Cette thèse présente différentes approches quantiques pour l'exploration de processus dynamiques dans des systèmes multiélectroniques, en particulier après une forte excitation qui peut aboutir à des effets dissipatifs. Les théories de champ moyen sont un outil utile à cet égard. Malgré l'existence de nombreux travaux réalisés ces deux dernières décennies, ces théories peinent à reproduire complètement la corrélation à deux corps. La thermalisation est un des effets des collisions électron-électron. Après un chapitre introductif, on présentera dans le chapitre 2 le formalisme de plusieurs méthodes étudiées dans cette thèse, ayant pour but la description de ces effets en ajoutant un terme de collision au champ moyen. Ces méthodes sont appelées Stochastic Time-Dependent Hartree Fock (STDHF), Extended TDHF (ETDHF) et Collisional TDHF (CTDHF). Cette dernière méthode représente d'une certaine façon le résultat principal de cette thèse. L'implémentation numérique de chacune de ces méthodes sera aussi examinée en détail. Dans les chapitres 3, 4 et 5, nous appliquerons à différents systèmes les méthodes présentées dans le chapitre 2. Dans le chapitre 3, nous étudions d'abord un canal de réaction rare, ici la probabilité d'un électron de s'attacher à un petit agrégat d'eau. Un bon accord avec les données expérimentales a été observé. Dans le chapitre 4, un modèle fréquemment utilisé en physique nucléaire est résolu exactement et comparé quantitativement à STDHF. L'évolution temporelle des observables à un corps s'accorde entre les deux méthodes, plus particulièrement en ce qui concerne le comportement thermique. Néanmoins, pour permettre une bonne description de la dynamique, il est nécessaire d'avoir une grande statistique, ce qui peut être un frein à l'utilisation de STDHF sur de larges systèmes. Pour surpasser cette difficulté, dans le chapitre 5 nous testons CTDHF, qui a été introduit dans le chapitre 2, sur un modèle à une dimension (et sans émission électronique). Le modèle se compose d'électrons dans un potentiel de type jellium avec une interaction auto-cohérente sous la forme d'une fonctionnelle de la densité. L'avantage de ce modèle à une dimension est que les calculs STDHF sont possibles numériquement, ce qui permet une comparaison directe aux calculs CTDHF. Dans cette étude de validité du concept, CTDHF s'accorde remarquablement bien avec STDHF. Cela pose les jalons pour une description efficace de la dissipation dans des systèmes réalistes en trois dimensions par CTDHF. / This thesis presents various quantal approaches for the exploration of dynamical processes in multielectronic systems, especially after an intense excitation which can possibly lead to dissipative effects. Mean field theories constitute useful tools in that respect. Despite the existence of numerous works during the past two decades, they have strong difficulties to capture full 2-body correlations. Thermalization is one of these effects that stems from electron-electron collisions. After an introductory chapter, we present in Chapter 2 the formalism of the various schemes studied in this thesis toward the description of such an effect by including collisional terms on top of a mean field theory. These schemes are called Stochastic Time-Dependent Hartree Fock (STDHF), Extended TDHF (ETDHF) and Collisional TDHF (CTDHF). The latter scheme constitutes in some sense the main achievement of this thesis. The numerical realizations of each scheme are also discussed in detail. In Chapters 3, 4 and 5, we apply the approaches discussed in Chapter 2 but in various systems. In Chapter 3, we first explore a rare reaction channel, that is the probability of an electron to attach on small water clusters. Good agreement with experimental data is achieved. In Chapter 4, a model widely used in nuclear physics is exactly solved and quantitatively compared to STDHF. The time evolution of 1-body observables agrees well in both schemes, especially what concerns thermal behavior. However, to allow a good description of the dynamics, one is bound to use a large statistics, which can constitute a hindrance of the use of STDHF in larger systems. To overcome this problem, in Chapter 5, we go for a testing of CTDHF developed in Chapter 2 in a one-dimensional system (and without electronic emission). This system consists in electrons in a jellium potential with a simplified self-consistent interaction expressed as a functional of the density. The advantage of this 1D model is that STDHF calculations are numerically manageable and therefore allows a direct comparison with CTDHF calculations. In this proof of concept study, CTDHF compares remarkably well with STDHF. This thus paves the road toward an efficient description of dissipation in realistic 3D systems by CTDHF.

