Le bassin de Sbaa est situé dans la province centre-occidentale du Sahara algérien. Il est essentiellement constitué par des formations argilo-gréseuses paléozoïques allant du Combro-Ordovicien au Namurien (épaisseurs maximales traversées par les sondages : 2000 m environ), surmontées par des terrains mésozoïques peu épais.<br />Ce bassin s'individualise au sein de cette région particulièrement riche en gisements d'hydrocarbures gazeux, par des accumulations d'huile, notamment au niveau de la formation des « Grès de Sbaa » (âge : Tournaisien profondeur : 500 m ; réserves prouvées : 22 millions de tonnes).<br /><br />Dans le but de comprendre les raisons de cette anomalie et de guider l'exploration pétrolière dans la région, 160 échantillons provenant de 9 sondages effectués dans le bassin ont été étudiés par les méthodes de la pétrologie et de la géochimie organiques modernes.<br />L'approche pétrologique a été essentiellement menée par le biais de la microspectrofluorimétrie et de la palynologie. Du point de vue géochimique, ont été notamment mis en œuvre : pyrolyse Rock-Eval, chromatographie en phase gazeuse (CPG) et couplage pyrolyse-CPG.<br />Par ailleurs, un concentré d'Algues Tasmanacés isolées du Silurien du sondage OTAL-1 a été soumis à une simulation de génération d'hydrocarbures (pyrolyse en milieu confiné) afin d'étudier le comportement diagénétique de ce matériel organique « pur ».<br /><br />Concernant la diagénèse organique dans le bassin de Sbaa, les principaux résultats obtenus sont :<br />1. la roche mère effective est le Silurien de la partie nord du bassin. La génération des hydrocarbures n'a probablement pas eu lieu avant la fin du Paléozoïque. Leur expulsion a dü suivre de peu leur formation. La phase paroxysmique du cycle Hercynien est vraisemblablement responsable de la mise en place des pièges structuraux permettant leur accumulation.<br />2. les roches mères potentielles sont le Givétien dans la partie nord du bassin et le Silurien en général.<br /><br />Par ailleurs, l'étude microspectrofluorimétrique a permis de confirmer les résultats suivants : (1) l'existence d'une corrélation entre la diminution du QF-535 des Tasmanacées et l'augmentation des teneurs en extrait chloroformique des sédiments correspondants ; (2) l'existence d'une corrélation entre la diminution du QF-535 des Tasmacées et l'enrichissement des extraits des sédiments correspondants en hydrocarbure aliphatiques saturés.<br /><br />Enfin, la similitude de composition des hydrocarbures issus de la pyrolyse en milieu confiné du concentré de Tasmanacées du Silurien et de l'huile accumulée au niveau des « Grès de Sbaa » a permis de mettre en évidence la participation notable de ces Algues à la formation du pétrole du bassin de Sbaa et de confirmer l'identité de la roche mère.

Les travaux antérieurs ayant porté sur la géochimie des séries phosphatées tunisiennes ont montré que celles-ci étaient constituées d alternances de strates richement phosphatées et de strates intercalaires stériles. Les strates phosphatées sont, elles-mêmes, constituées d un sédiment argilo-carbonaté de faciès épicontinental, servant de matrice à des grains phosphatés (pellets). La reprise des études géochimiques de ces séries a montré que la matière organique (MO) des matrices argilo-carbonatées des pellets et des intercalaires est un "kérogène" dont l état d évolution est normal pour des strates d environ 50 Ma (Yprésien) n ayant jamais été enfouies. La MO des pellets est, par contre, tout à fait singulière pour cet âge car de type "humique" (humus marin et non pas continental). Cette MO, d origine phytoplanctonique, est profondément altérée par des populations microbiennes, notamment sulfato-réductrices et son évolution a été bloquée au stade humique. Les pellets phosphatés apparaissent ainsi comme des corpuscules "étrangers" à leur matrice, tant sur le plan pétrographique que chimique. Ces corpuscules n ont aucun caractère authigène au sein de leur matrice. La seule explication susceptible de rendre compte de leur présence, et de leur composition, est qu il s agisse de pelotes fécales de poissons carnivores/piscivores. La séquence des événements allant de la formation de fèces richement phosphatées dans l intestin de tels poissons jusqu à leur enfouissement et à leur fermeture géochimique au sein du sédiment. Les obligations imposées aux fèces au cours de leur formation dans l intestin de tels poissons, de leur transport et de leur sédimentation, pour que la chaîne de fossilisation aboutisse à la préservation de pellets phosphatés intacts, depuis 50 Ma, et contenant une MO fragile et réactive, sont de natures physiques, chimiques et microbiennes.

