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This thesis treats the optical properties of mixed mineral dust and biomass burning aerosol in the thermal infrared (TIR) based on Fourier Transform infrared spectrometer (FTIR) measurements and radiative transfer simulations. The measurements were part of the Saharan Mineral Dust Experiment 2 (SAMUM-2) conducted from January to February 2008 at Praia, Cape Verde. The large amount of different instruments co-located at the main field site during the campaign resulted in a unique dataset comprising in-situ information and remote sensing data perfectly suited for column closure studies. The ultimate goal of this work is to investigate the consistency of microphysical and TIR remote sensing data. This is achieved by reproducing the measured radiances at top and bottom of the atmosphere (TOA, BOA) with a radiative transfer model, which assimilates the microphysical aerosol information gathered during SAMUM-2. The first part of the thesis describes several experimental efforts, including a novel calibration method and a drift correction algorithm for the ground-based FTIR instrument operated within the scope of SAMUM-2 by the author. The second part introduces the concurrent radiative transfer library PIRATES, which has been developed in the framework of this thesis for the analysis of TIR aerosol optical properties. The third and final part of the treatise compares measured and simulated spectra for various typical scenarios encountered during SAMUM-2. It is demonstrated in three case studies, that measured radiances in the TIR atmospheric window region (8-12 µm) can be reproduced at BOA and TOA by radiative transfer simulations assuming spheroidal model particles. Moreover, spherical particles are shown to be an inadequate model for mineral dust aerosol in this spectral region unless the aerosol optical depth is small.

Der Strahlungstransport stellt eine von drei Arten des Wärmetransports zwischen Gebieten unterschiedlicher Temperatur dar. Eine der einfachsten Formen bildet der Strahlungstransport im Vakuum, ein Vorgang, der im kosmischen Umfeld, beispielsweise bei der Energieübertragung von einem Stern auf seine Planeten, beobachtbar ist. Hierbei ist es hinreichend, sich auf die Betrachtung von Oberflächen zu beschränken. Strahlungstransport kann jedoch auch in semitransparenten Medien, wie biologischem Gewebe oder Glas, beobachtet werden. Das Medium, in dem der Strahlungstransport erfolgt, wirkt sich durch Vorgänge wie Absorption, Emission, Reflexion oder Streuung auf den Strahlungstransport aus. Für die Modellierung des Strahlungstransports in einem solchen Umfeld können verschiedene Modelle, darunter das Strahlenmodell, genutzt werden. Dieses Modell beschreibt den Wärmetransport anhand einer skalaren Größe, die Strahlungsintensität genannt wird. Betrachtet wird die Strahlungsintensität in diesem Modell entlang eines Strahls in eine vorgegebene Richtung. Die mathematische Darstellung des Strahlenmodells des Strahlungstransports in partizipierenden Medien führt auf eine richtungsabhängige Integro-Differentialgleichung. Ist die Richtungsabhängigkeit nicht von Interesse, so kann der Übergang zu einer winkelintegrierten Form erfolgen. Dieser Übergang führt schließlich auf ein System schwach singulärer fredholmscher Integralgleichungen zweiter Art. Dieses charakterisiert nun nicht mehr die erwähnte Strahlungsintensität, sondern beschreibt die sogenannte Einstrahlung sowie den Strahlungsfluss. Das System singulärer Integralgleichungen kann mittels eines Galerkin-Ansatzes numerisch gelöst werden. Geht man von einer hinreichenden Glattheit des Randes aus, kann die Kompaktheit des Operators der Integralgleichungen gezeigt werden. Dies wiederum erlaubt Rückschlüsse auf die Existenz und Eindeutigkeit einer Lösung. Ein Augenmerk bei der Ermittlung der Galerkin-Näherung ist auf die Bestimmung der singulären Integrale der Galerkin-Diskretisierung zu richten. Für die Bestimmung multidimensionaler, singulärer Integrale stellt die Arbeit das Verfahren der hierarchischen Integration vor. Basierend auf einer Zerlegung des Integrationsgebietes, erfolgt die Beschreibung singulärer Integrale durch ein Gleichungssystem, dessen rechte Seite nur von regulären Integralen abhängig ist. Können diese regulären Integrale sowie die Lösung des Gleichungssystems exakt bestimmt werden, so sind auch die singulären Integrale exakt bestimmt. Bei einer numerischen Bestimmung der regulären Integrale ist die Fehlerordnung ausschlaggebend für den Fehler der singulären Integrale. Als Integrationsgebiete werden Hyperwürfel beliebiger Dimension sowie Simplizes bis einschließlich Dimension 3 als Integrationsgebiete betrachtet. Als Voraussetzungen an den Kern des Doppelintegrals sind nur die Eigenschaften