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Ce travail porte sur la production et la caractérisation de matériaux composites hybrides basés sur un polymère thermoplastique (polyéthylène de haute densité, PEHD), une fibre naturelle (chanvre) et un caoutchouc recyclé provenant de pneus usés (GTR) comme modificateur d'impact. L'addition d'un agent de couplage (polyéthylène maléaté) est également étudiée. Les échantillons sont mélangés par extrusion à double-vis et fabriqués par un moulage en injection. À partir des échantillons obtenus, une caractérisation morphologique et mécanique complète est effectuée. Les résultats montrent que la bonne dispersion est obtenue en raison des bonnes conditions de mélanges sélectionnées et une bonne adhésion interfaciale entre toutes les phases est atteinte en raison de la présence d'anhydride maléique greffée au polyéthylène (MAPE). Enfin, pour des propriétés mécaniques choisies, des modèles de régression non-linéaire sont proposés pour prédire et contrôler les propriétés finales de ces composés par des comparaisons faites sur la base des propriétés de la matrice seule. / This work aims at the production and characterization of hybrid composites based on a thermoplastic polymer (high density polyethylene, HDPE), a natural fiber (hemp) as reinforcement and ground tire rubber (GTR) as an impact modifier. The addition of a coupling agent (maleated polyethylene) is also investigated. The samples are compounded by twin-screw extrusion and produced by injection molding. From the samples obtained, a complete morphological and mechanical characterization is performed. The results show that good dispersion is obtained due to the selected processing conditions and good interfacial adhesion between all the phases is achieved due to the presence of maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE). Finally, for selected mechanical properties, nonlinear regression models are proposed to predict and control the final properties of these compounds and comparisons are made based on the neat matrix properties.

Ce travail de doctorat est consacré à la production, au recyclage mécanique long-terme et à la caractérisation de matériaux polymères et composites à base de polyéthylène haute densité (HDPE) et de fibre de lin. L’objectif est de déterminer l’aptitude au recyclage long-terme de ces composites et de leur matrice, tout en évaluant la perte de performance subie. Le recyclage est réalisé ici par une extrusion en boucle fermée, durant 50 cycles, sans ajout intermédiaire de matières vierges et sans prise en compte de la détérioration et de la contamination subies lors du cycle de vie des produits. Dans la première partie, une revue de littérature présente l’état de l’art concernant le recyclage mécanique des composites thermoplastiques. Les différents types de recyclage de composites sont présentés, ainsi que les différents travaux réalisés sur le recyclage de composites thermoplastiques à base de fibres naturelles ou inorganiques. Enfin, les différentes limitations rencontrées lors du recyclage de ces composites sont mises en lumière et des solutions sont présentées. Au cours de cette revue, des lacunes importantes sur le recyclage mécanique long-terme de ces composites sont observées. Dans la seconde partie de ce travail, le polyéthylène haute densité est étudié et recyclé seul afin de connaître ses propriétés et son comportement au recyclage, tout en servant de base de comparaison pour les composites produits par la suite. L’étude des propriétés physique, thermique, moléculaire et mécanique permet d’analyser les différents mécanismes de dégradation induits par le recyclage mécanique. Les résultats montrent une diminution de la contrainte au seuil d’écoulement et une forte augmentation de l’élongation à la rupture avec le recyclage, indiquant que des phénomènes de rupture de chaînes ont lieu dans le polymère. La plupart des autres propriétés demeurent constantes et confirment le maintien des performances du polymère avec le recyclage. Dans la dernière partie de cette thèse, deux séries de composites sont produites à partir du polyéthylène haute densité et de la fibre de lin (15% en masse), avec et sans polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) comme agent couplant. Toutes deux seront caractérisées similairement au polymère afin d’évaluer l’effet de la présence de fibre dans le polymère. Une analyse de la distribution de fibres est aussi réalisée afin d’observer l’effet du recyclage mécanique sur la taille des fibres. L’analyse mécanique révèle que la fibre fournit un renfort efficace au polymère, en particulier avec l’agent couplant, mais les propriétés à la rupture diminuent. Cet effet diminue avec le recyclage, alors que les propriétés à l’élongation augmentent, du fait de la réduction de longueur des fibres. L’effet de l’agent couplant disparaît aussi au cours du recyclage. Toutefois, la majorité des performances mécaniques après recyclage restent supérieures à celles du polymère. / This thesis focuses on the production, the mechanical recycling and the characterization of polymers and composites based on high density polyethylene (HDPE) and flax fibers. It aims to determine the materials potential towards long-term