The 2-dimensional semiconductor family of materials called transition metal dichalcogenides (2d-TMDs) offers many technological advantages: low power consumption, atomically-precise interfaces, lack of nuclear spins and ease of functional integration with other 2d materials are just a few. In this work we harness the potential of these materials as a platform for quantum devices: develop a method by which we can deterministically create single-photon emitting sites in 2d-TMDs, in large-scale arrays. These we call quantum dots (QDs): quantum confinement potentials within semiconductor materials which can trap single-excitons. The single excitons recombine radiatively to emit single-photons. Single-photon sources are a crucial requirement for many quantum information technology (QIT) applications such as quantum cryptography and quantum communication. The QDs are formed by placing the flakes over substrates nano-patterned with protru- sions which induce local strain and provoke the quantum confinement of excitons at low temperatures. This method has been successfully tested in several TMD materials, hence achieving quantum light at different wavelengths. We present one of the very few systems where quantum confinement sites have been shown to be deterministically engineered in a scalable way. Moreover, we have demonstrated how the 2d-based QDs can be embedded within 2d- heterostructures to form functional quantum devices: we have used TMD monolayers along with other 2d-materials - graphene and hexagonal boron nitride - to create quan- tum light-emitting diodes that produce electrically-driven single-photons. Again, very few single-photon sources can be triggered electrically, and this provides a great ad- vantage when considering on-chip quantum technologies. Finally, we present experimental steps towards using our architecture as quantum bits: capturing single-spins inside the QDs, using field-effect type 2d-heterostructures. We are able to controllably charge the QDs with single-electrons and single-holes – a key breakthrough towards the use of spin and valley pseudospin of confined carriers in 2d-materials as a new kind of optically addressable matter qubit. This work presents the successful marriage of 2d-semiconductor technology with QIT, paving the way for 2-dimensional materials as platforms for scalable, on-chip quantum photonics.

Le développement récent de la théorie quantique de l’information porte la communauté scientifique à s’intéresser de plus en plus aux sources de photons uniques. En effet, ces sources peuvent par exemple être utilisées pour le calcul quantique optique ou la cryptographie quantique pour améliorer les performances de distribution des clés et éviter les écoutes ou tentatives de hacking. Par conséquent, il est nécessaire de disposer de sources fiables et pour des applications réalistes, le défi est d'obtenir des sources de photons uniques qui fonctionnent jusqu'à température ambiante.Notre groupe à récemment démontré qu'en insérant une boîte quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe, l'émission de photons uniques pouvait être obtenue jusqu'à température ambiante. Néanmoins, ces nanofils avaient un rendement quantique faible et n'étaient pas orientés verticalement à la surface des échantillons du fait de leur croissance suivant l'orientation cristallographique (001). Ces nanofils verticaux ont pour intérêt de pouvoir être aisément couplés à des structures photoniques pour augmenter la collection des photons et leur croissance est favorisée avec des substrats orientés suivant l'orientation cristallographique (111).Dans ce contexte, le but de ce travail de doctorat est de développer la croissance de boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe verticaux suivant l'orientation cristallographique (111) par épitaxie par jet moléculaire, d'en étudier les propriétés optiques jusqu'à température ambiante pour des applications potentielles en tant que sources de photons uniques, et de coupler ces nano-objets à des structures photoniques pour augmenter la collection de photons. Pour atteindre ces objectifs, nous avons divisé notre étude en trois points.La première étape de ce travail est concentrée sur le développement de la croissance de nanofils de ZnSe