Der Einfluss der Verspannung während des Wachstums von InAs auf GaAs(001) mittels Molekularstrahlepitaxie wird in dieser Arbeit untersucht. Eine Biegebalkenapparatur wurde benutzt, um den Verlauf der Filmkraft während des Wachstums und dem nachfolgenden Anlassen bei Wachstumstemperaturen zu messen. Die Steigung in einer Darstellung von Filmkraft gegen Filmdicke ist gleich der Verspannung, die sich während des heteroepitaktischen Wachstums bildet. Während des Wachstums von InAs auf GaAs(001) unter As-reichen Bedingungen zeigt die Filmkraft zuerst eine lineare Steigung. Dieser lineare Verlauf entspricht dem Aufdampfen der Benetzungsschicht (WL). Nach Erreichen der kritischen Schichtdicke verläuft die Filmkraft mit geringerer Steigung, was auf einen Abbau der Verspannung durch das Auftreten von Quantenpunkten (QP) hindeutet. Werden die QP nachfolgend angelassen, nimmt die Filmkraft wieder ab was durch Reifung der QDs und durch Desorption von InAs hervorgerufen wird. Modelle wurden entwickelt um die Filmkraft-Kurven, die während des Anlassens gemessen wurden, anzupassen. Die QP reifen unter Standard-Ostwald-Bedingungen für Temperaturen unterhalb 470°C. Verschiedene Mechanismen bestimmen den Reifungsprozess. Beim Anlassen bei höheren Temperaturen zeigt sich ein anderes Verhalten. Die Verspannung der QP baut sich auf Werte unterhalb der Verspannung ab, die durch das Aufbringen der Benetzungsschicht entstanden ist. Rasterkraftmikroskop-Aufnahmen zeigen, dass die QP zuerst reifen und sich dann nach ca. 450s bis 600s wieder auflösen. Im Unterschied zum Wachstum unter As-reichen Bedingungen führt das Wachstum unter In-reichen Bedingungen nicht zur Ausbildung von QP sondern verläuft im Lagenwachstumsmodus. Filmkraft-Kurven wurden ebenfalls unter diesen Bedingungen gemessen und zeigen, wie erwartet, eine deutliche Abweichungen von Kurven, die während des Stranski-Krastanov-Wachstums gemessen wurden. Eine erste vorläufige Analyse dieser Filmkraftkurven wird beschrieben. / The influence of stress on the growth of InAs on GaAs(001) by molecular beam epitaxy (MBE) is investigated in this thesis. An in-situ cantilever beam measurement (CBM) setup was used to measure the evolution of the film force during deposition and subsequent annealing at the growth temperature. The slope in a plot of film force versus film thickness is equal to the stress that builds up during heteroepitaxial growth. During the growth of InAs on GaAs(001) under As-rich conditions, the film force shows a linear slope up to a value of 2.3 N/m. This linear increase in film force corresponds to the deposition of the wetting layer. Beyond the critical thickness of 1.5-1.6 monolayers, the film force proceeds with a decreasing slope, indicating a strain release by the formation of quantum dots. When the samples are subsequently annealed, the film force decreases again due to the ripening of the quantum dots and the desorption of InAs. Models were developed to fit and explain the relaxation of the film force measured during the annealing of InAs quantum dots. At temperatures lower than 470°C, quantum dots undergo standard Ostwald ripening. Different mechanisms determine the ripening process. Fits of the models based on these mechanisms were made to the film force relaxation curves. Annealing of quantum dots at temperatures higher than 500°C shows a very different behavior. The film force accumulated during the quantum dot formation relaxes below the value which was built-up by the wetting layer growth. Atomic force microscopy images reveal that the quantum dots ripen first and then dissolve after 450s to 600s annealing. In contrast to the growth under As-rich conditions, the growth under In-rich conditions does not lead to the formation of quantum dots but proceeds rather in a layer-by-layer growth mode. The film force curves were also measured during this deposition mode. A preliminary analysis of the film force curves is presented.

In der vorgelegten Arbeit wurden zwei Arten von Quantendrahtstrukturen untersucht, die mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) hergestellt wurden. Erstens ist dies eine laterale Quantendrahtstruktur, die sich entlang einer Mesakante durch selektives Wachstum auf strukturierten GaAs (311)A-Substraten ausbildet. Zunächst wurden vertikal gestapelte Quantendrähte mit starker elektronischer Kopplung realisiert. Weiterhin wurden, unter Nutzung des amphoteren Einbaus von Si, p-i-n-Leuchtdioden mit einem einzelnen Quantendraht in der aktiven Zone hergestellt, die sich durch selektive Ladungsträgerinjektion in die Quantendrähte auszeichnen. Die Leuchtdioden wurden weitergehend mittels Mikrophotolumineszenz(µ-PL), Kathodolumineszenz (CL) und Elektronenstrahl-induziertem Strom (EBIC) charakterisiert. Zur Erklärung der selektiven Elektrolumineszenz (EL) wurde ein Modell, basierend auf der lateralen Diffusion von Elektronen und Löchern, vorgeschlagen. Für verspannte Systeme wurde der Einfluss von atomarem Wasserstoff auf das Wachstum von (In,Ga)As auf GaAs (311)A und die Bildung von lateralen Quantendrähten untersucht. Atomarer Wasserstoff spielt dabei die Rolle eines Surfaktanden und unterdrückt deutlich die Bildung von dreidimensionalen Inseln. Zweitens wurde das Wachstum von verspannten (In,Ga)As-Schichten auf GaAs (100) untersucht. Es zeigte sich, dass die dreidimensionale Inselbildung durch die Wachstumskinetik bestimmt ist, und ein Übergang von symmetrischen zu asymmetrisch verlängerten Inseln