recycling and to evaluate the resulting loss of performance. The recycling is realized by closed-loop extrusion, and repeated up to 50 times, without any addition of new material, and without any consideration of the possible degradation and contamination undergone during the life-cycle of the products. In the first part, a literature review presents the state of the art concerning the mechanical recycling of thermoplastic composites. The various types of composites recycling are introduced, as well as the various works conducted on the recycling of thermoplastic composites reinforced with both natural and inorganic fillers. Finally, the various limitations to the composites recycling are presented and some solutions are suggested. During this review an important lack of knowledge on the long-term mechanical recycling of these composites is observed. In the second part of this work, the high density polyethylene is studied and recycled in order to know its properties and its behavior towards recycling, as well as to be used as a comparison basis for the further parts. The study of the mechanical, thermal, molecular and physical properties leads to the better understanding of the various degradation mechanisms induced by mechanical recycling. The results show a decrease of the yield stress and an important increase of the strain at break with recycling, indicating that chain scissions take place in the polymer during recycling. Most of the other properties remained stable, and confirmed the conservation of the polymer performances with recycling. In the last part of this work, high density polyethylene is used to produce two series of composites with 15% wt. of flax fiber, with and without maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE) as a coupling agent. Similar characterizations as for the matrix are conducted on both composites as to evaluate the effect of the fibers in the polymer matrix. A complete analysis of the fiber distribution is also performed to observe the effect of mechanical recycling on the fiber dimensions. The mechanical analysis reveals that the fibers provides an efficient reinforcement to the matrix, and especially with coupling agent, but the properties at break decrease. Nevertheless, this effect decreases with recycling, while the elongation properties increase due to the fiber size reduction. The effect of the coupling agent disappears with recycling. However, most mechanical properties remain higher for the composites after recycling than for the neat matrix.

Cette thèse porte sur la compréhension de l'impact des modifications de surface des fibres de chanvre d’une part (250 µm - 1 mm et prétraitées par une solution de NaOH à 8%, afin de densifier le nombre de sites actifs à leur surface) et de cellulose (≤ 200 µm) d’autre part sur les propriétés de leurs composites à base de polyéthylène linéaire de densité moyenne (LMDPE). Deux approches de modifications différentes (par du polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) en solution (chanvre et cellulose) et par polymérisation catalytique (chanvre)) encore peu connues sont utilisées. Les deux premières parties de ce travail de thèse ont porté sur la compréhension de l'impact de la modification des fibres de chanvre en solution sur les comportements morphologiques et mécaniques de leurs composites de LMDPE, ainsi que sur l'analyse qualitative et quantitative de leur interface (chanvre/LMDPE), avec une emphase sur la comparaison entre elles, l’utilisation directe du MAPE et la combinaison des deux (modification en solution et l’utilisation directe). La suite a porté sur l’évaluation de l'effet de la nature des fibres sur le comportement des composites en modifiant par le MAPE en solution, de la poudre cellulosique extraite du bois de peuplier faux-tremble. Enfin, l'ultime partie a porté sur la modification des fibres de chanvre par la technique de polymérisation catalytique à l'aide d'un catalyseur de type Ziegler/Natta. Pour les fibres (chanvre et cellulose), les résultats ont montré qu’elles ont été modifiées avec succès par le MAPE en solution ainsi que les fibres de chanvre par polymérisation catalytique, ce qui a permis l'amélioration de la qualité de l'interface fibres-matrice des composites correspondants. Les résultats des tests effectués ont montré que le traitement au NaOH contrôlait principalement le niveau de mouillabilité (contact physique) des fibres de chanvre par la matrice, tandis que l'utilisation d'un agent de couplage (direct ou en solution) contrôlait l'adhésion interfaciale (interactions chimiques). Par rapport aux composites ayant les fibres non modifiées, une augmentation de la contrainte maximale de 21% pour le composite aux fibres modifiées en solution, 24% après l'utilisation du MAPE directe et 31% lors du mélange des deux méthodes ont été observées. L'utilisation directe du MAPE a aussi amélioré significativement le module de Young des composites de 17%, suivie du mélange des deux voies avec 6% d’amélioration, alors que la modification en solution n'a pas affecté significativement cette propriété. L’utilisation des fibres cellulosiques a augmenté à la fois la contrainte du composite aux fibres non traitées et traitées avec une amélioration de 29% pour