Nous proposons d'exploiter la convection thermomagnétique, phénomène caractéristique des Ferro fluides, pour améliorer les transferts de chaleur dans les transformateurs. Les équations régissant le système se composent des équations de Navier-Stokes dans l'approximation de Boussinesq, de l'équation de la conservation de l'énergie et des équations de la magnétostatique. Les simulations sont menées avec notre code de recherche parallélisé SFEMaNS (Spectral/Finite Element for Maxwell and Navier-Stokes) pour des géométries axisymétriques, utilisant une décomposition spectrale dans la direction azimutale et des éléments finis de Lagrange dans le plan méridien. Afin de résoudre ce problème spécifique, divers développements sont apportés à SFEMaNS, tels que l'implémentation des forces magnétiques de Kelvin et de Helmholtz. Le code est d'abord appliqué au refroidissement d'un solénoïde dans une cuve cylindrique contenant de l'huile de transformateur ou un ferrofluide à base d'huile de transformateur. Les résultats montrent que l'utilisation du ferrofluide diminue la température maximale du système grâce à la convection thermomagnétique et au changement des propriétés thermophysiques du fluide. L'influence de différents paramètres (fraction volumique de nanoparticules, présence d'un cœur ferromagnétique, propriétés magnétiques des nanoparticules) est étudiée. En particulier, les simulations confirment l'intérêt des nanoparticules magnétiques à faible température de Curie. Nous montrons également sur cet exemple que deux densités de force magnétique égales à un gradient près, telles que les forces de Kelvin et de Helmholtz, donnent le même écoulement. Un bon accord qualitatif est trouvé entre les résultats numériques et expérimentaux utilisant de l'huile de transformateur ou du ferrofluide. Le code est ensuite appliqué au refroidissement d'un système proche d'un transformateur de 40 kVA (20 kV/400 V). Les résultats montrent à nouveau une réduction de la température maximale grâce au ferrofluide. / We propose to make use of thermomagnetic convection, a characteristic phenomenon of ferrofluids, to improve heat transfer in transformers. The governing equations consist in the Navier-Stokes equations under the Boussinesq approximation, the energy conservation equation and the magnetostatics equations. The simulations are performed with the in-house parallel code SFEMaNS (Spectral/Finite Element for Maxwell and Navier-Stokes) for axisymmetric geometries, using a spectral decomposition in the azimuthal direction and Lagrange finite elements in the meridian plane. In order to solve this specific problem, various developments are brought to SFEMaNS, such as the implementation of the Kelvin and Helmholtz magnetic forces. The code is first applied to the cooling of a coil in a cylindrical tank containing either transformer oil or transformer oil-based ferrofluid. The results show that the use of the ferrofluid reduces the maximum temperature in the system due to thermomagnetic convection and the change of the fluid thermophysical properties. The influence of different parameters (volume fraction of nanoparticles, presence of a ferromagnetic core, nanoparticle magnetic properties) is investigated. In particular, the simulations confirm the benefit of magnetic nanoparticles with a low Curie temperature. We also show on this example that two magnetic body forces equal up to a gradient, such as the Kelvin and Helmholtz forces, give the same flow. A good qualitative agreement is found between the numerical and experimental results using transformer oil or ferrofluid. The code is then applied to the cooling of an electromagnetic system close to a 40 kVA (20 kV/400 V) transformer. The results show again a reduction of the maximum temperature when using ferrofluid.

Ce travail de thèse a porté sur l'incorporation de nanoparticules inorganiques au sein de vésicules multilamellaires lipidiques de type " oignon ". La synthèse intravésiculaire de nanoparticules d'or a été réalisée par voie chimique, photoréduction UV et radiolyse gamma. Nous avons montré qu'il est possible de contrôler la morphologie des particules par la composition vésiculaire dans le cas d'une réduction chimique. Quelle que soit la voie de synthèse, nous avons établi que la stabilité de l'oignon dépend de la taille des nanoparticules qu'il contient et de leur nombre. L'utilisation de ces structures hybrides,oignons/nanoparticules (or et argent), pour la catalyse supportée a été abordée. Nous avons également élaboré des oignons magnétiques selon deux voies: par synthèse intravésiculaire de nanoparticules magnétiques et par encapsulation d'un ferrofluide. Les propriétés des oignons en terme de magnétisme, d'hyperthermie magnétique et d'agents de contraste pour IRM ont été étudiées.