der Translationsinvarianz sowie der Homogenität zu richten. Kann ein nicht translationsinvarianter oder nicht homogener Kern eines Integrals in Summanden zerlegt werden, die selbst translationsinvariant und homogen sind, ist auch die Bestimmung solcher Integrale möglich. Darüber hinaus stellt die Arbeit Verbindungen zu dem Begriff des Hadamard partie finie her. Auf diese Weise lässt sich das Verfahren der hierarchischen Integration für beliebige Dimensionen und beliebige Singularitätsordnungen anwenden. Die Strahlungstransportgleichung ist im Allgemeinen mittels eines Galerkin-Ansatzes lösbar, führt jedoch auf eine voll besetzte Systemmatrix. Numerische Beispiele beleuchten daher Methoden der Matrixkompression mittels hierarchischer Matrizen sowie der direkten Erzeugung schwach besetzter Matrizen über regulären Gittern und Gittern mit hängenden Knoten und skizziert Ansätze zur Parallelisierung auf entsprechenden Computersystemen.

Der Strahlungstransport stellt eine von drei Arten des Wärmetransports zwischen Gebieten unterschiedlicher Temperatur dar. Eine der einfachsten Formen bildet der Strahlungstransport im Vakuum, ein Vorgang, der im kosmischen Umfeld, beispielsweise bei der Energieübertragung von einem Stern auf seine Planeten, beobachtbar ist. Hierbei ist es hinreichend, sich auf die Betrachtung von Oberflächen zu beschränken. Strahlungstransport kann jedoch auch in semitransparenten Medien, wie biologischem Gewebe oder Glas, beobachtet werden. Das Medium, in dem der Strahlungstransport erfolgt, wirkt sich durch Vorgänge wie Absorption, Emission, Reflexion oder Streuung auf den Strahlungstransport aus. Für die Modellierung des Strahlungstransports in einem solchen Umfeld können verschiedene Modelle, darunter das Strahlenmodell, genutzt werden. Dieses Modell beschreibt den Wärmetransport anhand einer skalaren Größe, die Strahlungsintensität genannt wird. Betrachtet wird die Strahlungsintensität in diesem Modell entlang eines Strahls in eine vorgegebene Richtung. Die mathematische Darstellung des Strahlenmodells des Strahlungstransports in partizipierenden Medien führt auf eine richtungsabhängige Integro-Differentialgleichung. Ist die Richtungsabhängigkeit nicht von Interesse, so kann der Übergang zu einer winkelintegrierten Form erfolgen. Dieser Übergang führt schließlich auf ein System schwach singulärer fredholmscher Integralgleichungen zweiter Art. Dieses charakterisiert nun nicht mehr die erwähnte Strahlungsintensität, sondern beschreibt die sogenannte Einstrahlung sowie den Strahlungsfluss. Das System singulärer Integralgleichungen kann mittels eines Galerkin-Ansatzes numerisch gelöst werden. Geht man von einer hinreichenden Glattheit des Randes aus, kann die Kompaktheit des Operators der Integralgleichungen gezeigt werden. Dies wiederum erlaubt Rückschlüsse auf die Existenz und Eindeutigkeit einer Lösung. Ein Augenmerk bei der Ermittlung der Galerkin-Näherung ist auf die Bestimmung der singulären Integrale der Galerkin-Diskretisierung zu richten. Für die Bestimmung multidimensionaler, singulärer Integrale stellt die Arbeit das Verfahren der hierarchischen Integration vor. Basierend auf einer Zerlegung des Integrationsgebietes, erfolgt die Beschreibung singulärer Integrale durch ein Gleichungssystem, dessen rechte Seite nur von regulären Integralen abhängig ist. Können diese regulären Integrale sowie die Lösung des Gleichungssystems exakt bestimmt werden, so sind auch die singulären Integrale exakt bestimmt. Bei einer numerischen Bestimmung der regulären Integrale ist die Fehlerordnung ausschlaggebend für den Fehler der singulären Integrale. Als Integrationsgebiete werden Hyperwürfel beliebiger Dimension sowie Simplizes bis einschließlich Dimension 3 als Integrationsgebiete betrachtet. Als Voraussetzungen an den Kern des Doppelintegrals sind nur die Eigenschaften der Translationsinvarianz sowie der Homogenität zu richten. Kann ein nicht translationsinvarianter oder nicht homogener Kern eines Integrals in Summanden zerlegt werden, die selbst translationsinvariant und homogen sind, ist auch die Bestimmung solcher Integrale möglich. Darüber hinaus stellt die Arbeit Verbindungen zu dem Begriff des Hadamard partie finie her. Auf diese Weise lässt sich das Verfahren der hierarchischen Integration für beliebige Dimensionen und beliebige Singularitätsordnungen anwenden. Die Strahlungstransportgleichung ist im Allgemeinen mittels eines Galerkin-Ansatzes lösbar, führt jedoch auf eine voll besetzte Systemmatrix. Numerische Beispiele beleuchten daher Methoden der Matrixkompression mittels hierarchischer Matrizen sowie der direkten Erzeugung schwach besetzter Matrizen über regulären Gittern und Gittern mit hängenden Knoten und skizziert Ansätze zur Parallelisierung auf entsprechenden Computersystemen.

