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Excitonic behaviour in polymeric semiconductors : the effect of morphology and composition in heterostructuresRezasoltani, Elham 01 1900 (has links)
La compréhension des interrelations entre la microstructure et les processus électroniques
dans les polymères semi-conducteurs est d’une importance primordiale pour
leur utilisation dans des hétérostructures volumiques. Dans cette thèse de doctorat, deux
systémes diffèrents sont étudiés ; chacun de ces systèmes représente une approche diffèrente
pour optimiser les matériaux en termes de leur microstructure et de leur capacité à
se mettre en ordre au niveau moléculaire.
Dans le premier système, j’ai effectué une analyse complète des principes de fonctionnement
d’une cellule photovoltaïque hybride à base des nanocristaux d’oxyde de
zinc (ZnO) et du poly (3-hexylthiophène) (P3HT) par absorption photoinduite en régime
quasi-stationnaire (PIA) et la spectroscopie PIA en pompage modulé dépendant de la
fréquence. L’interface entre le donneur (le polymère P3HT) et l’accepteur (les nanoparticules
de ZnO), où la génération de charges se produit, joue un rôle important dans
la performance des cellules photovoltaïques hybrides. Pour améliorer le mécanisme de
génération de charges du P3H: ZnO, il est indispensable de modifier l’interface entre
ses constituants. Nous avons démontré que la modification d’interface moléculaire avec
cis-bis (4, 40 - dicarboxy-2, 20bipyridine) ruthénium (II) (N3-dye) et a-Sexithiophen-2
yl-phosphonique (6TP) a améliorée le photocourant et la performance dans les cellules
P3HT: ZnO. Le 6TP et le N3 s’attachent à l’interface du ZnO, en augmentant ainsi l’aire
effective de la surface donneur :accepteur, ce qui contribue à une séparation de charge
accrue. De plus, le 6TP et le N3 réduisent la densité de pièges dans le ZnO, ce qui réduit
le taux de recombinaison des paires de charges.
Dans la deuxième partie, jai introduit une matrice hôte polymérique de polystyréne à
masse molaire ulra-élevée, qui se comporte comme un solide pour piéger et protéger une
solution de poly [2-méthoxy, 5- (2´-éthyl-hexoxy) -1,4-phénylènevinylène- PPV] (MEHPPV)
pour utilisation dans des dispositifs optoèlectroniques quantiques. Des travaux antérieurs
ont montré que MEH-PPV en solution subit une transition de conformation,
d’une conformation enroulé à haute température (phase bleue) à une conformation de
chaîne étendue à basse température (phase rouge). La conformation de la chaîne étendue de la solution MEH-PPV favorise les caractéristiques nécessaires à l’amélioration des
dispositifs optoélectroniques quantiques, mais la solution ne peut pas être incorporées
dans le dispositif. J’ai démontré que la caractéristique de la phase rouge du MEH-PPV
en solution se maintient dans une matrice hôte polymérique de polystyrène transformé de
masse molaire très élevée, qui se comporte comme un solide (gel de MEH-PPV/UHMW
PS), par le biais de la spectroscopie de photoluminescence (PL) dépendant de la température
(de 290K à 80 K). La phase rouge du gel MEH-PPV/UHMW PS se manifeste
par des largeurs de raie étroites et une intensité augmentée de la transition 0-0 de la
progression vibronique dans le spectre de PL ainsi qu’un petit décalage de Stokes entre
la PL et le spectre d’absorption à basse température.