bei Erhöhung der Wachstumstemperatur auftritt. Dieser Prozess wird durch das Zusammenspiel von Oberflächen- und Verspannungsenergie bestimmt, wobei die experimentellen Befunde in guter Übereinstimmung mit den theoretischen Arbeiten von Tersoff und Tromp sind. Ausgehend von asymmetrischen (In,Ga)As-Inseln wurden selbstorganisierte Quantendrähte hergestellt, deren Homogenität und Länge sich durch Wachstum einer Vielschichtstruktur deutlich erhöhen. Strukturell wurden die (In,Ga)As-Quantendrähte mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM), Röntgendiffraktometrie (XRD) und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) untersucht. Der laterale Ladungsträgereinschluss in den Quantendrähten zeigte sich deutlich in polarisationsabhängigen Photolumineszenz- und Magnetophotolumineszenzmessungen. / The present work focuses on two types of quantum wire structures which were grown by molecular beam epitaxy (MBE). First, the sidewall quantum wires based on the selective growth on mesa stripe patterned GaAs(311)A are studied. Single stacked sidewall quantum wires with strong electronic coupling have been fabricated. p-i-n type LEDs of the quantum wires employing the amphoteric Si incorporation for p- and n-type doping on GaAs(311)A have been fabricated. Strong selective carrier injection into the quantum wires is observed in electroluminescence (EL) measurements. The samples are characterized by micro-photoluminescence (µ-PL), cathodoluminescence (CL), as well as electron beam induced current (EBIC) measurements. To account for the highly selective EL, a model is proposed, which is based on the lateral diffusion of electrons and holes resulting in self-enhanced carrier injection into the quantum wires. Atomic hydrogen effects in the growth of (In,Ga)As on GaAs(311)A and its application to the sidewall quantum wire are investigated. It is found that atomic hydrogen suppresses island formation. Atomic hydrogen delays the relaxation by islanding thus playing the role of a surfactant. Second, the growth of (In,Ga)As layers on GaAs(100) is investigated showing that the formation of coherent 3D islands is a kinetically limited process. The transition from square-shaped islands to elongated islands is observed by changing the growth temperature for the growth of (In,Ga)As single layers. The elongation of the islands is a tradeoff between the surface free energy and the strain energy. A quantitative comparison between the experimental results and the theoretical work done by Tersoff and Tromp shows a good agreement. Self-organized quantum wires based on elongated discolation-free islands have been fabricated. The uniformity of the quantum wires is greatly improved by a superlattice growth scheme which also makes the wires much longer. The structural characterization of the quantum wires is performed by atomic force microscopy (AFM), x-ray diffractometry (XRD), and transmission electron microscopy (TEM). The lateral carrier confinement in the quantum wires is confirmed by polarization dependent PL and magneto-PL measurements.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss einer hyperthermischen Stickstoffionenbestrahlung (Ekin < 25 eV) auf das Galliumnitrid-Schichtwachstum. Dabei wird insbesondere der Einfluss einer Oberflächenrekonstruktion, einer Strukturierung der Oberfläche, einer Zwischenschicht (Pufferschicht) und der Einfluss verschiedener Siliziumsubstratorientierungen auf das epitaktische Wachstum von dünnen Galliumnitrid-Schichten nach einer hyperthermischen Stickstoffionenbestrahlung diskutiert. Ziel war es, möglichst dünne, epitaktische und defektarme Galliumnitrid-Schichten zu erhalten. Für die Charakterisierung der Galliumnitrid-Schichten und der Siliziumsubstrate standen diverse Analysemethoden zur Verfügung. Die kristalline Oberflächenstruktur konnte während des Wachstums mittels Reflexionsbeugung hochenergetischer Elektronen beobachtet werden. Nachfolgend wurde die Oberflächentopografie, die kristalline Struktur und Textur, sowie die optischen Eigenschaften der Galliumnitrid-Schichten mittels Rasterkraftmikroskopie, Röntgenstrahl-Diffraktometrie, hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie und Photolumineszenzspektroskopie untersucht.

Die Methode der Reaktiven Abscheidung wurde benutzt, um zu untersuchen ob und in welcher Weise das Silicidwachstum mittels einer Monolage aus Sb, d.h. mittels eines surfactant (surface active agent), gesteuert werden kann. Hierzu wurden unter UHV-Bedingungen die Metalle Mn, Ti und Ni auf geheizte Si(001) bzw. Si(001)-Sb Substrate abgeschieden. Die Probenanalyse erfolgte durch LEED, RBS, XRD, SEM, TEM und AFM. Die Theorie zum surfactant-gesteuerten Wachstum wird vorgestellt und auf das System des reaktiven Silicidwachstums übertragen. Die Probenanalysen zeigen, dass eine Monolage von Sb in der Lage ist das Wachstum der drei untersuchten Silicide zu beeinflussen. Für das System der Höheren Mangansilicide kommt es zu einer Erhöhung der Inseldichte um bis zu zwei Größenordnungen und zu Änderungen in den Orientierungsbeziehungen der Silicidinseln. Beim Wachstum der Titansilicidschichten konnte durch das surfactant die pinhole-Bildung unterdrückt werden. Das dritte untersuchte Silicid ist das Nickeldisilicid. In diesem Fall wird der Ort der Keimbildung von der Si-Oberfläche in das Volumen des Si-Substrates verschoben, d.h. die Oberfläche wird vollständig passiviert, zusätzlich treten neue Orientierungsbeziehungen auf.

