Le fullerène C60 est une molécule sphérique composée exclusivement d'atomes de carbone. Ce composé possède une surface aromatique convexe homogène et peut s'associer, entre autres, avec des molécules possédant des surfaces aromatiques par des interactions non-covalentes. Le triptycène est une molécule en forme de "Y" qui possède des surfaces aromatiques convexes. Cette molécule possède l'habileté de s'associer avec le C60 par des interactions de type π qui sont amplifiées par la complémentarité des surfaces concaves et convexes impliquées dans les arrangements cristallins. Nous avons synthétisé des dérivés triptycényles portant des groupements fonctionnels aux extrémités des bras de ce noyau de façon à étendre les cavités disponibles pour interagir avec le C60. En effet, nous avons découvert que les atomes de chlore, de brome et d'iode ainsi que les groupements méthyle permettent d'étendre les surfaces disponibles pour interagir avec les fullerènes C60 et C70. Nous avons étudié les associations entre les dérivés triptycényles et les fullerènes par l'analyse des structures cristallographiques résolues par diffraction des rayons-X. De plus, nous avons étudié les associations entre les molécules considérées par l'analyse des surfaces d'Hirshfeld entourant les fullerènes. Découlant de ces études, l'effet d'amplification des atomes de chlore, de brome et d'iode ainsi que les groupements méthyle a été employé pour identifier de nouveaux solvants aptes à solubiliser efficacement le C60. / The fullerene C60 is a spherical molecule made up exclusively of carbon atoms. The surface of this compound is homogenous, convex and aromatic. As a result, C60 can associate with other aromatic molecules via non-covalent π-stacking interactions to form supramolecular assemblies. The triptycene is a "Y"-shaped molecule with concave aromatic surfaces. This molecule can thereby interact with C60 and form crystals through amplified π-stacking interactions resulting from the concave/convex complementary arrangement. In the course of our work, we made a series of new triptycene derivatives with functional groups added to the periphery of the aromatic core. In particular, we found that methyl groups, as well as atoms of chlorine, bromine and iodine, can be placed on the extremities of the triptycene core to expand the concave cavities available to interact with C60 and C70. We studied the non-covalent interactions between fullerenes and triptycene derivatives using X-ray crystallography. Furthermore, Hirshfeld surfaces have been used to map the interaction patterns around fullerene surfaces. In addition, we have found that aromatic solvents that are properly functionalized with halogen atoms and methyl groups have a special ability to solubilize C60.

Nous étudions l'adsorption de molécules de C60 sur deux reconstructions riches en silicium du 6H-SiC(0001) par IPES, UPS et XPS. Nous mettons en évidence que l'adsorption de C60 sur (3*3) est singulière et définit un nouveau type de liaison entre C60 et substrat : liaison covalente forte avec désorption par recuit à haute température et récupération de la reconstruction de surface. Ces expériences illustrent la complexité de la liaison Si-C60 et permettent une nouvelle mise en perspective.En combinant ARPES à basse énergie de photon et DFT sur une monocouche de ZnPc sur Ag(110), nous prouvons que l'effet de "Umklapp de surface" est effectif pour un réseau de molécules organiques organisé à grande distance. C'est à dire que les conditions de sortie des photoélectrons de volume sont modifiées par la présence du réseau.Nous démontrons aussi que l'HREELS est une technique de choix pour l'étude de l'adsorption d'hydrogène sur graphène, et l'étude de l'interaction d'un plan de graphène sur un substrat, ici le SiC. En effet l'adsorption (réversible) d'atomes d'hydrogène sur du graphène permet à l'HREELS d'être sensible sous le plan de graphène. / We study by IPES, UPS and XPS the adsorption of fullerene on two silicon-rich reconstructions of 6H-SiC(0001). We show that adsorption of C60 on the (3*3) is singular and defines a new bonding type between C60 and a substrate: covalent bond accompanied by the desorption of molecules and the reconstruction's recovery. Our experiments shed a new light on the Si-C60 bounding complexity and provide new insights.By combining low photon energy ARPES and DFT on a monolayer of ZnPc on Ag(110), we provide a direct evidence that the "surface Umklapp'" effect is effective for long-range ordered organic films. Namely, the photoelectrons escape conditions are modified by the bare presence of the molecular lattice.We show that HREELS is a convenient tool to investigate the adsorption of hydrogen on graphene and the interaction of graphene with a substrate, SiC in our study. Indeed, the reversible adsorption of hydrogen on graphene permits the HREELS to gain sensitivity below the graphene layer.

