In dieser Dissertation werden klassische und quantenmechanische Regenbögen in den Winkelverteilungen bei streifender Streuung (Einfallswinkeln ca. 1°) von schnellen Atomen (kinetische Energien im Bereich von keV) entlang niedrig indizierter Kristallrichtungen atomar ebener Festkörperoberflächen untersucht. Die Projektilatome werden dabei entlang der Atomketten der jeweiligen Kristallrichtung geführt (axiale Oberflächen-Gitterführung) und mit einem ortsauflösenden Detektor nachgewiesen. Die resultierenden Streuverteilungen zeigen Intensitätsmaxima, die aufgrund von Regenbogenstreuung entstehen. Über den Vergleich gemessener Regenbogenwinkel mit Trajektoriensimulationen wird das Projektilatom-Oberfläche-Potential untersucht. Für leichte Atome und Moleküle zeigen sich in den Intensitätsverteilungen sogenannte überzählige Regenbögen, die nur durch Interferenz von Materiewellen erklärbar sind. Mit sinkender Energie werden auch diskrete Bragg-Reflexe auflösbar, deren relative Intensität durch die Winkelpositionen der überzähligen Regenbögen bestimmt wird. Das entsprechende Beugungsmuster wird Quanten-Regenbogen genannt. Solche Quanteneffekte wurden bei der Streuung von Atomen mit Energien von einigen keV (De-Broglie-Wellenlänge 10^-4 nm) zuvor weder beobachtet noch erwartet, da eine Erhaltung der Kohärenz bisher ausgeschlossen schien. Die Abhängigkeit der Interferenzmuster von den Streubedingungen wurde detailliert untersucht, mit semiklassischen Näherungen beschrieben und Dekohärenzmechanismen identifiziert. Es wird gezeigt, dass Beugung schneller Atome aufgrund der interferometrischen Natur angewandt werden kann, um die Struktur der Oberfläche und das Wechselwirkungspotential mit bisher nicht erreichter Genauigkeit zu bestimmen. Die Anwendbarkeit dieser Methode wurde an verschiedenen Materialklassen und Adsorbat-Überstrukturen nachgewiesen. / This work is devoted to the study of classical and quantum mechanical rainbows in scattering distributions for grazing scattering (angles of incidence of about 1°) of fast atoms (kinetic energies in the keV range) along low indexed crystal directions of atomically flat solid surfaces. Projectile atoms are steered by strings of atoms of the respective crystal direction (axial surface channeling) and detected by means of a position-sensitive detector. The resulting scattering distributions show intensity maxima due to rainbow scattering. From the comparison of measured rainbow angles with trajectory simulations, projectile surface potentials are investigated. For light atoms and molecules, so-called “supernumerary rainbows” arise in the scattering distributions, which can be explained in terms of interference of matter waves only. With decreasing energy, discrete Bragg peaks appear. Their relative intensity depends on the angular positions of the supernumerary rainbows. The corresponding diffraction pattern is called “quantum surface rainbow”. Such quantum phenomena for scattering of atoms with keV energies (de Broglie wavelength 10^-4 nm) were neither experimentally observed nor predicted, since a persistence of coherence seemed to be impossible. The dependence of the interference patterns on the scattering conditions are investigated in detail, described by semiclassical approximations, and decoherence mechanisms are identified. It is shown that due to its interferometric nature “Fast Atom Diffraction” can be used to deduce the structure of surfaces and the interaction potential with unprecedented accuracy. The feasibility of this method is demonstrated for different classes of materials and superstructures of adsorbates on metal surfaces.