This thesis addresses the manufacturing of complex three-dimensional structures using planar nano-fabrication techniques and a stress-driven self-assembly process in group IV semiconductors. In the state of the art, the method called nanostructured origami, advocated here, has been used to achieve controlled fabrication of rolled-up, wrinkled and folded structures in different material systems. At the same time a new field of silicon technology based on transferable and engineered nanomembranes has developed with the realization of the fact that excellent properties of bulk Si are preserved in nm-thin layers released from the substrate surface. Furthermore, strained Si and SiGe membranes have received much attention as efficient templates to improve Si based device performance. This work focuses on finely tuning the inherent strain in Si-based membranes in order to reliably fold them into rolled-up and wrinkled structures. The topics include manufacturing, in depth characterization and potential applications of the fabricated objects. All samples investigated here have a multilayered structure comprising a sacrificial layer and an all semiconductor or hybrid functional layer. A selective underetching procedure is used to release the nanomembranes from their substrates. The strain profile in the growth direction of the functional layer is one of the key parameters to define the 3D objects forming during the release of the membranes from the substrate. Rolled-up tubes are achieved, for instance, by defining a bilayer strip in the region where bending is to take place. The upper layer of these areas is intentionally deposited with as much residual stress as possible. This intrinsic stress causes the defined slab to curl in a predictable fashion when released from the substrate by selective etching of the sacrificial film. Wrinkled structures are achieved by release of films with a uniform compressive strain from the substrate surface. Three different multilayer stacks are used here, i.e., Si:B/SiGe:B, SiGe and Si functional layers on a Si, SiO₂, and Ge sacrificial layer, respectively. Major contributions of this thesis are the fabrication of integrated microtube resistors based on Si:B/SiGe:B tubes; the use of the Ge condensation technique to tailor the strain distribution in SiGe films on insulator; the manufacturing of fully scalable and CMOS compatible all-semiconductor and hybrid tubes ; the development of the REBOLA (RElease and BOndback of LAyers) technology for the fabrication of linear and circular networks formed by interconnected wrinkled structures; the experimental demonstration of light emission from Ge and Si nanoparticles integrated in a tube wall; the observation and investigation of the waveguiding effect along the axis of SiO_x/Si tubes. For manufacturing of integrated microtube resistors, two-dimensional strained templates are created by MBE growth of Si:B/SiGe:B bilayers on an intrinsic Si sacrificial layer. Conventional patterning techniques are used to define a mesa for a rolled-up tube bridged between two electrodes on the strained film. The pattern is designed taking into account the anisotropic nature of Si etching by the used solution, and a preferential rolling of the film in the <010> direction of the Si crystal. After definition of the electrical contacts in the dedicated areas, rolled-up tubes bridged between two large terminal areas are fabricated by selective etching of the Si sacrificial layer. Linear I-V curves are recorded both for unreleased and rolled-up films, and an increase of the bilayer resistance after release from the substrate is observed. Scalability of the electrical resistance of tubes is achieved by tuning the rolled-up bilayer thickness and the tube diameter. SGOI substrates with various thicknesses and Ge composition profiles are fabricated by using the Ge condensation technique. For this purpose a SiGe layer with low Ge content is epitaxially grown on an ultra-thin SOI wafer and the obtained heterostructure undergoes dry thermal oxidation. Upon exposure to oxygen gas, Si in the SiGe layer is selectively oxidized, and the Ge piles up in the semiconductor layer at the receding SiO₂/SiGe interface. The growing and the buried oxides act as barriers for the Ge out-diffusion, leading to the simultaneous thinning and Ge enrichment of the semiconductor film. Different Ge distribution profiles are created in the SiGe films by tuning the duration and/or the temperature of the oxidation process. An in-situ post-annealing step in nitrogen atmosphere is also used to tailor the composition profile in the film. Rolled-up microtubes and interconnected wrinkled structures are fabricated by releasing SiGe films graded and homogeneous in composition, respectively, by selective etching of the buried SiO₂ layer. Hybrid metal/semiconductor tubes are fabricated by using Si and SiGe films on insulator as templates. A patterned Cr film is thermally evaporated on the SOI and SGOI substrates and a starting edge for the rolling process is defined by photolithography and RIE (reactive ion etching). The inherent tensile strain in the Cr layer creates a strain gradient sufficient to drive the upward bending of the Cr/Si or Cr/SiGe bilayer once the film is released from the substrate. The third part of the thesis focuses on functionalization of rolled-up tubes as optical devices. SiO_x/Si and SiGe tubes undergo high temperature annealing treatment to induce the formation of Si and Ge nanostructures in the tube wall. Intense photoluminescence in the visible spectrum range is acquired at room temperature from these structures. A detailed investigation of light emission and propagation in SiO_x/Si tube is performed. Finally the rolled-up microtubes are shown to work as optical ring-resonators and waveguides. These results conclusively demonstrate the ability to pattern Si-based membranes with nanoscale features and controllably fold them into a predetermined 3D configuration by finely tuning the strain distribution in the membranes by well-estabilished deposition and growth processes i.e., molecular beam epitaxy, physical vapor deposition, and thermal oxidation. Future work may involve the use of selective epitaxy, local oxidation and strained metal or insulator film deposition to locally engineer the strain distribution on the same template. Selecting an appropriate geometry of starting etching windows allows in that case a batch production of different kinds of interconnected structures (tubes, coils and channel networks) by selective etching of a sacrificial buffer layer. This is a promising step to implement various functionalities, i.e, electron devices (SiGe/Si tubes as rolled-up resistors, or metal/semiconductor tubes as inductors), fluidic devices (interconnected wrinkled structures as nanofluidic channel networks), or optical devices (Si-based tubes with integrated emitters as ring-resonators or waveguides) on the same substrate and eventually on a transferable membrane. / Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von komplexen dreidimensionalen Strukturen unter der Verwendung planarer Nano-Fabrikationsmethoden und Verspannungsgetriebener Selbstordnungsprozesse. Die hier vorgestellte Methode, das sogenannte nanostrukturierte Origami, wird benutzt, um gezielt gerollte und gefaltete Strukturen verschiedener Materialklassen herzustellen. Gleichzeitig hat sich ein neues Feld der Siliziumtechnologie etabliert, welches darauf beruht, dass in ultradünnen, von der Substratoberfläche losgelösten Schichten die sehr guten Eigenschaften des Siliziumfestkörpers erhalten bleiben. Des Weiteren wurde Si und SiGe Membranen vermehrt Aufmerksamkeit als Ausgangsmaterial für Si-basierte Bauelemente zuteil. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Feineinstellung der Verspannung in Si-basierten Membranen zur reproduzierbaren Herstellung von aufgerollten und gefalteten Strukturen. Die Aufgabenstellung schließt die Fertigung, die weitgehende Charakterisierung und potentielle Verwendung der Strukturen ein. Alle in dieser Arbeit verwendeten Proben bestehen aus Multilagen, die sowohl eine Opferschicht als auch eine funktionelle Halbleiter- oder Hybridlage enthalten. Durch einen selektiven Prozess werden die Nanomembranen von ihrem Substrat abgelöst. Das Verspannungsprofil in Wachstumsrichtung der funktionellen Schicht ist einer der Schlüsselparameter, um die Art der 3D Objekte vorherzubestimmen, die sich während des Ablösens vom Substrat bilden. Die obere Lage wird dazu absichtlich mit einer maximalen Verspannung aufgebracht. Diese intrinsische Verspannung bewirkt, dass sich das zuvor festgelegte Gebiet in vorhersagbarer Weise aufrollt, wenn es durch selektives Ätzen vom Substrat abgelöst wird. Gefaltete Strukturen erhält man, wenn Lagen mit einer gleichmäßigen kompressiven Verspannung vom Substrat abgelöst werden. Drei verschiedene Multilagen werden in dieser Arbeit verwendet: Si:B/SiGe:B, SiGe und Si-basierte funktionale Schichten, die auf Si-, SiO₂- oder Ge-Opferschichten aufgebracht werden. Die Schwerpunkte dieser Arbeit sind: die Herstellung von integrierten Mikroröhren- Transistoren auf der Basis von Si:B/SiGe:B-Röhren; die Ausnutzung von Ge-Kondensation um die Verspannung von SiGe auf Isolator-Substraten einzustellen; die Herstellung von skalierbaren und CMOS-kompatiblen Halbleiter- und Hybridröhren; die Entwicklung der REBOLA-Technik (RElease and BOnd-back of LAyers) zur Herstellung von linearen und kreisförmigen Netzwerken, die durch gefaltete und verbundene Strukturen gebildet werden; die experimentelle Demonstration der Emission von in den Tubewänden integrierten Si und Ge Nanopartikeln; sowie die Beobachtung und Untersuchung von Wellenleitung entlang der Achse von SiO_x/Si Röhren. Für den Bau von integrierten Mikroröhren-Widerständen werden verspannte zweidimensionale Vorlagen mittels MBE-Wachstum aus Si:B/SiGe:B-Doppelschichten auf intrinsischen Si-Opferschichten verwendet. Klassische Strukturierungsmethoden werden verwendet, um Stege zu definieren, die zwei Elektroden mittels einer aufgerollten Mikroröhre verbinden. Die Strukturierungsmasken werden entsprechend ausgelegt, um sowohl das anisotrope selektive Ätzverhalten der verwendeten Ätzflüssigkeit, als auch die bevorzugte Rollrichtung der Doppelschicht in die <010>-Richtung des Si-Kristalls zu berücksichtigen. Nach der Abscheidung der beiden Elektroden werden deren Anschlussgegenden durch eine Röhre miteinander verbunden, die beim selektiven entfernen der Opferschicht entsteht. Lineare I-V Kennlinien werden sowohl für den flachen, als auch den aufgerollten Film gemessen, wobei ein erhöhter Widerstand für die aufgerollte Doppelschicht beobachtet wird. Eine Skalierbarkeit des Widerstandes der Röhren wurde durch Einstellen der Wandstärke und des Röhrendurchmessers erreicht. SGOI-Substrate verschiedener Dicken und Ge-Konzentrationsprofilen werden mittels der Ge-Kondensationsmethode hergestellt. Für diesen Zweck werden dünne SiGe-Schichten mit geringer Ge-Konzentration epitaktisch auf ultra-dünnen SOI-Wafer eptiaktisch aufgewachsen und anschließend einer trockenen, thermischen Oxidation unterworfen. Wenn diese Schicht dem Sauerstoff ausgesetzt wird, oxidiert Silizium an der Oberfläche und Ge sammelt sich in der Halbleiterschicht unter der SiO_x/SiGe Grenzfläche an. Sowohl das aufwachsende als auch das vergrabene SiO₂ wirken als Diffusionsbarrieren für das Ge, was zu einem simultanen Ansteigen der Ge-Konzentration und dem Abdünnen der verbleibenden Halbleiterschicht führt. Verschiedene Ge-Verteilungsprofile wurden durch gezielte Variation der Dauer und/oder der Temperatur während des Oxidationsprozesses hergestellt. Ein in-situ Nachtempern in einer Stickstoffatmosphäre wird ebenfalls benutzt, um das Verteilungsprofil im Film anzupassen. Sowohl aufgerollte Mikroröhren als auch verbundene gefaltete Netzwerkstrukturen werden durch gezieltes Ablösen von gradierten oder homogenen SiGe Schichten mittels selektiven Ätzens des SiO₂ hergestellt. Hybride Metall/Halbleitende Röhren wurden fabriziert, wobei Si- und SiGe-Schichten auf Isolator als Template dienten. Dafür wurde eine strukturierte Cr-Schicht thermisch auf ein SOI- oder SGOI-Substrat aufgedampft und Startkanten für den Aufrollprozess mittels Fotolithographie und RIE-Ätzen definiert. Die inhärent dehnungsverspannten Cr-Schichten erzeugen einen Verspannungsgradienten, der beim Ablösen der Cr/Si- oder Cr/SiGe-Doppelschichten ein Aufwärtsrollen sicherstellt. Der dritte Teil der Arbeit fokussiert sich auf die Funktionalisierung von aufgerollten Röhren als optische Bauelemente. SiO_x/Si-Röhren werden hohen Temperaturen ausgesetzt, um Si- und Ge-Nanostrukturen in der Röhrenwand zu bilden. Bei Raumtemperatur wird eine intensive Fotolumineszenz der Strukturen beobachtet. Eine detaillierte Untersuchung der Lichtemission und der Lichtausbreitung in den SiO_x /Si-Röhren wurde durchgeführt. Dabei wird nachgewiesen, dass aufgerollte Mikroröhren als optische Ringresonatoren und Wellenleiter genutzt werden können. Die Ergebnisse zeigen klar, dass es unter der Benutzung von wohl etablierten Abscheidungsmethoden wie Molekularstrahlepitaxie, physikalischer Gasphasenabscheidung oder thermischer Oxidation möglich ist, Si-basierte Membranen mit nanometergroßen Strukturen herzustellen und in vorherbestimmte 3D-Konfigurationen zu überführen. Um die Verspannung auf dem benutzten Film-Template lokal einzustellen, könnten zukünftige Arbeiten von selektiver Epitaxie, lokaler Oxidation, sowie von verspannten Metallen, als auch von Isolatorschichten Gebrauch machen. Durch Auswahl einer entsprechenden Geometrie der Startfenster würde in diesem Fall die Herstellung verschiedener miteinander verbundener Strukturen (Röhren, Spulen und Kannalnetzwerken) möglich werden. Dies stellt einen vielversprechenden Ansatz dar, verschiedene funktionelle elektrische Bauelemente (SiGe/Si-Röhren als Widerstände oder Metall/Halbleiterspulen), Flüssigkeitsbauelemente (verbundene, gefaltete Netzwerkstrukturen als Nanokanäle) oder optische Bauelemente (Si-basierte Röhren mit integrierten Emittern als Ringresonatoren oder Wellenleiter) auf dem gleichen Substrat oder eventuell auf einer transferierbaren Membran unterzubringen.

