A presente pesquisa, desenvolvida com base nos preceitos da História Social, teve o objetivo de resgatar a memória sobre os professores e professoras que lecionaram na área de projeto na FAU-USP de 1948 a 2018, promovendo a redescoberta de trajetórias de vida, histórias que haviam se perdido com o tempo e experiências em diversas áreas do conhecimento. A pesquisa documental e bibliográfica levou à construção de um banco de dados históricos com 251 registros de professores, visando a uma futura sistematização das fontes documentais para a construção de um Centro de Memória sobre o ensino de Projeto na FAU-USP. Como resultado da pesquisa, foram apresentados os perfis individuais dos docentes em forma de fichas pró-memória, ordenadas de acordo com a data de ingresso na FAU-USP. Cada ficha foi exportada e elaborada com base nas informações tabuladas no banco de dados. Em algumas fichas, essa apresentação foi complementada com citações, depoimentos, imagens e referências obtidas ao longo da pesquisa. A análise dos dados identificou diversidade de formações acadêmicas e áreas e atuação nos perfis dos professores do atual Departamento de Projeto (AUP), bem como entre os docentes das suas Cátedras equivalentes, anteriores à Reforma de 1962. Essa diversidade, em nosso ponto de vista, figura como ponto de partida para abordagens e perspectivas interdisciplinares de ensino no curso de Arquitetura e Urbanismo da FAU-USP, ao longo do tempo, assim como para as discussões que levaram à criação e evolução do curso de Design. Evidencia-se o tipo de profissional que era formado no passado e o que está se formando na atualidade; e também se manifestam as competências profissionais e os diversos instrumentos metodológicos utilizados no AUP, na formação dos diferentes perfis de profissionais que atuam na área de projeto. Nesse sentido, a pesquisa buscou abordar a importância do resgate de memórias para o campo da historiografia da Arquitetura e do Design. A recuperação analítico-crítica dessas memórias poderá estimular o confronto de correntes de pensamento, projetos, ideários, práticas didáticas e de pesquisa envolvidas com a formação do arquiteto, do urbanista e do designer, garantindo a constante atualização da concepção generalista e da diversidade de orientações profissionais que hoje caracterizam o AUP e, consequentemente, a FAU-USP. / The present research, based on the precepts of Social History, had the objective of recovering the memory about the teachers who taught in the FAU-USP Design area from 1948 to 2018, promoting the rediscovery of life trajectories, stories that had lost with time and experiences in several areas of knowledge. The documentary and bibliographical research led to the construction of a historical database with 251 teachers\' registers, aiming at a future systematization of documentary sources for the construction of a Memory Center on Design Teaching at FAU-USP. As a result of the research, the individual profiles of the teachers were presented in the form of pro-memory cards, sorted according to the date of entry into the FAU-USP. Each record was exported and elaborated based on the information inserted in the database. In some cards, this presentation is complemented with quotations, testimonies, images and references obtained throughout the research. The analysis of the data identified a diversity of academic formations and areas and performance in the profiles of the professors of the current Department of Design (AUP), as well as among the professors of their equivalent Chairs, previous to the 1962 Reformation. This diversity, in our point of view, is a starting point for interdisciplinary approaches and perspectives of teaching in the Architecture and Urbanism course of FAU-USP, over time, as well as for the discussions that led to the creation and evolution of the Design course. It is evident the professional that was formed in the past and what is forming in the present; and also the professional competences and the various methodological tools used in the AUP are shown, in the formation of the different profiles of professionals who work in the project area. In this sense, the research sought to address the importance of the rescue of memories for the field of historiography of Architecture and Design. The analytical-critical recovery of these memories may stimulate the confrontation of currents of thought, projects, ideas, didactic and research practices involved with the training of the architect, the urbanist and the designer, guaranteeing the constant updating of the generalist conception and the diversity of professional orientations that today characterize the AUP and, consequently, the FAU-USP.