La dégradation thermique des hydrocarbures dans des gisements conduit à la formation de gaz et<br />d'un résidu insoluble carboné, connu sous le nom de pyrobitume, dont la présence réduit<br />considérablement la porosité et la perméabilité des réservoirs pétroliers.<br />Cette thèse concerne l'étude géochimique et pétrographique d'une série de bitumes naturels<br />d'Angola et d'Abu Dhabi, ainsi qu'une approche expérimentale de maturation artificielle de<br />bitume solide immature et de l'huile brute par la pyrolyse au milieu fermé.<br />La formation du pyrobitume dépend fortement de la composition du précurseur d'huile. Le<br />contenu en NSO a une forte influence sur le seuil de la température de formation, et le<br />rendement de pyrobitume. Il semble y avoir au moins deux mécanismes de formation du<br />pyrobitume : les huiles « normales » subissent un craquage et une condensation, alors que celles<br />riches en NSO, plutôt une insolubilisation prématurée par polymérisation.

Des liquides ultracalciques primitifs (riches en CaO, pauvres en Al2O3) ont été observés dans la plupart des contextes géodynamiques. Les liquides ultracalciques à néphéline normative (uniquement observés dans les arcs) et les liquides ultracalciques à hypersthène normatif (associés à des basaltes tholeiitiques) ne présentent pas de "signature du grenat" et sont donc générés à P < 3 GPa. Les teneurs élevées en CaO jusqu'à 19,0 %) et les rapports CaO/Al2O3 élevés (jusqu'à 1,8) ne peuvent pas être obtenus par fusion de lherzolites fertiles. L'étude des relations de phases au liquidus de deux liquides ultracalciques (à néphéline et à hypersthène normatifs) montre qu'ils sont en équilibre avec olivine et clinopyroxène pour des conditions P/T très différentes. La comparaison de nos résultats et d'expériences de fusion publiées indique que les liquides à hypersthène normatif proviennent de la fusion d'une source réfractaire à olivine+clinopyroxène±orthopyroxène (lherzolite réfractaire ou cumulat wehrlitique) dans le manteau supérieur. Leur présence traduit des températures très élevées (~1400 °C). Les liquides ultracalciques à néphéline normative résultent de la fusion de wehrlites crustales pour des températures plus basses (1200 °C). Des expériences de fusion de wehrlites à amphibole (fréquemment observées en base de croûte d'arc) montrent que la composition des liquides est contrôlée par la déstabilisation de l'amphibole ; ils sont à néphéline normative et deviennent ultracalciques par augmentation du taux de fusion. Ces liquides sont très similaires aux liquides ultracalciques à néphéline normative naturels, qui sont probablement produits selon la réaction amphibole+clinopyroxène = liquide+olivine. La présence d'amphibole permet d'expliquer les teneurs élevées en alcalins et faibles en silice et les faibles températures de fusion. Ces liquides sont des témoins des interactions entre les basaltes magnésiens d'arc et les cumulats crustaux à amphibole.