In dieser Dissertation wird die Struktur von ultradünnen Schichten auf atomar ebenen Festkörperoberflächen durch die streifende Streuung von Atomen und Molekülen untersucht. Dabei werden Atome mit kinetischen Energien im keV-Bereich unter flachem Einfallswinkel von etwa 1° an der Oberfläche gestreut und mit einem ortsauflösenden Detektor nachgewiesen. Bei hinreichend kleinen Projektilenergien werden Beugungserscheinungen beobachtet, die durch Interferenz von Materiewellen erklärt werden können. Die Auswertung der Intensität der Beugungsreflexe ermöglicht die Bestimmung von Atompositionen. Wird die Probe azimutal verdreht, ändern sich die seitliche Ablenkung der Projektile und die Zahl der während des Streuprozesses an der Oberfläche emittierten Elektronen. Dies wird zur Identifikation von Richtungen mit dichtgepackten Atomketten genutzt und der Vergleich mit Trajektoriensimulationen gestattet Rückschlüsse auf die Atompositionen der obersten Lage. Beim System einer Atomlage SiO2/Mo(112) kann durch mehrere Messmethoden eindeutig zwischen zwei konkurrierenden Strukturmodellen unterschieden und die Atompositionen eines Modells mit hoher Genauigkeit bestätigt werden. Die Adsorption von Sauerstoff auf einer Mo(112)-Oberfläche wird detailliert studiert und für mehrere Überstrukturphasen werden Modelle aufgestellt. Für V2O3/Au(111) kann durch Triangulationsmessungen eine geringfügige Modifikation eines existierenden Strukturmodells abgeleitet werden. Auf einer Cu(001)-Oberfläche werden dünne, kristalline FeO und Fe3O4-Schichten präpariert und untersucht. Die Inkommensurabilität der quadratischen Substrat- und der hexagonalen Adsorbateinheitszelle führt zu komplexen LEED-Mustern, die durch Mehrfachstreuung erklärt werden können. Dies ist auch der Schlüssel zur Erklärung der Beugungsbilder bei Adsorbatstrukturen der chiralen Aminosäure Alanin auf Cu(110) und damit die Grundlage für die Aufstellung eines Strukturmodells für dieses System. / In this thesis the structure of ultrathin films on atomically flat crystal surfaces is investigated by means of grazing scattering of atoms and molecules. Atoms with kinetic energies in the keV regime are scattered from the surface under small angles of incidence of approximately 1° and are detected by means of a position-sensitive detector. For sufficiently small projectile energies diffraction phenomena are observed which can be explained by interference of matter waves. The analysis of the intensities of diffraction spots makes it possible to determine atomic positions. When the sample is rotated azimuthally the deflection of projectiles and the number of emitted electrons during the scattering process at the surface varies. This is used to identify directions with close-packed strings of atoms and comparison with trajectory simulations gives information on atomic positions of the topmost layer. For the system of one atomic layer of SiO2/Mo(112) it can be unambiguously distinguished between two competing structural models. The positions of atoms of one model are confirmed with high accuracy by the use of several methods. The adsorption of oxygen on a Mo(112) surface is studied in detail and for several superstructure phases models are proposed. For the surface of a V2O3 layer on a Au(111) substrate a slight modification of an existing structural model is derived by means of triangulation measurements. On a Cu(001) surface thin crystalline FeO and Fe3O4 films are grown and studied. The incommensurability of the quadratic substrate with the hexagonal adsorbate surface unit cell gives rise to complex pattern for low energy electron diffraction, which can be explained by multiple scattering. This is also the key to the explanation of diffraction images for adsorbate structures of the chiral amino acid alanine on Cu(110) and the basis for developing a structural model for this system.

