<p dir="ltr">Insights from research into the natural photosynthetic processes are applied to inform the rational design of inorganic catalysts. The study of these synthetic systems – artificial photosynthesis – will lead towards the development of a device able to absorb light, convert and store the energy in the form of chemical bonds. The water-splitting reaction, a bottleneck of the photosynthetic process, is a key barrier to overcome in this endeavor. Thus, the focused study of water-oxidation catalysts able to facilitate this difficult reaction is performed, in order to develop a green-energy solution in the form of an artificial photosynthesis system.</p>

Die vorliegende Arbeit untersucht die grundsätzliche Machbarkeit, Radiofrequenzimpulse (RF) der Ultrahochfeld (UHF) Magnetresonanztomographie (MRT) (B0≥7.0T) für therapeutische Verfahren wie die RF Hyperthermie oder die lokalisierte Freigabe von Wirkstoffträgern und Markern zu nutzen. Im Rahmen der Arbeit wurde ein 8-Kanal Sened/Empfangsapplikator entwickelt, der bei einer Protonenfrequenz von 298MHz operiert. Mit diesem weltweit ersten System konnte in der Arbeit experimentell bewiesen werden, dass die entwickelte Hardware sowohl zielgerichtete lokalisierte RF Erwärmung als auch MR Bildgebung und MR Thermometrie (MRTh) realisiert. Mit den zusätzlichen Freiheitsgraden (Phase, Amplitude) eines mehrkanaligen Sendesystems konnte aufgezeigt werden, dass der Ort der thermischen Dosierung gezielt verändert bzw. festgelegt werden kann. In realitätsnahen Temperatursimulationen mit numerischen Modellen des Menschen, wird in der Arbeit aufgezeigt, dass mittels des entwickelten Hybridaufbaus eine kontrollierte und lokalisierte thermische Dosierung im Zentrum des menschlichen Kopfes erzeugt werden kann. Nach der erfolgreichen Durchführung dieser Machbarkeitsstudie wurden in theoretischen Überlegungen, numerischen Simulationen und in ersten grundlegenden experimentellen Versuchen die elektromagnetischen Gegebenheiten von MRT und lokal induzierter RF Hyperthermie für Frequenzen größer als 298MHz untersucht. In einem Frequenzbereich bis zu 1.44GHz konnte der Energiefokus mit Hilfe spezialisierter RF Antennenkonfigurationen entscheidend weiter verkleinert werden, sodass Temperaturkegeldurchmesser von wenigen Millimetern erreicht wurden. Gleichzeitig konnte gezeigt werden, dass die vorgestellten Konzepte ausreichende Signalstärke der zirkular polarisierten Spinanregungsfelder bei akzeptabler oberflächlicher Energieabsorption erzeugen, um eine potentielle Machbarkeit von in vivo MRT bei B0=33.8T oder in vivo Elektronenspinresonanz (ESR) im L-Band zu demonstrieren. / The presented work details the basic feasibility of using radiofrequency (RF) fields generated by ultrahigh field (UHF) magnetic resonance (MR) (B0≥7.0T) systems for therapeutic applications such as RF hyperthermia and targeted drug delivery. A truly hybrid 8-channel transmit/receive applicator operating at the 7.0T proton MR frequency of 298MHz has been developed. Experimental verification conducted in this work demonstrated that the hybrid applicator supports targeted RF heating, MR imaging and MR thermometry (MRTh). The approach offers extra degrees of freedom (RF phase, RF amplitude) that afford deliberate changes in the location and thermal dose of targeted RF induced heating. High spatial and temporal MR temperature mapping can be achieved due to intrinsic signal-to-noise ratio (SNR) gain of UHF MR together with the enhanced parallel imaging performance inherent to the multi-channel receive architecture used. Temperature simulations in human voxel models revealed that the proposed hybrid setup is capable to deposit a controlled and localized RF induced thermal dose in the center of the human brain. After demonstrating basic feasibility, theoretical considerations and proof-of-principle experiments were conducted for RF frequencies of up to 1.44GHz to explore electrodynamic constraints for MRI and targeted RF heating applications for a frequency range larger than 298MHz. For this frequency regime a significant reduction in the effective area of energy absorption was observed when using dedicated RF antenna arrays proposed and developed in this work. Based upon this initial experience it is safe to conclude that the presented concepts generate sufficient signal strength for the circular polarized spin excitation fields with acceptable specific absorption rate (SAR) on the surface, to render in vivo MRI at B0=33.8T or in vivo electron paramagnetic resonance (EPR) at L-Band feasible.

