Cette thèse présente une étude des propriétés de transport à basses températures de matériaux hybrides composés de nano-clusters de métaux supraconducteurs (Sn et Pb) auto-assemblés à la surface d'une feuille de graphène. L'auto-assemblage du métal réalise un réseau bi-dimensionnel désordonné de jonctions Josephson. La caractérisation des propriétés supraconductrices révèle une transition de type 'BKT' avec une température de transition dépendant de la morphologie de la surface. Les propriétés supraconductrices de ce système sont fortement influencées par la grille arrière, qui contrôle la résistance dans l'état normal du graphène. Le résultat le plus marquant de cette thèse a été obtenu en utilisant du graphène désordonné. La présence de défauts structuraux dans la maille de graphène induit un régime de localisation forte à basses températures. En faisant varier le voltage de grille, la résistance de tels échantillons peut varier de 3 ordres de grandeurs. Cette grande dynamique a été mise à contribution pour la réalisation d'une transition de phase supraconducteur-isolant dans des échantillons décorés à l'étain. L'étude de cette transition de phase quantique révèle un comportement de type percolatif et une résistivité universelle prédite par la théorie à la transition. Enfin, un travail préliminaire visant à réaliser des résonateurs mécaniques supraconducteurs à l'aide des ces matériaux hybrides est également présenté. / This thesis presents a study of the low temperature transport properties of hybrid materials made of superconducting metals (Sn and Pb) nano-clusters self-assembled onto the surface of a graphene sheet. The self-assembly realizes a two-dimensional disordered array of Josephson junctions. Characterization of the superconducting properties reveals a transition of the 'BKT' kind, with a transition temperature that depends on surface morphology. The superconducting properties are strongly affected by the gate voltage, which controls the normal state resistance of the graphene sheet. The main result of this thesis was obtained using disordered graphene. The presence of structural defects in the graphene lattice induces a regime of strong localization at low temperatures. Upon varying the gate voltage, the resistance of such samples can change by 3 orders of magnitude. Taking advantage of the large dynamics offered by the gate voltage, we have induced a superconductor-insulator transition in Sn-decorated samples. The study of that quantum phase transition reveals a percolating behavior near the threshold and the universal value of resistivity predicted by theory at the transition. Finally, a preliminary work aiming at using such an hybrid material to realize superconducting nano-electro-mechanical resonators is presented.

Comprendre les propriétés des composés à électrons fortement corrélés nouvellement découverts est un important défi à la fois pour des raisons fondamentales et un impact industriel à long terme. Une activité expérimentale sur les métaux et supraconducteurs à électrons lourds a mis en évidence des effets qui se démarquent clairement de notre compréhension actuelle. Le but de cette thèse est de modéliser les effets de spin spéciaux qui ont été observés en réponse à un champ magnétique dans le supraconducteur CeCoIn(5). Elle est composée de deux parties. Dans un premier temps nous avons à faire à la distribution anormale du champ magnétique local dans le réseau de vortex révélé par les expériences de diffraction de neutrons à petits angles et rotation de spin muonique. Sur la base de a théorie de Ginzburg-Landau avec prise en compte de l'effet de spin, nous analysons l'inhomogénéité du champ local dans le réseau de vortex et calculons des expressions pour les facteurs de forme en diffraction neutronique et la largeur de raie statique en rotation de spin muonique. Nous montrons que les données expérimentales anormales sont le résultat de supercourants générés par le spin circulant autour du cœur du vortex et donnent une augmentation de l'inhomogénéité du champ sur une distance de l'ordre de la longueur de corrélation du supraconducteur à partir de l'axe du vortex. L'importance de l'effet est contrôlée par une seule quantité (le paramètre de Maki) qui permet la détermination de propriétés physiques du système à partir de données expérimentales. La seconde partie traite d'une transition d'onde de densité de spin presque commensurable dans un supraconducteur non-conventionnel. Elle est motivée par l'observation du confinement d'un ordre d'onde de densité de spin dans la phase supraconductrice de CeCoIn(5) dans un champ magnétique. Dans le cadre de la formulation spin-fermion nous proposons un mécanisme pour la transition de l'état fondamental qui consiste du ralentissement du mode collectif de fluctuation de densité de spin induit par