, which represents a fully event-based implementation of the gradient backpropagation algorithm. We show how this algorithm can be used to train a spiking network that performs inference of relations between numbers and MNIST images. Additionally, we demonstrate that the framework is able to train large-scale convolutional spiking networks to competitive recognition rates on the MNIST and CIFAR10 datasets. In addition to being an effective and precise learning mechanism, SpikeGrad allows the description of the response of the spiking neural network in terms of a standard artificial neural network, which allows a faster simulation of spiking neural network training. Our work therefore introduces several powerful training concepts for on-chip learning in neuromorphic devices, that could help to scale spiking neural networks to real-world problems.

Actuellement, les technologies du traitement d'information ont atteint leurs limites et il devient donc urgent de proposer de nouveaux paradigmes capables de réduire la consommation d'énergie tout en augmentant la capacité de calcul des ordinateurs. Le cerveau humain est un fascinant et puissant organe, avec ses 300 milliards de cellule, il est capable d’effectuer des taches cognitives en consommant 20W. Dans ce contexte nous avons investiguer un nouveau paradigme appelé "neuromorphic computing" ou le traitement bio-inspiré de l'information.L'objectif de cette thèse est de concevoir et de fabriquer un neurone artificiel a très faible consommation utilisant les récentes avancées scientifiques dans les neurosciences et les nanotechnologies. Premièrement, on a investigué le fonctionnement d'un neurone vivant, sa membrane neuronale et nous avons exploré 3 différents modèles de membranes connues sous le nom de Hodgkin Huxley, Wei et Morris Lecar. Deuxièmement, en se basant sur le modèle de Morris Lecar, nous avons réalisé des neurones artificiels analogiques à spike avec différentes constantes de temps. Puis ils ont été fabriqués avec la technologie 65nm CMOS. Par la suite, nous les avons caractérisés et obtenu des performances dépassant l’état de l’art en terme de surface occupée, puissance dissipée et efficacité énergétique. Finalement, on a analysé et comparé le bruit dans ces neurones artificiels avec le bruit dans des neurones biologiques et on a démontré expérimentalement le phénomène de résonance stochastique. Ces neurones artificiels peuvent être extrêmement utiles pour une large variété d’application allant du traitement de données à l’application médicale. / Current computing technology has now reached its limits and it becomes thus urgent to propose new paradigms for information processing capable of reducing the energy consumption while improving the computing performances. Moreover, the human brain, is a fascinating and powerful organ with remarkable performances in areas as varied as learning, creativity, fault tolerance. Furthermore, with its total 300 billion cells, is able to perform complex cognitive tasks by consuming only around 20W. In this context, we investigated a new paradigm called neuromorphic or bio-inspired information processing.More precisely, the purpose of this thesis was to design and fabricate an ultra-low power artificial neuron using recent advances in neuroscience and nanotechnology. First, we investigated the functionalities of living neurons, their neuronal membrane and explored different membrane models known as Hodgkin Huxley, Wei and Morris Lecar models. Second, based on the Morris Lecar model, we designed analog spiking artificial neurons with different time constants and these neurons were fabricated using 65nm CMOS technology. Then we characterized these artificial neurons and obtained state of the art performances in terms of area, dissipated power and energy efficiency. Finally we investigated the noise within these artificial neurons, compared it with the biological sources of noise in a living neuron and experimentally demonstrated the stochastic resonance phenomenon. These artificial neurons can be extremely useful for a large variety of applications, ranging from data analysis (image and video processing) to medical aspect (neuronal implants).

Pour pouvoir être autonomes dans un environnement complexe, les humains comme les systèmes artificiels doivent posséder un apprentissage souple et capable de s’adapter au changement. Dans cette thèse, nous nous intéressons à comment cette autonomie peut être obtenue par interactions entre les différents systèmes d’apprentissage de notre cerveau. Pour cela, nous modélisons dans une approche inspirée de la biologie le comportement de certaines des parties du cerveau impliquées dans les apprentissages répondant et opérant, et observons comment leurs interactions permettent un apprentissage flexible dans des tâches impliquant des changements comme l’extinction et le reversal. / In a complex environment, humans and artificials systems need a flexible learning system to adapt themselves to situations which can change. In this thesis, we study how autonomy can be the result of interactions between the different learning systems of our brain. In particular, in a biologically inspired approach, we model different parts of the brain involved in respondant and operant conditioning, et show how their interactions can promote flexible learning in tasks in which situation can change, like extinction or reversal.