le composite aux fibres modifiées. Enfin, la modification des fibres de chanvre par polymérisation catalytique a permis une augmentation significative du module de Young et de la contrainte maximale des matériaux composites de 8 et 43% respectivement par rapport au composite de fibres non traitées. / This doctoral thesis focuses on understanding the effect of surface modifications of hemp fibers on the one hand (250 μm - 1 mm and 8% NaOH pretreated to increase the number of active sites on their surface) and cellulose (≤ 200 μm) on the other hand, on the properties of linear medium density polyethylene (LMDPE) based composites. Two different modification approaches (MAPE in a solution (hemp and cellulose) and catalytic polymerization (hemp)) not yet well known were investigated. The first two parts of this thesis focused on understanding the effect of solution modification of hemp fiber on LMDPE composite morphological and mechanical behavior, as well as a qualitative and quantitative analysis of their interface, with emphasis on the comparison between them, the direct use of MAPE and the combination of both methods (solution and direct modification). Then, the work focused on evaluating the effect of fiber type on the composite behavior. For this purpose, the cellulose powder (≤ 200 μm) extracted from wood (Aspen wood) was modified by MAPE in a xylene solution to improve the properties of LMDPE based composites. Finally, the last part focused on the modification of hemp fibers by catalytic polymerization. For the fibers (hemp and cellulose), the results showed that they were successfully modified by MAPE in solution, as well as by catalytic polymerization for hemp. This enhanced the quality of the corresponding fiber-matrix interface. The results showed that NaOH pre-treatment mainly controlled the wettability level (physical contact) of hemp fibers by the matrix, while the use of a coupling agent (directly or in solution) controlled the interfacial adhesion (chemical interactions). Compared to the composites with unmodified fibers, an increase of the tensile strength by 21% for solution modified fiber composite, 24% after the direct use of MAPE and 31% upon combining both methods, were observed. The direct use of MAPE also significantly improved the composite Young's modulus by about 17%, followed by the combination of both method with 6% improvement, while the solution modification did not significantly affect this property. The use of cellulosic fibers increased the tensile strength of both unmodified and modified fibers composite with a 29% improvement for the composite with modified fibers. Finally, hemp modification by catalytic polymerization resulted in a significant increase in Young's modulus and tensile strength of the corresponding composite by about 8% and 43% respectively, compared to the composite with untreated fibers.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2015-2016 / Le but de ce travail est de produire et de caractériser des structures sandwich à trois couches asymétriques avec ou sans cœur moussé. Pour ce faire, le travail est divisé en deux sections. Dans la première partie, l'effet de la variation des quantités d'agent de couplage et de fibres sont étudiés. La microscopie et la caractérisation mécanique sont utilisées pour évaluer l'effet du polyéthylène greffé d’anhydride maléique (MAPE) sur l'amélioration de la compatibilité entre les fibres de chanvre et le polyéthylène de haute densité (HDPE). Les résultats montrent que les propriétés mécaniques optimales (tension, flexion, torsion et impact) sont obtenues à 9% en poids de MAPE. Dans la deuxième partie, des structures sandwich asymétriques à trois couches, avec ou sans cœur moussé, sont produites par extrusion suivi par un moulage en compression. Les effets de paramètres tels que la densité du cœur, la concentration en chanvre dans les peaux, les épaisseurs des couches et la séquence d'empilage sur leurs comportements en flexion et en impact sont étudiés. Les effets combinés de tous les paramètres mènent à contrôler les propriétés mécaniques (traction, torsion, flexion et impact) des structures sandwich asymétriques. / The aim of this work is to produce and characterize asymmetric three-layer sandwich structures with and without foam core. In order to do so, the work is divided in two sections. In the first part, the effect of coupling agent and fiber content is investigated. Micrographs and mechanical characterizations are used to show that the addition of maleic anhydride polyethylene (MAPE) improved the compatibility between hemp and high density polyethylene (HDPE). It is found that the optimum mechanical properties (tension, flexion, torsion and impact) are obtained with 9% wt. of MAPE in the composite. In the second part, asymmetric three-layer sandwich structures with and without foam core were produced using extrusion followed by compression molding. The effect of different parameters such as core density, skin hemp content, layer thickness, and stacking sequence on their flexural and impact behaviors are studied. The combined effect of all the parameters was found to control the mechanical properties (tension, torsion, flexion and impact) of asymmetric sandwich structures.