le champ (exciton de spin) vers un ordre statique. Cela représente un scénario par lequel la transition vers l'ordre de spin est reliée intrinsèquement au supraconducteur. / Understanding the properties of newly discovered strongly correlated electron compounds is a considerable challenge for both fundamental matters and long-term industrial impact. Experimental activity on heavy electron metals and superconductors has lead to highlighting effects that depart from current knowledge. The thesis is aimed at modelling effects that have been observed in response to magnetic field in the heavy electron superconductor CeCoIn$_5$. This consists of two parts. In the first time we deal with the vortex lattice state anomalous local magnetic field space variations as highlighted by small angle neutron scattering and muon spin rotation experiment. On the basis of the Ginzburg-Landau theory with account of spin effect, we analyse the local field inhomogeneity in the vortex lattice and derive expressions for the neutron scattering form factors and muon spin rotation static linewidth. The anomalous experimental data are shown to be result of spin driven supercurrents which circulate around the vortex cores and lead to an increase with external field in the internal field inhomogeneity on a distance of the order of the superconducting coherence length from the vortex axis. The importance of the effect is controlled by a single quantity (the Maki parameter). The second part is on nearly commensurate spin density wave transition in a quasi two-dimensional superconductor. It is motivated by observation of the confinement of spin density wave ordering inside the superconducting state of CeCoIn$_5$ in magnetic field. In the frame of the spin-fermion formulation we propose a mechanism for the ground state transition consisting in the field-induced slowing down of a collective spin density fluctuation mode (spin-exciton) to static ordering. This represents a scenario by which the transition to spin ordering is intrinsically related to superconductivity

Cette thèse présente une étude expérimentale de l'interaction entre la supraconductivité et une onde de densité de charge (ODC). Dans la théorie standard, la température critique d’un matériau supraconducteur est favorisée principalement par deux paramètres : une grande densité d’états au niveau de Fermi (nF), et un fort couplage électron-phonon. Cependant, un fort couplage électron-phonon favorise aussi l’apparition d’une ODC, ce qui réduit nF et rivalise ainsi avec la supraconductivité.Notre démarche a consisté à étudier deux composés où supraconductivité et ODC coexistent, et dans lesquels on peut faire disparaître l’ODC grâce à un paramètre externe : pression ou substitution. Le premier composé, 2H-NbSe2, présente une ODC en dessous de 33 K à pression ambiante. Celle-ci coexiste avec la supraconductivité en dessous de 7 K. Sous pression, l’ODC disparaît au-dessus de 4.6 GPa, sans que la température critique varie notablement. L’ODC disparaît aussi en remplaçant le sélénium par du soufre : 2H-NbS2 est ainsi un supraconducteur sans ODC (Tc = 6 K), et peut donc servir de composé témoin pour une étude comparative. Dans le second composé, Lu5Ir4Si10, une ODC est présente en dessous de 77 K à pression ambiante. Celle-ci disparaît sous pression au-dessus de 2 GPa, tandis que la température critique saute simultanément de 4 à 9 K. Pour étudier ces composés, j’ai utilisé trois techniques expérimentales : la mesure de la dispersion des phonons à basse température (300-2 K) et sous pression (0-16 GPa) par diffusion inélastique des rayons X, la mesure de la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique grâce à un oscillateur à diode tunnel et la mesure des champs critiques via des microsondes Hall.Dans la première partie, je présente la dépendance en température de la dispersion des phonons dans 2H-NbS2. Nous observons la présence d’un phonon mou dont l’énergie reste toujours positive, même extrapolée à température nulle. Ce composé est ainsi à la limite d'une instabilité ODC. De plus, nous montrons qu’il est relativement unique, car seuls les effets anharmoniques empêchent l’amollissement complet des phonons. Je présente ensuite la dépendance en température et en pression de la dispersion des phonons dans 2H-NbSe2. Ces expériences montrent qu’un mode de phonon mou persiste jusqu’à 16 GPa, même quand l'état à température nulle n'est pas l’ODC. La dépendance en température de ce phonon mou est alors similaire à celle de 2H-NbS2. Dans les deux composés, ces phonons mous semblent liés à la présence d'un couplage électron-phonon à la fois fort et anisotrope. Nous suggérons qu’il s’agit d’un élément essentiel pour expliquer leurs propriétés supraconductrices.Dans la seconde partie, je mesure l'anisotropie et la dépendance en température