京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第23512号 / 工博第4924号 / 新制||工||1769(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科電子工学専攻 / (主査)教授 白石 誠司, 教授 山田 啓文, 教授 引原 隆士 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

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L'effet Nernst a connu, ces quinze dernières années, un regain d'attention, en particulier en raison de son comportement dans les cuprates supraconducteurs à haute température critique dopés aux trous. En effet, on observe dans ces composés la persistance tant en température qu'en champ magnétique d'un signal Nernst fini en dehors de la phase supraconductrice, alors que ce dernier n'est censé être non nul, dans le cas de métaux simples, que dans la phase vortex. Ce résultat a revêtu une certaine importance en ce sens qu'il appuyait expérimentalement, parmi d'autres résultats, un scénario de type paires préformées et excitations de type vortex dans la phase normale des cuprates dopés aux trous. Cependant, l'interprétation de l'effet Nernst souffre d'un manque de données expérimentales dans d'autres systèmes à électrons fortement corrélés. C'est initialement ce qui a motivé le travail de cette thèse, qui rassemble des résultats obtenus de 2001 à 2004 au Laboratoire de Physique Quantique - ESPCI à Paris, et qui est majoritairement constitué de mesures d'effet Nernst dans une autre classe de composés à électrons fortement corrélés : les fermions lourds. Plus particulièrement, nous avons mesuré l'effet Nernst à pression nulle dans une fenêtre de température comprise entre 1,5K et 50K et pour des champs magnétiques de 0 à 12T, dans trois composés : CeCoIn5, URu2Si2 et CeRu2Si2. Ces mesures constituent, à l'heure actuelle, les seules mesures d'effet Nernst effectuées sur des fermions lourds. Dans les trois cas, nous avons découvert dans la phase métallique l'émergence d'un effet Nernst géant dont l'amplitude dépasse de plusieurs ordres de grandeur la taille du signal attendu dans un métal simple, et qui atteint celle caractéristique des vortex dans la phase mixte des cuprates, à savoir quelques µV/KT. Plus particulièrement, CeCoIn5 héberge un effet Nernst négatof très important dans la partie non liquide de Fermi de son diagramme de phase, associée à la présence d'un point critique à Bc=5T. Cependant, l'effet Nernst que nous avons mesuré ne présente aucune anomalie à Bc, mais plutôt dans la limite B=0T, où le coefficient Nernst atteint 1µV/KT. L'émergence d'un effet Nernst positif important dans URu2Si2 coïncide avec l'entrée dans la phase ordre caché, et encore ici c'est à bas champ que le coefficient Nernst atteint son maximum de 4µV/KT, qui constitue le plus grand effet Nernst jamais mesuré dans une phase métallique. Enfin, c'est le métamagnétisme de CeRu2Si2 qui semble particulièrement affecter l'effet Nernst, puisque celui-ci présente, à Hm, un changement de signe particulièrement prononcé et coïncidant avec le maximum de chaleur spécifique. Par ailleurs, une des caractéristiques générales frappantes de cette émergence est qu'elle coïncide, dans les trois composés, avec la présence d'un angle de Hall également très élevé, et dont, en particulier dans CeCoIn5 et CeRu2Si2, la structure est assez proche de celle de l'effet Nernst. La présence de ce signal reste encore aujourd'hui particulièrement intrigante, en particulier en l'absence de mesures systématiques sur d'autres composés aux fermions lourds. Cependant, mais de façon très schématique, nous avons montré que la renormalisation de la masse pouvait être un ingrédient à l'origine de cet effet Nernst géant. De plus, pour chacun des composés des pistes peuvent être avancées pour déterminer l'origine de cet émergence : proximité d'un point critique quantique, fluctuations antiferromagnétiques, ondes de densité... Nous discutons en fin de cette thèse les divers scénarios et proposons des mesures futures afin de confirmer ou d'infirmer ces diverses propositions.

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This dissertation presents thermal and thermoelectric measurements of nanostructures. Because the characteristic size of these nanostructures is comparable to and even smaller than the mean free paths or wavelengths of electrons and phonons, the classical constitutive laws such as the Fourier’s law cannot be applied. Three types of nanostructures have been investigated, including nanoscale constrictions patterned in a sub-100 nm thick silicon film, monatomic thick graphene ribbons supported on a silicon dioxide (SiO₂) beam, and indium antimonide (InSb) nanowires. A suspended measurement device has been developed to measure the thermal resistance of 48-174 nm wide constrictions etched in 35-65 nm thick suspended silicon membranes. The measured thermal resistance is more than ten times larger than the diffusive thermal resistance calculated from the Fourier’s law. The discrepancy is attributed to the ballistic thermal resistance component as a result of the smaller constriction width than the phonon-phonon scattering mean free path. Because of diffuse phonon scattering by the side walls of the constriction with a finite length, the phonon transmission coefficient is 0.015 and 0.2 for two constrictions of 35 nm x 174 nm x220 nm and 65 nm x 48 nm x 50 nm size. Another suspended device has been developed for measuring the thermal conductivity of single-layer graphene ribbons supported on a suspended SiO₂ beam. The obtained room-temperature thermal conductivity of the supported graphene is about 600 W/m-K, which is about three times smaller than the basal plane values of high-quality pyrolytic graphite because of phonon-substrate scattering, but still considerably higher than for common thin film electronic materials. The measured thermal conductivity is in agreement with a theoretical result based on quantum mechanical calculation of the threephonon scattering processes in graphene, which finds a large contribution to the thermal conductivity from the flexural vibration modes. A device has been developed to measure the Seebeck coefficients (S) and electrical conductivities ([sigma]) of InSb nanowires grown by a vapor-liquid-solid process. The obtained Seebeck coefficient is considerably lower than the literature values for bulk InSb crystals. It was further found that decreasing the base pressure during the VLS growth results in an increase in the Seebeck coefficient and a decrease in the electrical conductivity, except for a nanowire with the smallest diameter of 15 nm. This trend is attributed to preferential oxidation of indium by residual oxygen in the growth environment, which could cause increased n-type Sb doping of the nanowires with increasing base pressure. The deviation in the smallest diameter nanowire from this trend indicates a large contribution from the surface charge states in the nanowire. The results suggest that better control of the chemical composition and surface states is required for improving the power factor of InSb nanowires. On approach is to use Indium-rich source materials for the growth to compensate for the loss of indium due to oxidation by residual oxygen. / text