Dans ce projet de thèse, on tente d'optimiser les propriétés mécaniques (modules de flexion et traction, résistance à l'impact et contrainte maximale en traction) d'un composite de fibres de lin/plastique d'origine post-consommation en combinant deux voies d'optimisation (compatibilisation des phases et optimisation du procédé de fabrication) tout en tenant compte du coût de production du matériau. Dans la première partie, le composite a été optimisé par compatibilisation des phases. Pour ce faire, le meilleur additif était d'abord déterminé en analysant l'effet de plusieurs additifs appartenant à différentes catégories (agent de couplage classique, additif élastomère, et mélange d'additif élastomère/agent de couplage) sur les propriétés mécaniques, morphologiques et physiques (densité). Puis, la composition du matériau a été optimisée dans le but d'améliorer les propriétés mécaniques. Une fonction objective (ratio qualité/coût) a été définie afin de prendre en compte simultanément toutes les propriétés mécaniques et le coût de production. Dans la seconde partie, l'efficacité de la combinaison des deux voies d'optimisation, a été analysée. Pour ce faire, les paramètres du procédé de fabrication (extrusion suivie de l'injection) ont été optimisés en utilisant la composition optimale obtenue dans la première partie (combinaison des deux voies d'optimisation). Le ratio qualité/coût était également utilisé comme fonction objective. Par la suite, l'impact de l'optimisation combinée sur la microstructure (dimensions des fibres, cristallinité et propriétés moléculaires de la matrice) et les propriétés mécaniques du composite a été investigué. Les résultats ont montré que le meilleur additif était le EO-g-MAH/MAPP appartenant à la catégorie des mélanges d'additif élastomère/agent de couplage. En outre, la composition et les conditions de fabrication du composite étaient optimales lorsque sa performance mécanique globale était améliorée en donnant la priorité à la rigidité, et concomitamment à la rigidité et la résilience, respectivement. D'autre part, la combinaison des deux voies d'optimisation, au-delà d'une bonne adhésion interfaciale fibre-matrice, a favorisé un équilibre optimal entre la dégradation des composants et l'homogénéité du composite (bonne dispersion des fibres et des additifs dans la matrice), conduisant à de meilleures propriétés mécaniques. Cette procédure d'optimisation a permis d'améliorer toutes les propriétés mécaniques du composite, tout en étant efficace en termes de performance et de coûts. / In this thesis, we tried to optimize the mechanical properties (flexural and tensile moduli, impact strength, and tensile stress at yield) of a flax fiber/postconsumer plastic composite by combining two optimization paths (phase compatibilization and manufacturing process optimization) while taking into account the material production costs. In the first part, the composite was optimized by phase compatibilization. To do this, the best additive was first determined by analyzing the effect of several additives of different types (conventional coupling agent, elastomeric additive, and mixture of elastomeric additive/coupling agent), on the mechanical, morphological and physical (density) properties. Then, material composition was optimized to improve the mechanical properties. An objective function (quality/cost ratio) was defined to simultaneously account for all the mechanical properties and production costs. In the second part, the effectiveness of combining two optimization paths was analyzed. First, the manufacturing process parameters (extrusion followed by injection) were optimized using the optimum composite composition obtained in the first part (combination of both optimization paths). The quality/cost ratio was also used as objective function. Thereafter, the effect of the combined optimizations on the microstructure (fiber dimensions, matrix crystallinity and matrix molecular properties) and mechanical properties of the composite was investigated. The results showed that the best additive was EO-g-MAH/MAPP of the category “mixture of elastomeric additive/coupling agent”. In addition, the composition and the manufacturing conditions of the composites were optimum when the overall mechanical performance was improved by giving priority to stiffness, and simultaneously to stiffness and resilience, respectively. On the other hand, the combination of both optimization paths, besides good fiber-matrix interfacial adhesion, promoted an optimum balance between components degradation and composite homogeneity (good fiber and additives dispersion in the matrix), leading to better mechanical properties. This optimization procedure was able to improve all the mechanical properties of the composite, as well as being effective in terms of performance and costs.