Die Dissertation beschäftigt sich mit der Bestimmung der Oberflächenstruktur von Oxidkristallen. Die strukturelle Charakterisierung fand mittels der streifenden Streuung schneller Atome und Moleküle statt. Bei dieser Methode werden Atome oder Moleküle mit Energien im keV Bereich unter streifendem Einfall an einer Einkristalloberfläche gestreut. Sie werden unter axialer Gitterführung entlang niedrig-indizierter Kristallrichtungen gestreut und können mittels eines ortsauflösenden Detektors nachgewiesen werden. Bei hinreichend kleinen Energien werden Beugungserscheinungen beobachtet, die auf die Interferenz von Materiewellen zurückzuführen sind. Durch eine Analyse der Streuverteilung der Projektile, können Rückschlüsse auf das Wechselwirkungspotential und somit auf die Struktur der Oberfläche gezogen werden. Durch die Untersuchung der (100)- und (001)-Fläche konnten alle Gitterparameter des Ga2O3-Systems bestimmt werden. Die Messungen an der (100) Fläche lieferten Aufschluss über die Terminierung, für die ein alternatives Strukturmodell entwickelt wurde. Aufbauend auf der Entdeckung der longitudinalen Kohärenz bei der streifenden Streuung von Atomen an der Al2O3(11-20)-Fläche konnten die vorhandenen Messungen erweitert und ein effektives Auswerteprogramm entwickelt werden. Bei Messungen an der Al2O3(0001)-Fläche wurde ebenfalls das Auftreten einer longitudinalen Kohärenz beobachtet. Für beide Flächen wurden die jeweiligen Gitterparameter mit höchster Präzision bestimmt und die Intensitätsverteilung der Streubilder durch ein einfaches Modell beschrieben. Erstmalig in dieser Arbeitsgruppe konnte ein Wechselwirkungspotential für die Streuung von H2-Molekülen an einer KCl(001)-Fläche abgeleitet werden. Der im Experiment beobachtete drastische Unterschied in der Intensitätsmodulation der Beugungsreflexe mit der senkrecht-de Broglie Wellenlänge für gestreute Atome und Moleküle konnte mit Simulationen unter Verwendung des abgeleiteten Wechselwirkungspotentials erklärt werden. / This PhD thesis deals with the investigation of surface structures of oxide crystal surfaces. Therefore, the method of grazing scattering of fast atoms and molecules was applied. The projectiles are scattered with energies in the keV range under grazing incidence from a single crystal surface along low-indexed surface directions. They are recorded with a position sensitive detector. For sufficiently low energies diffraction patterns are observed that can be understood in terms of the interference of matter waves. By analyzing these patterns the interaction potential and in this manner the surface structure can be derived. The investigation of the (100) and (001) surface led to a determination of all lattice parameters of the Ga2O3 system so that it was possible to determine the termination of the (100) surface. An alternative structural model for this termination could be derived. After the discovery of a longithudinal coherence for the grazing scattering process on a Al2O3(11-20) surface, the existing measurements were expanded and an effective evaluation procedure was developed. In measurements on the Al2O3(0001) surface the longithudinal coherence was observed as well. For both surfaces, the lattice parameters could be determined with very high accuracy and the intensity distribution was described by a very simple model. For the first time in this working group the interaction potential for the scattering of H2 molecules from a KCl(001) surface could be deviated. The observed difference in the intensity distribution in dependence of the perpendicular de Broglie wavelength for scattered atoms and molecules could be explained by applying simulations using the deviated interaction potential.