A presente pesquisa, desenvolvida com base nos preceitos da História Social, teve o objetivo de resgatar a memória sobre os professores e professoras que lecionaram na área de projeto na FAU-USP de 1948 a 2018, promovendo a redescoberta de trajetórias de vida, histórias que haviam se perdido com o tempo e experiências em diversas áreas do conhecimento. A pesquisa documental e bibliográfica levou à construção de um banco de dados históricos com 251 registros de professores, visando a uma futura sistematização das fontes documentais para a construção de um Centro de Memória sobre o ensino de Projeto na FAU-USP. Como resultado da pesquisa, foram apresentados os perfis individuais dos docentes em forma de fichas pró-memória, ordenadas de acordo com a data de ingresso na FAU-USP. Cada ficha foi exportada e elaborada com base nas informações tabuladas no banco de dados. Em algumas fichas, essa apresentação foi complementada com citações, depoimentos, imagens e referências obtidas ao longo da pesquisa. A análise dos dados identificou diversidade de formações acadêmicas e áreas e atuação nos perfis dos professores do atual Departamento de Projeto (AUP), bem como entre os docentes das suas Cátedras equivalentes, anteriores à Reforma de 1962. Essa diversidade, em nosso ponto de vista, figura como ponto de partida para abordagens e perspectivas interdisciplinares de ensino no curso de Arquitetura e Urbanismo da FAU-USP, ao longo do tempo, assim como para as discussões que levaram à criação e evolução do curso de Design. Evidencia-se o tipo de profissional que era formado no passado e o que está se formando na atualidade; e também se manifestam as competências profissionais e os diversos instrumentos metodológicos utilizados no AUP, na formação dos diferentes perfis de profissionais que atuam na área de projeto. Nesse sentido, a pesquisa buscou abordar a importância do resgate de memórias para o campo da historiografia da Arquitetura e do Design. A recuperação analítico-crítica dessas memórias poderá estimular o confronto de correntes de pensamento, projetos, ideários, práticas didáticas e de pesquisa envolvidas com a formação do arquiteto, do urbanista e do designer, garantindo a constante atualização da concepção generalista e da diversidade de orientações profissionais que hoje caracterizam o AUP e, consequentemente, a FAU-USP. / The present research, based on the precepts of Social History, had the objective of recovering the memory about the teachers who taught in the FAU-USP Design area from 1948 to 2018, promoting the rediscovery of life trajectories, stories that had lost with time and experiences in several areas of knowledge. The documentary and bibliographical research led to the construction of a historical database with 251 teachers\' registers, aiming at a future systematization of documentary sources for the construction of a Memory Center on Design Teaching at FAU-USP. As a result of the research, the individual profiles of the teachers were presented in the form of pro-memory cards, sorted according to the date of entry into the FAU-USP. Each record was exported and elaborated based on the information inserted in the database. In some cards, this presentation is complemented with quotations, testimonies, images and references obtained throughout the research. The analysis of the data identified a diversity of academic formations and areas and performance in the profiles of the professors of the current Department of Design (AUP), as well as among the professors of their equivalent Chairs, previous to the 1962 Reformation. This diversity, in our point of view, is a starting point for interdisciplinary approaches and perspectives of teaching in the Architecture and Urbanism course of FAU-USP, over time, as well as for the discussions that led to the creation and evolution of the Design course. It is evident the professional that was formed in the past and what is forming in the present; and also the professional competences and the various methodological tools used in the AUP are shown, in the formation of the different profiles of professionals who work in the project area. In this sense, the research sought to address the importance of the rescue of memories for the field of historiography of Architecture and Design. The analytical-critical recovery of these memories may stimulate the confrontation of currents of thought, projects, ideas, didactic and research practices involved with the training of the architect, the urbanist and the designer, guaranteeing the constant updating of the generalist conception and the diversity of professional orientations that today characterize the AUP and, consequently, the FAU-USP.

Esta dissertação trata das possíveis aproximações entre os campos da arquitetura, antropologia e história a partir de um recorte específico: uma leitura dos estudos, roteiros e viagens empreendidos por estudantes de arquitetura de São Paulo em momentos decisivos de suas formações. Esses deslocamentos em direção ao universo da cultura brasileira, ora mediado pelas viagens de campo ora pelo reconhecimento da arquitetura popular, colonial e moderna, são analisados à luz de uma longa tradição das viagens de formação, dos grand tours clássicos aos roteiros românticos ou neocoloniais, aqui focalizados a partir de duas experiências distintas situadas entre 1938 e 1962. O primeiro momento coincide com o contexto da Missão de Pesquisas Folclóricas, idealizada por Mário de Andrade e enviada ao Norte e Nordeste do país em 1938. Detém-se em particular na atuação do estudante de arquitetura da Escola Politécnica de São Paulo, Luiz Saia, então vinculado ao Departamento Municipal de Cultura e ao SPHAN, e como tal designado para chefiar a equipe. Em seguida, o trabalho passa a examinar a atuação dos estudantes da Faculdade de Arquitetura e Urbanismo da Universidade de São Paulo (FAU-USP), sobretudo a partir das atividades do Grêmio (GFAU) no que se referem aos estudos propostos e itinerários estabelecidos de reconhecimento de aspectos da cultura brasileira e do folclore, da arquitetura tradicional e da arquitetura moderna, entre outros. / This study deals with the possible interactions between architecture, history and ethnography through the reading of the studies, routes and road trips undertaken by architecture students throughout Brazil during their formative years in Sao Paulo. These displacements towards Brazilian culture - done either trough field trips, either through acknowledging the diverse forms of architecture, popular, colonial and modern are analyzed in the light of a long tradition of formative journeys, from the classical grand tours to the romantic, neocolonial and modernist itineraries. It focuses here in two specific experiences. The first one was undertaken in the midst of the Mission for Folkloric Research, conceived by Mario de Andrade and lead by Luiz Saia to the North and Northeast regions of the country in 1938. The second one examines the students experiences at the Architecture School in the University of São Paulo (FAU-USP), specially their activities within the local Students Board (GFAU) related to research, field trips, voyages designed to acknowledge different aspects of Brazilian culture, folklore, historical heritage as well as architecture, either colonial, modern or vernacular.