L’approche « bottum-up » via l’auto-assemblage moléculaire est considéré comme une voie prometteuse pour contrôler la fabrication de nouveaux matériaux et leur intégration dans des dispositifs hybrides présentant de propriétés nouvelles. Dans ce travail, nous avons synthétisé plusieurs hybrides à base de molécules organiques (fullerène, porphyrines, phtalocyanine), d’oligonucléotides ou de nanotubes de carbone.Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la synthèse d’une nouvelle famille de produits constituée d’une unité C60 lié à deux chromophores positionnés face à face et permettant la formation de complexes hôte-invités. Nous avons montré que ces composés s’assemblent pour donner des structures supramoléculaires en solution et sur surface. Les interactions électroniques et la compléxation entre le fullerène et les deux chromophores (porphyrines et phtalocyanines) ont été étudiées par spectroscopie optique et RMN ainsi que par voltammétrie cyclique.Parmi les outils de l’approche « bottom-up », l’ADN a montré son extraordinaire potentiel pour la fabrication d’assemblages bio-dirigés. En effet, la synthèse de matériaux hybrides à base d’ADN permet un contrôle précis (théoriquement à l’échelle d’une base, ~3,4Å) du positionnement des groupements fonctionnels dans un matériau. Dans le but de former des réseaux bi- et tridimensionnels à base d’ADN permettant le positionnement de nano-objets, nous avons synthétisé des hybrides à base d’oligonucléotides et de porphyrines (molécule 2D) ou d’adamantane (molécule 3D). Des édifices supramoléculaires simples ont été réalisés et le travail se poursuit en vue de la réalisation de réseaux fonctionnels.Enfin, dans une dernière partie, nous nous sommes intéressés à la fonctionnalisation des nanotubes de carbone monoparoi (SWNT) avec des chromophores de type porphyrines et phtalocyanines. Alors que les porphyrines présentent une absorption intense presque exclusivement dans le bleu, les phtalocyanines absorbent principalement dans le rouge. Combiner ces deux chromophores à la surface des nanotubes de carbone présente donc un intérêt particulier pour la collecte de lumière car les deux composés absorbent des régions complémentaires du spectre visible. Ce travail ouvre la voie vers l'étude des propriétés optoélectroniques des hybrides à base de nanotubes et en particulier leur utilisation pour la conversion d’énergie lumineuse en énergie électrique (application photovoltaïque). / An Approach "bottum-up" via molecular self-assembly is considered as a promising way to control the manufacture of new materials and their integration into hybrid devices with novel properties. In this work, we have synthesized several hybrids based on organic molecules (fullerene, porphyrin, phthalocyanine), oligonucleotides or carbon nanotubes.At first, we were interested in the synthesis of a new family of products consisting of a unit C60 linked to two chromophores positioned face to face and allowing the formation of host-guest complexes. We have shown that these compounds are combined to give supramolecular structures in solution and on the surface. Electronic interactions and complexation between fullerene and the two chromophores (porphyrins and phthalocyanines) were studied by NMR and optical spectroscopy as well as cyclic voltammetry.Among the tools of the "bottom-up", DNA showed its tremendous potential for the production of bio-directed assembly. Indeed, the synthesis of hybrid materials based DNA allows precise control (theoretically on the scale of a base, ~ 3.4 Å) of the positioning of the functional groups in a material. In order to form networks and bi-dimensional DNA-based for positioning nano-objects, we have synthesized hybrid oligonucleotide-based and porphyrin molecule (2D) or adamantane molecule (3D). Supramolecular structures have been made and this work is ongoing to achieve functional networks.Finally, in a last part, we are interested in the functionalization of single-walled carbon nanotubes (SWNTs) with chromophores like porphyrins and phthalocyanines. While porphyrins exhibit almost exclusively an intense absorption in the blue (around 420-440 nm), phtalocyanines absorb mainly in the red spectral region. Taken together these two chromophores have interesting light harvesting, photophysical and redox properties; the two components will participate independently to increase the overall absorption in the visible range of the solar spectrum. This work opens the route to study the optoelectronic properties of hybrid nanotube and in particular their use for the conversion of light energy into electrical energy (photovoltaic application).