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The three dimensional Monte Carlo radiation transport model McArtim is extended to account for the simulation of the propagation of polarized radiation and the inelastic rotational Raman scattering which is the cause of the so called Ring effect. From the achieved and now sufficient precision of the calculated Ring effect new opportunities in optical absorption spectroscopy arise. In the calculation the method of importance sampling (IS) is applied. Thereby one obtains from an ensemble of Monte Carlo photon trajectories an intensity accounting for the elastic aerosol particle-, Cabannes- and the inelastic rotational Raman scattering (RRS) and simultaneously an intensity, for which Rayleigh scattering is treated as an elastic scattering process. By combining both intensities one obtains the so called filling-in (FI, which quantifies the filling-in of Fraunhofer lines) as a measure for the strength of the Ring effect with the same relative precision as the intensities. The validation of the polarized radiometric quantities and the Ring effect is made by comparison with partially published results of other radiation transport models. Furthermore the concept of discretisation of the optical domain into grid cells is extended by making grid cells arbitrarily joining into so called clusters, i.e. grid cell aggregates. Therewith the program is able to calculate derivatives of radiometrically or spectroscopically accessible quantities, namely the intensities at certain locations in the atmospheric radiation field and the light path integrals of trace gas concentrations associated thereto, i.e. the product of the DOAS (differential optical absorption spectroscopy) method, with respect to optical properties of aerosols and gases in connected spatial regions. The first and second order derivatives are validated through so called self-consistency tests. These derivatives allow the inversion of three dimensional tracegas and aerosol concentration profiles and pave the way down to 3D optical scattered light tomography. If such tomographic inversion scheme is based solely on spectral intensitites the available second order derivatives allows the consideration of the curvature in the cost function and therefore allows implementation of efficient optimisation algorithms. The influence of the instrument function on the spectra is analysed in order to mathematically assess the potential of DOAS to a sufficient degree. It turns out that the detailed knowledge of the instrument function is required for an advanced spectral analysis. Concludingly the mathematical separability of narrow band signatures of absorption and the Ring effect from the relatively broad band influence of the elastic scattering processes on the spectra is demonstrated which corresponds exactly to the DOAS principle. In that procedure the differential signal is obtained by approximately 4 orders of magnitude faster then by the separate modelling with and without narrow band structures. Thereby the fusion of the separated steps DOAS spectral analysis and subsequent radiation transport modeling becomes computationally feasible.

