Interligand electron transfer (ILET) may be an essential parameter for the injection ofan electron from the dye into the semiconductor surface of a dye sensitized solar cell(DSSC). Without an efficient injection, competing recombination paths may become apparent. For the future development and design of DSSCs, with the hope of increased energy conversion efficiencies, the ILET dynamics is of great importance. For a long time, the most impressive DSSCs were sensitized with polypyridyl ruthenium dyes for which injection has shown to vary from sub-ps to ns duration. It may therefore be crucial to find means of studying the underlying reasons for the slow injection and in this thesis such an attempt has been made. ILET dynamics has been examined using fs Transient Absorption Anisotropy Spectroscopy in both the IR and Visible. This was done for two ruthenium dye complexes: N712 (cis-diisothiocyanato-bis(2,2’-bipyridyl-4,4’-dicarboxylate)ruthenium(II)) and RuL3 (tris(2,2’-bipyridyl-4,4’-dicarboxylate) ruthenium(II)) which are among the best performing dyes in DSSCs. The initial anisotropy was used to determine whether the excitation is localized on the photoselected ligand or delocalized over the available bipyridyl ligands. The depolarization dynamics of the anisotropy decay showed that the ILET must occur on the sub-ps time scale, resulting in rapid loss of the memory of which ligand was photoselected in the absorption process. This means formation of a metal-to-ligand-charge-transfer state that is randomized over the bipyridyl ligands. These results indicate that ILET dynamics should not limit the injection in DSSCs.

Des molécules ou assemblages moléculaires organiques (dérivés d’hémicyanine ou du BODIPY) ont été étudiés en solution par des méthodes optiques complémentaires : absorption stationnaire et fluorescence, absorption transitoire et fluorescence résolue en temps (échelle femtoseconde et picoseconde). Ces méthodes ont permis de caractériser différents processus tels que le transfert de charge intramoléculaire, le transfert d'énergie et le transfert d'électron photoinduit. Elles ont ainsi permis de démontrer l’intérêt de certains chromophores de type AzaBODIPY émettant dans le proche IR, dans des applications d’imagerie et de thérapie photodynamique. La photostabilité et l’absorption à deux photons ont également été étudiées dans le cas d’autres dérivés du BODIPY pouvant être appliqués à la détection d’espèces ioniques. Dans le cas des hémicyanines, des dérivés amphiphiles dotés d’une couronne reconnaissant spécifiquement certains cations ont également été étudiés sous forme de films de Langmuir-Blodgett et en présence de différents cations, le but étant de former des membranes artificielles iono- et photosensibles. / Ultrafast femtosecond transient absorption measurements (30 fs FWHM pulses) and complementary picosecond spectroscopies (20 ps FWHM pulses, streak camera detection), as well as steady state absorption and fluorescence measurements, were used to study a range of molecules and molecular assemblies. Processes such as intramolecular charge transfer, electronic energy transfer and photoinduced electron transfer were characterized. Amphiphilic azacrown-containing hemicyanine dyes and resulting iono- and photosensitive artificial membranes were studied using Langmuir-Blodgett techniques in the presence of various cations. Among a range of other molecules studied, NIR emitting aza-BODIPY dyes were studied by time-resolved methods in order to investigate their suitability for Photodynamic Therapy applications and imaging. Differently functionalized BODIPY dyes were investigated with respect to photostability, two photon absorption and ion sensing.