Dans le cadre de cette thèse, nous avons cherché à mieux comprendre les processus de dégazage magmatique et les dynamismes éruptifs associés, à travers l'étude des roches totales et surtout celle, systématique, des inclusions vitreuses piégées par les olivines des produits explosifs de l'Etna. L'étude a porté plus particulièrement sur les basaltes et trachybasaltes émis lors des éruptions de flanc de 2001 et de 2002-2003, indépendantes des conduits centraux, et lors de trois épisodes de fontaines de lave au cratère Sud-Est, en 2000.<br />Nous avons constitué une base de données complète sur les éléments majeurs et les constituants volatils dissous (H2O, CO2, S, Cl et F) dans les magmas de l'Etna. Nous apportons des données nouvelles sur l'abondance en éléments volatils dissous (4%, dont une teneur en eau ~3,4%) dans le magma basaltique le plus primitif émis à l'Etna depuis 240 ans, et terme parental des trachybasaltes qui alimentent les éruptions actuelles du volcan. Nous proposons que l'évolution géochimique des magmas étnéens depuis 30 ans, résulte d'un mélange entre ce nouveau magma potassique et un terme trachybasaltique, mis en place dans les conduits avant les années 1970. L'analyse isotopique de l'eau et du soufre dissous dans les inclusions les plus primitives (delta(D) entre -120 et -90; ‰ ; delta(34S) = +2,4±0,4 ‰) conforte l'idée d'une source mantellique, de type OIB, peu affectée par la subduction ionienne toute proche, à l'encontre de certaines hypothèses préalablement formulées.<br />La détermination du CO2 et de l'eau dans les inclusions nous a permis (i) de contraindre les pressions de piégeage des liquides et d'exsolution du soufre, du chlore et du fluor, (ii) d'évaluer les profondeurs de transfert et de stockage du magma, (iii) de proposer un modèle d'évolution des rapports S/Cl et Cl/F dans la phase gazeuse dissoute et exsolvée en fonction de la pression, dans le cas des éruptions latérales et sommitales, et (iv) d'individualiser le rôle du globule de sulfure présent dans les magmas résidant superficiellement dans les conduits centraux.<br /> Nous proposons ainsi que les éruptions de flanc en 2001 et 2002 résultent de la remontée et du dégazage, en système fermé, du magma basaltique à trachybasaltique, coexistant avec une phase gazeuse déjà exsolvée. Le magma le plus primitif, remonte d'une profondeur >10 km (sous le niveau de la mer), et est extrudé lors des fontaines de laves. Le plus gros volume de laves produit dérive du transfert du magma trachybasaltique, légèrement plus différencié et stocké à 5±1 km. Lors de son stockage temporaire, ce magma s'appauvrit en eau, en se rééquilibrant avec une phase gazeuse riche en CO2, d'origine profonde. La déshydratation partielle d'un magma, stocké dans les conduits, en relation avec un flux de gaz persistant, riche en CO2, est probablement un processus fréquent à l'Etna et dans d'autres volcans basaltiques. <br />L'évolution modélisée des rapports S/Cl et Cl/F dans la phase gazeuse confirme un dégazage dominant en système fermé en 2001 et 2002. Les valeurs calculées des rapports molaires S/Cl des gaz à la surface de 5,4 à 3,7 et Cl/F de ~2, dépendent de la cinétique de dégazage syn-éruptif du chlore, et sont en parfait accord avec les mesures in situ effectuées par télédétection, au cours de la même période éruptive. Toute ségrégation de bulles de gaz en profondeur se traduit par des rapports S/Cl plus élevés dans la phase gazeuse. Ceci est également vérifié par la modélisation en système fermé du dégazage du magma stagnant superficiellement dans les conduits centraux et saturé vis-à-vis du globule de sulfure. La modélisation en pression de l'évolution de ce rapport permet donc de contraindre les profondeurs d'accumulation et de transfert différentiel des bulles. La valeur des rapports S/Cl et Cl/F dans les gaz ainsi que la nature des produits solides associés apportent de fortes contraintes sur les mécanismes à l'origine des fontaines de laves.<br />Enfin, l'activité de dégazage persistant aux cratères, impliquant une convection efficace dans les conduits, suggèrerait la remontée de magma riche en éléments volatils jusqu'à de faibles profondeurs (≤ 1 km sous les cratères), et le recyclage du magma dégazé, afin d'alimenter les flux gazeux excédentaires.<br />Notre modélisation offre ainsi un cadre général d'interprétation de la composition des émissions gazeuses, et contribue à une meilleure compréhension des processus de dégazage des magmas basaltiques, riches en éléments volatils, à l'Etna.