Esta dissertação trata das possíveis aproximações entre os campos da arquitetura, antropologia e história a partir de um recorte específico: uma leitura dos estudos, roteiros e viagens empreendidos por estudantes de arquitetura de São Paulo em momentos decisivos de suas formações. Esses deslocamentos em direção ao universo da cultura brasileira, ora mediado pelas viagens de campo ora pelo reconhecimento da arquitetura popular, colonial e moderna, são analisados à luz de uma longa tradição das viagens de formação, dos grand tours clássicos aos roteiros românticos ou neocoloniais, aqui focalizados a partir de duas experiências distintas situadas entre 1938 e 1962. O primeiro momento coincide com o contexto da Missão de Pesquisas Folclóricas, idealizada por Mário de Andrade e enviada ao Norte e Nordeste do país em 1938. Detém-se em particular na atuação do estudante de arquitetura da Escola Politécnica de São Paulo, Luiz Saia, então vinculado ao Departamento Municipal de Cultura e ao SPHAN, e como tal designado para chefiar a equipe. Em seguida, o trabalho passa a examinar a atuação dos estudantes da Faculdade de Arquitetura e Urbanismo da Universidade de São Paulo (FAU-USP), sobretudo a partir das atividades do Grêmio (GFAU) no que se referem aos estudos propostos e itinerários estabelecidos de reconhecimento de aspectos da cultura brasileira e do folclore, da arquitetura tradicional e da arquitetura moderna, entre outros. / This study deals with the possible interactions between architecture, history and ethnography through the reading of the studies, routes and road trips undertaken by architecture students throughout Brazil during their formative years in Sao Paulo. These displacements towards Brazilian culture - done either trough field trips, either through acknowledging the diverse forms of architecture, popular, colonial and modern are analyzed in the light of a long tradition of formative journeys, from the classical grand tours to the romantic, neocolonial and modernist itineraries. It focuses here in two specific experiences. The first one was undertaken in the midst of the Mission for Folkloric Research, conceived by Mario de Andrade and lead by Luiz Saia to the North and Northeast regions of the country in 1938. The second one examines the students experiences at the Architecture School in the University of São Paulo (FAU-USP), specially their activities within the local Students Board (GFAU) related to research, field trips, voyages designed to acknowledge different aspects of Brazilian culture, folklore, historical heritage as well as architecture, either colonial, modern or vernacular.

Made available in DSpace on 2016-06-02T19:56:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 1834.pdf: 2502250 bytes, checksum: b7141cbd006fe2ef074f6b3f3c48dfd2 (MD5) Previous issue date: 2008-04-08 / Universidade Federal de Sao Carlos / The emissions of the nitrogen oxides (NOx) must be hardly reduced in the next years. The catalytic reduction of NO with CO is one of the possible processes with potential to be able to transform those oxides in N2. In that process, supported noble metals have been the most used, however, their low stability in the presence of water steam or SO2, have led to develop studies to overcome those limitations. Perovkites type catalysts or transition metal oxides supported in a variety of support show activity in this reaction. Nevertheless, no adequate information about the activity of metal oxides supported on zeolites is found in the literature. In this context, the present work was focused to prepare and evaluate between 150°C and 500°C, Cu, Co or Fe containing catalysts dispersed on USY (Si/Al=3,4) or ZSM-5 (Si/Al=12,8) zeolites in the reduction of NO with CO and in the oxidation of CO to CO2. The oxide activity was also compared with that of the respective metal cations located in charge compensation sites. The catalysts were prepared by ion exchange or impregnation and characterized by AAS, XRD, DRS-UV and H2-TPR. Conversion data of NO to N2 on USY and ZSM-5 zeolites containing predominantly Cu2+ or Co2+ cations in exchangeable sites were more active when located on ZSM-5 zeolite (MFI structure), with the Cu2+ cations being more active. On the other hand, Cu, Co or Fe oxides supported on USY or ZSM-5 were more active than cations of considered metals in exchangeable sites, with conversion being dependent on the type and metal content and the type of zeolite. Among the studied metal oxides, the Fe one was the most active and selective. However the presence of O2 or water steam in the feed inhibited the NO reduction with CO on Fe oxide, which was attributed to the deactivation of the active sites by the water steam and the CO direct oxidation by O2 occurring preferentially than CO oxidation via NO reduction. This result gives evidence of the water steam leads to the deactivation of the metallic active sites and O2 favors the direct oxidation of CO to CO2 in detriment of its oxidation by NO reduction. The NO conversion was not significantly affected by the presence of SO2 in the feed (40 ppm). / A emissão de óxidos de nitrogênio (NOx) deverá ser no curto prazo reduzida drasticamente. Dentre os processos com potencial para a conversão desses óxidos a N2 tem-se a redução