Das Wachstum von monolagen dünnen Schichten von InN und GaN/InN auf ZnO wurde untersucht. Ebenso der Einfluss der Verspannung, welche durch das Substrat bedingt ist, auf den Indiumgehalt von (In, Ga)N Heterostrukturen, welche auf GaN und ZnO gewachsen wurden. Alle Proben wurden mittels Molekularstrahlepitaxy gewachsen. Es wurde eine Prozedur entwickelt zum Glühen von ZnO Substraten, um glatte Oberflächen mit Stufenfluss-Morphologie zu erhalten, welche sich für das Wachstum von monolage-dünnen Heterostrukturen eignen. Solche Zn-ZnO und O-ZnO Oberflächen konnten produziert werden, wenn die Proben bei 1050 °C in einer O2 Atmosphäre bei 1 bar für eine Stunde geglüht wurden. Reflection high energy electron diffraction wurde eingesetzt, um in situ den Wachstumsmodus und die Entwicklung des a-Gitterabstandes zu untersuchen. Die kritische Schichtdicke, ab welcher ein Übergang im Wachstumsmodus von glattem zu rauhem Wachstum statt findet, war für das Wachstum von InN auf ZnO geringer als 2 ML und setzt gemeinsam mit dem Beginn der Relaxation ein. Für das Wachstum von GaN auf monolagen-dünnem InN/ZnO konnte gezeigt werden, dass höchstens wenige ML abgeschieden werden können, bevor Relaxation eintritt und/oder eine Vermischung zu (In, Ga)N stattfindet. Untersuchungen durch Röntgenbeugung und Raman Spektroskopie geben Hinweise darauf, dass das Abscheidung der nominalen Struktur 100x(1 ML InN/2 MLs GaN) vermutlich zum Wachstum von (In, Ga)N führte. Die chemische Zusammensetzung war für alle Proben sehr ähnlich mit einem indium Gehält von etwa x: 0.36 und einem Relaxationsgrad von 65% - 73% für Proben, die auf ZnO gewachsen wurde und 95% für Wachstum auf 300 nm In0.19Ga0.81N/GaN. Ein unbeabsichtigter Unterschied im V/III-Verhältnis während des Wachstums von (In, Ga)N Heterostrukturen, auf welchen die Anwesenheit von Metalltröpchen auf manchen Proben hinwies, lies auf einen möglichen Einfluss auf das Relaxationsverhalten und die Oberflächenrauhigkeit schließen. / Several thin InN and GaN/InN films and (In, Ga)N heterostructures were grown using molecular beam epitaxy to investigate their growth mode. InN and GaN/InN films were grown on ZnO substrates and (In, Ga)N heterostructures were grown on (In, Ga)N buffers and ZnO substrates. Fabricating the heterostructures on two different types of substrates was a means of strain engineering to possibly increase the indium content in the (In, Ga)N layers. An annealing procedure was established to treat ZnO substrate to gain smooth, stepped surfaces suitable for ML thin heterostructure devices. Reflection high energy electron diffraction was used to investigate in situ the growth mechanism and evolution of the a-lattice spacing. The critical layer thickness for growth mode transition of InN from smooth to rough is below 2 MLs and fairly coincides with the onset of main relaxation. The deposition of GaN on ML thin InN/ZnO shows that at best a few MLs can be deposited before relaxation and/or intermixing into (In, GaN) takes place. Investigations by X-ray diffraction and Raman spectroscopy indicate that the deposition of a nominal structure of 100x(1 ML InN/2 MLs GaN) seems to result in the growth of (In, Ga)N instead. The average chemical composition was similar for all samples with an indium content close to x: 0.36 and a degree of relaxation between 65%-73% for samples grown on ZnO and 95% for the sample grown on 300 nm In0.19Ga0.81N/GaN pseudo-substrate. The surface was probed with atomic force microscopy and showed that starting with smooth surfaces with root mean square roughness around 0.2 nm there was a considerable roughening during growth and surfaces with grain like morphology and a roughness around 2 to 3 nm was produced. Unintentional differences in V/III ratio during growth of (In, Ga)N heterostructures, indicated by the presence of droplets on some of the sample surfaces, were possible, impacting on the sample relaxation behavior and the surface roughness.