Dans ce manuscrit est décrite l'utilisation d'interactions supramoléculaires pour diriger l'auto-assemblage de composés donneurs et accepteurs d'électrons au sein de dispositifs photovoltaïques organiques. Dans ce but, des matériaux de type oligo-3-hexylthiophène et fullerène ont été fonctionnalisés avec des groupements de reconnaissance complémentaires mélamine – acide barbiturique. La présence de élements solubilisants confère à ces composés une bonne mise en oeuvre permettant la fabrication de dispositifs photovoltaïques à hétérojonction volumique. L'effet de la composition et du post-traitement de la couche active sur la performance de ces dispositifs ont été explorés. Les études de mobilité de charge et des mécanismes de recombinaison au sein de ces matériaux indiquent que l'équilibre entre auto-association et séparation de phases est crucial pour l'efficacité en conversion photovoltaïque. / This research aims to elucidate the use of supramolecular interaction to guide the formation of well-defined nanoscale self-assembled architecture in photovoltaic solar cells as a means to improve device efficiency. Complementary molecular recognition sites based on melamine and barbituric acid were used to obtain functionalized fullerene and oligothiophene materials with superior processibility thanks to the presence of specific solubilizing groups. The efficiency of solid-state devices fabricated using the bulk heterojunction design was studied with respect to device morphology and composition. Experiments on recombination mechanism and field effect mobilities suggest that the balance between hydrogen-bonding interactions induce self-assembly and p-p interactions to promote phase segregation is crucial to the micro-structure of the active layer. The investigated of the relationship between the oligothiophene chain size and various complementary hydrogen-bonding motifs is envisaged.

Le fullerène C60 est une molécule sphérique composée exclusivement d'atomes de carbone. Ce composé possède une surface aromatique convexe homogène et peut s'associer, entre autres, avec des molécules possédant des surfaces aromatiques par des interactions non-covalentes. Le triptycène est une molécule en forme de "Y" qui possède des surfaces aromatiques convexes. Cette molécule possède l'habileté de s'associer avec le C60 par des interactions de type π qui sont amplifiées par la complémentarité des surfaces concaves et convexes impliquées dans les arrangements cristallins. Nous avons synthétisé des dérivés triptycényles portant des groupements fonctionnels aux extrémités des bras de ce noyau de façon à étendre les cavités disponibles pour interagir avec le C60. En effet, nous avons découvert que les atomes de chlore, de brome et d'iode ainsi que les groupements méthyle permettent d'étendre les surfaces disponibles pour interagir avec les fullerènes C60 et C70. Nous avons étudié les associations entre les dérivés triptycényles et les fullerènes par l'analyse des structures cristallographiques résolues par diffraction des rayons-X. De plus, nous avons étudié les associations entre les molécules considérées par l'analyse des surfaces d'Hirshfeld entourant les fullerènes. Découlant de ces études, l'effet d'amplification des atomes de chlore, de brome et d'iode ainsi que les groupements méthyle a été employé pour identifier de nouveaux solvants aptes à solubiliser efficacement le C60. / The fullerene C60 is a spherical molecule made up exclusively of carbon atoms. The surface of this compound is homogenous, convex and aromatic. As a result, C60 can associate with other aromatic molecules via non-covalent π-stacking interactions to form supramolecular assemblies. The triptycene is a "Y"-shaped molecule with concave aromatic surfaces. This molecule can thereby interact with C60 and form crystals through amplified π-stacking interactions resulting from the concave/convex complementary arrangement. In the course of our work, we made a series of new triptycene derivatives with functional groups added to the periphery of the aromatic core. In particular, we found that methyl groups, as well as atoms of chlorine, bromine and iodine, can be placed on the extremities of the triptycene core to expand the concave cavities available to interact with C60 and C70. We studied the non-covalent interactions between fullerenes and triptycene derivatives using X-ray crystallography. Furthermore, Hirshfeld surfaces have been used to map the interaction patterns around fullerene surfaces. In addition, we have found that aromatic solvents that are properly functionalized with halogen atoms and methyl groups have a special ability to solubilize C60.