catalítica de NO com CO. Nesse processo, metais nobres suportados têm sido os mais empregados, entretanto, sua baixa estabilidade na presença de vapor de água e de SO2, levam à necessidade de se realizar estudos que superem essas limitações. Catalisadores tipo perovskita ou de óxidos de metais de transição depositados sobre diversos suportes apresentam atividade nessa reação. Entretanto, pouca informação encontra-se disponível relacionada à atividade desses óxidos suportados em zeólitas. Dentro desse contexto, este trabalho teve como objetivo preparar catalisadores à base de Cu, Co ou Fe dispersos em zeólita USY (Si/Al=3,4) ou ZSM-5 (Si/Al=12,8) e avaliá-los na redução de NO a N2 e oxidação de CO a CO2 no intervalo entre 150°C e 500°C. A atividade desses óxidos foi comparada com cátions dos respectivos metais em sítios de compensação de carga. Os catalisadores foram preparados por troca iônica ou impregnação e caracterizados por EAA, DRX, ERD-UV e RTP-H2. Os resultados de conversão de NO a N2 sobre as zeólitas USY ou ZSM-5 com predominância de cátions Cu2+ e Co2+ compensando carga, mostraram que essas espécies foram mais ativas quando presentes na zeólita ZSM-5 (estrutura MFI), sendo os cátions de Cu mais ativos. Por outro lado, óxidos de Cu, Co ou Fe depositados sobre a USY ou ZSM-5 mostraramse mais ativos que cátions desses metais em sítios de compensação, com a conversão sendo dependente do tipo e do teor de metal e do tipo de zeólita. Dentre os óxidos estudados, o óxido de Fe foi o mais ativo e seletivo a N2, porém a presença de O2 ou vapor de água inibiram fortemente a redução de NO com CO sobre óxido de Fe. Esse resultado evidencia que o vapor de água desativa os sítios metálicos ativos e o O2 favorece a oxidação direta do CO a CO2 em detrimento da sua oxidação via redução de NO. A conversão de NO não foi afetada significantemente na presença de SO2 (40 ppm).

A presente dissertação aborda os anexos e ampliações projetados para os dois edifícios principais da Faculdade de Arquitetura e Urbanismo da Universidade de São Paulo, a Vila Penteado e o Edifício Vilanova Artigas, enquanto obras construídas ou como projetos não realizados. Deste modo, a pesquisa procura ampliar o entendimento e o conhecimento disponível da presença da FAU-USP nestes dois edifícios, a partir de uma particular e sensível situação de projeto, o desenho de anexos e ampliações, utilizando estes edifícios como recorte de pesquisa, num arco abrangendo a história da FAU-USP, desde seu período inicial na Vila Penteado, em meados da década de 1950 quando foi edificado o Ateliê até o Concurso para o Anexo do Edifício Vilanova Artigas realizado em 1989, incluindo seus desdobramentos, quando, com criação do Curso de Design, no início da década de 2000, cogitou-se ampliar o Anexo construído. Sendo esta pesquisa centrada no tema dos anexos, investigados desde o ponto de vista das relações estabelecidas com os edifícios de uma escola de arquitetura e urbanismo, esta aproximação se orienta, paralelamente às questões de projeto que os definem e descrevem, por uma reflexão sobre as relações entre estes anexos e o ensino da arquitetura na FAU-USP. Pelas características únicas e a qualidade arquitetônica excepcional, ambos edifícios impõem parâmetros particulares nas considerações sobre seus anexos, acrescentando elementos que ampliam a complexidade das relações com os edifícios-matriz, permitindo com isso o desenvolvimento de questões potenciadoras deste estudo a partir de reflexões sobre o projeto, o ensino, e a inserção de novos elementos em contextos de preservação do patrimônio edificado, histórico ou moderno. / This dissertation addresses the annexes and extensions that were designed for the two main buildings of FAU-USP: Vila Penteado and Vilanova Artigas\' buildings. It\'s about the finished buildings that were actually built as well as the unrealized projects. Thus, the research seeks to expand the understanding and the knowledge of FAU-USP\'s presence in these two buildings from a particular and sensitive project situation, the design of annexes and extensions, using these buildings as a research out-line that covers FAUUSP\'s history since its first period at Vila Penteado, in the mid-1950s when the Atelier was built, until the Contest to the Annex of Vilanova Artigas building held in 1989, including its deployments when it was cogitated to enlarge the built the Annex after the foundation of the Design Course in the early 2000s. The research focuses on the annexes\' themes, which were investigated from the point of view of established relations with the architecture and urbanism school buildings. This approach is guided by a reflection about how the teaching of architecture at FAU and its annexes are related, in parallel with the design issues that defines and describes them. Because of their exceptional architectural quality and unique features, both buildings impose particular parameters considering their annexes, as they add elements that make the relation between the main buildings and the annexes even more complex. This allows the development of this research\'s theme starting from the discussion about the project, the teaching and insertion of new elements related to the preservation of the modern or historical heritage.