In this thesis we have studied different aspects of the novel field of quantum information with continuous variables. The higher efficiency and bandwidth of homodyne detection combined with the easiness of generation and manipulation of Gaussian states makes continuous-variable quantum information a promising and flourishing field of research. This dissertation is divided in two parts. The first part explores two applications of the “photon subtraction” operation; Firstly, a technique to generate highly non-Gaussian single-mode states of light; Secondly, an experimental setup capable of realizing a loophole-free Bell test. The second part of this dissertation develops a detailed analysis of an important family of continuous-variable quantum key distribution protocols, namely those based on Gaussian modulation of Gaussian states./Dans cette thèse on a étudié différents aspects de l'information quantique à variables continues. Les meilleures efficacité et bande passante de la détection homodyne combinées à la simplicité de génération et de manipulation d'états gaussiens rend l'information quantique à variables continues un domaine de recherche très prometteur, qui est actuellement en plein essor. La dissertation est divisée en deux parties. La première explore deux applications de l'opération “soustraction de photon”; en premier lieu on présente une nouvelle technique capable de générer des états mono-modaux de la lumière hautement non-gaussiens; deuxiemement on présente un schéma expérimental capable de réaliser un test de Bell sans faille logique. La deuxième partie de cette dissertation développe une étude détaillée d'une famille très importante de protocoles de distribution quantique de clé à variables continues, ceux basés sur la modulation gaussienne d'états gaussiens. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le présent mémoire a pour objet les formes, les caractéristiques et les défis de la gouvernance des déchets électroniques. L’auteure explore les impactes socioéconomiques et environnementales de divers types d’instruments conçus pour mitiger les risques à la santé humaine et à l’environnement que présentent les produits électroniques en fin de vie, notamment: les traités multilatéraux qui visent à prohiber le transfert des déchets hasardeux au pays en développement, les législations régionales, nationales et provinciales mettant en vigueur des systèmes de recyclage obligatoire des déchets électroniques, ainsi que d’autres initiatives, publics et privées, basées sur le principe de la responsabilité élargie des producteurs (REP). L’objectif de ce travail est de comprendre comment les acteurs impliqués dans le commerce de l’équipement électronique peuvent modeler les systèmes de production, d’usage et du traitement fin de vie des technologies contemporaines pour que ces dernières puissent continuer à faire élever les standards de vie et à avancer le développement des communautés humaines, en respectant simultanément le principe international de l’équité globale, l’environnement naturel et la qualité de vie des générations futures. / This thesis addresses the forms, characteristics and challenges of electronic waste governance. The author explores the socio-economic and environmental impacts of a diverse range of instruments that have been developed to mitigate the human health and environmental risks presented by end-of-life electronic equipment, namely: multilateral treaties restricting e-waste trade flows into developing countries, regional, national and provincial legislations imposing mandatory recycling systems for e-waste, as well as other public and private initiatives based on the principle of extended producer responsibility (EPR). The objective of this study is to understand how stakeholders implicated in the electronic equipment sector can model the systems of production, use, and discard of electronics, so that the latter may continue to raise living standards and propel human development while simultaneously respecting the international principle of global equity, the natural environment and the quality of life of future generations.

Ce travail s’inscrit dans le cadre d’une étude systématique des propriétés physico-chimiques de polyphosphates à l’argent permettant d’avancer sur de nouvelles voies pour les dispositifs tels que l’éclairage, les lasers accordables dans le visible, la radiophotoluminescence. L'objectif de ce travail vise la compréhension des mécanismes de luminescence de l’ion Ag+ dans les composés Na1-xAgxLn(PO3)4 (Ln = La et Y) dont la structure a été parfaitement déterminée. La luminescence des monocristaux provient des ions Ag+, dans des sites isolés et proches de lacunes positives (Ag2+) résultant de la photosensibilité aux UV pour les cristaux au lanthane. La luminescence des verres Na1-xAgxLa(PO3)4 (seuls vitrifiables) a été élucidée grâce à une étude après irradiation et à celle des verres Na2-xAgxZnP2O7. Elle est due aussi aux ions Ag+ dans des sites isolés. / This work focuses on keeping with the general pattern of investigations of physical-chemical properties of silver-polyphosphates to find new ways for devices such as lighting, visible range laser applications and radiophotoluminescence. The goal of this study aims at understanding the processes of Ag+ luminescence in Na1-xAgxLn(PO3)4 (Ln = La et Y) compounds which structure has been completely determinated. The luminescence of the single crystals is induced by Ag+ ions in isolated sites and close to hole centers (Ag2+) resulting in UV photosensitivity for the lanthanum crystals. The photoluminescence of the Na1-xAgxLa(PO3)4 glasses (glass-forming only) has been resolved owing to UV irradiation investigations and comparison with the luminescence of Na2-xAgxZnP2O7 glass. Both are also due to Ag+ ions in isolated sites.