L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel.

L'objectif de cette thèse était de démontrer les potentialités de l'impression à jet d'encre pour le pilotage d'une HLED contenant des clusters métalliques phosphorescents dans le rouges, par des transistors organiques à effet de champs. Pour atteindre ce but, le projet a été divisé en deux parties : I) La fabrication et l'optimisation de transistors organiques de type n par photolithographie puis le transfert technologique vers l'impression à jet d'encre. II) Parallèlement au développement des transistors, je me suis attaché à la conception de matériaux hybrides luminescents pour la réalisation d'HLED. Pour la partie transistor, nous avons obtenu une meilleure compréhension des facteurs influençant l'injection de charges mais aussi la stabilité électrique pour un transistor de géométrie grille basse/contacts bas avec le fullerène C60 évaporé. Nous avons démontré que la résistance de contact est d'une part gouvernée par la morphologie du SCO au niveau des électrodes et d'autre part indépendante du travail de sortie du métal. En outre, nous avons vu que la stabilité électrique des transistors est fortement impactée par la nature du contact source et drain. L'optimisation des transistors fabriqués par photolithographie, qui a essentiellement consisté à modifier les interfaces, nous a permis de développer des transistors de type n performants avec des mobilités à effet de champ saturées allant jusqu'à 1,5 cm2/V.s pour une température maximum de procédé de 115 °C. Le transfert vers un transistor fabriqué par impression à jet d'encre a ensuite été effectué. Nous avons ensuite démontré que les morphologies de l'électrode de grille et de l'isolant, fabriqués par impression à jet d'encre, ont un impact négligeable sur les performances des transistors. Pour notre structure imprimée, l'injection de charges aux électrodes S/D est en fait le facteur clé pour la réalisation de transistors performants. Finalement, des matériaux phosphorescents rouges à base de cluster métalliques octaédrique de molybdène ont été développés. Le copolymère hybride résultant présentait un rendement quantique de photoluminescence de 51 %. La réalisation de l'HLED a ensuite été effectuée par combinaison d'une LED bleue commercial et du copolymère dopé avec des clusters octaédriques de molybdène pour des applications possibles en biologie ou dans l'éclairage. / The objective of this thesis was to demonstrate the potentialities of inkjet printing for driving an HLED containing red phosphorescent metallic clusters, with organic field effect transistors. To achieve this goal, the project was divided into two parts: I) The fabrication and optimization of n-type organic transistors by photolithography and then transfer to inkjet printing. II) Parallel to the development of transistors, I focused on designing luminescent hybrid materials for HLED realization. Concerning transistors, we obtained a better understanding of the factors influencing the charge injection but also the electrical stability for bottom gate/ bottom contact geometry transistor with evaporated C60 semiconductor. We have demonstrated that the contact resistance is on the one hand governed by the morphology of the SCO at the electrodes and on the other hand independent of the metal work function. In addition, we have observed that transistors electrical stability of is strongly impacted by the source and drain contact nature. The optimization of photolithography transistors, which essentially consisted of modifying the interfaces, allowed us to develop efficient n-type transistors with saturated field effect mobilities of up to 1.5 cm2/V.s for a maximal process temperature of 115 °C. The technological transfer to inkjet printed transistors was then performed. We then demonstrated that gate electrode and insulator morphologies deposited by inkjet printing, have a negligible impact on transistors performances. For our printed structure, charges injection at the S/D electrodes is in fact the key factor for high performance transistors realization. Finally, red phosphorescent materials based on molybdenum octahedral metal cluster have been developed. The resulting hybrid copolymer showed photoluminescence quantum yield up to 51%. The realization of the HLED was then carried out by combining a commercial blue LED and the copolymer doped with octahedral molybdenum clusters for possible applications in biology or lighting.