A presente dissertação aborda os anexos e ampliações projetados para os dois edifícios principais da Faculdade de Arquitetura e Urbanismo da Universidade de São Paulo, a Vila Penteado e o Edifício Vilanova Artigas, enquanto obras construídas ou como projetos não realizados. Deste modo, a pesquisa procura ampliar o entendimento e o conhecimento disponível da presença da FAU-USP nestes dois edifícios, a partir de uma particular e sensível situação de projeto, o desenho de anexos e ampliações, utilizando estes edifícios como recorte de pesquisa, num arco abrangendo a história da FAU-USP, desde seu período inicial na Vila Penteado, em meados da década de 1950 quando foi edificado o Ateliê até o Concurso para o Anexo do Edifício Vilanova Artigas realizado em 1989, incluindo seus desdobramentos, quando, com criação do Curso de Design, no início da década de 2000, cogitou-se ampliar o Anexo construído. Sendo esta pesquisa centrada no tema dos anexos, investigados desde o ponto de vista das relações estabelecidas com os edifícios de uma escola de arquitetura e urbanismo, esta aproximação se orienta, paralelamente às questões de projeto que os definem e descrevem, por uma reflexão sobre as relações entre estes anexos e o ensino da arquitetura na FAU-USP. Pelas características únicas e a qualidade arquitetônica excepcional, ambos edifícios impõem parâmetros particulares nas considerações sobre seus anexos, acrescentando elementos que ampliam a complexidade das relações com os edifícios-matriz, permitindo com isso o desenvolvimento de questões potenciadoras deste estudo a partir de reflexões sobre o projeto, o ensino, e a inserção de novos elementos em contextos de preservação do patrimônio edificado, histórico ou moderno. / This dissertation addresses the annexes and extensions that were designed for the two main buildings of FAU-USP: Vila Penteado and Vilanova Artigas\' buildings. It\'s about the finished buildings that were actually built as well as the unrealized projects. Thus, the research seeks to expand the understanding and the knowledge of FAU-USP\'s presence in these two buildings from a particular and sensitive project situation, the design of annexes and extensions, using these buildings as a research out-line that covers FAUUSP\'s history since its first period at Vila Penteado, in the mid-1950s when the Atelier was built, until the Contest to the Annex of Vilanova Artigas building held in 1989, including its deployments when it was cogitated to enlarge the built the Annex after the foundation of the Design Course in the early 2000s. The research focuses on the annexes\' themes, which were investigated from the point of view of established relations with the architecture and urbanism school buildings. This approach is guided by a reflection about how the teaching of architecture at FAU and its annexes are related, in parallel with the design issues that defines and describes them. Because of their exceptional architectural quality and unique features, both buildings impose particular parameters considering their annexes, as they add elements that make the relation between the main buildings and the annexes even more complex. This allows the development of this research\'s theme starting from the discussion about the project, the teaching and insertion of new elements related to the preservation of the modern or historical heritage.