Thesis (M.Tech.: Chemistry)-Dept. of Chemistry, Durban Institute of Technology, 2003 ix, 70 leaves + 1 computer laser optical disc / The purpose of this study is to utilize computational techniques in the determination of the mechanistic pathways for the one-pot conversion of a pentacyclo-undecane (PCU) dione 1.1 to a pentacyclo-undecane cage lactam 1.2.

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Neste trabalho apresentamos a generalização da aproximação relativística Dirac-Hartree-Fock-Bogoliubov (DHFB) para a matéria nuclear assimétrica. Esta aproximação foi inicialmente desenvolvida para descrever o chamado emparelhamento padrão em matéria nuclear simétrica. Nesta generalização inclui-se a descrição do emparelhamento no canal do quase-dêuteron, de maneira a determinar-se a predominância de um ou de outro modo, ao variar-se a densidade e o grau de assimetria da matéria nuclear. A generalização baseia-se no cálculo auto-consistente do campo efetivo de Hartree-Fock e dos campos efetivos de emparelhamento. Como resultado principal, obteve-se a possibilidade da coexistência entre os modos de emparelhamento descritos, formando um estado de emparelhamento misto, o qual torna-se o estado fundamental na matéria nuclear, na faixa de densidades e de assimetria onde existe. O modelo generalizado também mapeou as regiões de acoplamento forte e fraco para os casos de emparelhamento padrão puro e misto.

No regime de altas densidades, os modelos de quarks com geração dinâmica de massa prevêem que a matéria estranha de quarks pode aparecer em duas fases, uma fase quiral simétrica e outra quebrada que não é absolutamente estável. A altas densidades, a abundância dos quarks u, d e s é a mesma na fase quiral simétrica e não há elétrons. Estas duas propriedades também estão presentes numa nova fase supercondutora que deve ocorrer na QCD a altas densidades, conhecida como fase fechada de cor e sabor (CFL). Isto sugere que a matéria estranha a altas densidades possa fazer uma transição para fase CFL, na qual a energia é diminuida pelo emparelhamento BCS dos quarks. Nesta tese fazemos um estudo numa versão completa do modelo cromodielétrico (CDM) onde implementamos o emparelhamento dos quarks e analisamos a fase supercondutora de cor e sabor. Para investigar o efeito do confinamento nesta fase, derivamos uma lagrangeana efetiva para o emparelhamento, expandindo-a em torno do valor do campo médio ? do campo confinante do CDM e em ordem mais baixa. A constante efetiva da interação de emparelhamento depende explicitamente de ?. As equações de gap auto-consistentes no canal escalar e vetorial são obtidas e resolvidas numericamente para diferentes valores dos parâmetros do CDM. Para o potencial quártico usado nos cálculos, na solução quiral, obtida para grandes valores do campo de confinamento e pequenos valores da massa do quark, os quarks não emparelham. Para a solução quiral quebrada, onde ? é pequeno e os quarks são massivos, encontramos emparelhamento. Mostramos que o canal vetor do gap é mais fraco que o escalar, e o gap de emparelhamento vetorial pode chegar até 120 MeV para altas densidades. .

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Récemment avec les nouvelles possibilités d'études expérimentales de noyaux exotiques riches en proton, un regain d'intérêt s'est porté sur la problématique des corrélations d'appariement proton-neutron. Ce travail a pour but l'étude des corrélations au delà du champ moyen et en particulier du pairing proton-neutron isoscalaire et isovecteur pour différents isotopes de Germanium N ~ Z. Nous avons d'abord traité l'approche BCS classique avec l'approximation Lipkin-Nogami (LN) de projection sur le bon nombre de particules en utilisant une interaction résiduelle de type contact. Ensuite dans une approche appelée Higher Tamm-Dancoff Approximation (HTDA) les corrélations proton-neutron ont été traitées en conservant explicitement le nombre de particules. Dans les deux cas, nous avons développé les codes numériques correspondants pour traiter les couplages proton-neutron. Les résultats des applications numériques pour quelques noyaux sont discutés et comparés dans les deux approches BCS(LN) et HTDA avec pairing isoscalaire et isovecteur. Nous avons montré que les deux approches donnent une description semblable des corrélations du fondamental mais que la méthode HTDA est plus efficace dans le régime de faible pairing. Nous avons mis en évidence le rôle crucial de la conservation du nombre de particules pour la description des corrélations d'appariement proton-neutron. La prise en compte du pairing T = 0 génère une énergie de liaison supplémentaire pour les noyaux N = Z contribuant au terme d'énergie de Wigner.