Cette thèse s'intéresse aux mécanismes permettant de faciliter l'acquisition autonome de comportements chez les êtres vivants et propose d'utiliser ces mécanismes dans le cadre de tâches robotiques. Des réseaux de neurones artificiels sont utilisés pour modéliser certaines structures cérébrales, à la fois afin de mieux comprendre le fonctionnement de ces structures dans le cerveau des mammifères et pour obtenir des algorithmes robustes et adaptatifs de contrôle en robotique.Les travaux présentés se basent sur un modèle de l'hippocampe permettant d'apprendre des relations temporelles entre des événements perceptifs. Les neurones qui forment le substrat de cet apprentissage, appelés cellules de transition, permettent de faire des prédictions sur les événements futurs que le robot pourrait rencontrer. Ces transitions servent de support à la construction d'une carte cognitive, située dans le cortex préfrontal et/ou pariétal. Cette carte peut être apprise lors de l'exploration d'un environnement inconnu par un robot mobile et ensuite utilisée pour planifier des chemins lui permettant de rejoindre un ou plusieurs buts.Outre leur utilisation pour la construction d'une carte cognitive, les cellules de transition servent de base à la conception d'un modèle d'apprentissage par renforcement. Une implémentation neuronale de l'algorithme de Q-learning, utilisant les transitions, est réalisée de manière biologiquement plausible en s'inspirant des ganglions de la base. Cette architecture fournit une stratégie de navigation alternative à la planification par carte cognitive, avec un apprentissage plus lent, et correspondant à une stratégie automatique de bas-niveau. Des expériences où les deux stratégies sont utilisées en coopération sont réalisées et des lésions du cortex préfrontal et des ganglions de la base permettent de reproduire des résultats expérimentaux obtenus chez les rats.Les cellules de transition peuvent apprendre des relations temporelles précises permettant de prédire l'instant où devrait survenir un événement. Dans un modèle des interactions entre l'hippocampe et le cortex préfrontal, nous montrons comment ces prédictions peuvent expliquer certains enregistrements in-vivo dans ces structures cérébrales, notamment lorsqu'un rat réalise une tâche durant laquelle il doit rester immobile pendant 2 secondes sur un lieu but pour obtenir une récompense. L'apprentissage des informations temporelles provenant de l'environnement et du comportement permet de détecter des régularités. A l'opposé, l'absence d'un événement prédit peut signifier un échec du comportement du robot, qui peut être détecté et utilisé pour adapter son comportement en conséquence. Un système de détection de l'échec est alors développé, tirant parti des prédictions temporelles fournies par l'hippocampe et des interactions entre les aspects de modulation comportementale du cortex préfrontal et d'apprentissage par renforcement dans les ganglions de la base. Plusieurs expériences robotiques sont conduites dans lesquelles ce signal est utilisé pour moduler le comportement d'un robot, dans un premier temps de manière immédiate, afin de mettre fin aux actions du robot qui le mènent à un échec et envisager d'autres stratégies. Ce signal est ensuite utilisé de manière plus permanente pour moduler l'apprentissage des associations menant à la sélection d'une action, afin que les échecs répétés d'une action dans un contexte particulier fassent oublier cette association.Finalement, après avoir utilisé le modèle dans le cadre de la navigation, nous montrons ses capacités de généralisation en l'utilisant pour le contrôle d'un bras robotique. Ces travaux constituent une étape importante pour l'obtention d'un modèle unifié et générique permettant le contrôle de plates-formes robotiques variés et pouvant apprendre à résoudre des tâches de natures différentes. / This thesis takes interest in the mechanisms facilitating the autonomous acquisition of behaviors in animals and proposes to use these mechanisms in the frame of robotic tasks. Artificialneural networks are used to model cerebral structures, both to understand how these structureswork and to design robust and adaptive algorithms for robot control.The work presented here is based on a model of the hippocampus capable of learning thetemporal relationship between perceptive events. The neurons performing this learning, calledtransition cells, can predict which future events the robot could encounter. These transitionssupport the building of a cognitive map, located in the prefrontal and/or parietal cortex. The mapcan be learned by a mobile robot exploring an unknown environment and then be used to planpaths