Le travail de cette thèse porte sur l’étude expérimentale de la diffusion d’atomes d’hydrogène sur des surfaces et sous incidence rasante. L’énergie des atomes et des ions varie de quelques centaines d’eV à quelques keV, tandis que les surfaces étudiées sont des isolants et des semi-métaux. En particulier on a étudié la formation de l’ion H- sur du graphite pyrolytique dit HOPG (highly oriented pyrolytic graphite) et sur une surface de LiF(001). Pour ce dernier système, nous avons étudié en détail la diffraction d’atomes H° et d’ions H+. Ces expériences ont été réalisées sur un montage expérimental utilisant un faisceau pulsé et permettant de détecter en coïncidence les particules diffusées et les électrons secondaires. L’ensemble permet de connaître la charge finale de la particule diffusée, sa perte d’énergie, son angle de diffusion, le tout en corrélation avec la statistique et l’énergie des électrons émis.Le résultat de ce travail a révélé que la diffraction persiste dans le régime inélastique. En effet, nous observons un motif de diffraction après la neutralisation de proton sur la surface de LiF(001). Un modèle est proposé pour expliquer ces résultats qui semblent en contradiction avec ceux publiés par le groupe de H. Winter sur la diffraction d’atomes d’hydrogène sur cette même surface. Concernant la formation d’ion négatif sur HOPG, nous avons mis en évidence un taux de H- (~10%) sur une surface propre. C’est le plus haut taux de H- jamais observé avec ce type d’expérience en incidence rasante. C’est encore plus élevé qu’avec des isolants ioniques, ces derniers donnant un taux déjà 10 fois plus grand que celui observé sur métaux propres. Ces résultats confirment l’efficacité du graphite à convertir des ions et des atomes en ions négatifs. En exploitant les données fournies par la technique des coïncidences, nous avons pu élucider le mécanisme à l’œuvre dans cette conversion. Du fait de la structure électronique particulière de HOPG, avec une bande interdite projetée dans la direction Gamma, seuls les électrons localisés sigma contribuent à la formation de l’ion négatif, donnant au HOPG un caractère isolant du point de vue de la capture électronique. Les électrons pi contribuant de manière efficace à la perte d’énergie par collisions binaires, donnant de ce point de vue au HOPG son caractère métallique. / In this thesis, we have investigated experimentally the scattering of hydrogen atoms and ions on solid surfaces at grazing incidence. The projectile energy ranges from several hundred eV to few keV. The formation of H- ions is studied on highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) surface; and surface diffraction is carried out on LiF(001) surface with H° and H+ particle scattering. Both experiments were performed in the same experimental setup (see Figure 1.2 and 2.1)—with grazing scattering geometry and a PSD (position sensitive detector) located downstream to record scattered particles. For charge state analysis a set of electrostatic plates is inserted between sample and PSD. During the experiment, coincident measurement technique is used to identify the energy loss associated to 0, 1, 2…electrons emission. Clear evidence of diffraction with inelastic scattering by proton on LiF(001) has been obtained, which has not been observed before. Indeed, the group of H. Winter reported that no diffraction exists with inelastic scattering of H° on LiF(001). However, according to our result, a coherence scattering factor still exists even though the electron capture by the proton is an inelastic process. For negative ion formation on HOPG surface, we report here the highest fraction of H- (~10%) measured in grazing scattering experiments; it is larger than those obtained on ionic insulators, the latter being typically 10 times larger than those measured on clean metals. These results confirm the high yields of negative hydrogen ions from graphite reported in the literature. Electron emission and energy loss of scattered beam have also been deciphered via coincidence measurement. Due to the special structure of HOPG, two kinds of electron emissions (σ and π-band electron) and energy losses (cycles and metal-like energy loss) have been measured. Furthermore, the total electron emission on HOPG with insulator-like behavior and total energy loss with metal-like are the most representative property of HOPG which have been first presented in this thesis.