The three dimensional Monte Carlo radiation transport model McArtim is extended to account for the simulation of the propagation of polarized radiation and the inelastic rotational Raman scattering which is the cause of the so called Ring effect. From the achieved and now sufficient precision of the calculated Ring effect new opportunities in optical absorption spectroscopy arise. In the calculation the method of importance sampling (IS) is applied. Thereby one obtains from an ensemble of Monte Carlo photon trajectories an intensity accounting for the elastic aerosol particle-, Cabannes- and the inelastic rotational Raman scattering (RRS) and simultaneously an intensity, for which Rayleigh scattering is treated as an elastic scattering process. By combining both intensities one obtains the so called filling-in (FI, which quantifies the filling-in of Fraunhofer lines) as a measure for the strength of the Ring effect with the same relative precision as the intensities. The validation of the polarized radiometric quantities and the Ring effect is made by comparison with partially published results of other radiation transport models. Furthermore the concept of discretisation of the optical domain into grid cells is extended by making grid cells arbitrarily joining into so called clusters, i.e. grid cell aggregates. Therewith the program is able to calculate derivatives of radiometrically or spectroscopically accessible quantities, namely the intensities at certain locations in the atmospheric radiation field and the light path integrals of trace gas concentrations associated thereto, i.e. the product of the DOAS (differential optical absorption spectroscopy) method, with respect to optical properties of aerosols and gases in connected spatial regions. The first and second order derivatives are validated through so called self-consistency tests. These derivatives allow the inversion of three dimensional tracegas and aerosol concentration profiles and pave the way down to 3D optical scattered light tomography. If such tomographic inversion scheme is based solely on spectral intensitites the available second order derivatives allows the consideration of the curvature in the cost function and therefore allows implementation of efficient optimisation algorithms. The influence of the instrument function on the spectra is analysed in order to mathematically assess the potential of DOAS to a sufficient degree. It turns out that the detailed knowledge of the instrument function is required for an advanced spectral analysis. Concludingly the mathematical separability of narrow band signatures of absorption and the Ring effect from the relatively broad band influence of the elastic scattering processes on the spectra is demonstrated which corresponds exactly to the DOAS principle. In that procedure the differential signal is obtained by approximately 4 orders of magnitude faster then by the separate modelling with and without narrow band structures. Thereby the fusion of the separated steps DOAS spectral analysis and subsequent radiation transport modeling becomes computationally feasible.:1.1. Radiation Transport Modeling and Atmospheric State Inversion 1.2. Vector RTE Solution Methods 1.3. Scope of the Thesis 1.4. Outline of the Thesis 2.1. General Structure 2.1.1. Chemical Composition of the Gas Phase 2.1.2. The Troposphere, Temperature and Pressure Vertical Structure 2.1.3. The Stratosphere 2.2. Aerosols and Clouds 2.2.1. Classification and Morphology 2.2.2. Water Related Particle Growth and Shrinking Processes 2.2.3. Size Spectra and Modes 3.1. Electromagnetic Waves 3.1.1. Maxwell\''s Equations 3.1.2. Measurement of Electromagnetic Waves 3.1.3. Polarization State of EM Waves 3.1.4. Stokes Vectors 3.2. Scattering and Absorption of EM Waves by Molecules and Particles 3.2.1. General Description of Scattering and Coordinate Systems 3.2.2. Molecular Scattering 3.2.3. Molecular Absorption Processes and Electronic Molecular States 3.2.4. Scattering On Spherical Particles - Mie Theory 3.3. Mathematical Description of Radiation Transport 3.3.1. Radiance and Irradiance 3.3.2. Absorption, Scattering and Extinction Coefficients 3.3.3. Optical Thickness and Transmission 3.3.4. Scattering 3.3.5. Incident (Ir)Radiance 3.3.6. The Black Surface Single Scattering Approximation 3.3.7. Radiative Transfer Equations 4.1. General Monte Carlo Methods 4.1.1. Numerical Integration 4.1.2. Importance Sampling and Zero Variance Estimates 4.1.3. Optimal Sampling 4.1.4. Sampling from Arbitrary Distributions 4.2. Path Generation or Collision Density Estimation 4.2.1. Discretization of the Optical Domain into Cells and Clusters 4.2.2. RTE Integral Form 4.2.3. Formal Solution of the IRTE 