in order to reach one or several goals.Apart from their use in building a cognitive map, transition cells are also the basis for thedesign of a model of reinforcement learning. A biologically plausible neural implementation ofthe Q-learning algorithm, using transitions, is made by taking inspiration from the basal ganglia.This architecture provides an alternative strategy to the cognitive map planning strategy. Thereinforcement learning strategy requires a longer learning period but corresponds more to an automatic low-level behavior. Experiments are carried out with both strategies used in cooperationand lesions of the prefrontal cortex and basal ganglia allow to reproduce experimental resultsobtained with rats.Transition cells can learn temporally precise relations predicting the exact timing when anevent should be perceived. In a model of interactions between the hippocampus and prefrontalcortex, we show how these predictions can explain in-vivo recordings in these cerebral structures, in particular when rat is carrying out a task during which it must remain stationary for 2seconds on a goal location to obtain a reward. The learning of temporal information about theenvironment and the behavior of the robot allows the system to detect regularity. On the contrary, the absence of a predicted event can signal a failure in the behavior of the robot, whichcan be detected and acted upon in order to modulate the failing behavior. Consequently, a failure detection system is developed, taking advantage of the temporal predictions provided by thehippocampus and the interaction between behavior modulation functions in the prefrontal cortexand reinforcement learning in the basal ganglia. Several robotic experiments are conducted, inwhich the failure signal is used to modulate, immediately at first, the behavior of the robot inorder to stop selecting actions which lead to failures and explore other strategies. The signal isthen used in a more lasting way by modulating the learning of the associations leading to theselection of an action so that the repeted failures of an action in a particular context lead to thesuppression of this association.Finally, after having used the model in the frame of navigation, we demonstrate its generalization capabilities by using it to control a robotic arm in a trajectory planning task. This workconstitutes an important step towards obtaining a generic and unified model allowing the controlof various robotic setups and the learning of tasks of different natures.

Les jonctions tunnel magnétiques sont des candidats prometteurs for le calcul. Mais quand elles sont réduites à des dimensions nanométriques, conserver leur stabilité devient difficile. Les jonctions tunnel magnétiques instables subissent des renversements aléatoires de leur aimantation et se comportent comme des oscillateurs stochastiques. Pourtant, la nature stochastique de ces jonctions tunnel superparamagnétiques n’est pas une faille mais un atout qui peut être utilisé pour le calcul bio-inspiré. En effet, notre cerveau a évolué de sorte qu’il puisse fonctionner dans un environnement bruité et avec des composants instables. Dans cette thèse, nous montrons plusieurs applications possibles des jonctions tunnel superparamagnétiques.Nous démontrons qu’une junction tunnel superparamagnétique peut être synchronisée en fréquence et en phase à une faible tension oscillante. De manière contre intuitive, notre expérience montre que cela peut être fait grâce à l’injection de bruit dans le système. Nous développons un modèle théorique pour comprendre ce phénomène et prédire qu’il permet un gain énergétique d’un facteur cent par rapport à la synchronisation d’oscillateurs à transfert de spin traditionnels. De plus, nous utilisons notre modèle pour étudier la synchronisation de plusieurs jonctions couplées. De nombreuses méthodes théoriques réalisant des tâches cognitives telles que la reconnaissance de motifs et la classification grâce à la synchronisation d’oscillateurs ont été proposés. Utiliser la synchronisation induite par le bruit de jonctions tunnel superparamagnétiques permettrait de réaliser ces tâches à basse énergie.Nous faisons une analogie entre les jonctions tunnel superparamagnétiques et les neurones sensoriels qui émettent des pics de tension séparés par des intervalles aléatoires. En poursuivant cette analogie, nous démontrons que des populations de jonctions tunnel superparamagnétiques peuvent représenter des distributions de probabilité et réaliser de l’inférence Bayésienne. De plus, nous démontrons que des populations interconnectées peuvent faire du calcul, notamment de l’apprentissage, des transformations de