de la longueur de pénétration magnétique dans l’état supraconducteur de 2H-NbS2 et Lu5Ir4Si10. La dépendance en température de la densité superfluide dans 2H-NbS2 confirme la présence d'un gap supraconducteur réduit dont l'amplitude est très proche de celle mesurée dans 2H-NbSe2. Les phonons mous et le gap réduit étant présents dans 2H-NbS2 et 2H-NbSe2, nous prouvons expérimentalement qu'il faut raisonner en termes de renforcement de la supraconductivité par les phonons mous plutôt qu'en termes d’interaction avec l'état fondamental (ODC ou métal). Nous proposons que ce renforcement soit lié à l'anisotropie du couplage électron-phonon.En revanche, cet effet n’est pas général aux composés où supraconductivité et ODC coexistent. Les propriétés supraconductrices de Lu5Ir4Si10 sont en effet bien décrites par le modèle BCS couplage faible. Ceci est peut être lié aux caractéristiques de l’ODC : la présence d’une hystérésis montre que la transition ODC est du premier ordre. D’autre part, les mesures de diffraction X sous pression et à basse température révèlent que cette ODC est multiple : en plus de la périodicité 1/7, nous observons une seconde périodicité de 1/20. / This thesis presents an experimental study of the interaction between superconductivity and a charge density wave (CDW). In the standard theory, the critical temperature of a superconductor is principally enhanced by two parameters: a large density of states at the Fermi level (nF) and a strong electron-phonon coupling. However, a strong electron-phonon coupling also favors the appearance of a CDW, which reduces nF and therefore competes with superconductivity.Our strategy was to study two compounds in which superconductivity and CDW coexist, and in which the CDW can be suppressed through an external parameter: pressure or substitution. The first compound is 2H-NbSe2, it presents a CDW below 33 K at ambient pressure. This CDW coexists with superconductivity below 7 K. Under pressure, the CDW disappears above 4.6 GPa, meanwhile the critical temperature slowly changes. The CDW also disappears when replacing selenium by sulfur: 2H-NbS2 is a superconductor without CDW (Tc=6 K), it can therefore serve as a “test compound” for a comparative study. The second compound is Lu5Ir4Si10, it presents a CDW below 77 K at ambient pressure. Under pressure, this CDW disappears above 2 GPa, meanwhile the critical temperature abruptly jumps from 4 to 9 K.For this study, I used three experimental techniques: inelastic x-ray scattering at low temperature (300-2 K) and under pressure (0-16 GPa) to measure the dispersion of phonons, a tunnel diode oscillator to measure the temperature dependence of the magnetic penetration depth, and Hall microprobes to measure the first and second critical fields. In the first part, I present the temperature dependence of the phonon dispersion in 2H-NbS2. We observe a soft phonon that always remains at positive energies, even extrapolated to zero temperature. Thus, this compound is on the verge of CDW instability. It is also relatively unique, since we show anharmonicity is the only effect that prevents the complete softening of the phonons.Then I present the temperature and pressure dependence of the phonon dispersion in 2H-NbSe2. These experiments show that a soft phonon persists up to 16 GPa, even if the ground state is not a CDW. The temperature dependence of this soft phonon is then similar to that of 2H-NbS2. In both compounds, these soft modes seem to be related to the strength and anisotropy of the electron-phonon coupling. We suggest this is a fundamental element to explain their superconducting properties.In the second part, I measure the anisotropy and temperature dependence of the magnetic penetration depth in the superconducting state of 2H-NbS2 and Lu5Ir4Si10. The temperature dependence of the superfluid density in 2H-NbS2 confirms the presence of a reduced superconducting gap. Its amplitude is very similar to the one measured in 2H-NbSe2. The soft modes and the reduced gap being present in both 2H-NbSe2 and 2H-NbS2, we prove experimentally that the enhancement of superconductivity is related to the soft modes rather than to the nature of the ground state (CDW or metal). We suggest this enhancement is due the anisotropy of the electron-phonon coupling.However, this effect is not general to all compounds where superconductivity and CDW coexist. The superconducting properties of Lu5Ir4Si10 are indeed well fitted by the BCS model in the weak coupling limit. This may be related to the characteristics of the CDW: the presence of hysteresis shows that the CDW transition is first order. In addition, under pressure and at low temperature, x-ray diffraction measurements indicate that the CDW is multiple: aside from the periodicity of 1/7, we observe a second periodicity of 1/20.