Ces approches démontrent que la manipulation de la microstructure et des propriétés
électroniques des polymères semi-conducteurs ont un impact direct sur la performance
de dispositifs pour leurs développements technologiques continus. / Understanding the interrelations between microstructure and electronic processes in
polymeric semiconductors is of great importance for their use in bulk heterostructures,
as the active part of power-converting devices such as organic photovoltaic cells or light
emitting diodes, as well as for quantum optoelectronics applications. In this doctoral
thesis, two different systems are investigated; each of these systems represents a different
approach to optimize materials in terms of microstructure and their ability to order
on the molecular level. In the first system, by means of quasi-steady-state photoinduced
absorption (PIA) and pump-modulation-frequency-dependent PIA spectroscopy, I performed
a comprehensive analysis of the working principles of a hybrid photovoltaic cell
based on nanocrystals of zinc oxide (ZnO) and poly(3-hexylthiophene) (P3HT). The interface
surface area between donor (polymer P3HT) and acceptor (ZnO nanocrystals),
where charge generation occurs, plays a significant role in the performance of the hybrid
photovoltaic cells. To improve the charge generation mechanism of P3HT: ZnO,
it is therefore essential to modify the P3HT: ZnO interface area. We demonstrated that
molecular interface modification with cis-bis(4,40-dicarboxy-2,20bipyridine) ruthenium
(II) (N3-dye) and a-Sexithiophen-2-yl-phosphonic Acid (6TP) as interface modifiers enhanced
the photocurrent and performance in P3HT: ZnO cells. 6TP and N3 attach to the
ZnO interface, thus increasing the donor:acceptor interface area that contributes to enhanced
charge separation. Furthermore, 6TP and N3 reduce the ZnO traps that reduces
recombination.
In the second part, I introduced a processed solid-like ultra-high-molecular-weight
polystyrene polymeric host matrix to trap and protect poly [2-methoxy, 5-(2’-ethylhexoxy)-
1,4-phenylene vinylene-PPV] (MEH-PPV) solution for use in quantum optoelectronic
devices. Previous work by others has shown that MEH-PPV in solution
undergoes a conformation transition from coiled conformation at high temperatures
(blue-phase) to a chain-extended conformation at low temperatures (red-phase). The
chain-extended conformation of MEH-PPV solution favours the characteristics needed
to improve quantum optoelectronic devices, however the solution cannot be incorporated into the device. We demonstrated that the red-phase feature of MEH-PPV in solution
maintains in a processed solid-like ultra-high-molecular-weight polystyrene polymeric
host matrix (MEH-PPV/UHMWPS gels), by means of temperature-dependent photoluminescence
(PL) spectroscopy (ranged from 290K down to 80 K). The red-phase of
MEH-PPV/UHMW PS gels manifest itself as narrow linewidths and enhanced 0-0 line
strength in the PL spectrum as well as a small stokes shifts between the PL and absorption
spectra at low temperatures. These approaches demonstrate that microstructure
manipulation and electronic properties of polymeric semiconductors have a direct impact
on the device performance for their continued technological developments.
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Study of different SOA structures impact on the transmission of IMDD OOFDM signals / Etudes de différentes structures SOA pour la transmission de l'IMDD OFDMHamze, Mohamad 09 June 2015 (has links)
Le travail de thèse porte sur une étude d'impact de différentes structures SOA sur la transmission optique de signaux OFDM modulés en intensité et reçus en détection directe (IMDD-OOFDM), dans le cadre des réseaux d'accès de nouvelle génération (σGPτσ). Dans la première partie du travail, nous avons d’abord validé expérimentalement la modélisation d’un RSτA sur une large plage d’utilisation. Ce modèle a ensuite été implémenté dans le cadre d'une plate-forme de co-simulation pour les systèmes de transmission IMDD-OOFDM et pour la conversion en longueur d'onde de signaux OOFDM avec une validation expérimentale. Une analyse approfondie des performances de transmission a été ensuite menée en termes de puissance optique et de longueur d’onde injectées, de longueur de fibre, de l’émission spontanée amplifiée (ASE), de la bande passante électrique et des non-linéarités du RSτA. Nous avons notamment montré théoriquement qu’une capacité minimale de transmission de 8,9 Gb/s sur 100 km pouvait être atteinte sur une plage de 100 nm avec le RSOA utilisé et avec l’aide d’une modulation adaptative (AMττFDM). Nous avons également démontré expérimentalement, pour la première fois à notre connaissance, la conversion de longueur d'onde de signaux optiques OOFDM-16QAM sur une plage de 70 nm en utilisant l'effet XGM du RSOA. Dans la seconde partie, nous avons développé la modélisation de plusieurs structures de SOA : un SOA à îlots quantiques (QD SOA), un SOA bi-électrodes et deux SOA cascadés en configuration contra-propagative. Nous avons étudiés leurs performances