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Die elektronischen Eigenschaften von in-situ hergestellten Eisen/Silizium-Grenzflächen- schichten und Eisen-Silizium-Legierungen werden mittels Photoelektronenspektroskopie (UPS, XPS) untersucht. Die Grenzflächenschichten entstehen durch Bedampfen reiner Siliziumsubstrate unterschiedlicher Oberflächenstruktur mit Eisen bei einer nominellen Bedeckung von 0,1 - 15 Monolagen. Die Eisen-Silizium-Legierungen werden im gesamten Konzentrationsbereich durch Raumtemperaturabscheidung auf inerten Substraten präpariert und sind i.a. im amorphen Zustand. Sowohl amorphe als auch getemperte, polykristalline Legierungen werden systematisch untersucht. Neben der Messung von Valenzbandeigen- schaften werden lokale chemische und magnetische Eigenschaften mittels hochaufgelöster Rumpfniveauspektroskopie bestimmt. Die gemessenen Valenzbänder der amorphen Legierungen werden mit Bandstrukturrech- nungen amorpher Eisen-Bor-Legierungen verglichen. Die gute Übereinstimmung charakteristischer Valenzbandstrukturen lassen vermuten, daß die im Eisen-Bor-System vorherrschende p-d-Hybridisierung ebenfalls einen wichtigen Beitrag zur Bandstruktur des Eisen-Silizium-Systems liefert. Die lokalen chemischen und magnetischen Eigenschaften werden anhand einer ausführlichen Linienformanalyse des Fe2p3/2-Rumpfniveaus ermittelt. Unter Einbeziehung von Vielteilcheneffekten lassen sich die Linienparameter i.a. qualitativ und für die Bindungsenergieverschiebung in Abhängigkeit von der Legierungszusammen- setzung auch quantitativ verstehen. Die Valenzband- und die lokalen Eigenschaften werden für einen ausführlichen Vergleich zwischen Grenzflächenschichten und Legierungen genutzt. Es zeigt sich, daß Eisenbedeckungen bis 3,5 Monolagen zu homogen amorphen und in ihrer Zusammensetzung durchstimmbaren Legierungen führen.

In dieser Arbeit wurden winkelaufgeloeste Photoemissionsuntersuchungen (ARUPS)und Messungen der Reflexionsanisotropie (RAS) durchgefuehrt. Fuer die Experimente standen p-3C-SiC(001)/n-3C-SiC(001)/n-Si-Proben zur Verfuegung. Den Mittelpunkt bildeten sowohl die Praeparation verschiedener Oberflaechen- rekonstruktionen als auch die oben genannten Untersuchungsmethoden. Fuer die Praeparation wurden zwei unterschiedliche Heizverfahren verwendet - die Elektronenstoßheizung und die direkte Heizung. Die Charakterisierung der Oberflaechenrekonstruktion erfolgte mittels LEED. Die Untersuchungen wurden an den Hauptrekonstruktionen der (001)-Oberflaeche des kubischen Siliziumkarbids - der (3x2)-, der (2x1)- und der c(2x2)- Rekonstruktion - durchgefuehrt, welche mit der direkten Heizmethode praepa- riert worden waren. Aus den winkelaufgeloesten Photoemissionsspektren konnten die jeweiligen Oberflaechenbandstrukturen ermittelt werden. Daraus ließen sich Schlußfolgerungen ueber die Ausbildung von Oberflaechenzustaenden bzw. Oberflaechenresonanzen treffen. Die RAS-Spektren zeigten für alle Rekonstruk- tionen deutlich unterschiedliche Verlaeufe.