coordonnées et de la fusion sensorielles. Un tel système est faisable de manière réaliste et pourrait permettre de fabriquer des capteurs intelligents à bas coût énergétique. / Magnetic tunnel junctions are promising candidates for computing applications. But when they are reduced to nanoscale dimensions, maintaining their stability becomes an issue. Unstable magnetic tunnel junctions undergo random switches of the magnetization between their two stable states and thus behave as stochastic oscillators. However, the stochastic nature of these superparamagnetic tunnel junctions is not a liability but an asset which can be used for the implementation of bio-inspired computing schemes. Indeed, our brain has evolved to function in a noisy environment and with unstable components. In this thesis, we show several possible applications of superparamagnetic tunnel junctions.We demonstrate how a superparamagnetic tunnel junction can be frequency and phase-locked to a weak oscillating voltage. Counterintuitively, our experiment shows that this is achieved by injecting noise in the system. We develop a theoretical model to understand this phenomenon and predict that it allows a hundred-fold energy gain over the synchronization of traditional dc-driven spin torque oscillators. Furthermore, we leverage our model to study the synchronization of several coupled junctions. Many theoretical schemes using the synchronization of oscillators to perform cognitive tasks such as pattern recognition and classification have been proposed. Using the noise-induced synchronization of superparamagnetic tunnel junctions would allow implementing these tasks at low energy.We draw an analogy between superparamagnetic tunnel junctions and sensory neurons which fire voltage pulses with random time intervals. Pushing this analogy, we demonstrate that populations of junctions can represent probability distributions and perform Bayesian inference. Furthermore, we demonstrate that interconnected populations can perform computing tasks such as learning, coordinate transformations and sensory fusion. Such a system is realistically implementable and could allow for intelligent sensory processing at low energy cost.

Dans cette thèse nous nous intéressons à la problématique de la construction de l'esthétiquechez les humains. Nous proposons d'utiliser un robot comme modèle pour étudier les briquesde bases qui participent au développement des préférences esthétiques. Nous utilisons le termed'esthétique artificielle (E.A ) pour désigner les préférences du robot.Plusieurs travaux de recherche tentent d'établir des théories de l'esthétique que nous séparons icien deux approches. D'une part, les approches empiriques qui étudientles préférences esthétiques d'un point de vue expérimental. Nous nous intéressons notamment àune branche plus radicale des approches empiriques, nommée la neuroesthétique. Celle-ci postulel'existence de structures cérébrales dédiées à l'appréciation des scènes visuelles en général et de l'art en particulier.D'autre part, les approches sociales qui avancent que les préférences esthétiques se transmettent de générationen génération et se construisent selon l'historique de l'individu et de ses interactions avec les autres.Le contextualisme historique est une branchedes approches sociales qui établit un lien entre le contexte dans lequel une œuvre est observée et son appréciation.Sans remettre en cause l'approche neuroscientifique, nous avons choisi de nous positionner dans une approche sociale et développementaleen utilisant des méthodes expérimentales telles que celles utilisées en esthétique empirique.Nous étudions l'émergence du sens esthétique dans le cadre de la référenciation sociale.On appelle référenciation sociale la capacité à attribuer des valences émotionnelles à des objets a priori neutre.Nous testons nos hypothèses sur robot mobile dans un cadre d'interaction triadique : homme-robot objet.Ceci dans un milieu naturel centré sur des humains non initiés à la robotique.Les humains jouent le rôle d'enseignants (professeur) du robot. Ils ont la tâche de suivre le robot dans son développementet de lui enseigner leurs préférences pour lui permettre de développer son propre "goût".Nous avons choisi de mener nos expériences dans des milieux dominés par l'esthétique comme les musées ou les galeries d'art.Toutefois, ces expériences peuvent être menées en tout lieu où des humains et des objets seraient disponibles.Notre robot, nommé Berenson en référence à un célèbre historien de l'art du 19ème siècle, est un outilpour comprendre d'une part comment s'installent des interactions sociales et comment les humainsprêtent des intentions aux