Le fullerène C60, une molécule sphérique, et le C70, un analogue ellisoïde, sont des composés aromatiques convexes constitués exclusivement d'atomes de carbone. La nature aromatique de la surface de ces cages de carbone rend possible leur association à l'état solide avec d'autres molécules aromatiques de topologie complémentaire. En particulier, l'association des fullerènes avec des composés présentant des motifs concaves aromatiques, via une association de type concave-convexe, est favorable. En effet, les interactions π•••π de type concave-convexe sont amplifiées grâce à la complémentarité topologique des partenaires impliqués. Le centrohexaindane est un hydrocarbure non planaire rigide qui a été synthétisé pour la première fois en 1988 par Kuck et collaborateurs. Cette molécule possède quatre surfaces aromatiques concaves orientées dans une géométrie tétraédrique qui sont susceptibles d'interagir favorablement avec les fullerènes. Nous avons ainsi avec succès cocristallisé le centrohexaindane avec les fullerènes C60 et C70. Puis, nous avons étudié les assemblages à l'état solide entre le centrohexaindane et les fullerènes par l'analyse des structures résolues via diffraction des rayons X. Les surfaces concaves aromatiques du centrohexaindane se sont révélées être propices à une association avec les fullerènes C60 et C70 via des interactions π•••π de type concave-convexe, tel que prévu. En outre, nous avons découvert que les liaisons C-H situées à la périphérie du centrohexaindane prennent part à une multitude de contacts C-H•••π avec les molécules de fullerène. Les échantillons de cocristaux composés de centrohexaindane et de fullerène ont aussi été caractérisés par diffraction de poudre des rayons X et par analyse thermogravimétrique dans le but d'en évaluer l'homogénéité. / Spherical fullerene C60 and C70, its ellipsoidal analogue, are convex aromatic compounds consisting exclusively of carbon atoms. The aromatic nature of the surface of these carbon cages enables their solid-state association with aromatic molecules that have complementary shapes. In particular, the association of fullerenes with compounds that have concave aromatic units, by a concave-convex type of association, is favored. Indeed, concave-convex π•••π interactions are enhanced because of the topological complementarity of the partners. Centrohexaindane is a rigid nonplanar hydrocardon that was first synthesized in 1988 by Kuck and coworkers. It contains four concave aromatic surfaces, oriented in a tetrahedral geometry, that are likely to interact favorably with fullerenes. To study this phenomenon, we successfully cocrystallized centrohexaindane with fullerenes C60 and C70. We then resolved the structure of the resulting solid-state assemblies by X-ray diffraction. The concave aromatic surfaces of centrohexaindane proved to be conducive for an association with fullerenes involving concave-convex π•••π interactions, as expected. In addition, we found that C-H bonds located at the periphery of centrohexaindane participate in a variety of C-H•••π contacts with the fullerene partners. Samples of cocrystals containing centrohexaindane and fullerene were also characterized using powder X-ray diffraction and thermogravimetric analysis in order to assess their homogeneity.