In dieser Forschungsarbeit wird das selbstorganisierte Wachstum von InP/InGaP-Quantenpunkten (QP) sowie ihre optischen und strukturellen Eigenschaften untersucht. Die QP wurden auf GaAsgitterangepasstem InGaP gewachsen.Selbstorganisierte InP-QP werden mittels Gasquellen-Molekularstrahlepitaxie gewachsen, wobei die InP-Abscheidungsrate uber einen weiten Bereich variiert wird. Bei besonders geringer Wachstumsratevon rund 0,01 Atomlagen/s wird eine Flachendichte von 1 QP/μm2 erreicht. Die daraus resultierenden InP QP, konnen einzeln charakterisiert werden ohne vorher das Substrat lithografisch behandeln zu mussen. Sowohl exzitonische als auch biexzitonische Emission kann dabei an einzelnen QPn als Doublett mit einer Feinstrukturaufspaltung von 320μeV beobachtet warden. Hanbury-Brown-Twiss Korrelationsmessungen der exzitonischen Emission unter Dauerstrichanregung zeigen Antibunching mit einem Autokorrelationskoeffizienten von g(2)(0)=0.2. Dieses System liee sich beispielsweise als Einzelphotonenquelle in Anwendungsbereichen wie der Quantenkryptographie einsetzen. Daruber hinaus wird die Bildung wohlgeordneter Quantenpunktketten auf GaAs (001)-Substraten unter Ausnutzung einer selbstorganisierten InGaP-Oberflachenwellung demonstriert. Diese Anordnung basiert weder auf gestapelten Quantenpunktschichten noch einem intentionalen Substratschragschnitt. Die Strukturen warden mittels polarisationsabhangiger Photolumineszenzspektroskopie sowie Transmissionselektronenmikroskopie untersucht. Die Lumineszenz der InGaP-Matrix ist in eine kristallografische Richtung polarisiert, bedingt durch anisotrope Verspannung, welche ihrerseits aus der lateralen Variation der Materialzusammensetzung entsteht. Photolumineszenzmessungen der QP zeigen eine lineare Polarisation entlang [-110], der Richtung der Ketten. Der Polarisationsgrad liegt bei 66%. Diese optische Anisotropie wird direkt in einer Heterostruktur hervorgerufen, die lediglich eine Quantenpunktschicht beinhaltet. / In this work the growth of self-assembled InP/InGaP quantum dots, as well as their optical and structural properties are presented and discussed. The QDs were grown on InGaP, lattice matched to GaAs.Self-assembled InP quantum dots are grown using gas-source molecular beam epitaxy over a wide range of InP deposition rates, using an ultra-low growth rate of about 0.01 atomic monolayers/s, a quantum-dot density of 1 dot/μm2 is realized. The resulting isolated InP quantum dots are individually characterized without the need for lithographical patterning and masks on the substrate. Both excitionic and biexcitonic emissions are observed from single dots, appearing as doublets with a fine-structure splitting of 320 μeV. Hanbury Brown-Twiss correlation measurements for the excitonic emission under cw excitation show anti-bunching behavior with an autocorrelation value of g(2)(0)=0.2. This system is applicable as a single-photon source for applications such as quantum cryptography. The formation of well-ordered chains of InP quantum dots on GaAs (001) substrates by using self-organized InGaP surface undulations as a template is also demonstrated. The ordering requires neither stacked layers of quantum dots nor substrate misorientation. The structures are investigated by polarization-dependent photoluminescence together with transmission electron microscopy. Luminescence from the InGaP matrix is polarized in one crystallographic direction due to anisotropic strain arising from a lateral compositional modulation. The photoluminescence measurements show enhanced linear polarization in the alignment direction of quantum dots, [-110]. A polarization degree of 66% is observed. The optical anisotropy is achieved with a straightforward heterostructure, requiring only a single layer of QDs.

In dieser Arbeit wird das direkte Wachstum von Graphen auf isolierenden Substraten untersucht. Die hergestellten Schichten werden mittels verschiedener Methoden untersucht, unter anderem Rasterkraftmikroskopie, Ramanspektroskopie und Synchrotron-Röontgendiffraktometrie. Zwei verschiedene Synthetisierungsmethoden kommen hierbei zur Anwendung. Zuerst wird das Wachstum von epitaktischem Graphen mittels thermischer Zersetzung von hexagonalen Siliciumcarbid-Oberflächen vorgestellt. Ein Fokus der Untersuchungen liegt hierbei auf den Stufen, welche auf der Substratoberfläche vorhanden sind. Wir zeigen, dass die initiale Oberflächenkonfiguration keinen unmittelbaren Einfluss auf den Wachstumsprozess und die entstehenden Graphenschichten besitzt. Die Stufen beeinflussen jedoch die elektrischen Transporteigenschaften im Quanten-Hall-Regime. Dieses Phänomen wird genauer untersucht und durch ein schematisches Modell erklärt. Die Struktur der epitaktischen Graphenschichten wird analysiert, inklusive präzieser Messungen der Gitterkonstanten. Anschließend werden Untersuchungen über das Wachstum von EG auf Kohlenstoff-terminierten SiC-Oberflächen vorgestellt und diskutiert. Als zweite Herstellungsmethode wird Molekularstrahlepitaxie verwendet. Wir demonstrieren Wachstum von Graphen auf zwei verschiedenen Substraten. Die Abhängigkeit der Morphologie und der strukturellen Qualität der Proben von den Wachstumsbedingungen wird untersucht. Wir zeigen, dass die Graphenschichten aus nanokristallinen Domänen bestehen, deren laterale Abmessungen 30 nm überschreiten. Die strukturelle Qualität der Graphenschichten nimmt mit zunehmender Substrattemperatur zu. Schließlich wird gezeigt, dass die Graphendomänen eine epitaktische Beziehung zu ihrem jeweiligen Substrat besitzen und dass eine beobachtete Reduzierung der Gitterparameter durch die Existenz von Punktdefekten zu erklären ist. / This thesis presents an investigation of graphene growth directly on insulating substrates. The graphene films are characterized using different techniques, including atomic force microscopy, Raman spectroscopy, and grazing-incidence X-ray diffraction. These allowed insight into the morphological, structural, and electrical properties of the graphene layers. Two different preparation methods were employed. The growth of epitaxial graphene on SiC(0001) by surface Si depletion is presented first. An important parameter in this type of growth is the surface steps present on the SiC substrate. We show that the initial SiC surface step configuration has little influence on the growth process, and the resulting graphene layers. The surface steps do impact the magneto-transport properties of graphene on SiC, which is investigated closely and can be explained by a schematic model. The structure of the epitaxial graphene layers is also analyzed, including precise measurements of the lattice constants. Additionally, the growth of graphene on the C-face of SiC is investigated. Graphene films were also synthesized directly on insulating substrates using molecular beam epitaxy. With the accurate deposition rates and sub-monolayer thickness control, MBE allows for fundamental studies of the growth process. We demonstrate graphene growth on two different substrates. The dependence of the morphology and structural quality of the graphene samples on the growth parameters is evaluated and discussed. We find that graphene films grown by MBE consist of nanocrystalline graphene domains with lateral dimensions exceeding 30 nm. The structural quality of the graphene layers improves with increasing substrate temperature during growth. Finally, we show that the nanocrystalline domains of the graphene films possess an epitaxial relation to either substrate, and attribute an observed contraction of the graphene lattice constant to the presence of point-defects within the film.