verticalement orientés et passivés par une coquille semiconductrice de ZnMgSe. Nous observons que grâce à cette coquille, l’émission lumineuse de nanofils uniques augmente de plus de deux ordres de grandeur. Dans un second temps, nous démontrons la possibilité d’insérer des boîtes de CdSe dans ces nanofils de ZnSe suivant différentes conditions de croissance. L’influence de ces conditions de croissance est mise en évidence par des études structurales et de composition de ces nano-objets. Des études optiques en fonction de la température montrent que ces nanofils émettent jusqu'à température ambiante. De plus, l'étude du temps de déclin de nanofils uniques révèle que ces fils sont robustes et insensibles aux canaux de recombinaison non-radiatifs jusqu'à 200 K. La troisième étape de ce travail concerne l'augmentation de la collection des photons de ces nano-objets. Nous montrons dans un premier temps qu’en changeant l’environnement diélectrique d’une boîte quantique, son taux d’émission spontanée peut être augmenté. Puis nous montrons la possibilité de créer des fils photoniques à partir des boîtes quantiques insérées dans des nanofils, en recouvrant ces fils d'une épaisse coquille diélectrique. A la lumière d'expériences de microphotoluminescence - qui montrent que ces fils photoniques augmentent efficacement la collection de photons - et de simulations, nous discutons l'intérêt de l'orientation du dipôle (parallèle ou perpendiculaire à l'axe de croissance du nanofil) dans ces structures. / The recent development of the quantum information theory focuses the interest of the scientific community on single-photon sources. Indeed, these sources can be used for instance for optical quantum computing or quantum cryptography to improve the quantum key distribution performances and avoid eavesdropping. Consequently, it is necessary to have reliable single-photon sources and for realistic applications, the challenge is to get a single-photon source operating up to room temperature.Our group recently demonstrated that by inserting a quantum dot of CdSe in a nanowire of ZnSe, single-photon emission could be obtained up to room temperature. Still, these nanowires had a low quantum yield and were not vertically oriented on the as-grown sample since they were grown along the (001) crystallographic orientation. The interest of vertically oriented nanowires is that they can be coupled to photonic structures to increase their photons collection and their growth is favored on (111)-oriented substrates.In this context, the aim of this PhD work is to develop the growth of vertically oriented ZnSe-CdSe nanowire quantum dots along the (111) crystallographic orientation by molecular beam epitaxy, to study their luminescence up to room temperature for single-photon sources applications, and to couple these nano-objects to photonic structures to increase the photons collection. To reach this goal, we divided this project in three steps.The first step focuses on the development of vertically oriented ZnSe nanowires, passivated with a semiconductor shell of ZnMgSe to enhance their luminescence. In a second step, we demonstrate the possibility to insert CdSe quantum dots in these ZnSe nanowires, using different growth conditions for the quantum dot. The influence of these growth conditions is studied with structural and composition analysis of these nano-objects. Optical studies as a function of the temperature show that these nanowires emit up to room temperature. Moreover, decay-time studies on single nanowire quantum dots reveal that these nanowires are robust and insensitive to non-radiative recombination channels up to 200 K. The third step of this work concerns the enhancement of the light collection from these nano-objects. First, we show that by changing the dielectric environment of the quantum dot, its decay-rate can be increased. Then, we show the possibility to create photonic wires by covering these nanowire quantum dots with a thick dielectric shell. In the light of microphotoluminescence experiments – which show that these photonic wires efficiently increase the photons collection – and simulations, we discuss the interest of the dipole orientation (parallel or perpendicular to the nanowire growth axis) in these structures.