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Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Präparation strukturell geordneter Dünnschichtverbindungen der Seltenen Erden Ce und Dy mit den Übergangsmetallen Pd, Rh, und Ni sowie der Untersuchung ihrer kristallinen und elektronischen Struktur. Die Präparation der typischerweise 10 nm starken Dünnschichten erfolgte in-situ durch Aufdampfen der Seltenerdmetalle auf einkristalline Übergangsmetallsubstrate oder alternativ durch Kodeposition der Konstituenten auf einen W(110)-Einkristall, jeweils gefolgt durch kurzzeitiges Tempern bei 400 - 1000 °C zur Einstellung der kristallinen Ordnung. Letztere wurde mittels niederenergetischer Elektronenbeugung (LEED) analysiert und auf der Grundlage einer einfachen kinematischen Theorie ausgewertet. Die Untersuchungen der elektronischen Struktur erfolgten mittels winkelaufgelöster Photoemission (ARPES), teilweise unter Nutzung von Synchrotronstrahlung von BESSY. Schwerpunkt bildete dabei das Verhalten der Valenzbänder als Funktion von Struktur und Zusammensetzung der Dünnschichten unter besonderer Berücksichtigung von Oberflächenphänomenen. Gemessene Energiedispersionen wurden mit Ergebnissen eigens dafür durchgeführter LDA-LCAO-Rechnungen verglichen und beobachtete Energieverschiebungen der Bandschwerpunkte um z.T. mehr als 1 eV im Rahmen eines einfachen Modells auf unvollständige Abschirmung der Photoemissionsendzustände zurückgeführt. / The present thesis deals with preparation of structurally ordered thin-film compounds of the rare-earths Ce and Dy with the transition metals Pd, Rh, and Ni as well as with investigations of their crystalline and electronic structures. Typically 10nm-thick films were grown in-situ by deposition of the rare-earth metals onto single crystalline transition-metal substrates or alternatively by codeposition of both constituents onto a W(110) single crystal. In both cases deposition was followed by short-term annealing at temperatures of 400 - 1000 °C to achieve crystalline order. The latter was analyzed by means of low-energy electron-diffraction (LEED) and evaluated on the basis of a simple kinematic theory. The electronic structure was investigated by means of angle-resolved photoemission (ARPES), partially exploiting synchrotron radiation from BESSY. The studies concentrate mainly on the behavior of the valence bands as a function of structure and composition of the thin films, particularly under consideration of surface phenomena. Measured energy dispersions were compared with results of LDA-LCAO calculations performed in the framework of this thesis. Observed shifts of the energy bands by up to 1 eV are attributed in the light of a simple model to incomplete screening of the photoemission final states.

Kohlenstoffnanoröhrchen (engl. carbon nanotube, CNT) sind vielversprechende Kandidaten für den Ersatz von Kupferleitbahnen die bei weiterer Strukturverkleinerung von integrierten Schaltkreisen notwendig wird. In dieser Arbeit wird mit Hilfe von ab-initio Simulationen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie die elektronische Struktur von halbleitenden CNTs beispielhaft anhand des (8,4)-CNTs untersucht. Nach Besetzung des CNT mit Metallatomen, hier Kobalt, zeigen sich massive Änderungen der Bandstruktur. Es reichen bereits überraschend kleine Mengen des Metalls aus, um einen starken Effekt zu erreichen. Die Änderungen der elektronischen Struktur sind stark abhängig von der genauen Position der Metallatome relativ zum Kohlenstoffgerüst der CNTs, der Einfluss der mechanischen Verformung des CNTs als Reaktion auf die Anlagerung ist hingegen sehr gering. Die relevanten Bänder der Kobaltatome liegen leicht unterhalt der Fermi-Energie und sorgen bei der Integration in die Bandstruktur des CNTs für die Schließung der Bandlücke und somit für die Transformation eines vorher halbleitenden CNTs in ein leitendes. Diese Transformation konnte auch mit Simulationsrechnungen zum Elektronentransport bestätigt werden. Ferner wurden bei weiteren Rechnungen eine ausgeprägte Spinabhängigkeit der Bandstruktur ermittelt, welche noch weiterer Untersuchung bedarf.

Graphen und Graphit als Vertreter sp2-hybridisierter Kohlenstoffmaterialien weisen sehr gute elektronische Eigenschaften auf, die sich in vielen Fällen durch Adsorption oder Interkalation von Metallatomen weiter verbessern lassen. In dieser Arbeit wird die atomare Struktur von nickelinterkaliertem Graphit sowie von nickelbesetztem Mono- und Bilagen-Graphen und deren Stabiität mittels Dichtefunktionaltheorie berechnet und untereinander verglichen. Durch Untersuchung des Einflusses der Nickelatomdichte sowie von Anzahl und Abstand der Kohlenstofflagen werden verallgemeinerte Vorhersagen für Graphitmaterialien mit Nickelinterkalation und deren Verhalten bei externen Verspannungen möglich. Abschließend wird der Einfluss der Nickelatome auf die elektronischen Eigenschaften anhand der Bandstruktur untersucht. Aufgrund zusätzliche Bänder in der Nähe der Fermienergie kann eine Verbesserung des elektrischen Transportes angenommen werden.:Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Abkürzungsverzeichnis Symbolverzeichnis 1. Einleitung 2. Überblick zu Kohlenstoffmaterialien 2.1. Formen des Kohlenstoffs 2.2. Interkalation 2.3. Elektronische Eigenschaften 3. Dichtefunktionaltheorie 3.1. Motivation 3.2. Das Hohenberg-Kohn-Theorem 3.3. Berechnung der Elektronendichte 3.4. Abschätzung der Austausch-Korrelations-Energie 3.4.1. Lokale Dichtenäherung 3.4.2. Verallgemeinerten Gradientennäherung 4. Simulationsmethodik 4.1. Modellsystem 4.2. Software und Rechenparameter 5. Ergebnisse 5.1. Gleichgewichtspositionen 5.1.1. Nickelbesetztes Graphen 5.1.2. Interkalierte Systeme 5.1.3. Betrachtung höherer Nickeldichten 5.2. Einfluss des Lagenabstandes und Stabilitätsbetrachtungen 5.3. Elektronische Eigenschaften 5.3.1. Einfluss der geometrischen Struktur 5.3.2. Bandstruktur von nickelbesetztem Graphen 5.3.3. Bandstrukturen der interkalierten Systeme 6. Zusammenfassung und Ausblick A. Einfluss der Nickeldichte B. SCAN-Funktional und ebeneWellen C. Energielandschaften bei konstantem Lagenabstand D. Spineffekte in der Bandstruktur E. Fette Bandstruktur der weiteren Systeme Literaturverzeichnis Selbstständigkeitserklärung