en transmission à l’aide de la modulation AMττFDM. Nous avons montré que ces structures présentent une capacité de transmission allant jusqu’à 30 Gb/s avec des distances de transmission jusqu'à 60 km. Nous avons montré également que le QD-SOA présente de meilleures performances en termes de capacité de transmission pour des distances allant jusqu'à 140 km en comparaison avec les deux autres configurations. / The thesis work deals with study of different SOA structures impact on the transmission of intensity modulation and direct detection OFDM signals in the context of the next generation access networks. In the first part of the work, we have experimentally validated a comprehensive wideband RSOA field model. It was the nused as part of a co-simulation platform for IMDD-OOFDM and OOFDM wavelength conversion transmission systems. Thanks to this co-simulation platform that presents good agreement with the measurement, and our experimental setup, we analyze the transmission performance in terms of optical input power, fiber length, ASEnoise, electrical bandwidth and RSOA nonlinearities. We showed by simulation that an AMOOFDM signal transmission over a 100 nm wavelength range with a minimum transmission capacity of 8.9 Gb/s for fiber lengths up to 100 km can be reached. Finally, we experimentally demonstrated, for the first time to the best of our knowledge, the feasibility of performing wave length conversion over 70 nm of OOFDM-16QAM optical signals using the XGM effect in an RSOA. In the second part of this work we develop a simplified quantum dot –SOA and two electrode SOAintensity modulator models and study their effect on a numerical OFDM IMDD transmission system, we also study a two cascaded SOA in a counter propagating configuration as an intensity modulator. We find that for the three configurations we can achieve a high transmission capacity of around 30 Gb/s for transmission distances up to 60 Km, we also find that the QD-SOA will have the best performance in terms of transmission capacity for distances up to 140 Km in comparison with the two other SOA configurations.
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Etude de la passivation du GaAs(100) par nitruration par plasma N2 sous ultra-vide / Study of the GaAs(100) passivation by nitridation by N2 plasma under ultra-vacuumMehdi, Hussein 18 December 2018 (has links)
La passivation de la surface des semi-conducteurs III-V est une technique adaptée pour éliminer les effets indésirables qui perturbent le bon fonctionnement des dispositifs optoélectroniques. L’objectif de ce travail est de passiver la surface du GaAs par nitruration par plasma N2 généré par deux sources de nitruration différentes : la GDS (Glow Discharge Source) et l’ECR (Electron Cyclotron résonance). Une première étude basée sur des mesures AR-XPS, des simulations DFT et un modèle cinétique raffiné a permis d’identifier les trois étapes principales du processus de nitruration en mettant en évidence plusieurs phénomènes physiques. Une deuxième étude des effets de la passivation du GaAs par la couche mince de GaN créée en surface permet d’optimiser les paramètres expérimentaux du processus de nitruration pour tendre vers une passivation optimale. Ainsi, la structure des couches de GaN élaborés est déterminée par diffraction d’électrons lents (LEED) après une cristallisation par un recuit à 620°C et par des images MEB. De plus, la passivation chimique de la surface des couches de GaAs nitrurées après exposition à l’air est étudiée par des mesures AR-XPS et l’amélioration de la photoluminescence du GaAs après nitruration est mise en évidence par des mesures µPL. Finalement, le processus de nitruration a révélé un intérêt pour optimiser les paramètres électriques des diodes Schottky à base de GaAs. / The surface passivation of III-V semiconductors is a suitable process to eliminate the side effects which disrupt the smooth operation of the optoelectronic devices. The aim of this thesis is to investigate passivation of the GaAs surface by nitridation using N2 plasma generated by two different sources: the GDS (Glow discharge source) and ECR (Electron Cyclotron Resonance). Our first study based on AR-XPS measurements, DFT simulations and a refined kinetic model permits identification of the three main steps of the nitriding process exhibiting several physical phenomena. Our second study of the GaAs passivation effects by growing a GaN thin layer on the surface makes it possible to optimize the experimental parameters of the nitriding process in order to tend towards optimal passivation. Firstly, the elaborated GaN layer structure is obtained by LEED patterns after their crystallization by an annealing at 620°C as well as the surface morphology obtained by SEM images. Then, chemical passivation of the nitrided GaAs layers is studied by AR-XPS measurements and the photoluminescence improvement of the GaAs substrate after nitridation is highlighted by µPL measurements. Finally, the nitridation process benefits electrical parameters of the Schottky diodes based on GaAs, optimizing them.