L'étude de matériaux intelligents, capables de s'adapter à des stimuli externes est actuellement en plein développement. La ligne directrice de cette thèse est la création de mousses avec des propriétés optiques particulières dans le domaine visible et modulables par un champ magnétique. Cela pose deux problèmes: parvenir d'une part à réaliser une mousse ordonnée constituée de cellules de taille micrométrique et d'autre part à coupler efficacement son arrangement avec un champ magnétique. Ce travail, au cœur des thématiques de la matière molle, se divise en trois parties. La première partie décrit le comportement rhéophysique de solutions aqueuses d'alginate de sodium (polyélectrolyte anionique) et de nanoparticules magnétiques, solutions qui gélifient en présence d'ions calcium. La seconde partie concerne les mousses aqueuses et les bulles monodisperses micrométriques: il est d'abord présenté l'étude de la pression osmotique et de la transition structurelle en fonction de la fraction liquide d'une mousse cristalline générée par un dispositif microfluidique (diamètre des bulles: ~ 100 µm). Puis, une méthode originale basée sur le rétrécissement de bulles est introduite pour créer des bulles ou des gouttes monodisperses micrométriques. Enfin, la troisième partie rassemble les différentes connaissances acquises pour accéder aux premières mousses gélifiées magnéto-stimulables.

Les liquides complexes sont des matériaux très prometteurs pour réaliser la conversion bon marché et à grande échelle d’énergie thermique en énergie électrique, dans un contexte de réchauffement climatique et de maîtrise de la consommation d’énergie. Nous montrons qu’en présence d’un couple redox, les cellules thermogalvaniques à base de liquides ioniques (NEA et EMIMTFSI) présentent des propriétés remarquables tels des coefficients Seebeck de plus de 5 mV/K (Eu³⁺/Eu²⁺ dans l’EMIMTFSI). De même, ces travaux présentent l’utilisation de ferrofluides, solutions colloïdales (aqueuses ou à base de solvants organiques) de nanoparticules magnétiques (maghémite), pour accroître le coefficient Seebeck et le courant extractible de générateurs thermoélectriques liquides. Les phénomènes réversibles d’adsorption des nanoparticules sur la surface des électrodes jouent également un rôle important sur les propriétés thermoélectriques de ces solutions, et sont modifiés par l’application de champs magnétiques homogènes parallèles ou perpendiculaires au gradient de température.En l’absence d’un couple redox, les liquides ioniques peuvent être utilisés pour fabriquer des supercondensateurs à charge thermique. Ces derniers exploitent les modifications avec la température des double couches électriques aux interfaces liquide/électrode. Nous avons étudié ici ces modifications de double couches dans l’EMIMBF4 par simulations numériques de Monte-Carlo. Les résultats démontrent un accroissement conséquent des propriétés thermoélectriques lors de la dilution du liquide ionique dans un solvant organique, l’acétonitrile, en accord qualitatif avec les résultats expérimentaux. / Complex liquids are promising material for low cost and wide scale conversion of thermal energy to electric energy, within a context of global warming and control of the energy consumption.In this work we showed that with a redox couple, ionic liquid (EAN and EMIMTFSI) based thermogalvanic cells present remarkable thermoelectric properties such as the Seebeck coefficient over 5 mV/K (Eu³⁺/Eu²⁺ in EMIMTFSI). Moreover, we demonstrated for the first time that ferrofluids, colloidal solutions (aqueous or organic solvent based) of magnetic nanoparticles (maghemite), can be used to increase both the Seebeck coefficient and the electric current in liquid thermoelectric generators through unknown physical processes. The importance of reversible adsorption phenomena of the nanoparticles on the electrodes’ surface for the thermoelectric properties of these solutions was revealed. That can be further modified by a homogeneous magnetic field applied perpendicular or parallel to the temperature gradient. Without a redox couple, ionic liquids can be used to build thermally chargeable supercapacitors. They take advantage of temperature dependent electrical double-layer formation at liquid/electrode interfaces. Here, we studied these double-layer modifications in EMIMBF4/platinum through Monte-Carlo simulations. The results show substantial modifications in the thermoelectric properties when the ionic liquid is diluted in an organic solvent, acetonitrile. These results are qualitatively consistent with experimental measurements.