Im Rahmen der Dissertation wurden molekularstrahlepitaktische Verfahren zur Züchtung von Hetero-und Quantenstrukturen auf der Basis der Gruppe II-Oxide entwickelt. Insbesondere wurde ein Wachstumsregime weit entfernt vom thermischen Gleichgewicht etabliert, welches die Mischung von CdO und MgO mit ZnO in phasenreiner Wurtzitstruktur ermöglicht, wobei die Gleichgewichtslöslichkeitsgrenzen dramatisch überschritten werden. In den Mischkristallen kann die Bandlücke kontinuierlich von 2.2 bis 4.4 eV eingestellt werden. Das Wachstum verläuft in einem zweidimensionalen Modus und resultiert in atomar glatten Ober- und Grenzflächen. Ausgeprägte RHEED- Intensitätsoszillationen erlauben die atomlagengenaue Kontrolle der Schichtdicken und somit die Realisierung wohl-defi- nierter Einzel- und Mehrfachquantengrabenstrukturen. Diese zeichnen sich durch eine hohe Photolumineszenzquantenausbeute im gesamten sichtbaren Spektralbereich aus. Laseraktivität kann vom UV bis zum grünen Wellenlängenbereich bei Zimmertemperatur erzielt werden. Das Potenzial dieser Quantenstrukturen in Hinblick auf ihre Anwendung in opto-elektronischen Bauelementen wird diskutiert. / This work focuses on the development of the novel growth approaches for the fabrication of Group II-oxide materials in the form of epitaxial films and heterostructures. It is shown that molecular-beam epitaxial growth far from thermal equilibrium allows one to overcome the standard solubility limit and to alloy ZnO with MgO or CdO in strict wurtzite phase up to mole fractions of several 10 %. In this way, a band-gap range from 2.2 to 4.4 eV can be covered. A clear layerby- layer growth mode controlled by oscillations in reflection high-energy electron diffraction makes it possible to fabricate atomically smooth heterointerfaces and well-defined quantum well structures exhibiting prominent band-gap related light emission in the whole composition range. On appropriately designed structures, laser action from the ultraviolet down to green wavelengths and up to room temperature is achieved. The properties and potential of the "state-of-the-art" materials are discussed in relation to the advantages for their applications in various optoelectronic devices.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von hexagonalen (Al,Ga,In)N-Heterostrukturen mittels plasma-unterstützter Molekularstrahlepitaxie. Die Proben werden entlang der polaren [0001]-Richtung und der unpolaren [1100]-Richtung auf SiC(0001)- bzw. g-LiAlO2(100)-Substraten gewachsen. Der Einfluß der Wachstumsbedingungen auf die strukturellen, morphologischen, optischen, vibronischen und elektrischen Eigenschaften der Proben wird untersucht. Im Vergleich zu den übrigen III-V-Halbleitern zeichnen sich die hexagonalen Nitride besonders durch die Größe ihrer Fehlpassungen und elektrischen Polarisationsfelder aus. Eine Einführung in diese beiden wichtigen Eigenschaften wird gegeben, insbesondere für [0001]- und [1100]-orientierte Schichten. Um Verspannungen und elektrische Polarisationsfelder in korrekter Art und Weise zu berücksichtigen, wird ein effizientes Modell zur dynamischen Simulation von Röntgenbeugungsprofilen formuliert und auf hexagonale sowie kubische Kristalle angewandt. Die Synthese von GaN-Pufferschichten auf SiC(0001)- und g-LiAlO2(100)-Substraten wird diskutiert. Das GaN-Wachstum auf SiC(0001) erfolgt entlang der üblichen polaren [0001]-Richtung. Ein neuartiger Freiheitsgrad der GaN-Epitaxie wird durch das Wachstum von GaN entlang der unpolaren [1100]-Richtung auf g-LiAlO2(100) erreicht. Eine in-situ Strategie zur reproduzierbaren Abscheidung von GaN-Pufferschichten wird erarbeitet, die auf der Kontrolle der Wachstumsparameter durch Beugung von hochenergetischen Elektronen beruht. Die Schichten sind einphasig innerhalb der Nachweisgrenze von Röntgenbeugung und zeichnen sich durch glatte Oberflächen aus, die für das weitere Wachstum von Heterostrukturen gut geeignet sind. Es wird gezeigt, daß die strukturellen Eigenschaften der Pufferschichten sehr stark von der Substratpräparation abhängen. Ausgezeichnete strukturelle Eigenschaften werden auf sauberen und glatten SiC(0001)-Substraten erzielt, wogegen GaN(1100)-Filme unter der schlechteren Oberflächenqualität der g-LiAlO2(100)-Substrate leiden. GaN/(Al,Ga)N-Multiquantenwells (MQWs) mit identischer Schichtfolge werden auf den beiden Sorten von GaN-Pufferschichten gewachsen. Wegen der verschiedenen Orientierungen der polaren c-Achse relativ zur Wachstumsrichtung treten in der Rekombination von Ladungsträgern erhebliche Unterschiede auf. Es wird gezeigt, daß in [1100]-orientieren Wells Flachbandbedingungen herrschen. Im Gegensatz dazu existieren starke elektrostatische Felder in [0001]-orientierten Wells. Daher ist die Übergangsenergie von [0001]-orientierten Wells rotverschoben relativ zur Übergangsenergie der [1100]-orientierten Wells. Weiterhin besitzen die [0001]-orientierten Wells sehr viel längere Zerfallszeiten in der Photolumineszenz (PL). Beide Ergebnisse sind in quantitativer Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen, die auf selbstkonsistenten Berechnungen von Bandprofilen und Wellenfunktionen mittels der Poisson- und Schrödingergleichungen in der Effektivmassen-Näherung basieren. Die Emission der [0001]-orientierten Wells ist isotrop, während die Emission der [1100]-orientierten Wells stark (>90%) senkrecht zur [0001]-Richtung polarisiert ist. Diese Ergebnisse sind in sehr guter Übereinstimmung mit den unterschiedlichen Valenzbandstrukturen der Wells. Das Wachstum von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird untersucht. Massive Oberflächensegregation von In wird mit Beugung hochenergetischer