Made available in DSpace on 2016-06-02T19:56:56Z (GMT). No. of bitstreams: 1 6316.pdf: 3231017 bytes, checksum: a8fd307c739622ae82bf2f7df59ea4a9 (MD5) Previous issue date: 2014-03-17 / Significant investments have been made in the development of technologies that enable the drying process of natural gas. The molecular sieves are highlighted in this context, due to features such as ion exchange capacity, thermal stability and especially for its ability to selective adsorption. The nanocrystalline structure favors the water diffusion into the pores of the material, providing greater adsorption efficiency. Therefore, the zeolite nano offers attractive possibilities in the exploration of their use in catalytic and adsorption processes. In this context, the present study aimed to vary some parameters such as aging time, the Si/Al ratio and the mineralizing source in order to synthesize nanocrystalline zeolites faujasitas. Diffractogramsshow that the high alkalinity along with increased aging time were effective for the peak intensity reduction. The Scherrer equation confirms that this decrease is due to obtain nanosized crystals. It is observed by SEM that the change of these same parameters also favored particle size reduction. Thermogravimetryresults enable us to find that 30% of the sample weight loss was water, although the adsorption of the sample was not induced. This fact confirms that even at ambient temperature and pressure, the nanocrystalline faujasite is highly hydrophilic. Adsorption isotherms of synthesized samples indicated that the material has a large surface area and a pore volume which favors and benefits its application in water adsorption. The adsorption tests made in situ at the National Synchrotron Light Laboratory (LNLS in Portuguese), XPDanalysis (X-Ray Diffraction Powder), note that its structure remains stable after adsorption and high temperatures, presenting a promising material in drying. Data from X-ray diffraction showed that the decrease of Si/Al ratio in the reaction mixture, both by source of alumina or silica, was not effective to increase the aluminum content in the network and eventually contributed to the emergence of other competing phases with FAU zeolite, thus compromising its purity. These phases also appeared when the alkalinity is increased in the synthesis at a temperature of 100°C (crystallization), where GIS (NaP1) and CAN phaseswere favored. The crystallization temperature reduce to 70°C was enough to solve this problem and show that all samples showed a reduction in the crystallite sizes with increasing external area. 29Si NMR analysis showed that the physicochemical changes done helped to reduce the Si/Al enough to obtain faujasite X. All samples synthesized in this study, regardless of the impurities, showed a reduction in pore volume, even with a rise in external area. The adsorption tests made with CO2, CH2 and N2 have shown that the faujasite has a larger adsorption capacity than commercial zeolite NaA. / Investimentos significativos têm sido feitos para o desenvolvimento de tecnologias que viabilizem o processo de secagem do gás natural. As peneiras moleculares ganham destaque nesse contexto, devido a características como, por exemplo, sua capacidade de troca iônica, estabilidade térmica e principalmente pela sua capacidade de adsorção seletiva. A estrutura nanocristalina favorece a difusão da água nos poros do material, garantindo maior eficiência de adsorção. Logo, a zeólita nanométrica oferece possibilidades atrativas na exploração de sua utilização em processos catalíticos e de adsorção. Nesse contexto, o presente trabalho teve como objetivo variar alguns parâmetros como o tempo de envelhecimento, a razão Si/Al e a fonte mineralizante com o intuito de sintetizar zeólitas faujasitas nanocristalinas. Difratogramas mostram que a alta alcalinidade juntamente com um maior tempo de envelhecimento foi eficiente para a diminuição da intensidade dos picos. A equação de Scherrer confirma que essa diminuição é devido à obtenção de cristais nanométricos. Observa-se pelo MEV que a mudança destes mesmos parâmetros favoreceu também a redução do tamanho das partículas. Resultados de Termogravimetria nos possibilita constatar que os 30% de perda mássica da amostra foi de água, apesar da amostra não ter sido induzida a adsorção. Esse fato confirma que mesmo em temperatura e pressão ambiente, a faujasita nanocristalina é altamente hidrofílica. Isotermas de adsorção das amostras sintetizadas indicam que o material possui uma elevada área superficial e um volume poroso que beneficia e favorece sua aplicação na adsorção da água. Os testes de adsorção feitos in situ no Laboratório Nacional de Luz Síncrotron (LNLS), análise de XPD (Difratometria de Raios X em Pó), constata que sua estrutura permanece estável após adsorção e a altas temperaturas, mostrando-se um material promissor na aplicação de secagem. Dados de difratometria de raios X mostraram que a diminuição da razão Si/Al na mistura reacional, tanto por fonte de alumina ou sílica, não foi eficiente para aumentar o teor de alumínio na rede e acabou contribuindo para o aparecimento de outras fases concorrentes com a zeólita FAU, comprometendo assim sua pureza. Estas fases também apareceram quando aumento-se a alcalinidade na síntese com temperatura de 100°C (cristalinização), onde a fase GIS (NaP1) e CAN foi favorecida. A redução da temperatura de cristalinização para 70°C foi suficiente para solucionar esse problema e evidenciar que todas as amostras apresentaram uma redução dos tamanhos dos cristalitos e aumento da área externa. Análises de RMN 29Si mostraram que as mudanças físico químicas realizadas favoreceram a diminuição da razão Si/Al suficientemente para obter a faujasita X. Todas as amostras sintetizadas no presente trabalho, independente das impurezas, apresentaram uma redução do volume poroso, mesmo com um aumento da área externa. Os testes de adsorção feitos com CO2, CH4 e N2 mostraram que a faujasita possui maior capacidade de adsorção do que a zeólita NaA comercial.