La séparation magnétique est utilisée dans le domaine de la purification de l'eau. Des nanoparticules magnétiques fonctionnalisées ou nues sont en charge de capter un polluant ciblé puis sont enlevées de l'eau par l'application d'un champ magnétique. Nous avons montré que l'utilisation d'un ferrofluide aqueux classique constitué de nanoparticules d'oxyde de fer recouvertes par une double couche de surfactant d'acide oléique permet une adsorption efficace des cations métalliques (ion nickel Ni2+) puis leur enlèvement en utilisant des microparticules magnétiques. Nous avons montré que des interactions magnétiques suffisamment fortes entre les nanoparticules induisent une transition de phase colloïdale. Il existe trois régimes de captage qui dépendent de deux paramètres, le premier paramètre est lié à l'intensité du champ magnétique et le second est la concentration en nanoparticules. En présence de l'écoulement de la suspension des nanoparticules, le captage des nanoparticules est toujours régi par la concentration en nanoparticules et également par le nombre de Mason. Nous avons mené une expérience de captage des nanoparticules par un milieu poreux. L'efficacité de filtration est liée à la compétition entre les forces hydrodynamiques et magnétiques ainsi que de la séparation de phase au sein de la suspension. Les théories développées lors de ce travail sont en accord raisonnable avec les résultats expérimentaux et montrent l'augmentation de l'efficacité de captage des nanoparticules avec l'augmentation de l'intensité du champ magnétique et de la concentration en nanoparticules ainsi que la diminution de l'efficacité de captage avec l'augmentation du nombre de Mason.

Les phénomènes interfaciaux impliqués dans les écoulements polyphasiques existent dans de nombreux procédés industriels. Des gouttes et des bulles sont des éléments typiques pour comprendre les phénomènes interfaciaux. Ainsi, cette thèse étudie les gouttes (bulles) impliquées dans la manipulation d’une interface, y compris la rupture de l'interface, le mouvement d’une goutte sur une surface superhydrophobe et le contact sur un support solide à l’aide d’un système d'acquisition pour des signaux électriques. Dans la première partie, une caméra rapide est utilisée pour étudier la dynamique de pincement des fluides homogènes et des ferrrofluides hétérogènes à travers des systèmes confinés et non-confinés liquide-liquide ou liquide-gaz. L'effet de compétition entre les différentes forces telles que la poussée d’Archimède, la force magnétique, la gravité et la tension interfaciale sur la rupture finale d’un fluide interne dans un environnement fluide externe est démontré et quantifié. La deuxième partie est consacrée à la manipulation d’une goutte aqueuse à l’aide d’une interface superhydrophobe sous deux angles distincts : saut d’obstacle de la goutte sur une surface solide revêtue d’une couche superhydrophobe ; déshabillement d’une goutte enveloppée de particules superhydrophobes dite "marbre liquide" sur un film huileux. Le comportement dynamique du saut d’obstacle et du déshabillement des gouttes est quantifié et comparé dans des conditions opératoires très différentes telles que la viscosité, la tension interfaciale, la géométrie d’obstacle, etc. La troisième partie est dévolue au contact d’une goutte sur un support solide: contact initial, étalement, et pincement final des fluides tant newtoniens que non newtoniens, grâce à une méthodologie combinant la caméra rapide et un système d'acquisition ultra-rapide d’un signal électrique / The interfacial phenomena in multiphase flows widely exist in numerous industrial processes. Drops and bubbles are typical models to investigate these interfacial phenomena. Thus this thesis investigates the drop (bubble) involved interface manipulation, including the breakup of interface, drop’s motion on superhydrophobic surface and Dripping-on-Substrate with an acquisition system of electric signals. In the first part, the pinch-off dynamics of homogenous fluids and heterogeneous ferrrofluids, unconfined liquid-liquid (liquid-gas) or confined liquid-liquid systems was investigated by a high-speed camera. The effect of buoyancy, magnetic force, gravity and interface tension between internal and external fluids on the final pinch-off was demonstrated and quantified. The second part focuses on the drop manipulation on superhydrophobic interface through two distinct approaches: superhydrophobic coating on a substrate and superhydrophobic particles enveloping a liquid drop to form “liquid marble”. The hurdling behavior of liquid drops on superhydrophobic obstacles and undressing dynamics of liquid marbles on oil films were discussed and the slope motion of liquid drops and liquid marbles were then compared. The third part concentrates on the Dripping-on- Substrate behavior: initial contact and spreading on a solid surface, final pinch-off of Newtonian fluids and filament thinning of non-Newtonian fluids, through a methodology combining the high-speed camera and ultra-high-speed acquisition device of an electric signal