L'un des buts de la physique de la matière condensée est à l'heure actuelle de fournir de nouveaux systèmes topologiques en particulier dans le domaine de la supraconductivité. L'une des manières envisagée pour générer des supraconducteurs topologiques est d'utiliser une interaction magnétique locale sous la forme de chaînes d'impuretés magnétiques, de vortex ou de clusters d'impuretés magnétiques ordonnées. Dans cette thèse nous avons étudié un ensemble d'effets en partant de l'étude d'impuretés individuelles en allant jusqu'aux clusters organisés en interaction avec un supraconducteur bidimensionnel. En utilisant la microscopie et la spectroscopie tunnel nous avons étudié des monocrystaux de 2H-NbSe$_{2}$ ainsi que les monocouches de Pb/Si(111). En raison du caractère électronique bi-dimensionnel de ces deux systèmes nous avons pu montrer que l'étendue spatiale des états liés induits par des impuretés magnétiques était considérablement augmentée en comparaison avec les supraconducteurs tridimensionnels. En combinant ces atomes magnétiques par auto-assemblage nous sommes parvenus à réaliser des clusters ferromagnétiques qui génèrent une supraconductivité topologique dans la monocouche de Pb. Nous présentons en particulier ici la mesure d'états de bords topologiques à l'interface entre Pb/Si(111) et Pb/Co/Si(111). Nous présentons également la mesure d'états liés à zéro énergie au centre de clusters magnétiques signant la présence de fermions de Majorana dans ces systèmes. / One of the present days goals of condensed matter physics is to create new systems with topological properties, especially in the field of superconductivity. One of the ways envisioned to create topological superconductors is to locally induce a magnetic interaction in the form of chains of magnetic impurities, vortices or magnetic clusters of ordered magnetic impurities. In this thesis we studied a set of effects from individual impurities to organized clusters interacting with two-dimensional superconductors. Using scanning tunneling microscopy and spectroscopy we considered two systems, monocrystals of 2H-NbSe$_{2}$ and monolayers of Pb/Si(111). Thanks to the two-dimensional electronic behavior of these two systems we show how the spatial extent of the bound states induced by magnetic impurities is considerably enhanced compared to the case of a three-dimensional superconductor. By combining these magnetic atoms using a self-assembly method we were able to create ferromagnetic clusters that lead to a topological superconductivity in Pb monolayers. In particular we present here measurement of topological edge states at the interface Pb/Si(111) and Pb/Co/Si(111). We also present the measurement of zero bias peaks in the center of larger magnetic clusters that sign the presence of Majorana fermions in these systems. Our results show that an adequate patterning of surfaces could realize topological patches and call for a pursuit of the efforts in the subject in order to be able to control Majorana fermions that could eventually lead to breakthrough in quantum computation.