Au cours de cette étude, nous avons fait la synthèse des théories qui ont pour objet d'améliorer les thermoéléments. Nous avons ensuite étudié les propriétés thermoélectriques des composés ternaires AgTlSe, AgTlTe, AgTl_0,95TeSn_0,05 et AgTlTe_1-xSe_x avec x= 0,1 ; 0,2 et 0,3. Ces composés ont une température de fusion voisine de 500°C. C'est donc dans la même zone de température que les alliages à base de tellurure de bismuth qu'ils pourraient être utilisés comme thermoéléments. Tous les échantillons étudiés étaient de type p. Les propriétés que nous avons déterminées nous ont permis d'estimer le facteur de mérite thermoélectrique maximal que l'on peut obtenir avec chacun de ces matériaux en le dopant convenablement. Il ressort immédiatement que AgTlTe est le composé le plus intéressant, ou plutôt celui qui permet les plus grands espoirs. L'estimation que nous avons obtenue pour son facteur de mérite maximal est en effet très élevée : Elle se situe à température ambiante 20% au-dessus du facteur de mérite du meilleur élément de type p que nous connaissions : (Bi₂Te₃)₉₀(Bi₂Se₃)₅(Sb₂Se₃)₅. Par rapport à ce dernier les propriétés électriques ne sont pas très favorables mais par contre la conductibilité thermique de AgTlTe est 4 fois plus faible. Notre estimation est une indication fort encourageante pour la poursuite de cette étude. Toutefois elle ne permet pas encore d'affirmer que l'on pourra, avec AgTlTe, améliorer le rendement des dispositifs thermoélectriques existants. En effet, il suffirait d'une erreur de 10% sur la mesure du coefficient de Seebeck pour modifier l'estimation d'un facteur 2. Une telle sensibilité doit nous inciter à la plus grande prudence dans nos affirmations. De plus, en s'approchant du dopage optimum plusieurs facteurs peuvent aussi bien améliorer que détériorer les propriétés du matériau (changement de mode de diffusion des porteurs ...). Ainsi notre estimation suppose que l'on puisse ajuster le dopage, ce qui nécessite de trouver des impuretés dont la solubilité dans AgTlTe soit suffisante. Pour AgSbTe₂ par exemple, cela n'a pas été possible alors que ce composé était très prometteur. Un programme actuellement en cours pour étudier l'influence d'une quinzaine d'impuretés différentes devrait permettre d'élucider ce point. Le principe de notre estimation est d'évaluer le rôle du dopage sur le facteur de mérite. Mais il existe d'autres facteurs sur lesquels on peut agir pour l'améliorer. Ainsi a-t-on souvent recours aux solutions solides pour diminuer la conductibilité thermique. Par exemple Bi₂Te₃ optimisé possède à température ambiante un facteur de mérite Z de 0,66 10^-3K^-1 alors que par l'adjonction de 5% de Sb₂Te₃ et 5% de Sb₂Se₃ il atteint 3,4 10^-3K^-1. En ce qui concerne AgTlTe cette voie ne semble pas prometteuse car sa conductibilité thermique est déjà extrêmement faible et ne pourra sans doute pas être beaucoup diminuée. Par contre d'autres alliages pourraient permettre d'augmenter la mobilité des porteurs, qui dans AgTlTe est assez faible. Ces indications pourront servir de ligne directrice pour la poursuite de cette étude qui comprendra donc deux volets : (¤) Recherche de dopants et optimisation du dopage deAgTlTe. (¤) Recherche de matériaux voisins de AgTlTe possédant de meilleures propriétés électriques. Ces matériaux pourraient être recherchés parmi les solutions solides comportant CuTlTe. Par ailleurs, il sera utile de préciser la nature de la transformation que nous avons rencontrée à plusieurs reprises. Finalement, nous avons montré que le composé AgTlTe serait susceptible de supplanter les alliages à base de tellururede bismuth. Le travail qui reste à accomplir est important mais nous pouvons espérer qu'il débouchera sur un élargissement de l'utilisation des thermoéléments.

The introduction of this paper describes three thermoeletrical effects and their properties. It also deals with thermoelectrical cells, which are using Seebeck´s and Peltrier´s effects. The paper decribes principles how the Peltier´s cells work, their mathematical model, construction and practical use. The paper shows what kinds, shapes and output we can meet at the market and which kinds of parameters regulate their selection. The paper suggests the possibility to measure characteristic behaviour and quantity during laboratories tasks and their evaluations. At the conclusion is adduced the suggestion of laboratory task together with theoretically made pilot protocol.

The thesis deals with the problem of potential use of solar energy through the conversion into electric energy. The thesis analyses in great detail several types of conversion. My special concern included photovoltaic conversion and thermal conversion of solar energy using steam turbines for energy production. In the subsequent parts, I focus on the problem of photovoltaic, photovoltaic systems, and solar thermal power plants, their installation and use.