Les Iles Salomon forment une double chaîne d'îles située au nord-est de l'Australie entre la Papousie Nouvelle Guinée et les Iles Vanuatu (Océan Pacifique), résultant de la récente collision (<10 Ma) du plus grand plateau océanique au monde - Ontong Java (OJP) avec l'arc volcanique des Iles Salomon, issu de la subduction de la plaque Pacifique sous la plaque indo-australienne (depuis 43 Ma). Résultant de cette collision, des écailles de roches ultramafiques (péridotites et pyroxénites) et mafiques (basaltes et gabbros) ont été obductées et affleurent au nord-est des Iles Salomon. L'objectif de cette thèse est d'étudier ces roches en utilisant une approche pluri-disciplinaire (pétrologie, minéralogie et géochimie) afin de déterminer leur origine et leur formation.<br />Les harzburgites de Choiseul et les pyroxénites de Santa Isabel et San Jorge ne sont pas liées à OJP mais résultent d'un mécanisme complexe du métasomatisme du manteau d'arc par des fluides issus de la plaque subductée. Ces fluides, riches en éléments lithophiles (Cs, Ba, Rb, Sr et Pb) sont des magmas hydratés résultant de la fusion des sédiments subductés. Les roches mafiques (incluant les basaltes et les gabbros) représentent un complexe ohiolitique complet de bassin d'arc. En conclusion, la formation et l'exhumation de ces roches ultramafiques et mafiques des Iles Salomon sont étroitement liées à la collision OJP-arc.

L'objectif de cette étude est d'évaluer le comportement à long terme d'une nouvelle matrice de conditionnement des actinides mineurs à structure apatitique. La résistance à l'altération aqueuse des minéraux à structure apatitique a été étudiée à partir de l'étude combinée d'une fluorapatite naturelle et d'une britholite synthétique contenant un atome de néodyme pour simuler la présence d'actinides trivalents. La surface minérale a été caractérisée à partir d'une approche combinant des mesures électrocinétiques, potentiométriques et spectroscopiques, et les vitesses de dissolution ont été mesurées en réacteurs ouverts et fermés dans différentes conditions d'altération. Les résultats suggèrent que les minéraux apatitiques se dissolvent suivant 1) libération des fluors, 2) libération des cations localisés dans les sites I, et 3) la rupture des liaisons Ca-O permettant la libération des cations II et des phosphates. Une équation cinétique basée sur la TST a été établie pour rendre compte de la dissolution de la fluorapatite naturelle et de la britholite synthétique en fonction des conditions d'altération. La concentration aqueuse de néodyme est contrôlée par la précipitation de rhabdophane.

Par le biais d'analyses précises des déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium, permises par des améliorations effectuées aussi bien au niveau de l'acquisition des données par spectrométrie de masse qu'au niveau de la qualité de la chimie, deux grandes questions ont été abordées et des réponses au sujet des périodes de glaciation en Islande et la pétrogenèse des laves Andines ont été proposées. <br />Deux méthodes ont été utilisées pour permettre la datation de coulées de laves de la péninsule de Reykjanes et de l'île d'Heimaey, en Islande, directement en rapport avec les périodes de déglaciation ou de réchauffement autour de la dernière période glaciaire. Une méthode originale basée sur l'utilisation des veines de ségrégation présentes dans les coulées de laves a été mise au point. Cet objet géologique particulier permet de s'affranchir des xénocristaux lors de l'application de la méthode de l'isochrone interne dans le système 238U-230Th, du fait même de son mode de formation. Grâce à cette méthode et à son utilisation sur une coulée de lave de la région de Reykjanes et une coulée au nord de l'île d'Heimaey des contraintes sont apportées à la fois sur la géologie quaternaire de la région de Reykjavik et sur l'âge de la fin de la glaciation de Würm sur l'île d'Heimaey. En parallèle, l'homogénéité des laves historiques et holocènes de la péninsule de Reykjanes, en ce qui concerne les rapports (230Th/232Th) et Th/U, a permis de dériver dans le temps le rapport (230Th/232Th) pour déterminer l'âge de coulées datant de la période glaciaire. Ainsi il a été confirmé que l'excursion magnétique enregistrée dans la coulée de Skálamælifell est très probablement la même que celle de Laschamp-Olby et qu'à cette époque (environ 48.000 ans) le glacier, recouvrait la péninsule de Reykjanes. Par cette même méthode l'étendue du glacier a également été contrainte par la datation d'un bouclier de picrite aux environs de 22.000 ans, âge, pourtant en pleine glaciation, où la péninsule devait être libre de toute chape de glace.