Dans cette thèse nous présentons des progrès algorithmiques ainsi que plusieurs applications des méthodes de Monte Carlo quantique (QMC) pour simulations à partir des premiers principes. Les améliorations que nous proposons permettent d'étudier par QMC des systèmes de plus grosse taille voire périodiques, avec l'ambition de faire du QMC une alternative valable à la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Tous les résultats ont été obtenus par le logiciel TurboRVB. D'abord, nous présentons une implémentation du QMC basée sur la fonction d'onde Jastrow-Geminale qui combine une grande flexibilité avec un traitement précis des corrélations électroniques. On a appliqué une technique originale de plongement pour réduire la taille de la base atomique à la molécule d'eau ainsi qu'à un modèle simplifié du transfert de protons (TP) dans l'eau. Nos résultats ouvrent la voie à l'étude des phénomènes microscopiques tels que le TP directement par QMC. Ensuite, on a amélioré notre méthode afin de simuler les solides cristallins. Grâce à une nouvelle procédure pour choisir de manière appropriée les conditions aux limites, nous avons pu réduire les erreurs de taille finie qui affectent les simulations QMC des solides. Sur la base des techniques développées, nous étudions enfin le supraconducteur FeSe. Le QMC fournit le meilleur résultat concernant sa structure cristalline; via une étude systématique du paysage énergétique à différentes configurations magnétiques, nous montrons un lien fort entre la structure, le magnétisme et les mouvements de charge dans ce matériau, prélude à une compréhension quantitative de la supraconductivité à haute température des premiers principes. / In this thesis we present algorithmic progresses as well as applications of continuum quantum Monte Carlo (QMC) methods for electronic structure calculations by first principles. The improvements we propose allow to tackle much larger molecular as well as extended systems by QMC, with the ultimate goal of making QMC a valid alternative to density functional theory (DFT). All results have been obtained with the TurboRVB software, which we contributed to develop. At first, we present a QMC framework based on the Jastrow-Geminal wavefunction which combines great flexibility with a compact analytical form, while providing at the same time an accurate treatment of electron correlations. We apply an original atomic embedding scheme for reducing the basis set size to the water molecule and to a simple model of proton transfer (PT) in aqueous systems. Our results pave the way to the study of microscopic phenomena such as PT directly by QMC. Afterwards, we extend our QMC framework in order to simulate crystalline solids. We propose a novel procedure to find special values of the boundary conditions which allow to greatly reduce the finite-size errors affecting solid state QMC simulations. Using the techniques previously developed, we study the iron-based superconductor FeSe. We show that QMC provides the best crystal structure predictions on this compound; by means of a systematic study of the energy landscape at different magnetic orderings, we show a strong link between structural, magnetic and charge degrees of freedom in FeSe. Our results represent an important step towards a quantitative understanding of high-temperature superconductivity by first-principles.

Cette thèse porte principalement sur l'étude de modèles de fermions en interactions contenant un couplage spin-orbite. Ces modèles (i) peuvent décrire une classe de matériaux composés d'iridates sur le réseau en nid d'abeille ou (ii) pourraient être réalisés artificiellement dans des systèmes d’atomes froids. Nous avons étudié, dans un premier temps, le système à demi-remplissage avec l'interaction de Hubbard et un couplage spin-orbite anisotrope. Nous avons trouvé plusieurs phases: la phase isolant topologique pour de faibles corrélations, et deux phases avec des ordres magnétiques frustrés, l'ordre de Néel et l'ordre spiral, dans la limite de très fortes corrélations. La transition entre les régimes de faibles et de fortes corrélations est une transition de Mott dans laquelle les excitations électroniques se fractionnent en excitations de charge et de spin. Les charges sont localisées par l'interaction. Le secteur de spin présente de fortes fluctuations qui sont modélisées par un gaz d’instantons. Nous avons ensuite exploré la physique d'un système régi au demi-remplissage par le modèle de Kitaev-Heisenberg, qui présente une phase magnétique de type zig-zag. En dopant le système, autour du quart remplissage, la structure de bande présente de nouveaux centres de symétrie en plus de la symétrie d'inversion. Le couplage de spin de Kitaev-Heisenberg favorise alors la formation de paires de Cooper dans un état triplet autour de ces centres de symétrie. La condensation de ces paires de Cooper autour de ces vecteurs d'onde non triviaux se manifeste par une modulation spatiale du paramètre d'ordre supraconducteur, comme dans la supraconductivité de Fulde–Ferrell–Larkin–Ovchinnikov (FFLO). La dernière partie de la thèse propose et étudie une implémentation des phases topologiques dite de Haldane et de Kane-Mele dans un système avec deux espèces de fermions sur le réseau en nid d'abeille, stabilisée grâce à l’interaction RKKY médiée par l’espèce rapide et qui agit sur l’espèce lente. / This thesis is dedicated largely to the study of theoretical models describing interacting fermions with a