L'échocardiographie est la modalité d'imagerie la plus utilisée pour évaluer la morphologie et la fonction cardiaque. Il s'agit d'un outil non invasif pour le diagnostic et l'évaluation des maladies cardiaques et il permet en outre de surveiller la réponse au traitement. Cependant, la quantification des événements cardiaques rapides demeure un défi avec la cadence d’imagerie actuellement réalisable, en particulier dans des applications telles que l'échocardiographie d'effort. De plus, cette limitation devient plus prononcée en imagerie 3D conventionnelle focalisée en raison du temps nécessaire pour insonifier et acquérir un volume complet. Le fait que l’on puisse actuellement atteindre au mieux ~20 volumes par seconde est l'une des raisons qui limitent son utilisation courante dans la pratique clinique. Des améliorations dans ce domaine permettraient d'exploiter l'important potentiel de l'imagerie 3D pour la quantification complète de la déformation cardiaque.Dans ce contexte, l'objectif de cette thèse était de développer des méthodes à haute cadence d'images et de tester leur performance dans des conditions réalistes visant la prise de décision pour une transition vers la pratique clinique. Pour atteindre cet objectif, des expériences in vitro et in vivo ont été menées en utilisant l'imagerie 2D et 3D. Notre première contribution a été une comparaison 2D entre deux modalités à haute cadence d'images en termes de qualité d'image et de performance d'estimation de mouvement. Motivés par nos résultats 2D mais surtout par le défi d'implémenter le MLT dans la pratique, nous avons étendu cette approche en 3D. Nous avons étudié la faisabilité de la MLT 3D dans des conditions statiques et dynamiques. Enfin, comme l’évaluation de nouvelles approches dans des conditions physiologiques de flux complexes constitue un pas en avant vers la transition clinique, notre troisième contribution a consisté à valider des modalités 2D et 3D à haut cadence d'images sur un fantôme du vortex / Echocardiography is the most widely used imaging modality for assessing cardiac morphology and function. It does provide a non-invasive tool in diagnosis and assessment of heart diseases and it allows, in addition, monitoring the response to the treatment. However, quantifying fast cardiac events remains a challenge when using the current achievable frame rate, especially in applications such as stress-echocardiography. Moreover, this limitation becomes more pronounced in 3D conventional focused imaging due to the time needed to insonify and acquire a full volume. The fact that only ~20 volumes per second can currently be achieved is one of the reasons restricting its common usage in clinical practice. Improvements in this field would allow exploiting the important potential of 3D imaging in providing a full quantification of cardiac deformation.In this context, the aim of this thesis was to develop high frame rate methods and to test their performance in realistic conditions aiming decision making towards clinical translation. To achieve this objective, both in vitro and in vivo experiments were conducted using 2D and 3D imaging. Our first contribution was a 2D comparison between two high frame rate modalities in terms of image quality and motion estimation performance. Motivated by our 2D results but especially by the challenge of implementing MLT in practice, we extended this approach to 3D. We studied the feasibility of 3D MLT in both static and dynamic conditions. Finally, as testing novel approaches in physiological complex flows conditions is a step forward towards clinical translation, our third contribution was to validate 2D and 3D high frame rate modalities on a ring vortex phantom

Au cours de dix dernières années la science aux attoseconde ou Physique au champ-fort a été l’objet d’un fort développement. La production d’impulsions laser énergétiques de courte durée à haute cadence et stabilisées en CEP constitue la première étape pour accéder aux dynamiques ultra-rapides caractérisant l’interaction de la matière avec une source de lumière cohérente, intense et ultra-rapide. Le travail de cette thèse consiste à améliorer globalement les performances d’un système laser Ti:Sa à haute cadence optimisé pour la génération des impulsions attoseconde. Nous avons développé une nouvelle configuration de cavité régénérative fonctionnant à 10 kHz qui permet une meilleure gestion des effets thermiques dans le cristal. En sortie de l’amplificateur les impulsions atteignent des valeurs de puissance de 5 W en bande étroite (35 fs), ou 2.7 W en bande spectrale large permettant une compression des impulsions proche de 17 fs. La CEP des impulsions en sortie d’amplificateur a été stabilisée ; le bruit résiduel mesuré tir-à-tir est de 210 mrad pendant trois heures.L’amplificateur peut supporter également le fonctionnement en mode accordable, en sélectionnant des spectres de 30 à 40 nm de largeur à mi-hauteur et en accordant leur longueur d’onde centrale dans une gamme de 80 nm autour de 800 nm. Nous avons conçu et mis en fonctionnement un amplificateur multi-passages non-cryogéné à imagerie par lentille thermique pour accroître la puissance des impulsions jusqu’à 10 W à une cadence de 1 kHz. Le régime de forte saturation d’amplificateur garantit une variation négligeable (±3% pic à pic) de la puissance des impulsions en sortie du module, face à une variation importante de la puissance en entrée (±25% pic à pic) sur la bande spectrale accordable. L’amplification peut encore être plus importante grâce à une ligne d’amplification à refroidissement cryogénique, qui permet d’atteindre des puissances au niveau TW, à la cadence de 1 kHz, tout en maintenant un régime de courte durée (17.5 fs) et stabilité en CEP (350 mrad de bruit résiduel tir-à-tir). Nous proposons aussi une étude des sources de bruit de CEP dans les modules hautement dispersifs: nous avons conçu une nouvelle approche numérique sur la base d’un logiciel de tracé de rayon commercial (Zemax) pour évaluer les variations de CEP dans les modules contenant réseaux de diffraction. / The last decade has seen a lot of progress in attosecond science or in strong field physics. Generating energetic, few-cycle laser pulses with stabilized Carrier-Envelope Phase at high repetition rate constitutes the first step to access the ultra-fast dynamics underlying the interaction of matter with intense, ultrashort coherent light source. The work of this thesis consists in globally improving the performances of a high repetition rate Ti:Sa laser system optimized for attosecond science. We present an original 10 kHz Ti:Sa CPA laser based on an newlydesigneddouble-crystal cavity for thermal lensing management. The amplifier delivers up to 5 W in narrow band mode (35 fs pulses), or 2.7 W in broad band mode, supporting 17 fs pulses after temporal compression. We demonstrate shot-to-shot CEP stabilization with a remaining noise of 210 mrad over three hours at the front-end output. In parallel to the short pulse duration operation mode, it is possible to use the front end in a wavelength tunability mode within a 80 nm range around 800 nm, with a resolution of 1 nm and 30 to 40 nm of bandwidth. We designed and demonstrated a complete water-cooled lens-less multipass amplifier using thermal lensing for modeadaptation boosting the pulse energy up to 10mJ at 1 kHz repetition rate (up to 10 W). The saturation regime of the amplifier ensures negligible variation (±3% peak to peak) of the output power for significant variation of the input power (±25% peak to peak) over the tunability range. The energy scalability of the front-end is demonstrated by coupling its output to cryogenically cooled amplifier, delivering 1 kHz, TW-class pulses at 17.5 fs and CEP stabilized with a residual noise of 350 mrad. A study of CEP noise sources in high dispersive module is also addressed, proposing a numerical approach based on a commercial ray-tracing software (Zemax) for predicting CEP fluctuation in grating based modules.