Elektronen, Sekundärionenmassenspektrometrie, Röntgenbeugung und PL nachgewiesen. Rechteckige In-Profile belegen einen Segregationsmechanismus nullter Ordnung und nicht (wie bei anderen Materialsystemen beobachtet) einen erster Ordnung. Diese In-Segregation während des metallstabilen Wachstums resultiert in MQWs mit geringem Überlapp der Elektronen- und Lochwellenfunktionen, weil die Wells sehr viel dicker als beabsichtigt sind. Eine Verminderung der In-Segregation ist möglich durch N-stabiles Wachstum, führt jedoch zu rauhen Grenzflächen. Eine Strategie zum Wachstum von MQWs mit glatten Grenzflächen und hohen Quanteneffizienzen wird vorgestellt. Die strahlende Rekombination von (In,Ga)N/GaN-MQWs wird diskutiert. Es wird gezeigt, daß sowohl Zusammensetzungsfluktuationen als auch elektrostatische Felder für ein eingehendes Verständnis der Rekombination berücksichtigt werden müssen. Die Temperaturabhängigkeit der strahlenden Lebensdauer wird gemessen, um die Dimensionalität des Systems aufzuklären. Für ein quantitatives Verständnis wird ein Ratengleichungsmodell zur Analyse der Daten benutzt. Bei niedrigen Temperaturen wird die Rekombination von lokalisierten Zustände geprägt, wohingegen ausgedehnte Zustände bei höheren Tenmperaturen dominieren. Diese Analyse zeigt, daß die Lokalisierungstiefe in diesen Strukturen unterhalb von 25 meV liegt. / In this work, we investigate the synthesis of wurtzite (Al,Ga,In)N heterostructures by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The layers are grown along the polar [0001] and the non-polar [1100] direction on SiC(0001) and g-LiAlO2(100) substrates, respectively. We examine the impact of deposition conditions on the structural, morphological, optical, vibrational and electrical properties of the films. An introduction is given to the most important properties of wurtzite nitride semiconductors: strain and electrical polarization fields of a magnitude not found in other III-V semiconductors. Particular emphasis is paid on [0001] and [1100] oriented layers. In order to correctly account for these phenomena in the samples under investigation, an efficient model for the dynamical simulation of x-ray diffraction (XRD) profiles is formulated and presented for wurtzite and zincblende crystals. The deposition of GaN buffer layers on two substrates, SiC(0001) and g-LiAlO2(100), is discussed. The conventional polar [0001] direction is obtained on SiC(0001) substrates. A new degree of freedom for GaN epitaxy is demonstrated by the growth of GaN along a non-polar direction, namely, [1100] on g-LiAlO2(100). An in-situ strategy for the reproducible growth of these GaN buffers is developed based on reflection high-energy electron diffraction (RHEED). The films are single-phase within the detection limit of high-resolution XRD and exhibit smooth surface morphologies well suited for subsequent growth of heterostructures. The structural properties of these samples are shown to be very sensitive to substrate preparation before growth. Smooth and clean SiC(0001) substrates result in excellent structural properties of GaN(0001) layers whereas GaN(1100) films still suffer from the inferior morphological and chemical quality of g-LiAlO2(100) substrates. Identically designed GaN/(Al,Ga)N multiple quantum wells (MQWs) are deposited on these two types of buffer layers. Significant differences in recombination due to the different orientations of the polar c-axis with respect to the growth direction are detected in photoluminescence (PL). It is demonstrated that flat-band conditions are established in [1100] oriented wells whereas strong electrostatic fields have to be taken into account for the [0001] oriented wells. Consequently, the transition energy of the [0001] oriented wells is red-shifted with respect to the [1100] oriented wells. Furthermore, [0001] oriented wells exhibit significantly prolonged PL decay times. These results are in quantitative agreement with theoretical predictions based on self-consistent effective-mass Schrödinger-Poisson calculations of the band profiles and wave functions. Finally, while the emission from [0001] oriented wells is isotropic, the emission from [1100] oriented wells is strongly polarized (>90%) normal to the [0001] axis in sound agreement with the different valence band structures of the wells. The growth of (In,Ga)N/GaN MQWs is studied. Massive In surface segregation (evidenced by RHEED, XRD, secondary-ion mass-spectrometry and PL) is shown to result in top-hat profiles and is therefore a zeroth order process instead of a first order process as observed for other materials systems. In segregation during metal-stable growth results in quantum wells with poor electron-hole wavefunction overlap since the actual well width is much larger than the intended one. Reduction of In segregation by N-stable conditions is possible but inevitably delivers rough interfaces. A strategy for obtaining (In,Ga)N/GaN MQWs with smooth interfaces and high quantum efficiency is devised. The radiative recombination from (In,Ga)N/GaN MQWs is examined. It is demonstrated that both compositional fluctuations and electrostatic fields have to be taken into account for a thorough understanding of the emission from these structures. The temperature dependence of the radiative decay time is measured to probe the dimensionality of the system. For a quantitative understanding, a rate-equation model is utilized for analyzing the data. For low temperatures, recombination is governed by localized states whereas for high temperatures extended states dominate. This analysis shows that the localization depth in these structures is below 25 meV.