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La première partie décrit trois expériences réalisées avec l'interféromètre atomique à jet de lithium supersonique développé à Toulouse. La seconde partie présente le nouvel interféromètre atomique à condensats de Bose-Einstein (CBE) développé dans le but de tester la neutralité de la matière. Les trois premières expériences exploitent l'interaction entre un atome de lithium et différents champs électromagnétiques. Une différence de potentiel électrique dépendant du temps a servi à moduler la phase des deux bras de notre interféromètre à des fréquences différentes, ce qui a permis une détection homodyne et hétérodyne d'ondes de matière. Une phase géométrique de la lumière (la phase de Pancharatnam) a été transférée à notre signal interférométrique par les réseaux de diffraction de Bragg ce qui a ajouté un nouvel outil à la panoplie permettant le contrôle d'ondes de matières. Enfin, un faisceau laser focalisé sur un seul des deux bras nous a permis de mesurer avec exactitude une des longueurs d'onde d'extinction du lithium (correspondant à une valeur de polarisabilité dynamique nulle). L'objectif du nouvel interféromètre à CBE est de réaliser une nouvelle mesure de la charge électrique résiduelle de la matière et en particulier des isotopes du rubidium 85Rb et 87Rb. Cette mesure nous permettra de connaître avec une plus grande sensibilité la différence de charge entre le proton et l'électron ainsi que la charge du neutron. Le principe de cette mesure repose sur une séparation spatiale importante entre les deux bras d'un interféromètre en fontaine ainsi que sur un temps de cycle de 5 s. Ces caractéristiques ont nécessité un travail de conception à la fois au niveau de la source (une puce à atome) et au niveau du phénomène de diffraction (séparation en impulsion importante) qui sera exposé dans un premier temps. Dans un second temps, les choix techniques en matière de chambre à vide, système laser et sources de champs magnétiques seront décrits et caractérisés. Enfin, les performances actuelles de cette source d'atomes froids seront présentées et comparées à nos attentes. / This thesis's first part describes the realization of three experiments using an atom interferometer operated with a lithium supersonic beam. The second part presents the development of a new BEC interferometer designed to test matter neutrality. The first three experiments rely on the interactions of lithium atom with different electromagnetic fields. A time dependent electric potential difference was used to produce phase modulation of both interferometer arms at different frequencies, leading to homodyne and heterodyne detection of atom waves. A geometric phase of light (the Pancharatnam phase) was successfully transferred to our interferometer signal during Bragg diffraction, enlarging the atom optics toolbox for phase control in an atom interferometer. Finally, a focused laser beam was used to measure accurately the value of one lithium tune-out wavelength (for which its dynamic polarizability is zero). The new BEC interferometer was designed to measure a possible non-zero electric charge of rubidium isotopes 85Rb and 87Rb with enhanced sensitivity to the electron-proton charge difference and neutron neutrality. This setup relies on a large spatial separation between the two interferometer arms in a fountain configuration aiming at a cycle time of 5s. These features required particular design work both on the atomic source (atom-chip) and the diffraction process (Large Momentum Transfer). The technical choices on the vacuum chambers, laser system and magnetic sources are described and characterized. Finally, the up-to-date cold-atom source performances is shown and compared to our expectations.

Ce mémoire de thèse présente le développement d'un dispositif expérimental spécialement conçu pour l'étude de la diffraction d'atomes rapides et son utilisation pour suivre la croissance de couches minces sur un bâti d'épitaxie. Des études de surfaces de KBr(100) et de NaCl(100) avec ce nouveau dispositif sont présentées. Nous nous sommes intéressés notamment à la forme du potentiel que les atomes perçoivent lorsqu'ils diffusent sur une surface de KBr(100). Nous avons également mis en évidence lors de ces études un nouveau régime de diffraction qui semble correspondre à des mouvements longitudinaux et normaux cohérents. Grâce à des images mieux résolues, nous avons montré comment la diffraction d'atomes rapides permet d'observer et quantifier des défauts topologiques comme la mosaïcité. Une étude d'une surface d'Argent (110) est aussi présentée. Elle a permis d'observer la diffraction d'atomes rapides sur les métaux, montrant ainsi que GIFAD est applicable aux trois types de matériaux (isolants, semi-conducteurs et métaux) et que les processus d’excitations électroniques sur ces surfaces ne détruisent pas complètement la cohérence. Enfin des premiers résultats de GIFAD en tant que technique de suivi de croissance par épitaxie sont présentés dans ce travail. / This Ph.D memoir presents the development work of an experimental setup especially designed for the study of the fast atom diffraction and its use as a method to control the thin films growth in an epitaxy chamber. Studies of the surfaces of KBr(100) and NaCl(001) with this new setup are presented. A new diffraction regime which may correspond to coherent longitudinal and normal motions is identified. The enhanced resolution allows observation of topological defects such as the surface mosaicity. A study of the Ag(100) surface is also presented showing that fast atom diffraction can be observed on metal surface as that the inelastic excitations processes do not completely destroy the coherence. Finally, we present the first results obtained with GIFAD as a method to control thin film growth.