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Bulk heterojunction solar cells based on solution-processed triazatruxene derivatives / Cellules solaires organiques à hétérojonction en volume procédées de solution sur la base de dérivés de triazatruxeneHan, Tianyan 30 November 2017 (has links)
La conception de cellules solaires organiques de type hétérojonction en volume a été proposée pour la première fois en 1990. Ces dispositifs sont composés d’un mélange de polymères conjugués, donneurs d’électrons, et de fullerènes, accepteur d’électrons, et ont pour la première fois permis d’atteindre un rendement de conversion énergétique significatif (de l’ordre de 2%) avec des semi-conducteurs organiques. Dans ce contexte, cette thèse a porté sur l'étude approfondie d’une série de molécules donneurs d’électrons de forme d’haltère, dont le groupement planaire est l’unité triazatruxène (TAT) et le cœur déficient en électrons le thienopyrroledione (TPD). Les molécules de cette série se différencient par la nature des chaînes alkyles, attachées à l’unité centrale et aux unités TAT. Plus précisément, la relation entre la nature des chaînes latérales et les propriétés moléculaires et thermiques de ces molécules en forme d’haltère ont été étudiées en détail. L'impact des chaînes alkyles sur la morphologie en film mince à l’échelle nanométrique a également été étudié. Afin de mieux comprendre l’influence de la microstructure des films minces (constitués soit uniquement des molécules donneuses soit de mélanges molécules/fullerènes), le transport de charge dans le plan du film et perpendiculairement au plan ont été mesurées en fonction de la phase (amorphe, cristalline, …) du matériau. Des cellules solaires BHJ en mélange avec le dérivé de fullerène ont également été réalisées. / The prospective conception of electron-donor/electron-acceptor (D/A) bulk heterojunction solar cells was first reported in 1990s, which blended the semiconducting polymer with fullerene derivatives, enhancing the power conversion efficiency. Since then, interests on this domain has been increasing continuously, and the efficiencies of BHJ solar cells have been increased dramatically. In this context, this thesis focuses on the study of a series of dumbbell-shaped small molecule donors, based on a highly planar unit called triazatruxene. The only difference between those molecules is the side-chains attached to central units and TAT units. As a consequence, the relationship between side chains nature and optoelectronic and structural properties of our TAT-based dumbbell-shaped molecular architecture will be investigated in detail. The impact of the alkyl chains on the molecular and thin film properties was also studied, with a particular emphasis put on microstructure and charge transport aspects. In-plane and out-of-plane charge carrier transport, with pure molecules and blend with fullerene, are measured in different systems. BHJ solar cells in blend with fullerene derivatives were also realized.