L'objet de ce travail est de produire et de caractériser des composites à base de polyéthylène de très haut poids moléculaire (UHMWPE) et de fibres de bois. Tout d'abord, la préparation des échantillons renforcés avec de la poudre de bois provenant de sciure de bois obtenue d’une scierie s'est faite. Ce projet souligne l'utilisation des matières premières sous forme de poudre. Les échantillons sont préparés avec la technique du mélange à sec, avec un simple mélangeur, ensuite moulés par compression. Des teneurs en bois allant jusqu'à 30% en poids ont été employées à cette fin. L'étude de l'effet de la concentration de bois sur la morphologie, la densité, la dureté et sur les propriétés mécaniques (flexion, torsion et traction) est le moteur de cette recherche. On démontre que l'ajout de la farine de bois a augmenté significativement les modules (jusqu'à 97%). On montre aussi que l’adhésion et la dispersion des fibres de bois au sein de la matrice étaient bonnes et que l'ajout du bois améliore considérablement les caractéristiques mécaniques de ces composites. / The aim of this study was to produce and characterize composites made from wood flour and Ultra High Molecular Weight Polyethylene (UHMWPE). Firstly, the composites were initially prepared with wood sawdust provided from a sawmill and this study highlights particularly the use of raw materials in a powder form. Composites were prepared by a simple dry mixing technique and then compression molded. The wood content was up to 30%wt. The effect of wood content on morphology, density, hardness, and mechanical properties (tensile, torsion and flexion) was investigated. The results show that wood flour addition increased substantially all the moduli (up to 97%). The results show also that good dispersion and adhesion were achieved and wood flour addition increased significantly the mechanical properties of the composites.

Cette thèse traite principalement de la compréhension des propriétés morphologiques et mécaniques de composites moussés en injection avec un agent moussant chimique exothermique (azodicarbonamide). Dans la première partie, des structures symétriques et asymétriques sont obtenues, à partir de polyéthylène de haute densité (HDPE) et de fibres naturelles (agave), en appliquant différents gradients de température au moule. Leurs propriétés morphologiques (épaisseur des peaux et du cœur, diamètre et densité cellulaires) et mécaniques (traction, flexion, torsion) sont présentées. Dans la deuxième partie, la caractérisation morphologique de composites microcellulaires à base de HDPE et de fibre de lin est approfondie. En plus des informations relatives au diamètre cellulaire et à la densité cellulaire, les profils de densité des composites moussés sont introduits. Leurs analyses révèlent la présence de zones de transition entre le cœur et les peaux. L'utilisation de ces profils de densité offre un accès rapide, simple et efficace aux épaisseurs des peaux, du cœur et de ces zones de transition ainsi qu'à la masse volumique du cœur moussé. Enfin, la troisième partie examine les comportements mécaniques (résistance et module en traction, flexion, torsion et impact) de composites microcellulaires à base de HDPE et de fibre de lin. Les profils de densité préalablement présentés permettent de prédire avec précision (2 à 6% d'erreur) les modules mécaniques des composites moussés.