Orientador: Heloise de Oliveira Pastore / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Quimica / Made available in DSpace on 2018-08-12T23:57:15Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Pires_CleoThomasGabrielVilelaMenegazTeixeira_M.pdf: 3580386 bytes, checksum: d250877101383c3bfd681800ef951608 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Desde meados do século passado as peneiras moleculares compõem uma importante classe de materiais, que revolucionou o processo de craqueamento do petróleo. Propriedades como seletividade geométrica, alta área superficial e capacidade de troca iônica dentre outras, possibilitaram a otimização de vários processos de interesse. No final da década de 80 surgiu uma nova família de peneiras moleculares, formadas a partir da polimerização de fontes de carbono no interior dos canais e cavidades dos zeólitos e subsequente remoção do molde inorgânico por extração ácida ou básica. Esses carbonos porosos bem ordenados foram testados em diversas aplicações e apresentaram resultados promissores como suportes para catalisadores em células a combustível, materiais para a produção de supercapacitores e adsorventes de vitaminas e outras moléculas de importância biológica. O presente trabalho consistiu na preparação e caracterização de peneiras moleculares de carbono a partir da polimerização de acrilonitrila, álcool furfurílico e fenol/formaldeído no interior dos canais dos zeólitos com estrutura FAU e MWW. O conjunto de resultados obtidos indica que nos processos otimizados a polimerização ocorreu apenas no interior da estrutura cristalina dos zeólitos. Os carbonos sintetizados de modo geral apresentam uma estrutura formada por anéis poliaromáticos condensados contendo grupos superficiais oxigenados ou nitrogenados. A acrilonitrila apresentou um comportamento particular quanto à difusão e polimerização no interior da estrutura MWW, formando materiais diferenciados dos análogos oxigenados / Abstract: Since the middle of the last century, molecular sieves represent an important class of materials, and revolutionized the oil cracking process, optimizing it. Furthermore many other applications referred to the structural properties, such as geometric selectivity, high superficial area and ionic exchange capacity. In the end of the 80¿, a new family of molecular sieves was reported, formed from the polymerization of carbon sources into the zeolites channels and cavities, followed by the removal of the inorganic template for acid or basic extraction. These well ordered porous carbons have been tested in diverse applications and presented promising results such as support for catalysts in fuel cells, materials for the production of supercapacitors and adsorbents of vitamins and other molecules with biological importance. The present work consists of the preparation and characterization of carbon molecular sieves from the polymerization of acrylonitrile, furfuryl alcohol and phenol/formaldehyde onto the channels of the zeolites with FAU and MWW structure. The results obtained indicate that, in the optimized processes the polymerization occurred only in the interior of the zeolites crystalline structure, or at least in its majority. The synthesized carbons, in general way, present a structure formed of condensed polyaromatics rings containing oxygenated or nitrogenated superficial groups. Acrylonitrile presented a different behavior of diffusion and polymerization in the interior of MWW structure, forming material well differentiated of the analogous oxygenated / Mestrado / Quimica Inorganica / Mestre em Química

L’intensification des procédés de décontamination des eaux et de purification des gaz (biogaz ou gaz naturel) est un des enjeux primordiaux pour les années à venir. Pour arriver à relever ce défi, il est nécessaire de développer des adsorbants innovants qui vont améliorer les capacités d’adsorption et les cinétiques d’adsorption et qui peuvent être utilisés en flux continu. Le travail sur la mise en forme des adsorbants, sans ajout de liants, pour augmenter les capacités d’adsorption et le contrôle de leur porosité à plusieurs échelles, pour améliorer la diffusion des ions et des molécules est primordial. La zéolithe FAU-X est utilisée industriellement dans de nombreuses applications comme le piégeage du CO2, la purification des biogaz et du gaz naturel, la séparation des gaz de l’air, la séparation des xylènes et pourrait se révéler aussi très intéressante pour le piégeage du Cs radioactif des effluents nucléaires de part sa grande sélectivité. La FAU-X est utilisée dans des procédés en continu sous forme de particules extrudées de 1 à 3 mm contenant 20-30 wt% de liant argile. Des travaux actuels visent à diminuer la quantité de liant dans les particules et à développer des mises en forme monolithiques contenant des macropores, pour faciliter le transport de matière en utilisant par exemple le « freeze-casting » ou l’impression 3D. Cependant, l’ajout de liant est toujours nécessaire.Une nouvelle approche développée dans cette étude est la mise en forme sans liant de la FAU-X en particules de 1 mm et surtout sous forme monolithique avec une macroporosité contrôlée, homogène et interconnectée. Ceci permet de maximiser le