Le fullerène C60, une molécule sphérique, et le C70, un analogue ellisoïde, sont des composés aromatiques convexes constitués exclusivement d'atomes de carbone. La nature aromatique de la surface de ces cages de carbone rend possible leur association à l'état solide avec d'autres molécules aromatiques de topologie complémentaire. En particulier, l'association des fullerènes avec des composés présentant des motifs concaves aromatiques, via une association de type concave-convexe, est favorable. En effet, les interactions π•••π de type concave-convexe sont amplifiées grâce à la complémentarité topologique des partenaires impliqués. Le centrohexaindane est un hydrocarbure non planaire rigide qui a été synthétisé pour la première fois en 1988 par Kuck et collaborateurs. Cette molécule possède quatre surfaces aromatiques concaves orientées dans une géométrie tétraédrique qui sont susceptibles d'interagir favorablement avec les fullerènes. Nous avons ainsi avec succès cocristallisé le centrohexaindane avec les fullerènes C60 et C70. Puis, nous avons étudié les assemblages à l'état solide entre le centrohexaindane et les fullerènes par l'analyse des structures résolues via diffraction des rayons X. Les surfaces concaves aromatiques du centrohexaindane se sont révélées être propices à une association avec les fullerènes C60 et C70 via des interactions π•••π de type concave-convexe, tel que prévu. En outre, nous avons découvert que les liaisons C-H situées à la périphérie du centrohexaindane prennent part à une multitude de contacts C-H•••π avec les molécules de fullerène. Les échantillons de cocristaux composés de centrohexaindane et de fullerène ont aussi été caractérisés par diffraction de poudre des rayons X et par analyse thermogravimétrique dans le but d'en évaluer l'homogénéité. / Spherical fullerene C60 and C70, its ellipsoidal analogue, are convex aromatic compounds consisting exclusively of carbon atoms. The aromatic nature of the surface of these carbon cages enables their solid-state association with aromatic molecules that have complementary shapes. In particular, the association of fullerenes with compounds that have concave aromatic units, by a concave-convex type of association, is favored. Indeed, concave-convex π•••π interactions are enhanced because of the topological complementarity of the partners. Centrohexaindane is a rigid nonplanar hydrocardon that was first synthesized in 1988 by Kuck and coworkers. It contains four concave aromatic surfaces, oriented in a tetrahedral geometry, that are likely to interact favorably with fullerenes. To study this phenomenon, we successfully cocrystallized centrohexaindane with fullerenes C60 and C70. We then resolved the structure of the resulting solid-state assemblies by X-ray diffraction. The concave aromatic surfaces of centrohexaindane proved to be conducive for an association with fullerenes involving concave-convex π•••π interactions, as expected. In addition, we found that C-H bonds located at the periphery of centrohexaindane participate in a variety of C-H•••π contacts with the fullerene partners. Samples of cocrystals containing centrohexaindane and fullerene were also characterized using powder X-ray diffraction and thermogravimetric analysis in order to assess their homogeneity.

L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel. / The study of quantum effects as quantum coherences and their exploitation for control by laser pulse are still a numerical challenge in big systems. To reduce the dimensionality of the problem, dissipative dynamics focuses on a quantum subspace called 'system', that includes the most important degrees of freedom. The system is coupled to a thermal bath made of harmonic oscillators. The essential tool of dissipative dynamics is the spectral density of the bath, that contains all the information about the bath and the interaction between the system and the bath. Several strategies coexist and complement one another. We adopt a non-Markovian quantum master equation for the evolution of the density matrix associated to the system. This approach, developped by C. Meier and D.J. Tannor, is perturbative in the system-bath coupling, but not in the interaction with a laser field. Our goal is to confront this methodology to realistic systems calibrated by ab initio electronic structure calculations. We first study the ultrafast electron transfer modelling an oligothiophene-fullerene heterojunction, found in organic photovoltaic cells. We present a way of overcoming the limitation of the perturbative regime, using a Brownian oscillator representation to describe the problem. Charge transfer is faster but less complete when the R distance between oligothiophene and fullerene fragments increases. Then we combine the quantum dynamical method described above with the Optimal Control Theory (OCT) method. An application is the control of an isomerization, the Cope rearrangement, in the context of Diels-Alder reactions. Including the dissipation at the design stage of the field enables the control algorithm to react on the environment-induced decoherence and to lead to a better yield. Comparing one and two-dimension models shows that control finds a mechanism adapted to the model. In two dimensions, it actively acts on the two coordinates of the model. In one dimension, decoherence is minimized by accelerating the way through the delocalized states located above the potential energy barrier.