In dieser Arbeit werden einzelne atomare Defekte in hexagonalem Bornitrid (hBN) charakterisiert und mögliche Anwendungen aufgezeigt, welche die gefundenen herausragenden optischen Eigenschaften ausnutzen. Solche optisch aktiven Punktdefekte in Halbleitern bergen das Versprechen von skalierbaren und stabilen Einzelphotonenquellen, welche für eine Vielzahl von zukünftigen Anwendungen im Bereich der Quanteninformationstechnologie oder für Präzisionsmessungen benötigt werden. Dementsprechend groß ist das Interesse der Wissenschaftsgemeinde, was sich auch in der Anzahl der untersuchten Defektsysteme widerspiegelt. Das Besondere an dem hier vorliegenden System ist zum einen die Zweidimensonalität des Halbleiter-Wirtskristalls und zum anderen die enorme Helligkeit des Emitters, welche sich in bis zu sechs Millionen mit einem Mikroskop detektierten Photonen pro Sekunde niederschlägt. Darüber hinaus motivieren die Stabilität des Emitters bei Raumtemperatur und die schmale spektrale Linienbreite eine tiefgreifende Analyse dieses Neuzugangs zum Emitterzoo. / In this thesis, single atomic defects in hexagonal boron nitride (hBN) are characterized and possible applications are shown, which take advantage of the outstanding optical properties found. Such optically active point defects in semiconductors hold the promise of scalable and stable single-photon sources, which are needed for a variety of future applications in quantum information technology or for precision measurements. The interest of the scientific community is correspondingly high, which is also reflected in the number of defect systems investigated. The special feature of the system presented here is on the one hand the two-dimensionality of the semiconductor host crystal and on the other hand the enormous brightness of the emitter, which is reflected in up to six million photons per second detected with a microscope. In addition, the stability of the emitter at room temperature and the narrow spectral width motivate a profound analysis of this new addition to the emitter zoo.

Produire et faire interagir entre eux des photons optiques de façon contrôlée sont deux conditions nécessaires au développement de communications quantiques à longue distance, et plus généralement au traitement quantique d’information codée sur des photons. Cette thèse présente une étude expérimentale de solutions possibles a ces deux problèmes, en utilisant la conversion des photons en excitations collectives (polaritons) dans un nuage d’atomes froids, placé dans le mode d’une cavité optique de faible finesse (~100). Dans un premier temps, des polaritons entre états atomiques fondamentaux sont utilisés pour « mettre en mémoire » une excitation unique dans le nuage. Celle-ci est ensuite convertie efficacement en un photon unique, dont le champ est analysé par tomographie homodyne. La fonction de Wigner de l’état à un photon est reconstruite a partir des données expérimentales, et présente des valeurs négatives, démontrant que les degrés de liberté de ce photon (mode spatio-temporel et état quantique) sont complètement contrôlés. Dans un second temps, les photons sont couplés à des polaritons impliquant des états de Rydberg. Les fortes interactions dipolaires entre ces derniers se traduisent par des non-linéarités optiques dispersives très importantes, qui sont caractérisées dans un régime d’excitation classique. Ces non-linéarités peuvent être amplifiées jusqu’à ce qu’un seul photon suffise à modifier totalement la réponse du système, permettant en principe de générer des interactions effectives entre photons. / Controllably producing optical photons and making them interact are two key requirements for the development of long-distance quantum communications, and more generally for photonic quantum information processing. This thesis presents experimental studies on possible solutions to these two problems, using the conversion of the photons into collective excitations (polaritons) in a cold atomic cloud, inside the mode of a low-finesse optical cavity (~100). Firstly, ground-state polaritons are used to store a single excitation in the cloud memory. This polariton is then efficiently converted into a single photon, whose field is characterized via homodyne tomography. The single photon state’s Wigner function is reconstructed from the experimental data and exhibits negative values, demonstrating that the photon’s degrees of freedom (spatio-temporal mode and quantum state) are well controlled. Secondly, photons can be coupled to polaritons involving Rydberg states. The strong dipolar interactions between these give rise to very strong optical dispersive nonlinearities, that are characterized in a classical excitation regime. These nonlinearities can be amplified until a single photon is enough to modify the entire system’s response, allowing in principle for the generation of effective photon-photon interactions.