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Etude des réponses temporelle et spectrale de l'instrument ECLAIRs pour la mission SVOM / Studies of temporal and spectral responses of the eclairs instrument for the mission svomBajat, Armelle 09 October 2018 (has links)
La mission Franco-chinoise SVOM (Space based multi-band Variable astronomical Object Monitor), est dédiée à l'étude des sursauts ƴ, intenses et brèves bouffées de photons en X et ƴ, associées à la formation catastrophique de trous noirs. SVOM embarquera en 2021 quatre instruments observant du visible jusqu'aux rayonnements ƴ. ECLAIRs, télescope principal, est une caméra à masque codé capable de détecter et localiser, environ 200 sursauts pendant les trois années de vie de la mission. Son plan de détection compte 6400 détecteurs CdTe à contact Schottky, qui sont regroupés en matrice de 32 formant un module. Le plan est divisé en huit secteurs électroniquement indépendants, composés chacun de 25 modules. Chaque électronique est dédiée à la lecture et au codage du temps, de la position, de la multiplicité et des énergies des événements détectés sur un secteur. La validation des fonctionnalités de l'électronique de lecture a permis de s'assurer du bon codage des événements, d'estimer les limites de l'électronique et de construire un modèle analytique de correction efficace des événements perdus. Une application à une courbe de lumière d'un sursaut brillant a permis de valider théoriquement ce modèle et des mesures réalisées sur le prototype ont permis de le valider expérimentalement. D'autre part, un modèle complet de la réponse spectrale a été construit afin de caractériser chaque détecteur pavant le secteur du prototype et d'estimer la réponse du plan de détection des photons mono-énergétiques. Les processus physiques des interactions rayonnement-matière ont été simulés ainsi qu'un modèle de perte de charges puis une convolution gaussienne permet de considérer le bruit électronique. Ce modèle, comptant six paramètres libres, est ajusté à des spectres réalisés sur le prototype. L'étude des paramètres extraits caractérise les performances de chaque détecteur dans toutes les configurations de tension et de t peaking et permet d'optimiser les performances de l'instrument. / The french-chinese mission SVOM (Space-based multi-band variable Astronomical Object Monitor), is dedicated to the study of ƴ-rays bursts, brief and intense X and ƴ photons flashes, associated with the catastrophic formation of black holes. SVOM will embark in 2021 four instruments observing from the visible to ƴ rays. ECLAIRs, the main telescope, is a coded mask camera able to detect and locate, about 200 bursts during the three years nominal life time of SVOM. Its detection plan counts 6400 Schottky CdTe detectors, grouped into a matrix of 32 pixels forming a module. The plan is divided into eight electronically independent sectors, each consisting of 25 modules. Each electronic is dedicated to read and encode, the time, the position, the multiplicity and the energies of the detected events on a sector. The validation of each functionality of the readout electronics allows to ensure the correct encoding of the events, to estimate the limits of the electronics and to build an analytical model of lost events efficient correction. An application to a lightcurve of a bright GRB permits to validate theoretically this model and measurements carried out on the prototype validates it experimentally. On the other hand, a complete model of the spectral response has been established to characterize each detector on the sector of the prototype and to estimate the response of the plan of detection of the mono-energetic photons. The physical processes of the radiation-matter interactions are simulated as well as a model of lost charges then a Gaussian convolution takes into account the electronic noise. This model, counting six free parameters, is fitted to spectra measured on the prototype. The study of the extracted parameters characterizes the performance of each detector in every voltage and t peaking configurations optimizing the performance of the instrument.
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Out-of-Equilibrium Phase Transitions in Nonlinear Optical Systems / Transitions de phase hors équilibre dans les systèmes optiques non linéairesMinganti, Fabrizio 25 October 2018 (has links)
Dans cette thèse nous étudions théoriquement de systèmes dissipatifs pompés,décrits par une équation maîtresse de Lindblad. En particulier, nous adressons les problématiques liés à l’émergence de phénomènes critiques. Nous présentons une théorie générale reliant les transitions de phase du premier et deuxième ordres aux propriétés spectrales du superopérateur liouvillien. Dans la région critique, nous déterminons la forme générale de l’état stationnaire et de la matrice propre du liouvillien associée à son gap spectral. Nous discutons aussi l’utilisation de trajectoires quantiques individuelles afin de révéler l’apparition des transitions de phase. En ayant dérivé une théorie générale, nous étudions le modèle de Kerr en présence de pompage à un photon (cohérent) et à deux photons (paramétrique) ainsi que de dissipation. Nous explorons les propriétés dynamiques d’une transition de phase du premier ordre dans un modèle de Bose-Hubbard dissipatif et d’une de second ordre dans un modèle XYZ dissipatif d’Heisenberg. Enfin, nous avons considéré la physique des cavités soumises à de la dissipation à un et deux photons ainsi