Les spin-lasers sont des dispositifs semi-conducteurs dans lesquels les processus de recombinaison radiative impliquant des porteurs polarisés en spin résultent en une émission de photons polarisés circulairement. Néanmoins, des anisotropies linéaires supplémentaires dans la cavité conduisent généralement à une émission laser préférentiellement polarisée linéairement et à un éventuel couplage entre modes. Dans cette thèse, une méthode générale pour la modélisation de lasers à semi-conducteurs tels que laser à surface verticale (externe) à cavité et contenant des puits quantiques multiples et impliquant des anisotropies pouvant révéler (i) une biréfringence linéaire locale due au champ de déformation à la surface ou (ii) une biréfringence dans les puits quantiques due au couplage d'amplitude de phase provenant de la réduction du D2d biaxial au groupe de symétrie C2v aux interfaces semiconductrices ternaires III-V. Une nouvelle méthode récursive à matrice S de diffusion est mise en œuvre en utilisant un tenseur de gain dérivé analytiquement des équations de Maxwell-Bloch. Il permet de modéliser les propriétés de l'émission (seuil, polarisation, dédoublement de mode) du laser avec plusieurs zones actives à puits quantiques en recherchant les modes propres résonnants de la cavité. La méthode est démontrée sur des structures laser réelles et est utilisée pour l'extraction de tenseurs de permittivité optique de déformation de surface et de puits quantiques en accord avec des expériences. La méthode est généralisée pour trouver les modes propres au laser dans le cas le plus général des pompes polarisées circulaires (déséquilibre entre les canaux de spin-up et de spin-down) et le dichroïsme à gain linéaire. De plus, la mesure de la matrice de Mueller 4x4 complète pour des angles d'incidence multiples et des angles azimutaux dans le plan a été utilisée pour l'extraction de tenseurs de permittivité optique de couches contraintes superficielles et de puits quantiques. Une telle dépendance spectrale des éléments tensoriels optiques est cruciale pour la modélisation des modes propres du laser de spin, les conditions de résonance, et aussi pour la compréhension des sources d'anisotropies de structure. / Spin-lasers are semiconductor devices in which the radiative recombination processes involving spin-polarized carriers result in an emission of circularly polarized photons. Nevertheless, additional linear in-plane anisotropies in the cavity generally lead in preferential linearly-polarized laser emission and to possible coupling between modes. In this thesis, a general method for the modeling of semiconductor laser such as vertical-(external)-cavity surface-emitting laser containing multiple quantum wells and involving anisotropies that may reveal i) a local linear birefringence due to the strain field at the surface or ii) a birefringence in quantum wells (QWs) due to phase amplitude coupling originating from the reduction of the biaxial D2d to the C2v symmetry group at the III-V ternary semiconductor interfaces. A novel scattering S-matrix recursive method is implemented using a gain tensor derived analytically from the Maxwell-Bloch equations. It enables to model the properties of the emission (threshold, polarization, mode splitting) from the laser with multiple quantum well active zones by searching for the resonant eigenmodes of the cavity. The method is demonstrated on real laser structures and is used for the extraction of optical permittivity tensors of surface strain and quantum wells in agreement with experiments. The method is generalized to find the laser eigenmodes in the most general case of circular polarized pumps (unbalance between the spin-up and spin-down channels) and linear gain dichroism. In addition, the measurement of full 4x4 Mueller matrix for multiple angles of incidence and in-plane azimuthal angles has been used for extraction of optical permittivity tensors of surface strained layers and quantum wells. Such spectral dependence of optical tensor elements are crucial for modeling of spin-laser eigenmodes, resonance conditions, and also for understanding of sources of structure anisotropies.