The performance of electrical and optical devices based on two-dimensional semiconductors (2D) such as molybdenum disulfide is critically influenced due to very poor light absorption in the atomically thin layers. In this study, the phonon mediated optical absorption and emission properties in single atomic layers of MoS2 have been investigated. The electronic transitions in MoS2 due to near-field optical interaction and the influence of interface phonons due to the dielectric substrate GaN on the relaxation of optically generated carriers will be described. The near-field interaction can be induced in the presence of metal plasmons deposited on the surface of MoS2 monolayers. A hybrid metal-semiconductor system was realized by the deposition of silver (Ag) NPs on MoS2 layer and the localized plasmon modes were selectively chosen to interact with quasiparticles such as excitons and phonons. These quasiparticles are confined within the single atomic layer of MoS2 and are stable at room temperatures due to high binding energy. The lattice vibrational modes in MoS2 can be optically excited with the pulses from a femtosecond laser. These phonon modes can be optically dressed due to near-field interaction in the hybrid Ag-MoS2 system under an optical excitation resonant to localized plasmon modes. The coherent dynamics of the carriers in MoS2 were manipulated by the generation of dressed phonons. The driving field creates a coherence between the ground levels in the presence of optical near-field. A strong coupling between the exciton and plasmon modes forming a plexciton band is observed at room temperature within the coherence lifetime of the system. A significant enhancement of photoluminescent (PL) emission from MoS2 monolayer occurs due to carrier density modulation in the presence near-field interactions. The absorption and emission properties of MoS2 are influenced due to the interactions with the semiconducting substrate. The coupling of carriers in MoS2 with the interfacial phonons, and the charge and energy transfer across the interface in 2D MoS2-GaN (0001) significantly change the UF absorption properties and the relaxation of carriers from the excitonic absorption states. An increased light absorption and enhanced PL emission from the single atomic layer of MoS2 was observed. The phonon-assisted processes can activate the dipole forbidden transitions and hence can explain the interaction of incident light in single atomic layer of MoS2. The MoS2-GaN heterostructure provides a platform to exploit strong coupling between the free carriers or excitons, plasmons and phonons. The gold (Au) NPs have a plasmon energy resonant to MoS2 and hence results in the strong exciton-plasmon coupling due to near-field interaction. In the meantime, the localized plasmon energy of platinum (Pt) NPs is selected to be in resonance to GaN bandedge emission and resonant to C excitonic state in MoS2. The localized plasmons in Pt can actively interact with carriers in MoS2 near Γ-point. The non-equilibrium absorption characteristics of MoS2 nanosheets on GaN hybridized with Au and Pt NPs are influenced due to activation of the defect levels of GaN induced due to interband optical excitation.

Ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre de la caractérisation optique à haute cadence en temps réel. Des outils de métrologie ultrarapides ont ainsi été utilisés pour l’étude d’une source laser impulsionnelle ainsi que pour l’imagerie de phénomènes physiques. La mise en place et la caractérisation temporelle d’une source laser impulsionnelle a permis l’observation d’événements anormalement intenses pour certains régimes de fonctionnement, et ces dynamiques ont pu être confirmées numériquement. La compréhension de ces phénomènes présente un intérêt fondamentalmais également pratique, notamment en vue de limiter les dommages optiques dans les sources laser. L’utilisation d’une technique d’imagerie appelée « imagerie par étirage temporel » a permis l’observation de jets liquides à une cadence de 80MHz. Reposant sur le principe de Transformée de Fourier Dispersive, cette technique permet de rendre compte de phénomènes non-répétitifs à des cadences élevées, et ainsi d’outrepasser les limitations imposées par les systèmes d’enregistrement conventionnels. La technique a également permis l’étude d’ondes de choc générées par ablation laser, et la détermination du profil de vitesse de l’onde de choc à travers la zone de mesure. Le phénomène de réflexion d’une onde de choc sur une paroi a également pu être observé. / This PhD work is dedicated to optical characterization in real time. Ultrafast metrology tools have thus been used to study a pulsed laser source and also for physical phenomena imaging. The implementation of a temporally well characterized pulsed laser source allowed the observation of events involving abnormally high intensity, the dynamics of which have also been numerically studied and confirmed. Understanding of these phenomena addresses a fundamental and interesting need to prevent optical damage in laser sources. The use of the imaging technique called “time-stretch imaging” allowed the imaging of liquid sprays at an 80MHz repetition rate. Based on Dispersive Fourier Transform, this technique enables the study of non-repetitive events at high sampling frequency, and thus goes beyond the performance of traditional imaging devices. This technique also allowed the tracking of shockwaves, and thus profiling the shockwave’s velocity variation through its propagation along a certain measuring distance. Shockwave reflection has also been observed.

La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes).($10^{-15}$ s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde ($10^{-18}$ s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance ($sim 2$ mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chirale. / Chirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration ($10^{-15}$ s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale ($10^{-18}$ s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness ($sim 2$ mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms.

La spectroscopie de résonance magnétique nucléaire (RMN) est un outil puissant qui permet l’étude directe de mélanges de manière non destructive. Les spectres RMN de petites molécules en solution peuvent être différenciés grâce à la stratégie DOSY (diffusion-ordered spectroscopy), une méthode de ‘chromatographie virtuelle’ qui s’appuie sur la mesure de coefficients de diffusion translationnelle. Les principaux obstacles à l’utilisation de la DOSY sont liés à la piètre sensibilité de la RMN de manière générale mais aussi à la nécessité d’introduire une dimension temporelle supplémentaire d’acquisition, ce qui va augmenter de manière significative la durée de l’expérience. Ce travail de thèse a pour objectif de mettre au point des outils inédits de RMN plus rapides et plus adaptés à la caractérisation de mélanges peu concentrés de petites molécules. Dans un premier temps, le concept de codage spatial de la diffusion dans l’expérience DOSY a été généralisé. Mis à profit dans les méthodes RMN dites ‘ultrarapides’, l’utilisation d’une dimension spatiale plutôt que temporelle pour encoder le phénomène de diffusion permet une accélération des expériences de RMN multidimensionnelles de plusieurs ordres de grandeur. L’acquisition séquentielle de spectres est remplacée par une acquisition parallèle de ces spectres dans différentes parties de l’échantillon. L’étude poussée des méthodes de DOSY rapides s’est appuyée sur des outils de simulation numérique dans le but d’améliorer la résolution des spectres et la précision des résultats. Les problèmes de sensibilité ont été abordés via le couplage des méthodes DOSY rapides avec des méthodes d’hyperpolarisation qui permettent d’augmenter l’intensité du signal. La combinaison des méthodes de diffusion conventionnelles avec les méthodes avancées de RMN ultrarapide et d’hyperpolarisation permettront des avancées significatives pour l’analyse de mélanges, en particulier les mélanges dynamiques. / NMR spectroscopy is a powerful tool that allows a direct study of mixtures in a non-invasive manner. The NMR spectra of molecular species in mixtures can be separated with diffusion-ordered spectroscopy (DOSY), a ‘virtual chromatography’ approach based on the measurement of translational diffusion coefficients. Major limitation of DOSY comes from the time-dependent diffusion dimension, which results in long experiment durations, and also from the low sensitivity of NMR. The present work aims to build an innovative tool for mixtures characterization that will be faster and more efficient for low concentrated samples. We first generalized the concept of nD spatially encoded (SPEN) DOSY experiments for the analysis of complex mixtures. As bring forward by the so-called “ultrafast NMR” (UF NMR), the use of a spatial dimension to encode diffusion can accelerate experiments by several orders of magnitude since it replaces the sequential acquisition of sub-experiments by a parallel acquisition in different slices of the sample. More advanced exploration of SPENDOSY were carried out using numerical simulations for purpose of resolution and accuracy improvement. To address sensitivity issues, we then demonstrated that SPENDOSY data can be collected for hyperpolarized substrates. This particular coupling between conventional diffusion-based method with advanced techniques such as ultrafast NMR and hyperpolarization should mark a significant progress for complex mixtures analysis especially for time-evolving processes.