<br />Dans un deuxième temps, la pétrogenèse des laves de l'arc Andin a été contrainte dans le temps et l'espace. Des excès quasiment systématiques de 226Ra par rapport à 230Th dans les laves des zones volcaniques australes, sud et nord des Andes (AVZ, SVZ et NVZ) nous renseignent sur le temps de remontée des magmas après leur formation qui est nécessairement rapide (moins de 8.000 ans pour conserver ces déséquilibres). Un lien a également pu être fait entre l'activité éruptive et les excès de 238U (et dans une moindre mesure 226Ra) par rapport à 230Th. Cette observation suggère que les volcans les plus actifs (Villarrica et Llaima pour la SVZ) sont ceux dont la source est la plus enrichie en fluides, provenant de la plaque subduite et des sédiments qui la couvrent, lors de la fusion partielle du coin de manteau et que les déséquilibres nous renseignent sur le contexte géodynamique à l'échelle régionale. Enfin l'étude plus fine de volcans particuliers (Nevado de Longavi (SVZ) et Guagua Pichincha (NVZ)), suggère que les déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium enregistrent l'évolution d'un volcan. Ainsi l'histoire complexe du Nevado de Longavi peut être appréhendée par cette approche et les signaux particuliers de ce volcan peuvent être traduits en terme de variation de fusion partielle de la source, cristallisation fractionnée ou contamination crustale. Dans le cas du Guagua Pichincha c'est la source du volcanisme adakitique qui pourra être discutée grâce à l'étude des excès de 238U et 226Ra par rapport à 230Th et un modèle de formation d'adakites par fusion partielle du coin de manteau hydraté puis cristallisation de grenat à haute pression sera proposé.

Dans ce mémoire, le comportement des verres à l'altération a été abordé par deux approches couplées: i) l'étude de l'altération de vitraux médiévaux et, ii) la lixiviation expérimentale de verres modèles. Les vitraux médiévaux sont principalement de composition silico-calcique et alcaline et peuvent se diviser en deux familles chimiques (sodique ou potassique) selon la nature des fondants utilisés. Altérés sur verrières ou enfouis dans le sol, ils permettent de documenter trois modes d'altération différents: i) par les eaux de condensation et ii) par les agents atmosphériques pour les vitraux sur verrières, et iii) par les eaux de porosité et les acides humiques pour les verres archéologiques. L'étude des pellicules d'altération a révélé que les mécanismes et les cinétiques d'altération sont très dépendants de la composition chimique du verre et des conditions d'altération. Dans le cas d'une altération par les eaux météoriques, un réseau de fractures se développe au sein de la pellicule contrôlant l'avancée de l'altération. Les verres archéologiques présentent par contre une pellicule continue dépourvue de fractures, suggérant l'acheminement des agents altérants par diffusion. Par ailleurs, une étude chimique des zones altérées a permis de mettre en évidence une dissolution importante des éléments modificateurs de réseau et une incorporation préférentielle des éléments formateurs dans la pellicule d'altération. Le comportement à l'altération des éléments de transition, des métaux lourds et de certaines terres rares est également documenté. Parallèlement à cette approche analogique, une approche expérimentale a été développée sur des verres modèles. Deux déchets vitrifiés et un verre de composition analogue aux vitraux médiévaux potassiques ont été altérés en mode statique, à différents pH (1 à 