spin-orbit coupling. These models (i) can describe a class of 2D iridate materials on the honeycomb lattice or (ii) could be realized artificially in ultra-cold gases in optical lattices. We have studied, in the first part, the half-filled honeycomb lattice model with on-site Hubbard interaction and anisotropic spin-orbit coupling. We find several different phases: the topological insulator phase at weak coupling, and two frustrated magnetic phases, the Néel order and spiral order, in the limit of strong correlations. The transition between the weak and strong correlation regimes is a Mott transition, through which electrons are fractionalized into spins and charges. Charges are localized by the interactions. The spin sector exhibits strong fluctuations which are modeled by an instanton gas. Then, we have explored a system described by the Kitaev-Heisenberg spin Hamiltonian at half-filling, which exhibits a zig-zag magnetic order. While doping the system around the quarter filling, the band structure presents novel symmetry centers apart from the inversion symmetry point. The Kitaev-Heisenberg coupling favors the formation of triplet Cooper pairs around these new symmetry centers. The condensation of these pairs around these non-trivial wave vectors is manifested by the spatial modulation of the superconducting order parameter, by analogy to the Fulde–Ferrell–Larkin–Ovchinnikov (FFLO) superconductivity. The last part of the thesis is dedicated to an implementation of the Haldane and Kane-Mele topological phases in a system composed of two fermionic species on the honeycomb lattice. The driving mechanism is the RKKY interaction induced by the fast fermion species on the slower one.

Dans cette thèse, nous construisons un modèle de liaisons fortes tridimensionnel minimal pour les cuprates supraconducteurs monocouches à base de lanthane. Celui-ci prend en compte huit orbitales, dont deux d'entre elles impliquent les ions oxygène apicaux. L'optimisation des paramètres microscopiques permet de reproduire presque parfaitement la bande de conduction tridimensionnelle telle qu'elle a été obtenue à partir des calculs DFT. Nous discutons la façon dont chacun des paramètres entrant en jeu dans ce modèle multi-bandes influence la bande de conduction, et nous montrons que la forme particulière de sa dispersion contraint les valeurs des paramètres. Nous mettons alors en évidence que la détermination standard d'un modèle effectif à une bande au travers d'un traitement perturbatif converge lentement en raison de la valeur relativement faible du gap de transfert de charges. A ce stade, cela nous permet, en revanche, de lever le voile sur l'origine microscopique des amplitudes de saut des électrons au sein des plans et en-dehors des plans. Une approche alternative au calcul des paramètres microscopiques de saut du modèle effectif de liaisons fortes est présentée et mise à contribution. Il en résulte que l'accord avec la DFT est préservé à condition que les amplitudes de saut de plus longue portée soient conservées. Une comparaison avec les modèles existants est également effectuée. La surface de Fermi, mettant en exergue des domaines décalés qui alternent en taille et en forme, est comparée à l'expérience. De plus, la densité d'états du modèle est aussi calculée. Une analyse plus approfondie du modèle est réalisée au travers d'une étude en couplage faible des instabilités magnétiques. Les calculs sont effectués sur de grandes cellules et nous avons trouvé une compétition parmi plusieurs instabilités magnétiques tridimensionnelles dans la région d’intérêt du dopage en trous accessible expérimentalement. Bien qu'à notre connaissance cela ne semble pas avoir été évoqué expérimentalement, nous montrons à l'issue de notre étude, que la tendance du modèle à former des ondes de densité de spin incommensurables tridimensionnelles est la plus forte à proximité du dopage 1/8. / In this thesis, we construct a minimal three-dimensional tight-binding model for single-layer La-based cuprate superconductors. It entails eight orbitals, two of them involving apical oxygen ions. Parameter optimization allows to almost perfectly reproduce the three-dimensional conduction band as obtained from DFT. We discuss how each parameter entering this multiband model influences it, and show that the peculiar form of its dispersion severely constraints the parameter values. We then evidence that standard perturbative derivation of an effective one-band model is poorly converging because of the comparatively small value of the charge transfer gap. Yet, this allows us to unravel the microscopical origin of the in-plane and out-of-plane hopping amplitudes. An alternative approach to the computation of the tight-binding parameters of the effective model is presented and worked out. It results that the agreement with DFT is preserved provided longer-ranged hopping amplitudes are retained. A comparison with existing models is performed, too. The Fermi surface, showing staggered pieces alternating in size and shape, is compared to experiment. The density of states is calculated as well. The model is further analyzed through a weak coupling study of magnetic instabilities. It is performed on large clusters and competition between several three-dimensional magnetic instabilities in the hole-doping region of experimental interest is found. We show that the tendency to form a three-dimensional incommensurate spin density wave is strongest in the vicinity of 1/8 doping.