Confronted with the global demographic changes and the increasing pressure on modern healthcare system, there has been a surge of developing new technology platforms in the past decades. Droplet microfluidics is a prominent example of such technology platforms, which offers an efficient format for massively parallelized screening of a large number of samples and holds great promise to boost the throughput and reduce the costs of modern biomedical activities. Despite recent achievements, the realization of a compact and generic screening system which is suited for resource-limited settings and point-of-care applications remains elusive. To address the above challenges, the dissertation focuses on the development of a compact multifunctional droplet micro-magnetofluidic system by exploring the advantages of magnetic in-flow detection principles. The methodologies behind a novel technique for biomedical applications, namely, magnetic in-flow cytometry have been put forth, which encompass magnetic indexing schemes, quantitative multiparametric analytics and magnetically-activated sorting. A magnetic indexing scheme is introduced and intrinsic to the magnetofluidic system. Two parameters characteristic of the magnetic signal when detecting magnetically functionalized objects, i.e. signal amplitude and peak width, providing information which is necessary to perform quantitative analysis in the spirit of optical cytometry has been proposed and realized. Magnetically-activated sorting is demonstrated to actively select individual droplets or to purify a population of droplets of interest. Together with the magnetic indexing scheme and multiparametric analytic technique, this functionality synergistically enables controlled synthesis, quality administration and screening of encoded magnetic microcarriers, which is crucial for the practical realization of magnetic suspension arrays technologies. Furthermore, to satisfy the needs of cost-efficient fabrication and high-volume delivery, an approach to fabricate magnetofluidic devices on flexible foils is demonstrated. The resultant device retains high performance of its rigid counterpart and exhibits excellent mechanical properties, which promises long-term stability in practical applications.

L’ensemble de l’étude in vivo réalisée sur souris porteuses de glioblastome U87 démontre la faisabilité du ciblage magnétique pour accumuler les magnétoliposomes superparamagnétiques, ou MFLs, au niveau du glioblastome, tout en préservant le reste du tissu cérébral sain. L’étude révèle que le bénéfice apporté par l’action d’un gradient de champ magnétique produit par un aimant extracorporel repose sur un effet EPR (« enhanced permeation and retention » effect) amplifié. Les résultats sont étayés par la combinaison de plusieurs techniques (IRM, RPE, microscopie confocale de fluorescence, microscopie électronique). Concernant les mécanismes de transport empruntés par les magnétoliposomes pour atteindre les cellules tumorales, la voie d’endocytose non spécifique s’apparentant à un processus de macropinocytose est pressentie. Dans l’optique d’une application thérapeutique par hyperthermie, la capacité d’échauffement des magnétoliposomes a été pour la première fois explorée. Les résultats prouvent un comportement thermique des magnétoliposomes compatible avec les conditions d’un traitement par hyperthermie. Enfin, dans le cadre d’une étude portant sur le développement de cancers mécano-induits, l’application des magnétoliposomes a été élargie un autre organe non étudié à ce jour, le côlon. Ces travaux illustrent la problématique de la vectorisation magnétique au sein d’un organe situé dans une région interne de l’organisme. / First, the in vivo study on U87-glioblastoma bearing mice demonstrates the ability of magnetic targeting to accumulate magnetic-fluid-loaded liposomes (MFLs) into glioblastoma while sparing the rest of the healthy brain tissue. The enhancement of liposome local concentration by applying a magnetic field gradient produced by an external magnet is based on an amplified EPR effect (“enhanced permeation and retention” effect). The results were supported by combining several techniques (MRI, ESR, confocal fluorescence microscopy, electron microscopy). The investigations concerning the mechanisms of transport of the magnetoliposomes to reach the tumor cells suggest a non-specific endocytose pathway, presumably macropinocytosis. Secondly, in the context of a therapeutic application by hyperthermia the heat capacity of MFLs was explored. The results showed that the thermal behaviour of the magnetoliposomes depends on the containment state of the iron oxide nanocrystals and is compatible with the conditions of hyperthermia treatment. Finally, as part of a study concerning the development of mechanically induced cancers, application of MFLs was extended to target another organ not yet studied: the colon. This work especially illustrates the potential and related limits of magnetic targeting towards an organ located in an inner region of the body.