This work investigates transient optical properties of semiconductors and the underlying carrier and lattice dynamics after intense pulsed optical excitation. To this aim, the ex- perimental technique of pump-probe spectroscopic ellipsometry and the corresponding experimental setup is introduced first. The pump-probe scheme yields sub-picosecond temporal resolution while the spectroscopic ellipsometry measurement allows direct ex- cess to the complex-valued optical response, that means real and imaginary part of the dielectric function. The functionality of the experimental setup as well as technical de- tails, capabilities and limitations are discussed. First measurements are demonstrated on the prototypical wide-bandgap semiconductor ZnO and the classical semiconductors Ge, Si and InP. Furthermore, the full dielectric function tensor of optically anisotropic materials can be obtained from ellipsometry measurements, if suitable orientations of the material are measured and collectively analyzed. This capability will be demonstrated for the uniaxial material ZnO. Upon optical excitation, the transient occupation of electronic states is varied which leads to a redistribution of the spectral weight of absorption. This embodies the com- bined intricate effects of inter- and intra-band transitions, carrier scattering with the heated lattice as well as many-body effects such as band-gap renormalization, carrier screening and Pauli blocking. The contributions of these effects are disentangled by means of line-shape analysis of the dielectric function. For ZnO, we additionally find a strong influence of the polar electron-phonon interaction on the dielectric function that are framed as hot-phonon effects in the literature. They exemplify the importance of the lattice in the relaxation process of photo-excited semiconductors. The experimental dielectric functions will be compared to theoretical results from first-principles calcu- lation taking excitonic effects and the photo-excited carriers at elevated temperatures into account. The transient carrier dynamics are additionally supported by simula- tions of the transient carrier and lattice temperature. Moreover, spatial information on the transient carrier dynamics was obtained from pump-probe imaging ellipsometry on ZnO under similar excitation conditions. Here, the photo-excitation enables a delicate interplay between diffusion and ballistic propagation of the carriers, that leads to a non- homogeneous lateral carrier profile. This spatial modulation of the carrier density and subsequently the optical properties challenges the standard assumption of homogeneous lateral excitation in the analysis of pump-probe experiments.:Introduction 1 1 Measurement of transient optical properties 5 1.1 Light polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 1.2 Optical properties and ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 1.3 Transient optical properties and time-resolved ellipsometry . . . . . . . . 7 1.4 Broadband femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . 10 2 Transient charge-carrier and lattice dynamics in photo-excited semicon- ductors 12 2.1 Four regimes of carrier relaxation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.1.1 Hot-phonon effects in photo-excited wide-bandgap semiconductors 16 2.2 Effects of high carrier density on optical properties . . . . . . . . . . . . 17 2.3 Transient dielectric functions of ZnO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.3.1 Ultrafast dynamics of hot charge carriers in an oxide semiconduc- tor probed by femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . 21 2.3.2 Transient birefringence and dichroism in ZnO studied with fs-time- resolved spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.3.3 Femtosecond-time-resolved imaging of the dielectric function of ZnO in the visible to near-IR spectral range . . . . . . . . . . . . 23 2.4 Transient dielectric functions of Ge, Si and InP . . . . . . . . . . . . . . 24 2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3 Summary and outlook 29 Bibliography 32 Cumulated Publications 52 Symbols and abbreviations 54 Danksagung 56 Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung 58 / In dieser Arbeit werden die transienten optischen Eigenschaften von Halbleitern nach gepulster optischer Anregung und die zugrundeliegende Prozesse der Ladungsträgerund Kristallgitterdynamik untersucht. Zu diesem Zwecke wird die experimentelle Methode der femtosekunden-zeitaufgelösten spektroskopische Ellipsometrie eingeführt. Das Pump-Probe-Messschema gewährt eine zeitliche Aufösung von weniger als einer Pikosekunde während es die spektroskopischen Ellipsometrie ermöglicht, direkten Zugang zur komplex-wertigen optischen Antwortfunktion auf eine eintreffende elektromagnetische Welle das heißt Real- und Imaginärteil der dielektrischen Funktion (DF) in einem breiten Spektralbereich zu erhalten. Zu Beginn wird der Messaufbau der zeitaufgelösten spektroskopischen Ellipsometrie vorgestellt. Seine Funktionalität wird durch Untersuchungen am prototypischen weitbandlückigen Halbleiter ZnO und den klassischen Halbleitern Ge, Si und InP demonstriert. Weiterhin können richtungsund polarisationsabhängige optischen Eigenschaften bestimmt werden, wenn entsprechende Orientierungen der Probe gemessen und simultan modelliert werden. Diese Fähigkeit wird ebenfalls an ZnO demonstriert, da es aufgrund seiner hexagonalen Kristallstruktur anisotrope optische Eigenschaften aufweist. Die intensive optische Anregung der Halbleiter bewirkt eine zeitweilige Umverteilung der Besetzung der elektronischen Zustände, welche sich in einer deutlich veränderten Linienform der DF widerspiegelt. Verantwortlich dafür sind unter anderem elektronische Interund Intra-Band-Übergänge und Streuprozesse mit dem aufgeheizten Gitter sowie verschiedene Vielteilcheneffekte wie Bandlückrenormierung, Abschirmung der