Le travail a porté sur le développement d'une méthode de décomposition de domaine pour le calcul de structures électroniques avec les modèles de Hartree-Fock ou DFT (Density Functional Theory). La simulation de ces modèles passe traditionnellement par la résolution d'un problème aux valeurs propres généralisé, dont la complexité cubique est un verrou pour pouvoir traiter un grand nombre d'atomes. La méthode MDD (Multilevel Domain Decomposition), introduite au cours de la thèse de Maxime Barrault (2005), est une alternative à cette étape bloquante. Elle consiste à se ramener à un problème de minimisation sous contraintes où on peut exploiter les propriétés de localisation de la solution. Les résultats acquis au cours de la présente thèse sont :* l'analyse numérique de la méthode : on a montré, sur un problème simplifié présentant les mêmes difficultés mathématiques, un résultat de convergence locale de l'algorithme ; * l'augmentation de la vitesse de calcul et de la précision, pour les répartitions "1D" des sous-domaines, ainsi que la démonstration de la scalabilité jusqu'à $1000$ processeurs; * l'extension de l'algorithme et de l'implémentation aux cas où les sous-domaines sont répartis en "2D/3D".

Cette thèse se propose d'étudier la thermodynamique de la matière nucléaire qui constitue l'écorce des proto-étoiles et étoiles à neutrons. Une connaissance détaillée des propriétés thermodynamiques de la matière d'étoile est nécessaire afin d'améliorer la compréhension des phénomènes physiques impliqués dans le refroidissement des proto-étoiles, et dans la formation de supernovae de type II. L'un des objectifs fondamentaux est d'extraire le diagramme des phase de la matière d'étoile afin de déterminer si celui-ci présente des instabilités et/ou des points critiques. Le travail présenté ici se divise en deux parties, une première portant sur des approches classiques, et une seconde sur une approche quantique. Les approches classiques sont basées sur le modèle d'Ising et le groupe de renormalisation. Elles vont nous permettre d'obtenir des informations qualitatives sur la phénoménologie des transitions de phase de la matière d'étoile, et de discuter l'influence de la frustration Coulombienne sur le diagramme des phases. L'approche quantique est basée sur un modèle de dynamique moléculaire fermionique que nous avons dérivé à partir du formalisme de la fonctionnelle de la densité, et implémenté numériquement avec des forces de Skyrme optimisée pour la matière riche en neutrons. Le travail de cette thèse montre des premières applications à l'étude thermodynamique de systèmes finis, et à des calculs de structure nucléaire pour des noyaux légers. Nous proposerons également une ébauche du formalisme qui permettra à terme de traiter numériquement le problème quantique de la matière infinie d'étoile à l'aide du modèle de dynamique moléculaire.

L'objet de cette thèse est l'étude de quelques propriétés de l'équation d'évolution de Schrödinger. Dans un premier temps, on s'intéresse à un problème inverse concernant cette équation posée en domaine borné, avec potentiel, lequel dépend uniquement de la variable d'espace, et donnée de Dirichlet sur le bord. On démontre, à l'aide d'une inégalité de Carleman, que le problème inverse de la détermination du potentiel à partir de la mesure du flux de la solution à travers une partie du bord est un problème bien posé. Dans un deuxième temps, il est question de l'équation de Schrödinger considérée dans $\mathbb R^3$ avec un potentiel coulombien, localement singulier, et un potentiel électrique non borné, tous deux dépendant des variables d'espace et de temps. On montre successivement l'existence d'une unique solution régulière pour l'équation linéaire et pour l'équation avec non-linéarité de Hartree. Ce sont des étapes préliminaires à l'étude d'un système couplant à travers le potentiel coulombien, cette équation de Hartree-Fock et une équation issue de la dynamique newtonienne. Les résultats obtenus ici sont indispensables à l'étude finale des problèmes de contrôle optimal bilinéaire posés à partir de ces différentes équation, le contrôle de la solution étant effectué par le potentiel électrique. On démontre l'existence d'un contrôle optimal et on donne la condition d'optimalité correspondante dans les cas appropriés\vspace(0,5cm)