Es ist eine allgemein akzeptierte Tatsache, dass der Kontakt von Proteinen mit synthetischen Materialien üblicherweise zur Proteinadsorption an der Materialoberfläche führt. Über den stattfindenden Prozess, insbesondere das Zusammenspiel zwischen Protein-Oberflächen-Wechselwirkungen und konformellen Änderungen der adsorbierten Proteine ist jedoch bisher nur wenig bekannt. In dieser Arbeit wird die ortsgerichtete Spinmarkierungstechnik (SDSL) auf die Strukturuntersuchung adsorbierter Proteine ausgeweitet. Diese nutzt das spezifische Einbringen einer spinmarkierte Seitenkette an gewünschte Positionen der Primärstruktur zur Analyse der Struktur und Dynamik diamagnetischer Proteine mittels der Elektronenspinresonanz(ESR)-Spektroskopie. Das globuläre Protein T4 Lysozym (T4L) wurde auf planare Modelloberflächen adsorbiert und strukturelle Änderungen in Abhängigkeit der physikalischen und chemischen Eigenschaften der Oberfläche verfolgt. Die spezifische Anbindung von T4L auf quarzgestützten zwitterionische Lipiddoppelschichten führt nur zu geringfügigen strukturellen Veränderungen des Proteins. Allerdings bildet sich eine makroskopisch geordnete Proteinschicht aus. Die Vorzugsrichtung der Proteine auf der Oberfläche kann durch Analyse der winkelabhängigen ESR-Spektren bestimmt werden. Die Wechselwirkung negativ geladener Oberflächen mit dem positiv geladenen T4L führt zu drastischeren Störungen der Proteinstruktur. Hierbei wird die Reaktion des Proteins auf den Kontakt mit einer fluiden quarzgestützten Lipiddoppelschicht, die das negativ geladenen Lipid Phosphatidylserin enthält, mit derer bei Adsorption auf einer ebenfalls negativ geladenen, jedoch rigiden Quarzoberfläche verglichen. Dass der Adsorptionsprozess auch das Substrat selbst beeinflussen kann, wird durch die Beobachtung einer Phasentrennung bei Proteinadsorption des Lipidgemischs aufgezeigt, das negativ geladene Lipide enthält. / Although it is commonly accepted that the exposition of proteins to man-made materials typically results in protein adsorption on the material surface, little is known about the interplay between the protein-surface interactions involved and the resulting conformational changes of the adsorbing protein. In this study the site-directed spin labeling (SDSL) approach has been extended to the investigation of proteins adsorbed to planar surfaces. The method involves the selective introduction of an artificial spin-labeled side-chain to a predefined residue of the amino acid sequence and allows the determination of the structure and dynamics of proteins by analysis of the electron paramagnetic resonance (EPR) spectra. The globular protein T4 Lysozyme (T4L) has been adsorbed to planar model surfaces to study the correlation between conformational changes of the protein and the physical and chemical properties of the surfaces. Tethering T4L to a planar quartz-supported zwitterionic lipid bilayer shows only minor changes in the structure of the protein. Furthermore, a macroscopic order of the adsorbed protein layer is proven by angular-dependent EPR spectra which allow the determination of the protein orientation. Offering surfaces that are net negatively charged to the highly positively charged T4L leads to the observation of more drastic conformational changes. Here, the conformation of T4L adsorbing to a fluid quartz-supported lipid bilayer containing negatively charged lipids is compared to the structure of T4L adsorbed to the negatively charged but rigid quartz surface. The adsorption process may also influence the substrate itself. This can be shown by the phase separation of the negatively charged lipid bilayer upon protein adsorption.