Diese Arbeit stützt sich auf die theoretische und experimentelle Untersuchung der Thermodiffusion im Magnetfeld. Bei magnetischen Flüssigkeiten als kolloidalen Suspensionen versteht man unter der Thermodiffusion einen durch einen Temperaturgradienten angestoßenen unidirektionalen Partikeltransport, der zur Separation des Fluids führt. Beschrieben wird die Thermodiffusion theoretisch über das Konzentrationsprofil der Partikel in Abhängigkeit von Zeit und Ort in einer Fluidschicht. Die Experimente detektieren die Separation des Fluids über die Konzentrationsdifferenz zwischen zwei Fluidkammern. Die Bestimmung des Soret-Koeffizienten erfolgt über einen Datenfit zwischen experimentellen und theoretischen Daten. Für das kerosinbasierte Ferrofluid EMG905 wurden zwei Effekte festgestellt. Bei kleinen Magnetfeldstärken wandern die Partikel zum kalten Rand der Schicht (ST>0), bei steigenden Feldstärken kehrt sich diese Richtung um (ST<0). Die Ergebnisse der Untersuchungen zur Thermodiffusion gehen dann in eine lineare Stabilitätsanalyse einer Ferrofluidschicht bei anliegendem Temperaturgradienten und Magnetfeld ein. Dabei wird festgestellt, dass die kritische Rayleigh-Zahl als charakteristische Größe zum Einsetzen von Konvektion von dem Soret-Koeffizienten abhängt. Ist letzterer positiv, wird das Einsetzen von Konvektion begünstigt, ist er wiederum negativ, so kann Konvektion vollständig unterdrückt werden.

Diese Arbeit stützt sich auf die theoretische und experimentelle Untersuchung der Thermodiffusion im Magnetfeld. Bei magnetischen Flüssigkeiten als kolloidalen Suspensionen versteht man unter der Thermodiffusion einen durch einen Temperaturgradienten angestoßenen unidirektionalen Partikeltransport, der zur Separation des Fluids führt. Beschrieben wird die Thermodiffusion theoretisch über das Konzentrationsprofil der Partikel in Abhängigkeit von Zeit und Ort in einer Fluidschicht. Die Experimente detektieren die Separation des Fluids über die Konzentrationsdifferenz zwischen zwei Fluidkammern. Die Bestimmung des Soret-Koeffizienten erfolgt über einen Datenfit zwischen experimentellen und theoretischen Daten. Für das kerosinbasierte Ferrofluid EMG905 wurden zwei Effekte festgestellt. Bei kleinen Magnetfeldstärken wandern die Partikel zum kalten Rand der Schicht (ST>0), bei steigenden Feldstärken kehrt sich diese Richtung um (ST<0). Die Ergebnisse der Untersuchungen zur Thermodiffusion gehen dann in eine lineare Stabilitätsanalyse einer Ferrofluidschicht bei anliegendem Temperaturgradienten und Magnetfeld ein. Dabei wird festgestellt, dass die kritische Rayleigh-Zahl als charakteristische Größe zum Einsetzen von Konvektion von dem Soret-Koeffizienten abhängt. Ist letzterer positiv, wird das Einsetzen von Konvektion begünstigt, ist er wiederum negativ, so kann Konvektion vollständig unterdrückt werden.