machines, et d'autres part il permet d'étudier les briques minimalesd'intelligence artificielle à mettre en place pour construire une esthétique artificielle. / In this thesis we propose a robot as tool to study minimal bricks that helps human develop their aesthetic preferences. We refer to the robot preference using the term Artificial Esthetics (A.E).Several research work tries to establish a unified theory of esthetics. We divide them into two approaches. In one side, the empirical approaches which study esthetic preferences in an experimental manner. We mainly discuss the more radical branch of those approaches named "Neuroesthetic". Neuroesthetic advocates the existence of neural structures dedicated to visual scene preference and particularly to art appreciation. In another side, the social approaches which advocate that esthetic preferences are transmitted generation after generation, and they are built according to the individual historic and his interaction with others. Historical contextualism is a branch of the social approaches of art that draws a link between the appreciation of an artwork and the context where the artwork is observed.Without rejecting the neuroscientific approach, we choose a social and developmental way to study artificial esthetic using experimental methods from the empirical esthetic. We study the esthetic preferences development in the social referencing framework. Social referencing is the ability to attribute emotional values to à priori neutral objects. We test our hypothesis on a mobile robot in a triadic interaction : human-robot-object. This in a natural human centered environment. Humans play the role of the teachers. They have to fololow the robot in his development and teach it their preferences in order to help it develop its own "taste".We chose to conduct our experiment in places dominated by art and esthetics like museums and art galleries, however, this kind of experiment can take place anyway where human and objects are present.We named our robot Berenson in reference to a famous art historian of the 19th century. Berenson is a tool to understand how human project intentions into machines in one hand, and in the other hand the robot helps scientist build and understand minimal artificial intelligence bricks to build an artificial esthetic.

Dans ce mémoire nous abordons de prime abord la reconstruction d'arbres et de réseaux phylogénétiques, à travers deux méthodes d'inférence. Les arbres et les réseaux sont deux supports pour la représentation de l'évolution d'un groupe d'espèces étudiées. Les modèles d'évolution d'espèces qui seront traités sont les suivants : 1) Le modèle arborescent classique qui a longtemps été le seul support formel pour la représentation des relations génétiques entre les espèces. 2) Le modèle en réseau qui permet de représenter des mécanismes phylogénétiques importants pouvant jouer un rôle clé dans l'évolution et pouvant s'expliquer par le phénomène de l'évolution réticulée. Nous nous sommes particulièrement intéressés aux algorithmes d'inférence de réseaux de transferts horizontaux de gènes. Un transfert horizontal de gènes permet à deux espèces de s'échanger, partiellement ou totalement, différents gènes au cours de l'évolution. Le travail effectué sur la reconstruction d'arbres et de réseaux phylogénétiques a mené à la publication de trois articles. Ensuite, nous abordons le problème de réduction du temps d'exécution de différents programmes bioinformatiques. Ce problème a pris de l'ampleur à cause de la croissance du volume de données biologiques et du blocage de la puissance des ordinateurs autour de 3,4GHZ depuis environ deux ans. Nous décrivons un procédé d'accélération des calculs effectués par différents algorithmes d'inférence et de représentation de l'évolution des espèces, en utilisant le parallélisme. Le parallélisme mis en place a été réalisé à travers une librairie standard de passage de messages (Message Passing Interface). Nous montrons les différentes formes de parallélisme, les architectures de systèmes parallèles, quelques environnements qui permettent de supporter l'exécution des applications de façon à exprimer le parallélisme, ainsi que les approches utilisées pour paralléliser différents modèles d'évolution. Les versions parallèles des algorithmes d'évolution ont été développées et installées sur une « grappe » (i.e. cluster) Linux ayant 16 lames possédant chacune deux processeurs et sa propre mémoire. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : algorithmes d'évolution, arbre phylogénétique, réseau phylogénétique, transferts horizontaux de gènes, programmation parallèle, Message Passing Interface (MPI).