Les défauts ponctuels dans les semi-conducteurs sont étudiés pour la réalisation de bits quantiques d’information (Qubit). A ce jour, le système le plus développé est le centre NV dans le diamant. Récemment, les défauts ponctuels du carbure de silicium (SiC) ont été identifiés comme prometteurs pour la réalisation de Qubit en raison de leur long temps de cohérence de spin et du fonctionnement à température ambiante. Dans ce contexte, nous étudions la formation, la caractérisation optique et magnétique des défauts ponctuels dans SiC, ainsi que l’amélioration de la collection de leur luminescence. Nous commençons par une description des différents critères qui font du SiC un matériau clé pour les applications Qubit. Ensuite, nous présentons une étude bibliographique sur les principaux défauts ponctuels dans SiC en nous focalisant sur les centres : VSi, VSiVC, NV. Nous portons par la suite notre étude sur les conditions optimales d’irradiation ioniques/électroniques et de recuit post-irradiation pour la formation de défauts ponctuels luminescents dans le polytype cubique de SiC. Nous avons identifié les différents types de défauts dans le visible. Dans l’infra-rouge, nous n’avons détecté que le centre VSiVC en trouvant les conditions optimales de sa luminescence dans le cas d’implantation par les protons (dose 1016 cm-2 et le recuit à 750 °C). Puis, nous avons comparé les résultats obtenus par des irradiations aux électrons à ceux obtenus avec les protons en précisant les différents types de défauts ponctuels détectés par deux méthodes: la photoluminescence et la résonance paramagnétique électronique. Enfin, nous avons développé un processus technologique qui consiste en la fabrication de nano-piliers en SiC-4H. Nous avons montré les avantages de leur réalisation sur l’efficacité de la collection de PL des défauts ponctuels comme VSi et VSiVC. Une amélioration d’un facteur 25 pour le centre VSi et d’un facteur 50 pour le centre VSiVC a été obtenue. / Point defects in semiconductor materials are studied for the realization of quantum information bits (Qubit). Nowadays, the most developed system is based on the NV center in diamond. Recently, point defects in silicon carbide (SiC) have been identified as promising for the realization of Qubit due to the combination of their long spin coherence time and room temperature operation. In this context, this thesis studies the formation, optical and magnetic characterization of point defects in SiC, as well as the improvement of their luminescence collection. We begin with a general introduction to SiC in which we describe the different criteria that make SiC a key material for Qubit applications. Next, we present a bibliographical study on the main point defects in SiC, focusing on the centers: VSi, VSiVC, NV. We have studied the optimal conditions of ionic/electronic irradiation and post-irradiation annealing for the formation of luminescent point defects in the cubic polytype of SiC. We have identified the different types of visible range defects. In the infra-red range, we detected only the Ky5 center (VSiVC) by finding the optimal luminescence conditions of this center in the case of implantation by protons (dose 1016 cm-2 and annealing at 750 °C). Then, we compared the results obtained by electron irradiations with those obtained with protons specifying the different types of point defects detected by two methods: photoluminescence and electronic paramagnetic resonance. Finally, we have developed a technological process that consists of nano-pillars fabrication in SiC-4H. We have shown the advantages of realizing these pillars on the efficiency of the PL collection of point defects like VSi and VSiVC : an improvement of a factor of 25 for the VSi center and a factor of 50 for the VSiVC center was obtained.

Le présent mémoire a pour objet les formes, les caractéristiques et les défis de la gouvernance des déchets électroniques. L’auteure explore les impactes socioéconomiques et environnementales de divers types d’instruments conçus pour mitiger les risques à la santé humaine et à l’environnement que présentent les produits électroniques en fin de vie, notamment: les traités multilatéraux qui visent à prohiber le transfert des déchets hasardeux au pays en développement, les législations régionales, nationales et provinciales mettant en vigueur des systèmes de recyclage obligatoire des déchets électroniques, ainsi que d’autres initiatives, publics et privées, basées sur le principe de la responsabilité élargie des producteurs (REP). L’objectif de ce travail est de comprendre comment les acteurs impliqués dans le commerce de l’équipement électronique peuvent modeler les systèmes de production, d’usage et du traitement fin de vie des technologies contemporaines pour que ces dernières puissent continuer à faire élever les standards de vie et à avancer le développement des communautés humaines, en respectant simultanément le principe international de l’équité globale, l’environnement naturel et la qualité de vie des générations futures. / This thesis addresses the forms, characteristics and challenges of electronic waste governance. The author explores the socio-economic and environmental impacts of a diverse range of instruments that have been developed to mitigate the human health and environmental risks presented by end-of-life electronic equipment, namely: multilateral treaties restricting e-waste trade flows into developing countries, regional, national and provincial legislations imposing mandatory recycling systems for e-waste, as well as other public and private initiatives based on the principle of extended producer responsibility (EPR). The objective of this study is to understand how stakeholders implicated in the electronic equipment sector can model the systems of production, use, and discard of electronics, so that the latter may continue to raise living standards and propel human development while simultaneously respecting the international principle of global equity, the natural environment and the quality of life of future generations.