transport de matière et ainsi conduire à une meilleure intensification des procédés et une manipulation plus aisée, notamment dans le cas du traitement d’effluents nucléaires. Ces nouvelles synthèses et mises en forme de la FAU-X utilisent le concept de la transformation pseudomorphique de monolithes silice-alumine, obtenus par alumination de monolithes de silice issus d’un procédé sol-gel combiné à une séparation de phase particulière, la décomposition spinodale en présence de polymères (polyéthylène oxyde). La maîtrise de toutes les étapes de synthèse et de la composition du milieu réactionnel a permis d’obtenir des monolithes de FAU-X pure dont le squelette est formé par une agrégation de nanocristaux de FAU-X. Les monolithes FAU-X présentent ainsi trois types de porosités, micro-/ méso et macroporosité, idéales pour améliorer le transport de matière. Les mésopores résultent de l’espace entre les nanocristaux.Ces monolithes FAU-X nanocristaux ont été testés en flux continu pour le piégeage du Cs contenu dans de l’eau naturelle (eau d’Evian) contenant de multiples cations en compétition. Des résultats remarquables ont été obtenus, avec des courbes de percée idéales, témoignant d’une excellente capacité d’adsorption en condition dynamique. L’efficacité des monolithes FAU-X nanocristaux est comparable au matériau de référence, des particules de silice contenant l’adsorbant le plus sélectif pour le Cs, le Bleu de Prusse, avec en plus l’avantage d’être sous forme monolithique, donc plus aisé à manipuler. Des tests préliminaires en statique ont été effectués pour l’adsorption du CO2 et révèlent des capacités d’adsorption identiques à des FAU-X pures. Les tests en flux continu restent à faire pour évaluer l’adsorption en régime dynamique.Les monolithes FAU-X nanocristaux de cette étude présentent les caractéristiques nécessaires pour être utilisés en intensification des procédés. / The process intensification of water decontamination and gas purification (biogas or natural gas) is one of the key issues for the future. To meet this challenge, it’s necessary to develop innovative adsorbents that will improve the adsorption capacity and adsorption kinetics and can be used in continuous flow. Working on adsorbents shaping without addition of binders to increase their adsorption capacities and on the control of their porosity at several scales (micro-/meso-/macroporosity) to improve ions and molecules diffusion is essential. The FAU-X zeolite is used industrially in many applications such as CO2 capture, biogas and natural gas purification, air separation, xylenes separation and could also be very interesting for trapping radioactive Cs of nuclear wastewater because of its high selectivity. FAU-X is used in continuous processes in the form of extruded particles of 1 to 3 mm containing 20-30 wt% of clay binder. Current works aim to reduce the amount of binder in the particles and develop monolithic shaping containing macropores to facilitate the mass transfer using for example the "freeze-casting" or the 3D printing methods. However, the addition of binders is always necessary.A new approach developed in this study is the binderless shaping of FAU-X into particles (1 mm) and especially into monoliths with a well-controlled homogeneous and interconnected macroporosity. This particular macroporosity was shown to maximize the mass transfer in various applications and thus lead to high process intensifications and an easier handling, especially in the case of the treatment of nuclear wastewater. These new syntheses and shaping of FAU-X use the concept of pseudomorphic transformation of silica-alumina monoliths, obtained by alumination of silica monoliths synthesized from a sol-gel process combined with a particular phase separation, the spinodal decomposition in the presence of polymers (polyethylene oxide). The control of all synthesis steps and the composition of the reaction medium has led to monoliths of pure FAU-X phase, whose skeleton is formed by an aggregation of FAU-X nanocrystals. FAU-X monoliths have three types of porosities, micro-/ meso- and macroporosity, suitable for improving the mass transfer. Mesopores result from the space between nanocrystals.These FAU-X nanocrystals monoliths were tested in continuous flow for the trapping of Cs contained in natural water (Evian water) containing several competing cations. Remarkable results have been obtained, with ideal breakthrough curves, exhibiting excellent adsorption capacity in dynamic conditions. The efficiency of FAU-X nanocrystals monoliths is comparable to the reference material, which is composed of Prussian Blue nanoparticles (the most selective adsorbent for Cs) immobilized in silica particles, with the added advantage of being in monolithic shape and so easier to handle. Preliminary tests of CO2 adsorption in FAU-X nanocrystals monoliths were carried out in static conditions and reveal that the adsorption capacity of the monoliths is equivalent to pure FAU-X crystals. Continuous flow tests remain to be done to evaluate adsorption capacities in dynamic mode.The FAU-X nanocrystals monoliths developed in this study have the characteristics necessary to be used in process intensification for various applications.