qu’un pompage à deux photons, obtenu par ingénierie de réservoirs. Nous avons démontré que l’état stationnaire unique est un mélange statistique de deux états chats de Schrödinger, malgré de fortes pertes à un photon.Nous proposons et étudions un protocole de rétroaction pour la génération d’états chat purs / In this thesis we theoretically study driven-dissipative nonlinear systems, whosedynamics is capture by a Lindblad master equation. In particular, we investigate theemergence of criticality in out-of-equilibrium dissipative systems. We present a generaland model-independent spectral theory relating first- and second-order dissipative phasetransitions to the spectral properties of the Liouvillian superoperator. In the critical region,we determine the general form of the steady-state density matrix and of the Liouvillianeigenmatrix whose eigenvalue defines the Liouvillian spectral gap. We discuss the relevanceof individual quantum trajectories to unveil phase transitions. After these general results,we analyse the inset of criticality in several models. First, a nonlinear Kerr resonator in thepresence of both coherent (one-photon) and parametric (two-photon) driving and dissipation.We then explore the dynamical properties of the coherently-driven Bose-Hubbard and of thedissipative XYZ Heisenberg model presenting a first-order and a second-order dissipativephase transition, respectively. Finally, we investigate the physics of photonic Schrödingercat states in driven-dissipative resonators subject to engineered two-photon processes andone-photon losses. We propose and study a feedback protocol to generate a pure cat-likesteady state
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Étude théorique et expérimentale des impulsions optiques générées par un amplificateur optique à semi-conducteurs (SOA) en blocage de modes.Fernandez, Arnaud 17 March 2009 (has links) (PDF)
Cette thèse est basée sur l'étude des propriétés d'un laser fibré à blocage de modes actif opérant à un taux de répétition supérieur à 10 Gb/s. Par laser fibré nous entendons que la fibre optique fait partie intégrante de la cavité optique de notre laser. Elle joue le rôle de milieu de propagation du signal optique reliant chaque composant de la cavité laser. Ce laser comporte aussi un amplificateur optique à semiconducteurs (SOA) comme milieu amplificateur, dont le gain est modulé par un signal optique externe. L'objectif de ces travaux consiste à proposer une méthode élégante, simple et bas coût, de génération tout-optique d'impulsions "propres" dédiées à la télécommunication optique. Par impulsions "propres", nous entendons une impulsion se rapprochant au mieux d'une forme mathématique reconnue intéressante à la propagation dans une fibre comme la fonction soliton ou la gaussienne limitées par la diffraction. L'hypothèse qu'une forte dispersion négative de la cavité laser, produite par l'insertion d'une fibre à dispersion négative, pouvant largement contribuer à améliorer les propriétés de fonctionnement du laser et des impulsions générées, a constitué la motivation majeure à l'élaboration de ce projet de thèse. Cette étude propose une approche à la fois théorique et expérimentale.
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Contribution à l'élaboration d'un indice de Dangerosité Potentielle de l'Atmosphère basée sur la photocatalyse en présence de TiO2Deveau, Pierre-Alexandre 28 August 2007 (has links) (PDF)
Les travaux de thèse présentés s'inscrivent dans la problématique environnementale actuelle. Depuis la fin du siècle dernier, il a été constaté, que l'industrialisation et l'augmentation des émissions de polluants anthropiques en zone troposphérique, ont provoqué la mise en place de phénomènes de pollution photochimique ayant pour conséquences la détérioration de l'atmosphère et de l'environnement. L'étude suivante a pour but de mettre en place un indice de Dangerosité Potentielle de l'Atmosphère visant à prédire l'évolution chimique d'une masse d'air troposphérique et sa capacité à former et à accumuler de l'ozone selon des conditions optimales de réactivités photochimiques. L'étude, l'élaboration et l'évaluation de l'indice ont été effectuées suite au développement d'un système DPA. Ce dernier est composé, d'une part d'un réacteur de photocatalyse sur TiO2 reproduisant partiellement les réactions photochimiques troposphériques existantes et, d'autre part, de deux cellules de mesures atmosphériques basées sur des capteurs semi-conducteurs ou électrochimiques permettant de suivre chimiquement les polluants troposphériques au cours de la photocatalyse.<br />La validation du système DPA a été réalisée en se basant sur l'étude de la photocatalyse avec un polluant cible (toluène) dans une phase gazeuse constituée d'air. Les observations et résultats obtenus ont permis l'élaboration d'un premier indice DPA. Celui-ci est composé de trois sous-indices qui caractérisent respectivement la pollution de fond, la capacité oxydante de l'atmosphère et la formation ainsi que l'accumulation d'ozone. Le mode de calcul de l'indice DPA, pour être validé à l'aide de valeurs expérimentales réelles, a été adapté aux données chimiques des AASQA. Les résultats obtenus montrent que l'indice DPA peut prévoir avec une à deux heures d'avance les augmentations locales des concentrations en ozone. <br />Après développement et optimisation, l'indice DPA pourrait devenir un outil d'évaluation aussi bien des émissions polluantes urbaines ou industrielles que de la qualité de l'air intérieur.