Quantum memories are key components in photonics-based quantum information processing networks. Their ability to store and retrieve information on demand makes repeat-until-success strategies scalable. Warm alkali-metal vapours are interesting candidates for the implementation of such memories, thanks to their very long storage times as well as their experimental simplicity and versatility. Operation with the Raman memory protocol enables high time-bandwidth products, which denote the number of possible storage trials within the memory lifetime. Since large time-bandwidth products enable multiple synchronisation trials of probabilistically operating quantum gates via memory-based temporal multiplexing, the Raman memory is a promising tool for such tasks. Particularly, the broad spectral bandwidth allows for direct and technologically simple interfacing with other photonic primitives, such as heralded single photon sources. Here, this kind of light-matter interface is implemented using a warm caesium vapour Raman memory. Firstly, we study the storage of polarisation-encoded quantum information, a common standard in quantum information processing. High quality polarisation preservation for bright coherent state input signals can be achieved, when operating the Raman memory in a dual-rail configuration inside a polarisation interferometer. Secondly, heralded single photons are stored in the memory. To this end, the memory is operated on-demand by feed-forward of source heralding events, which constitutes a key technological capability for applications in temporal multiplexing. Prior to storage, single photons are produced in a waveguide-based spontaneous parametric down conversion source, whose bespoke design spectrally tailors the heralded photons to the memory acceptance bandwidth. The faithful retrieval of stored single photons is found to be currently limited by noise in the memory, with a signal-to-noise ratio of approximately 0.3 in the memory output. Nevertheless, a clear influence of the quantum nature of an input photon is observed in the retrieved light by measuring the read-out signal's photon statistics via the g⁽²⁾-autocorrelation function. Here, we find a drop in g⁽²⁾ by more than three standard deviations, from g⁽²⁾ ~ 1.69 to g⁽²⁾ ~ 1.59 upon changing the input signal from coherent states to heralded single photons. Finally, the memory noise processes and their scalings with the experimental parameters are examined in detail. Four-wave-mixing noise is determined as the sole important noise source for the Raman memory. These experimental results and their theoretical description point towards practical solutions for noise-free operation.

Les boîtes quantiques sont des sources de photons uniques prometteuses pour les réseaux d’information quantique, qui peuvent être intégrées dans des circuits photoniques et s’appuyer sur des technologies de semi-conducteur éprouvées. Dans ce contexte, ce travail se concentre sur les propriétés d’indiscernabilité des photons émis par une boîte quantique semiconductrice sous excitation résonnante. Nous utilisons une configuration particulière où les boîtes sont insérées dans une microcavité planaire permettant de s’affranchir du fond de diffusion parasite du laser d’excitation et d’améliorer la collection du signal d’émission. Nous pouvons ainsi explorer un régime de très basse puissance, où les photons d’excitation sont diffusés élastiquement sur la transition fondamentale de la boîte quantique (régime de diffusion Rayleigh résonnante). Dans ce régime, la cohérence du laser d’excitation est transmise aux photons émis, faisant des boîtes quantiques une source de photons uniques avec une cohérence extrêmement longue.Les propriétés d’indiscernabilité sont étudiées en utilisant les interférences à deux photons (coalescence) dans un interféromètre de Hong–Ou–Mandel. Une étude expérimentale complète de l’indiscernabilité est présentée en fonction de la puissance d’excitation ainsi que du temps de cohérence du laser d’excitation. Elle montre en particulier l’effet de la diffusion élastique dans la limite de basse puissance d’excitation. Il apparaît qu’une nouvelle caractéristique quantitative doit être introduite afin d’estimer l’indiscernabilité en tant que phénomène temporel, un aspect particulièrement important lorsque les émetteurs sont des sources continues de photons. / Quantum dots are good candidates as single photon emitters for quantum information networks, facilitating their integration in photonic circuits based on well known semiconductor technology. In this context, this work focuses on the indistinguishability of the photons emitted by semiconductor quantum dots excited resonantly. We use a peculiar configuration where the quantumdots are embedded in a planar microcavity, allowing for better excitation and collection efficiencies. We are then able to investigate very low excitation power regimes, where the photons are elastically scattered by the fundamental transition of the quantum dot (Resonant Rayleigh Scattering). In this regime, the coherence of the excitation laser is imprinted on the emitted photons, making the quantum dot a source of single photons with a very long coherence.The indistinguishability is investigated by using a Hong–Ou–Mandel interferometer to perform two-photon interference. We carry out a comprehensive experimental study of the excitation power dependence of the indistinguishability as well as its dependence on the excitation laser coherence, which shows the important role of elastic scattering in the low excitation power limit. It appears that a new figure of merit needs to be introduced to assess the indistinguishability as a temporal phenomenon, an aspect which is particularly relevant when dealing with continuous-wave excitation.