Development of efficient and clean energy sources to meet the ever-increasing de- mand of humankind is one of the greatest challenges of the 21st century. There is a dire need to decarbonise the power sector, and the focus needs to shift to re- newable resources such as wind and solar energy. In this regard, organic solar cells are a promising and novel technology owing to its low carbon footprint, innovative applications, and possible integration into the current infrastructure. Due to its unique advantages, a considerable research effort has been put into its development in the last decades. As a result, the power conversion efficiency (PCE) of the organic photovoltaics has steadily risen from as low as 0.5% to around 17 % at the current stage. This improvement primarily originates from the better understanding of the underlying physical processes and as a result of extensive material development. In the most general case, organic solar cells consist of a binary blend of an electron donating and an electron accepting organic semiconductor forming the so-called ‘bulk-heterojunction’ (BHJ) morphology. Thermodynamics places an upper limit on the power conversion efficiency (PCE) of binary blend BHJ devices and for further enhancement in efficiency novel device concepts like the use of ternary blends and tandem device architectures is being investigated. In relation to these approaches, the development of low optical-gap (Eopt ≤ 1.5 eV) organic semiconductors has gained importance as these materials provide for the complementary absorption with respect to the other components and better harvesting of the solar spectrum. This work mainly deals with the investigation of low optical gap donor and acceptor materials for organic solar cells. We investigate the effect of the molecular structure on the device performance and the photophysical processes in the binary and ternary blend configuration. In the first part of the thesis, we study a family of low optical- gap diketopyrrolopyrrole (DPP) based polymers while varying the conjugated core and the branching position and length of the solubilizing alkyl side chains. The branching position of the side chains is found to have a significant influence on the polymers ability to crystallize, which in turn influences the mobility of free charge carriers. The branching position also affects the solubility of the polymer, which in turn influences the morphology of the bulk-heterojunction (BHJ) and ultimately the yield of photogenerated charge carriers. To investigate the electron transfer and charge separation dynamics in the blends consisting of DPP polymers and fullerene, we employed ultrafast pump-probe spec- troscopic techniques. In the spectroscopy data, we observe signatures suggesting an ultrafast electron transfer process and an efficient charge separation process due to the high mobility of the free charge carriers shortly after separation (∼10-100 ps). Lastly, we investigated indacenodithiophene (IDT) based non-fullerene acceptor (NFA) molecules. In particular, we studied the effect of fluorination on the device performance when these acceptors are blended with PTB7-Th and P3HT donor polymers. The kinetics of the photophysical processes in the binary and ternary blends are characterized using ultrafast spectroscopy and related to the morphology of the blend and the molecular structure of the acceptors. Overall, we investigated the structural variations in the DPP polymers and flu- orinated non-fullerene acceptor (NFA) molecules and suggest design rules for the synthesis of optimal DPP polymers and non-fullerene acceptors to achieve supe- rior device performance. Additionally, we also shed light on the phenomenological processes happening on an ultrafast time scale (0.2-1000 ps) in the binary and the ternary blends with the aim of developing a better understanding of the photophys- ical processes in these promising material systems.

of Doctoral Thesis Title: Ultrafast response of electrons in nanostructured and disordered semiconductor systems studied by time-resolved terahertz spectroscopy Author: Vít Zajac Department / Institute: Institute of Physics of the Czech Academy of Sciences Supervisor of the doctoral thesis: doc. RNDr. Petr Kužel, Ph.D., Institute of Physics of the Czech Academy of Sciences Abstract: This thesis deals with charge transport in semiconducting nanomaterials on the picosecond time scale studied by time-resolved terahertz spectroscopy. The problematics of the effective response of composite materials is reviewed and the VBD effective medium model is formulated. The wave equation for the THz probing pulse propagating through inhomogeneously excited percolated and non-percolated semiconducting nanomaterials is solved. This theory is used to investigate charge transport in samples of nanoporous-Si-derived nanocrystals and in epitaxial Si nanocrystal superlattices. The experimental spectra are successfully modeled with the use of Monte Carlo calculations of charge carrier mobility in nanocrystals of corresponding sizes and degrees of percolation within the VBD approximation. It is found that nanocrystals from different regions of the nanocrystal size distribution of the sample dominate the signal in THz and...