Dans ce travail, du polyéthylène linéaire de densité moyenne (LMDPE) et des microcapsules Expancel ont été utilisés pour produire des mousses polymères avec un gradient de densité. En contrôlant indépendamment les plaques supérieure et inférieure d'un moule de compression à des températures différentes et en contrôlant le temps de moulage, des mousses symétriques et asymétriques ont été produites. Aussi, l’effet du type et de la concentration des agents gonflants sur le profil de densité et la morphologie (taille des bulles et la densité des bulles) des mousses a été étudié. Finalement, on rapporte et on discute les propriétés mécaniques en flexion et en tension en relation avec le profil de densité et la morphologie. / In this work, linear medium density polyethylene (LMDPE) and Expancel microbeads were used to produce density graded polymer foams using compression molding. By controlling independently the top and bottom plate temperatures in the mold, different temperatures and molding times were used to produce symmetric and asymmetric foams. The effect of blowing agent type and content were also studied to control the density profile and foam morphology (cell size and cell density) across thickness. Finally, the mechanical behavior in flexion and tension is reported and discussed in relation with foam morphology and structure.

Cette thèse se décline en six parties. Le premier volet porte sur la compréhension du procédé de rotomoulage et une description des matériaux composites à base de fibres lignocellulosiques. Le second volet comporte une revue de la littérature sur les composites produits par rotomoulage, tandis que le troisième volet se consacre à la compréhension de la modification des fibres d’érables par le polyéthylène maléisé (MAPE) en solution et son influence et de la teneur en fibre sur les propriétés morphologiques et mécaniques des composites. Le quatrième volet étudie les effets de la taille des particules et la modification en solution, ainsi que la teneur en fibre sur les propriétés morphologiques, thermiques, physiques et mécaniques des composites. Le cinquième volet se penche sur l’effet de la modification, la teneur et la taille des fibres d’érable sur la morphologie et les propriétés physiques et mécaniques des auto-hybrides. Finalement, le dernier volet étudie l’influence de la modification en solution avec du MAPE, la teneur et la taille des fibres sur la morphologie et les propriétés mécaniques des composites hybrides à base de fibres d’érable et de chanvre. Les résultats montrent que les fibres (érable et chanvre) ont été modifiées avec succès par le MAPE en solution, ce qui a amélioré la qualité de l’interface fibre-matrice des composites, conduisant à de meilleures propriétés mécaniques. En outre, les résultats ont prouvé que l’effet de la taille de particule était significatif. En effet, le module de traction augmente jusqu’à 73% lors de l’utilisation de fibres d’érable de 355-500 μm à 30% en poids. Une augmentation de 52% de la résistance au choc a été réalisée avec l’utilisation de 30% en poids de fibre d’érable (355-500 μm) comparé à ceux produits avec 125-250 μm. D’autre part la production de composites auto-hybrides a été en mesure d'améliorer les propriétés mécaniques comparées aux composites simples. Enfin, une augmentation du module de traction (63%), de la contrainte maximale (17%) et de la densité (17%) a été réalisée lors de l’utilisation d’un ratio de 75/25 de fibre d’érable/chanvre à 20% en poids total de fibre par rapport à la matrice seule. / This thesis is divided into six parts. The first part is related to the understanding of the rotomolding process and a description of composite materials based on lignocellulosic fibers. In the second part, a literature review on composites produced by rotomolding is presented. The objective of the third part is to understand the modification of maple fibers in solution by maleated polyethylene (MAPE) and its effect combined with fiber content on the morphological and mechanical properties of the composites. The fourth part studies the effects of fiber size, modification in solution as well as fiber content on the morphological, thermal, physical and mechanical properties of the composites. The fifth part investigates the effect of MAPE modification in solution, fiber content and particle size of maple fibers on the morphological and mechanical properties of selfhybrid composites. Finally, the effect of the surface treatment in solution, the content and the fiber size (maple and hemp) on hybrid composites is presented. The results showed that the fibers (maple and hemp) were successfully modified by MAPE in solution, which improved the interface quality between the matrix and fibers, leading to better mechanical properties. Moreover, the results showed that the effect of fiber size was significant as the tensile modulus increased by up to 73% with the use of 355-500 μm at 30% wt. of maple fiber compared to those produced with 125-250 μm. The production of self-hybrid composites was able to improve the mechanical properties compared to simple composites. An increase in the tensile modulus (63%), tensile strength (17%) and density (17%) was obtained by using a 75/25 ratio of maple/hemp fibers at a total fiber content of 20% wt. compared to the neat matrix.