In dieser Doktorarbeit werden zwei Konzepte der Quanteninformationsverarbeitung realisiert. Der Quantenschlüsselaustausch ist revolutionär, weil er perfekte Sicherheit gewährleistet. Zahlreiche Quantenkryptografieprotokolle wurden schon untersucht. Zwei Probleme bestehen. Zum einen ist es sehr schwer, die Bedingungen herzustellen, die in den Annahmen für perfekte Sicherheit impliziert sind. Zum anderen sind die Reichweiten auf momentan etwa 200 km begrenzt, aufgrund des abnehmenden Signals gegenüber des konstanten Rauschens. Ein Experiment dieser Doktorarbeit beschäftigt sich mit dem ersten Problem. Insbesondere der übertragene Quantenzustands ist kritisch für die Sicherheit des Verfahrens. Es werden Einzelphotonen von Stickstoff- Fehlstellen-Zentren und zum ersten Mal von Silizium-Fehlstellen-Zentren für einen Quantenschlüsselaustausch mit Hilfe des BB84-Protokolls benutzt. Die Abweichung von idealen Einzelphotonenzuständen sowie deren Bedeutung für die Sicherheit werden analysiert. Die Übertragung von Quantenzuständen via Satellit könnte das Problem der begrenzten Reichweite lösen. Das neue Frequenz-Zeit- Protokoll eignet sich dafür besonders gut. Es wird während dieser Arbeit zum ersten Mal überhaupt implementiert. Umfangreiche Untersuchungen inklusive der Variation wesentlicher experimenteller Parameter geben Aufschluss über die Leistungsfähigkeit und Sicherheit des Protokolls. Außerdem werden elementare Bestandteile eines vollautomatischen Experiments zum Quantenschlüsselaustausch über Glasfasern in der sogenannten Time-bin-Implementierung mit autonomem Sender und Empfänger realisiert. Ein anderes Konzept der Quanteninformationsverarbeitung ist die Herstellung zufälliger Bitfolgen durch den Quantenzufall. Zufällige Bitfolgen haben zahlreiche Anwendungsgebiete in der Kryptografie und der Informatik. Die Realisierung eines Quantenzufallszahlengenerators mit mathematisch beschreibbarer und getesteter Zufälligkeit und hoher Bitrate wird ebenfalls beschrieben. / In this thesis, photonic quantum states are used for experimental realisations of two different concepts of quantum information processing. Quantum key distribution (QKD) is revolutionary because it is the only cryptographic scheme offering unconditional security. Two major problems prevail: Firstly, matching the conditions for unconditional security is challenging, secondly, long distance communication beyond 200 km is very demanding because an increasingly attenuated quantum state starts to fail the competition with constant noise. One experiment accomplished in this thesis is concerned with the first problem. The realisation of the actual quantum state is critical. Single photon states from nitrogen and for the first time also silicon vacancy defect centres are used for a QKD transmission under the BB84 (Bennett and Brassard 1984). The deviation of the used single photon states from the ideal state is thoroughly investigated and the information an eavesdropper obtains due to this deviation is analysed. Transmitting quantum states via satellites is a potential solution to the limited achievable distances in QKD. A novel protocol particularly suited for this is implemented for the first time in this thesis, the frequency-time (FT) protocol. The protocol is thoroughly investigated by varying the experimental parameters over a wide range and by evaluating the impact on the performance and the security. Finally, big steps towards a fully automated fibre-based BB84 QKD experiment in the time-bin implementation with autonomous sender and receiver units are accomplished. Another important concept using quantum mechanical properties as a resource is a quantum random number generator (QRNG). Random numbers are used for various applications in computing and cryptography. A QRNG supplying bits with high and quantifiable randomness at a record-breaking rate is reported and the statistical properties of the random output is thoroughly tested.