La supraconductivité est intensément étudiée en physique de la matière condensée pour ses éventuelles applications. En effet, ce phénomène est caractérisé macroscopiquement par des propriétés remarquables, mais pour le moment, son exploitation est limitée par la nécessité de refroidir ces matériaux à des températures cryogéniques. Après la découverte de H₃S, dont la température de transition est de 200 K, un renouveau d’intérêt est apparu pour les matériaux supraconducteurs conventionnels. Pour ce composé, le couplage entre électrons et phonons est à l’origine de l’appariement électronique, une condition nécessaire à la supraconductivité. L’énergie associée à ce couplage se trouve généralement dans la gamme des infrarouges lointains, voire des THz, faisant de la spectroscopie infrarouge un outil idéal pour étudier ce mécanisme. Cette thèse présente les études de deux matériaux supraconducteurs dans des conditions expérimentales extrêmes de pression ou de température, permise grâce à la forte brillance du rayonnement synchrotron. Pour la phase supraconductrice H₃S à des pressions supérieures à 150 GPa, l’environnement en cellule à enclumes de diamant exclut la plupart des techniques pour déterminer la nature du mécanisme mais les études optiques restent adaptées. Les résultats spectroscopiques présentés ici démontrent un fort couplage entre électrons et phonons, qui explique l’origine d’une si haute température de transition. Des mesures complémentaires visant à caractériser NaCl sous pression sont également décrites car ce matériau est couramment utilisé comme transmetteur de pression dans les cellules `a haute pression, notamment pour le supraconducteur H₃S. La deuxième étude rapporte des résultats spectroscopiques dans le THz sur des couches nanométriques de Nb, dont les températures de transition supraconductrice sont de 4,5 K et 6,8 K. Ces mesures confirment que la nature conventionnelle du mécanisme subsiste au sein de ces films minces quasi-bidimensionnels. Pour ce travail, un ensemble instrumental permettant la mesure spectroscopique de matériaux jusqu’à des températures de 200 mK a été entièrement développé autour d’un cryostat à démagnétisation adiabatique. / Superconductivity is highly studied in condensed matter physics for its potential applications. Indeed, this phenomenon is macroscopically characterized by remarkable properties, but generally occurs in materials at cryogenic temperature thus limitating their exploitation. Recently, renewed interest has appeared for conventional superconducting materials with the discovery of H₃S, whose transition temperature is at 200 K. For this compound, the coupling between electrons and phonons is at the origin of the electronic pairing, a necessary condition for superconductivity. The associated energy for this coupling belongs to the far infrared range, even THz, making infrared spectroscopy an ideal tool to study the mechanism. This thesis presents the studies of two superconducting materials in extreme experimental conditions of pressure and temperature, allowed by the high brilliance of synchrotron radiation. For the superconducting phase H₃S under pressures superior to 150 GPa, the environment of diamond anvil cell excludes most of the techniques to determine the nature of the mechanism but the optical studies remain adapted. The spectroscopic results presented here demonstrate a strong coupling between electrons and phonons, which explains the origin of such a high transition temperature. Complementary measurements aiming at characterizing NaCl under pressure is also described because this material is often used as a pressure transmitting medium in high pressure cells, in particular for the superconducting H₃S. The second study reports spectroscopic results in the THz on nanometric layers of Nb, whose superconducting transition temperatures are 4,5 K and 6,8 K. These measurements confirm that the conventional nature of the mechanism subsists within these quasi-bidimensional thin films. For this work, an instrumental ensemble allowing the spectroscopic measurements of materials down to 200 mK has been entirely developed based on an adiabatic demagnetization cryostat.