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IMAG 3 : un système de simulation et d'optimisation de circuits electroniquesReynaud, Jean-Claude 10 May 1978 (has links) (PDF)
Conception assistée par ordinateur de circuits électroniques. Adaptation et perfectionnement d'outils de simulation efficaces des processus de conception et de réalisation. Elaboration d'outils nouveaux. Simulation et optimisation de circuits analogiques.
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Spectroscopie femtoseconde cohérente bidimensionnelle dans l'infrarougeBelabas, Nadia 19 November 2002 (has links) (PDF)
La spectroscopie non-linéaire femtoseconde cohérente multidimensionnelle est une technique optique analogue à la résonance magnétique nucléaire multidimensionnelle. Ce travail présente la première démonstration de spectroscopie bidimensionnelle visible (800 nm)- infrarouge (10µm) par transformée de Fourier. Cette technique permet de cartographier l'émission infrarouge d'un échantillon suivant deux dimensions spectrales : l'une dans l'infrarouge moyen, l'autre dans le domaine visible des transitions électroniques. La carte obtenue permet de corréler des spectres infrarouges et des spectres Raman vibrationnels au niveau microscopique et au plus bas ordre de non-linéarité. Cette technique est particulièrement adaptée à l'étude de molécules ou de nanostructures semiconductrices. Notre implémentation de spectroscopie bidimensionnelle visible-infrarouge a conduit à la mesure de la réponse non-linéaire du deuxième ordre pour un processus de différence de fréquences dans un cristal à l'accord de phase. Une telle mesure de la réponse effective du deuxième ordre Xi(2)(−omega2,omega3) d'un émetteur non-centrosymétrique a été effectuée par la mesure cohérente du champ infrarouge (15-40 THz) émis suite à l'excitation de l'échantillon noncentrosymétrique par une séquence de deux impulsions visibles (340-400 THz) de 16 fs parfaitement verrouillées en phase. Par ailleurs, la mesure de la dépendance spectrale complète de la réponse non-linéaire d'un échantillon plus complexe à puits quantiques asymétriques nous a permis d'observer la construction d'une règle de somme quantique sur les états de valence. Le verrouillage de phase des impulsions excitatrices a été également mis à profit pour réaliser la mise en forme indirecte d'impulsions infrarouges sur une bande spectrale inédite. Cette démonstration a été obtenue par redressement optique du battement entre deux impulsions visibles à dérive de fréquence décalées temporellement. Les développements expérimentaux détaillés dans ce travail (montage portatif Chideuportatif', contrôle tout numérique des délais et verrouillages de phase, détection auto-référencée, cales piézoélectriques longue course substituées au moteur pas-à-pas) sont cruciaux pour nos expériences où les transformées de Fourier imposent un très bon contrôle des axes temporels. Ces développements sont applicables à toutes les expériences de spectroscopie multidimensionnelle par transformée de Fourier et à de nombreuses expériences de spectroscopie optique utilisant des séquences d'impulsions pour l'excitation d'un échantillon ou la détection du champ signal.
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