Les nano-oscillateurs à transfert de spin sont des composants radiofréquences magnétiques non-linéaires, nanométrique, de faible consommation en énergie et accordables en fréquence. Ce sont aussi potentiellement des candidats prometteurs pour l’élaboration de larges réseaux d’oscillateurs couplés. Ces derniers peuvent être utilisés dans les architectures neuromorphiques qui nécessitent des assemblées très denses d’unités de calcul complexes imitant les neurones biologiques et comportant des connexions ajustables entre elles. L’approche neuromorphique permet de pallier aux limitations des ordinateurs actuels et de diminuer leur consommation en énergie. En effet pour résoudre des tâches cognitives telles que la reconnaissance vocale, le cerveau fonctionne bien plus efficacement en terme d’énergie qu’un ordinateur classique. Au vu du grand nombre de neurone dans le cerveau (100 milliards) une puce neuro-inspirée requière des oscillateurs de très petite taille tels que les nano-oscillateurs à transfert de spin. Récemment, une première démonstration de calcul neuromorphique avec un unique nano-oscillateur à transfert de spin a été établie. Cependant, pour aller au-delà, il faut démontrer le calcul neuromorphique avec plusieurs nano-oscillateurs et pouvoir réaliser l’apprentissage. Une difficulté majeure dans l’apprentissage des réseaux de nano-oscillateurs est qu’il faut ajuster le couplage entre eux. Dans cette thèse, en exploitant l'accordabilité en fréquence des nano-oscillateurs magnétiques, nous avons démontré expérimentalement l'apprentissage des nano-oscillateurs couplés pour classifier des voyelles prononcées avec un taux de reconnaissance de 88%. Afin de réaliser cette tache de classification, nous nous sommes inspirés de la synchronisation des taux d’activation des neurones biologiques et nous avons exploité la synchronisation des nano-oscillateurs magnétiques à des stimuli micro-ondes extérieurs. Les taux de reconnaissances observés sont dus aux fortes accordabilités et couplage intermédiaire des nano-oscillateurs utilisés. Enfin, afin de réaliser des taches plus difficiles nécessitant de larges réseaux de neurones, nous avons démontré numériquement qu’un réseau d’une centaine de nano-oscillateurs magnétiques peut être conçu avec les contraintes standards de nano-fabrication. / Spin-torque nano-oscillators are non-linear, nano-scale, low power consumption, tunable magnetic microwave oscillators which are promising candidates for building large networks of coupled oscillators. Those can be used as building blocks for neuromorphic hardware which requires high-density networks of neuron-like complex processing units coupled by tunable connections. The neuromorphic approach allows to overcome the limitation of nowadays computers and to reduce their energy consumption. Indeed, in order to perform cognitive tasks as voice recognition or image recognition, the brain is much more efficient in terms of energy consumption. Due to the large number of required neurons (100 billions), a neuromorphic chip requires very small oscillators such as spin-torque nano-oscillators to emulate neurons. Recently a first demonstration of neuromorphic computing with a single spin-torque nano-oscillator was established, allowing spoken digit recognition with state of the art performance. However, to realize more complex cognitive tasks, it is still necessary to demonstrate a very important property of neural networks: learning an iterative process through which a neural network can be trained using an initial fraction of the inputs and then adjusting internal parameters to improve its recognition or classification performance. One difficulty is that training networks of coupled nano-oscillators requires tuning the coupling between them. Here, through the high frequency tunability of spin-torque nano-oscillators, we demonstrate experimentally the learning ability of coupled nano-oscillators to classify spoken vowels with a recognition rate of 88%. To realize this classification task, we took inspiration from the synchronization of rhythmic activity of biological neurons and we leveraged the synchronization of spin-torque nano-oscillators to external microwave stimuli. The high experimental recognition rates stem from the weak-coupling regime and the high tunability of spin-torque nano-oscillators. Finally, in order to realize more difficult cognitive tasks requiring large neural networks, we show numerically that arrays of hundreds of spin-torque nano-oscillators can be designed with the constraints of standard nano-fabrication techniques.