10), températures (20 à 80°C) et pendant 12 heures à 6 mois. Ces expériences ont révélé des mécanismes d'altération très différents en fonction du pH de la solution et de la composition chimique du verre. A pH=1, une étude du comportement des différents éléments a révélé que les modificateurs de réseau sont fortement lixiviés tandis que les formateurs montrent un comportement fonction de leur rayon ionique, suggérant la présence de phénomènes de condensation dans la pellicule d'altération. A pH neutre à basique, la saturation de la solution est rapidement atteinte pour un nombre important d'éléments, impliquant une composition chimique et minéralogique de la pellicule d'altération très différente de celle rencontrée à pH acide. Dans ces conditions, les éléments de transition et les métaux lourds, faiblement solubles, sont fortement réincorporés dans les produits d'altération. Ces expériences ont également mis en évidence une durabilité croissante des verres en fonction de leur degré de polymérisation global. Enfin, les comportements à l'altération, observés en conditions naturelle et expérimentale, montrent la nécessité d'étudier des analogues naturels pour la prédiction du comportement à long terme des verres de confinement. A ce titre, les vitraux médiévaux fournissent un excellent modèle permettant d'appréhender le comportement de verres en conditions naturelles d'altération sur des périodes de plusieurs centaines d'années à plus d'un millénaire.

Ce travail pluridisciplinaire a pour objectif d'étudier la distribution et la remobilisation du plutonium (Pu) dans les sédiments situés face à l'embouchure du Rhône. Les isotopes 238Pu et 239,240Pu introduis dans le Rhône sont principalement issus des rejets d'effluents faiblement radioactifs effectués par l'usine de retraitement de Marcoule, située à 120 km de l'embouchure du Rhône. Etant données sa très forte affinité pour la phase particulaire et sa longue période radioactive, le 238Pu présente un intérêt particulier en tant que traceur anthropique du devenir des apports solides du Rhône en Méditerranée. Au cours de ce travail, les 3 campagnes REMORA ont permis d'échantillonner spécifiquement les sédiments du prodelta du Rhône et du plateau continental du golfe du Lion. Des mesures d'émetteurs alpha ont permis d'obtenir une première cartographie détaillée des concentrations des isotopes du Pu dans les sédiments situés face au Rhône. L'étude couplée du 137Cs et des isotopes du Pu a permis d'estimer pour la première fois les inventaires en plutonium de la zone étudiée. En 2001, les stocks sédimentaires de Pu sont estimés à 92 ± 7 GBq en 238Pu et 522 ± 44 GBq en 239,240Pu, pour une aire d'environ 500 km2. Le prodelta du Rhône joue un rôle essentiel dans la séquestration du plutonium puisqu'il piège à lui seul environ 50 % de ces stocks sur une aire de 100 km2. La remobilisation du plutonium a été appréhendée par des expériences originales de remise en suspension en canal à courant linéaire. Pour les sédiments du golfe du Lion et un stress hydrodynamique donné, les flux potentiels de remobilisation atteignent au maximum 0,08 Bq.m-2.h-1 en 238Pu et 0,64 Bq.m-2.h-1 en 239,240Pu. En parallèle, des mesures ADCP de courant et de houle ont été réalisées au printemps 2002 pour étudier in situ la dynamique sédimentaire du prodelta du Rhône. Ces mesures mettent en évidence le rôle prépondérant des houles de Sud-est dans l'érosion des sédiments prodeltaïques et dans leur exportation en direction du Sud-Ouest. Un premier bilan sur le devenir du plutonium indique qu'au minimum 85 % du plutonium rejetés par l'usine de Marcoule, au cours des quarante dernières années, sont actuellement piégés dans les sédiments situés face à l'embouchure du Rhône. Le remobilisation du plutonium est un phénomène potentiellement important mais la dispersion des sédiments contaminés serait relativement limitée dans l'espace. Ces résultats suggèrent alors une faible exportation du matériel particulaire originaire du Rhône vers l'ensemble du plateau continental du golfe du Lion et vers le bassin Nord méditerranéen.