L'excès de réactivité neutronique dans les centrales nucléaires est compensé par des sys-tèmes actifs de contrôle du réacteur : acide borique et barres de contrôle. L'apport d'antiréactivité peut se faire passivement avec des poisons consommables, c'est-à-dire des absorbants de neutrons, en particulier avec du gadolinium (Gd). Dans le cadre d'une augmentation de l'enrichissement en U²³⁵ et de réduction de l'utilisation d'acide borique, cette thèse a pour objectif d'optimiser la distribution du ga-dolinium dans des céramiques d'UO₂ afin d'obtenir un apport optimisé d'antiréactivité dans un Réacteur à Eau sous Pression. Dans ce sens, le travail est orienté à trouver des nouveaux matériaux riches en gadoli-nium. Le diagramme de phase U-O-Gd a donc été exploré dans le domaine des fortes teneurs en Gd. Deux phases cubiques ont été trouvées et caractérisées : les phases C1 et C2. En vue d'une application industrielle, la phase C1 a été retenue comme candidate pour l'ajout du Gd dans les pastilles d'UO₂. La distribution optimale de cette phase C1 dans les assemblages de combustible nucléaire a été étudiée avec le code de calcul neutronique APOLLO2.8. Des études paramétriques ont été réalisées. Ces études neutroniques ont aboutit à un concept performant de pas-tille empoisonnée. Finalement, des pastilles prototype ont été fabriquées en laboratoire suivant ce concept. L'ensemble des résultats obtenus montre qu'un concept de pastille avec un dépôt super-ficiel neutrophage de phase C1 est une manière d'apporter de l'antiréactivité de manière optimisée dans le cadre de cycles longs. Ceci pourrait potentiellement être appliquée à l'échelle industrielle. Un brevet a été déposé en ce sens.

Die Entwicklung von makrocyclischen Chelatoren, die mit Kupferionen thermodynamisch stabile und kinetisch inerte Komplexe bilden, ist in den letzten Jahren zunehmend in den Fokus der Forschung gerückt. Das ergibt sich insbesondere aus der Möglichkeit, Radiokupfernuklide aufgrund günstiger kernphysikalischer Eigenschaften sowohl für diagnostische (64Cu) als auch therapeutische (67Cu) Anwendungen einzusetzen. Hervorzuheben ist der Azamakrocyclus Cyclam (1,4,8,11-Tetraazacyclodecan), da dieser mit Kupfer(II)-Ionen Komplexe hoher thermodynamischer Stabilität bildet. Zudem weist der Chelator weitere Funktionalisierungsmöglichkeiten auf, um in Hinblick auf eine nuklearmedizinische Anwendung pharmakologisch relevante Moleküle wie beispielsweise Peptide oder Proteine (Antikörper oder Antikörperfragmente) kovalent zu binden und damit eine spezifische Anreicherung im Tumorgewebe zu ermöglichen. Allerdings erfordert das Maßschneidern der Eigenschaften von neuen bifunktionellen Chelatoren Kenntnisse über den Einfluss der Substituten auf die Stabilität der gebildeten Kupfer(II)-Komplexe. Die thermodynamische Stabilität lässt keine Aussagen über das Verhalten in vivo zu. Die Ursache für die kinetische Labilität in Säugetieren ist noch nicht vollständig verstanden, wird aber u. a. auf kupferbindende Enzyme bzw. Proteine zurückgeführt. Die Bioverteilung der Radiokupferkomplexe wird aber auch von weiteren Parameter, wie Hydrophilie, Ladung und Polarisierbarkeit beeinflusst. Mit dieser Arbeit wurde ein wesentlicher Beitrag zur Entwicklung von 64Cu Chelaten auf Basis von Cyclam-Propionsäure-Liganden geleistet. Diese Stoffklasse ist bisher synthetisch wenig erschlossen und Radiokupfer-markierte Komplexe zudem bisher gar nicht beschrieben. Daher ist es von besonderem Interesse die kinetische Stabilität Radiokupfer-markierter Cyclam-Propionsäure-Derivate zu untersuchen und mit einer Reihe bekannter Radiokupfer-markierter Cyclam-Essigsäure-Komplexe zu vergleichen. Es wurden vier N-funktionalisierte Cyclam-Derivate 13, 14b, 