Ladungsträger und das Pauli-Prinzip. Die Beiträge dieser Effekte können mittels geeigneter Linienformanalyse der DF näher untersucht werden. Am Beispiel von ZnO wird auch die starke Wechselwirkung der Elektronen mit dem aufgeheizten Gitter und deren Auswirkungen auf die DF gezeigt. Die experimentelle DF wird mit theoretischen Berechnungen verglichen, wobei bei exzitonische Effekte und die hohe Überschussenergie der Ladungsträger berücksichtigt werden. Zusätzlich erklären Simulationen der transienten Ladungsträgerund Gittertemperatur den Verlauf der Relaxation der Ladungsträger. Weiterhin werden Information über die räumliche Ausbreitung der Ladungsträger nach optischer Anregung mittels abbildender zeitaufgelöster Ellipsometrie an ZnO gewonnen. Hierbei wird ein komplexes Zwischenspiel zwischen Diffusion und ballistischer Propagation der Ladungsträger beobachtet, welches zu einer ringförmigen Verteilung der Ladungsträger führt.:Introduction 1 1 Measurement of transient optical properties 5 1.1 Light polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 1.2 Optical properties and ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 1.3 Transient optical properties and time-resolved ellipsometry . . . . . . . . 7 1.4 Broadband femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . 10 2 Transient charge-carrier and lattice dynamics in photo-excited semicon- ductors 12 2.1 Four regimes of carrier relaxation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.1.1 Hot-phonon effects in photo-excited wide-bandgap semiconductors 16 2.2 Effects of high carrier density on optical properties . . . . . . . . . . . . 17 2.3 Transient dielectric functions of ZnO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.3.1 Ultrafast dynamics of hot charge carriers in an oxide semiconduc- tor probed by femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . 21 2.3.2 Transient birefringence and dichroism in ZnO studied with fs-time- resolved spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.3.3 Femtosecond-time-resolved imaging of the dielectric function of ZnO in the visible to near-IR spectral range . . . . . . . . . . . . 23 2.4 Transient dielectric functions of Ge, Si and InP . . . . . . . . . . . . . . 24 2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3 Summary and outlook 29 Bibliography 32 Cumulated Publications 52 Symbols and abbreviations 54 Danksagung 56 Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung 58

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第17788号 / 工博第3767号 / 新制||工||1576(附属図書館) / 30595 / 京都大学大学院工学研究科航空宇宙工学専攻 / (主査)教授 斧 髙一, 教授 木村 健二, 教授 立花 明知 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19185号 / 工博第4062号 / 新制||工||1627(附属図書館) / 32177 / 京都大学大学院工学研究科航空宇宙工学専攻 / (主査)教授 斧 髙一, 教授 木村 健二, 教授 立花 明知 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

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In dieser Arbeit werden Untersuchungen an dem transparenten p-Typ-Halbleiter Kupferiodid (CuI) und den ternären Verbindungshalbleitern CuBrxI1-x und AgxCu1-xI vorgestellt. Im ersten Teil der Arbeit liegt der Fokus auf der Untersuchung der dielektrischen Funktion und der optischen Übergänge dieser Materialien. Basierend auf der Kombination von experimentellen Daten und theoretischen Bandstrukturrechnungen werden die beobachteten optischen Übergänge bestimmten elektronischen Übergängen in der Brillouin-Zone zugeordnet. Die optischen Eigenschaften der ternären Legierungen CuBrxI1-x und AgxCu1-xI , insbesondere die exzitonischen Übergangsenergien am Γ-Punkt werden präsentiert. Es wird gezeigt, dass die Bandlückenenergie beider Legierungen ein nichtlineares Verhalten als Funktion der Legierungszusammensetzung aufweist, welches bei tiefen Temperaturen durch einen quadratischen Krümmungsparameter im Bereich von 0.49 eV bis 0.54 eV beschrieben werden kann. Der Ursprung des beobachteten Krümmungsverhaltens wird im Hinblick auf verschiedene Beiträge wie Bindungslängenänderungen und Ladungsumverteilungseffekte diskutiert. Der Einfluss der Legierungszusammensetzung auf die Spin-Bahn-Aufspaltung wird diskutiert, wodurch Rückschlüsse auf die p-d-Hybridisierung der obersten Valenzbänder am Γ-Punkt ermöglicht werden. Es wird gezeigt, dass der Beitrag der metallischen d-Orbitale zum Valenzbandmaximum mit steigendem Br-Gehalt zunimmt, während mit steigendem Ag-Gehalt das Gegenteil der Fall ist. Des Weiteren wird die Temperaturabhängigkeit der Bandlücke für AgxCu1-xI Legierungen in Abhängkeit der Legierungszusammensetzung präsentiert. Es wird gezeigt, dass die Temperaturabhängigkeit der Bandlückenenergie mit steigendem Ag-Gehalt abnimmt, was hauptsächlich auf die Änderung des Beitrags der thermischen Gitterausdehnung zurückzuführen ist. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden die bandkantennahen Emissionseigenschaften von CuI Einkristallen vorgestellt. Die Ergebnisse unterstreichen die Notwendigkeit, Exziton-Polariton-Effekte bei der Interpretation der spektralen Linienform der Emissionsspektren und ihrer zeitlichen Entwicklung nach optischer Anregung zu berücksichtigen. Das unterschiedliche transiente Emissionsverhalten der freien und gebundenen Zustände wird durch deren gekoppelte Wechselwirkung erklärt, was eine Abschätzung der Defektdichte im Material ermöglicht. Die Zunahme der Lebensdauer der freien Exziton-Polaritonen mit steigender Temperatur bis etwa 150K deutet auf eine vorwiegend strahlende Rekombination in diesem Temperaturbereich hin, während die Abnahme der Zerfallszeiten bei noch höheren Temperaturen auf eine Zunahme der nicht-strahlenden Rekombinationskanäle hindeutet.:I Introduction 1 II Basics of the Cumulative Part 7 1 Physical properties and concepts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.1 Copper and silver halides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.2 Dielectric function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 1.3 Exciton-polaritons in semiconductors . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2 Experimental and computational techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.1 Sample preparation techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.2 Structural and electrical characterization . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.3 Optical spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.4 Density functional theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 III Cumulative Part 35 [C1] Dielectric function of CuBrxI1-x alloy thin films . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 [C2] Epitaxial growth of AgxCu1-xI on Al2O3 (0001) . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 [C3] Optical properties of AgxCu1-xI alloy thin films . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 [C4] Dynamics of exciton-polariton emission in CuI . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 IV Summary and Outlook 95 V Publications 101 1 Publications in the basics of the cumulative part . . . . . . . . . . . . . . . . 103 2 Publications forming the cumulative part with contribution by the author . . 119 3 Further publications with contribution by the author . . . . . . . . . . . . . . 120 List of Abbreviations 121 Author Contributions 123 Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung der Fakultät für Physik und Geowissenschaften der Universität Leipzig 129 / The present work presents investigations on the transparent p-type semiconductor copper iodide (CuI) and the related ternary compound semiconductors CuBrxI1-x and AgxCu1-xI . The first part of the thesis focuses on the study of the dielectric function and related optical transitions of this family of materials. Based on the combination of the experimental data and first principles band structure calculations the observed optical transitions are assigned to specific electronic transitions in the Brillouin zone. The optical properties of ternary CuBrxI1-x and AgxCu1-xI alloys and in particular the excitonic transition energies at the Γ-point as a function of the alloy composition are discussed in detail. It is shown that the bandgap energy of both alloys exhibits non-linear behavior as a function of alloy composition, which can be described by a quadratic bowing parameter in the range of 0.49 eV and 0.54 eV at low temperatures. The origin of the observed bowing behavior is discussed in terms of various physical and chemical contributions, such as changes in bond lengths and charge redistribution effects. The influence of the alloy composition on the spin-orbit splitting energy Δ0 is also discussed in detail, allowing conclusions to be draw down about the p-d hybridization of the top valence bands at the Γ-point. It is shown that the contribution of the metal d orbitals to the valence band maximum increases with increasing Br-content, while the opposite is true for increasing Ag incorporation. In addition to the transition energies at low temperatures, the temperature dependence of the bandgap for AgxCu1-xI alloys as a function of alloy composition is presented. It is shown that the temperature dependent energy shift of the bandgap decreases with increasing Ag content, which is mainly due to the change in the contribution of lattice thermal expansion. In the second part of this work, the properties of the near-band edge emission of CuI single crystals are presented. The obtained results highlight the importance of considering the exciton-polariton effects when interpreting the spectral line shape of the emission peaks as well as their temporal behavior after an optical excitation. The different transient decay characteristics of the free and bound states are explained by their coupled interaction, allowing an approximation of the defect density in the material. With increasing temperature, an increase in the lifetime of the free exciton polaritons was observed up to ca. 150K, indicating mainly radiative recombination in this temperature range. The observed decrease in the decay time at higher temperatures indicates a rapid increase in non-radiative recombination channels.:I Introduction 1 II Basics of the Cumulative Part 7 1 Physical properties and concepts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.1 Copper and silver halides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 1.2 Dielectric function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 1.3 Exciton-polaritons in semiconductors . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2 Experimental and computational techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.1 Sample preparation techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.2 Structural and electrical characterization . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.3 Optical spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 2.4 Density functional theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 III Cumulative Part 35 [C1] Dielectric function of CuBrxI1-x alloy thin films . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 [C2] Epitaxial growth of AgxCu1-xI on Al2O3 (0001) . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 [C3] Optical properties of AgxCu1-xI alloy thin films . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 [C4] Dynamics of exciton-polariton emission in CuI . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 IV Summary and Outlook 95 V Publications 101 1 Publications in the basics of the cumulative part . . . . . . . . . . . . . . . . 103 2 Publications forming the cumulative part with contribution by the author . . 119 3 Further publications with contribution by the author . . . . . . . . . . . . . . 120 List of Abbreviations 121 Author Contributions 123 Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung der Fakultät für Physik und Geowissenschaften der Universität Leipzig 129

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