Le diagramme de phase température pression du composé quasi-unidimensionnel (TMTSF)2ReO4 est étudié par des mesures de transport et de RMN. Dans ce composé, deux mises en ordre différentes des anions apparaissent à basse pression (selon le vecteur d'onde q2) et haute pression (q3). Entre 8 et 10.7 kbar, les deux transitions de mise en ordre des anions se superposent en température et la coexistence entre la phase isolant de bande liée à l'ordre q2 et la phase métallique (avec ses instabilités : onde de densité de spin et supraconductivité) liée à l'ordre q3 est confirmée par transport et RMN. Les mesures de transport montrent une très forte anisotropie dans cette zone de coexistence ce qui suggère une auto organisation, dans la direction de plus grande conductivité a, des parties métalliques dans la matrice isolante. La texture en filaments anisotropes alignés suivant a est déterminée à 10 kbar par des mesures de champ critique supérieur dans le régime supraconducteur.

Cette thèse présente la poursuite des travaux grenoblois de développement des Jonctions Supraconductrices à Effet Tunnel (JSET) de types S/Al-AlO_x-Al/S pour le comptage de photons individuels en vue d'applications astronomiques dans l'infrarouge proche. La couche supraconductrice S, en niobium ou en tantale dans notre cas, est photo-absorbante et permet la conversion de l'énergie d'un photon incident en une population de charges excitées dont le nombre est proportionnel à l'énergie déposée et la durée de vie suffisante pour qu'elles soient comptées par effet tunnel. Il suffit pour cela de polariser en tension des jonctions à très basse température (100mK) et d'intégrer les impulsions de courant tunnel photo-induit pour évaluer l'énergie absorbée. L'intérêt des JSET pour la détection lumineuse est discuté dans le premier chapitre au travers de la comparaison des techniques performantes actuelles, aussi bien à base de supraconducteurs (Bolomètres à transition supraconductrice, Bolomètres à électrons chauds) que classiques (Photo-Diodes à Avalanche, Photo-Multiplicateurs, CCD et CMOS). Au démarrage de cette thèse, un procédé de fabrication avait permis d'obtenir des jonctions à base de niobium de bonne qualité et des résultats préliminaires en comptage de photons. L'objectif double était de passer à des jonctions à base de tantale, intrinsèquement plus sensibles, avec un nouveau procédé de fabrication collective plus performant. Dans un premier temps nous avons optimisé la qualité cristalline du dépôt de tantale. Les analyses structurales par rayons X montrent que ces films, déposés par pulvérisation cathodique magnétron à 600$^o$C sur substrat saphir plan-R recouvert d'une sous couche de Nb sont épitaxiés suivant l'axe (100). Les mesures de transport électrique à basse température donnent d'excellents rapports résistifs relatifs (de l'ordre de 45) conduisant à des libres parcours moyens de l'ordre de 100 nm. Dans un second temps, un nouveau procédé original de fabrication collective des jonctions a été imaginé et un jeu de 5 masques a été réalisé. Ces masques permettent la réalisation de jonctions individuelles de différentes tailles (de 25 par 25 à 50 par 50 microns carrés) et formes (quelques dispositifs ont une géométrie en losange ou en forme sinusoïdale). Ils autorisent aussi la réalisation de jonctions multiples sur un absorbeur commun ou de réseau de 9 jonctions (pixels). Le développement de ce procédé et sa fiabilisation ont permis d'obtenir un très fort pourcentage ( >90$%) de jonctions de qualité. Nous avons ainsi obtenu d'excellentes résistances normales de quelques microohm.cm^2 et de faible courant de fuite sous le gap de l'ordre du nA. Enfin, nous avons mis en évidence le fonctionnement de ces dispositifs en comptage de photons à la frontière du visible et de l'infrarouge proche (0,78 micron de longueur d'onde). Et même si une meilleure résolution énergétique requiert encore quelques adaptations expérimentales, les détecteurs obtenus sont particulièrement prometteurs pour l'astronomie au sol, des rayons X à l'infrarouge, aussi bien que pour les télécommunications à 1,55 micron où les possibilités des JSET restent sans équivalent.