15 und 16, die eine unterschiedliche Anzahl an Propionsäuregruppen tragen, erfolgreich synthetisiert und in sehr hoher Reinheit (>99%) isoliert. Besonders hervorzuheben ist die erstmalige Synthese des trans-N,N´´-funktionalisierten Cyclam-Propionsäure-Derivates 14b in hoher Ausbeute (gesamt = 32%). Von den Verbindungen 13, 14b, 15 und 16 sind entsprechende Kupfer(II)-Komplexe hergestellt worden. Zur Aufklärung relevanter Fragestellungen bezüglich der chemischen und geometrischen Eigenschaften sind verschiedene spektroskopische Methoden (Röntgeneinkristallstrukturanalyse, IR, UV/VIS, Elektronenspinresonanz-Spektroskopie) anhand von den isolierten Kupfer(II)-Komplexen CuII-13, CuII-14b und CuII-16 herangezogen worden. Die röntgenkristallografischen Strukturaufklärungen der Komplexe CuII-14b und CuII-16 weisen eine verzerrt quadratisch-pyramidale Koordinationsgeometrie auf. Das Ligandenfeld wird innerhalb der Stickstoffebene mit steigendem Substitutionsgrad schwächer. Das wurde auch durch ESR-Messungen bestätigt. Nachweislich verursachen die zusätzlichen funktionellen Gruppen eine kleinere Ligandenfeldaufspaltung. Weiterhin nahm die kinetische Stabilität unter stark sauren Bedingungen mit steigendem Substitutionsgrad ab. Der Vergleich mit den bekannten oktaedrischen Kupfer(II)-Cyclam-Essigsäure-Komplexen zeigt, dass die quadratisch-pyramidalen Kupfer(II)-Cyclam-Propionsäure-Derivate unter stark sauren Bedingungen schneller dissoziieren. Als Ursache können die unterschiedlichen Konfigurationen diskutiert werden, da bei 4N+2-Geometrien die thermodynamisch bevorzugte trans III-Konfigurationen gebildet wird. Radiochemische Untersuchungen zur Bewertung der kinetischen Stabilität in vitro und in vivo sind mit den 64Cu-markierten Liganden 13, 14b, 15 und 16 durchgeführt worden. Hierfür ist ein In-vitro-Stabilitätstest basierend auf dem kupferbindenden Enzym Superoxid-Dismutase (SOD) bzw. humanem Serum für radiomarkierte Verbindungen entwickelt worden. In humanem Serum ist Albumin (~66 kDa) in sehr hoher Konzentration enthalten und eines der wichtigsten Transportproteine für extrazelluläre Kupfer-Ionen. Aufgrund seiner Abundanz im Blutplasma ist im Serum-Assay jeweils nur eine stark ausgeprägte Bande bei ca. 66 kDa detektiert worden. Dieser etablierte In-vitro-Stabilitätstest beruht im Gegensatz zu anderen herkömmlichen Analysemethoden (Radio-HPLC oder Radio-DC) auf dem Prinzip der Gelelektrophorese. Von großem Vorteil ist, dass mehrere Proben simultan untersucht werden können und die Ergebnisse zuverlässig und reproduzierbar sind. Die In-vitro-Ergebnisse zeigen einen ähnlichen Trend wie bei der säure-assoziierten Dissoziation, wobei die höchste Stabilität bemerkenswerterweise bei dem [64Cu]Cu-14b Komplex bestimmt wurde. Allerdings beruht der Mechanismus hier nicht auf einer Dissoziation sondern auf einer Transchelatisierung. Die Ergebnisse der Bioverteilungen in Wistar-Ratten korrelieren mit den In-vitro-Studien in humanem Serum. Der Komplex [64Cu]Cu 14b zeigte sowohl eine schnelle renale Blut-Clearence als auch eine sehr geringe Anreicherung in der Leber und stellt damit eine Alternative zu den kommerziell erwerblichen Liganden dar. Als geeignete Chelatoren bieten Cyclam-Monopropionsäure 13 und Cyclam-Dipropionsäure 14b die Möglichkeit, Radiokupfernuklide stabil zu binden und erlauben die mehrfache Einführung von EGFR-spezifischen Peptiden an das Grundgerüst. Als Grundgerüst wurde der Ligand 13 ausgewählt. Durch die Multifunktionalisierung sollen höhere Affinitäten zum Rezeptor und verbesserte metabolische Stabilitäten hervorgerufen werden. Für diese Verbindung liegen erste vielversprechende Ergebnisse vor, wobei hohe Affinitäten zu zwei EGFR-positiven Zelllinien bestimmt wurden.