4.2.4. Overview on Monte Carlo RTE Solution Algorithms 4.2.5. Crude Monte Carlo 4.2.6. Sequential Importance Sampling (SIS) or Path Generation 4.3. Importance Sampling in Monte Carlo SIS Radiative Transfer 4.3.1. Weights for Alternate Kernels 4.3.2. Weights in the Calculation of RTE Functional Estimates 4.3.3. Application of IS to Mie Phase Functions Scatter Angle Sampling 5.1. Radiances, Intensities and the Reciprocity Theorem 5.1.1. Scalar Radiance Estimates 5.1.2. Backward Monte Carlo Scalar Radiance 5.1.3. Vector Radiances 5.2. Radiance Derivatives 5.2.1. Variables for Radiance Derivatives 5.3. Validation of Functionals 5.3.1. Validation of Vector Radiances 5.3.2. Validation of Radiance Derivatives 6.1. A Simply Structured Instrument Forward Model 6.2. Pure Atmospheric Spectra and Absorption 6.2.1. Direct Light Spectra 6.2.2. Scattered Sun Light Spectra 6.3. (D)OAS from the Perspective of Radiative Transfer Modeling 6.3.1. (Rest) Signatures of Weakly Absorbing Gases 6.3.2. Spectroscopic Measurements and Standard DOAS 6.4. DOAS Analysis Summary 6.4.1. DSCD Retrieval 6.4.2. Inversion 7.1. RRS-Modified RTE 7.1.1. RRS Cross Sections for Scattering out and into a Wavelength 7.1.2. Modification of the RTE Loss and Source Terms 7.2. Intensity Estimates Considering Rotational Raman Scattering 7.2.1. RRS in the Path Sampling Procedure 7.2.2. Adjoint RRS Correction Weights 7.2.3. Local Estimates of Intensities with RRS 7.2.4. Intensity Estimates 7.3. Ring Spectra 7.3.1. Elastic Biasing of the Local Estimates 7.3.2. Cumulative Weights and Local Estimates 7.3.3. Test of the Elastic Biasing 7.4. Validation 7.4.1. Comparison to an Analytic Single Scattering Code 7.4.2. Single Scattering Model Including Rotational Raman Scattering 7.4.3. Multiple Scattering Model Comparison 7.4.4. Comparison with A Measurement 7.4.5. Validation of Approximate Methods For Ring Effect Modeling 7.5. Summary and Discussion 8.1. Status and Summary 8.1.1. Ring-Effect and Absorption Corrected Radiances 8.1.2. Derivatives of Radiometric Quantities Accessible Through Spectroscopy 8.1.3. Polarization 8.1.4. Time Integrated Sensitivities for 3D UV/vis/NIR Remote Sensing 8.2. Outlook A.1. Zero Variance Estimates A.2. Free Path Length Sampling in a Homogeneous Medium A.3. Cumulative Differential Scatter Cross Sections A.3.1. Cardanic formulas A.3.2. Rayleigh and Raman Phase Functions A.3.3. Henyey-Greenstein Model A.3.4. Legendre Polynomial Phase Function Model A.3.5. Table Methods A.4. Greens Function in the Derivation of the IRTE A.5. Source Code For Stokes Vector Transformation Plot B.1. 1st Order Derivatives B.2. 2nd Order Derivatives B.3. Hessian of Integrals Depending on Many Variables C.1. Slit Function f Derivatives C.2. Signal Sn Derivatives C.3. Chi Square Spline Fitting C.3.1. Constrained Non-Linear Least Square Problem C.3.2. Spline Fitting C.3.3. Jacobians and Hessian

This thesis treats the optical properties of mixed mineral dust and biomass burning aerosol in the thermal infrared (TIR) based on Fourier Transform infrared spectrometer (FTIR) measurements and radiative transfer simulations. The measurements were part of the Saharan Mineral Dust Experiment 2 (SAMUM-2) conducted from January to February 2008 at Praia, Cape Verde. The large amount of different instruments co-located at the main field site during the campaign resulted in a unique dataset comprising in-situ information and remote sensing data perfectly suited for column closure studies. The ultimate goal of this work is to investigate the consistency of microphysical and TIR remote sensing data. This is achieved by reproducing the measured radiances at top and bottom of the atmosphere (TOA, BOA) with a radiative transfer model, which assimilates the microphysical aerosol information gathered during SAMUM-2. The first part of the thesis describes several experimental efforts, including a novel calibration method and a drift correction algorithm for the ground-based FTIR instrument operated within the scope of SAMUM-2 by the author. The second part introduces the concurrent radiative transfer library PIRATES, which has been developed in the framework of this thesis for the analysis of TIR aerosol optical properties. The third and final part of the treatise compares measured and simulated spectra for various typical scenarios encountered during SAMUM-2. It is demonstrated in three case studies, that measured radiances in the TIR atmospheric window region (8-12 µm) can be reproduced at BOA and TOA by radiative transfer simulations assuming spheroidal model particles. Moreover, spherical particles are shown to be an inadequate model for mineral dust aerosol in this spectral region unless the aerosol optical depth is small.