L’un des principaux verrous scientifique rencontré au cours du développement de catalyseurs d’oxydation bio-inspirés concerne l’étape de réduction du métal pour permettre l’activation du dioxygène. Pour essayer de lever ce verrou, nous avons développé un système macromoléculaire composé d’un polymère hydrosoluble dans lequel deux types de cofacteurs sont incorporés ; (1) des cofacteurs redox capables de collecter des électrons issus d’un réducteur en solution, et (2) des cofacteurs catalytiques capables d’activer le dioxygène. De façon à permettre l’incorporation de ces cofacteurs au sein du polymère, ce dernier a été modifié avec différents groupement chimiques qui ont étés quantifiés par RMN du proton dans l’eau. Par ailleurs, la synthèse de différents complexes métalliques, connus pour être de bons catalyseurs d’oxydation, tels que des métalloporphyrines ou des complexes mononucléaire et binucléaire de fer et de cuivre, a été réalisée. Ces catalyseurs ont d’abord été étudiés avec H2O2 dans l’eau en présence ou en absence de polymère. En parallèle, l’incorporation de la FMN par interactions électrostatiques au sein du polymère a permis de générer un système capable de collecter les électrons de NADH en solution. Cette réduction s’est avérée 4 000 fois plus rapide que la réduction sans polymère modifié. Cette réductase artificielle (FMN+ PEI modifié) a ensuite été démontrée capable de réduire très efficacement les porphyrines de manganèse (III) ainsi que d’autres complexes métalliques. Au cours de l’étude, la capacité de ce système à séparer les électrons provenant de NADH a également été mis en avant. Finalement, cette réductase artificielle a été associée à différents catalyseurs métalliques afin d’étudier leur activité sur la réaction d’oxydation du thioanisole, ou d’autres substrats, par activation réductrice du dioxygène / A major scientific lock encountered during the development of bio-inspired oxidation catalysts is the metal reduction step to allow activation of dioxygen. In this optic, we have developped a macromolecular system composed of a water-soluble polymer in which two kinds of cofactors are incorporated; (1) redox cofactors capable of collecting electrons from a reducing agent in solution, and (2) catalytic cofactors capable of activating oxygen. In order to allow the incorporation of these co-factors within the polymer, the latter one has been modified by various chemical groups which have been quantified by proton NMR in water. Furthermore, the synthesis of various metal complexes, known as good oxidation catalysts, such as metalloporphyrins or mononuclear and dinuclear complexes of iron and copper was performed.These catalysts were first studied with H2O2 in water in the presence or the absence of polymer. In parallel, the incorporation of FMN by electrostatic interactions within the polymer has generated a system capable of collecting the electrons of NADH in solution. This reduction was found 4 000 times faster than the reduction without modified polymer. This artificial reductase (FMN + PEI modified) was then demonstrated to very efficiently reduce manganese porphyrins as well as other metal complexes. During this study, the ability of the system to split electron pairs collected from NADH has also been demonstrated. Finally, this artificial reductase has been associated with various metal catalysts in order to study their catalytic activity for various oxidation reaction using dioxygen.

La criticité du réchauffement climatique incite à chercher des solutions pour réduire les émissions de dioxyde de carbone (CO₂). Le développement de catalyseurs qui peuvent aider à capturer, activer, réduire et valoriser le CO₂ est au cœur de ce défi. Cette thèse a répondu à cet appel en développant des mimétismes moléculaires inspirés de la Nature, dans le cadre plus large de la photosynthèse artificielle. Au début il s'agissait de suivre le parcours d'un photon de lumière visible et de déterminer comment il peut réduire la molécule de CO₂. Ensuite afin de réaliser des catalyseurs plus efficaces, de nouvelles molécules ont été synthétisées en s’inspirant de l’enzyme CO déshydrogénase (CODH) qui présente des performances exceptionnelles pour la réduction du CO₂. Enfin, une autre propriété du CODH a conduit à une validation de principe pour la valorisation immédiate du CO photo-produit dans la synthèse des liaisons amides marqués, une caractéristique courante des médicaments. / The criticality of global warming urges for the advancement of science to reduce carbon dioxide (CO₂) emissions in the atmosphere. At the heart of this challenge is the development of sustainable catalysts that can help capture, activate, reduce, and eventually valorize CO₂. This PhD work tried to respond to this call by developing molecular mimics inspired by natural systems in the larger scheme of artificial photosynthesis. Firstly, it involved tracking the journey of a photon of visible light and how it is transformed to a reducing power able to reduce CO₂. Secondly, in search for more efficient and stable catalysts, new mimics were synthesized inspired by the exceptional performance of CO dehydrogenase enzymes (CODH) in reducing CO₂. Lastly, further understanding of CODH also led to a proof-of-concept that directly valorizes the photo-produced CO for the synthesis of isotopically-labelled amide bonds, a common motif in pharmaceutically-relevant drugs.