Kohlenstoffnanoröhrchen (engl. carbon nanotubes, CNTs) sind Dank ihrer außergewöhnlichen elektrischen Eigenschaften Kandidaten für eine Vielzahl von Anwendungen im Bereich der Mikroelektronik. Ihre ballistischen Transporteigenschaften und die geringe Anfälligkeit auf Elektromigration sind vorteilhaft für die Anwendung von CNTs in Interconnectsystemen. Die Abhängigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von mechanischer Verformung bildet weiterhin die Grundlage für die Produktion neuartiger Sensoren auf CNT-Basis. Durch die Besetzung mit Adatomen können diese Eigenschaften dabei weiter verbessert und bei der Herstellung gezielt eingestellt werden. Die Verformung besetzter CNTs ist dabei ein noch relativ unerforschtes Gebiet. In dieser Arbeit wird dieses Verhalten untersucht. Zu Beginn wird gezeigt, dass die Eigenschaften von CNTs durch die Besetzung mit verschiedenen Metallen auf unterschiedliche Weise beeinflusst werden können. Dazu gehören auch Unterschiede zwischen den Spinzuständen, welche bei einigen der untersuchten Metalle auftreten. Durch die axiale Verformung der CNTs wird abschließend gezeigt, dass die Sensoreigenschaften von CNTs auch nach der Besetzung mit Metallen erhalten bleiben.:Zusammenfassung 1. Einleitung 2. Übersicht über Kohlenstoffnanoröhrchen 2.1. Geometrische Eigenschaften 2.1.1. Kohlenstoff als Grundbaustein für Graphen und CNTs 2.1.2. Geometrie von CNTs ausgehend von Graphen 2.2. Elektrische Struktur von Graphen und CNTs 2.3. Piezoelektrisches Verhalten 3. Theoretische Grundlagen 3.1. Dichtefunktionaltheorie 3.1.1. Grundproblem und Motivation 3.1.2. Grundstein der DFT - das Hohenberg-Kohn-Theorem 3.1.3. Praktische Umsetzung - die Kohn-Sham-Gleichungen 3.1.4. Abschätzung des Austausch-Korrelations-Funktionals 3.2. Grundlagen zum elektrischen Transport 3.2.1. Kurze Einführung zu Transportrechnungen 3.2.2. Landauer-Büttiker-Formalismus 4. Numerische Methoden 4.1. Initialisierung und Manipulation der Strukturen 4.2. Umsetzung der DFT 5. Berechnungen und Ergebnisse 5.1. Wahl des Modellsystems 5.1.1. Das zu untersuchende CNT 5.1.2. Auswahl der Adatome 5.2. Wahl der Parameter 5.3. Einige Überlegungen zum unbesetzten (8,4)-CNT 5.4. Untersuchung der Gleichgewichtspositionen 5.5. Analyse der Bandstruktur des besetzten CNTs 5.6. Einfluss auf Leitfähigkeit und Widerstand 5.7. Untersuchung der Spineigenschaften 5.8. Besetzungsgrad von Pd 5.9. Verformung der funktionalisierten CNTs 5.9.1. Implementation 5.9.2. Veränderungen der Struktur 5.9.3. Verhalten der Bandlücke bei einfacher Besetzung 5.9.4. Verhalten der Bandlücke bei mehrfacher Besetzung 5.9.5. Vergleich der verschieden besetzten CNTs bei Streckung 5.9.6. Verhalten des elektrischen Widerstandes bei Streckung 6. Zusammenfassung der Ergebnisse und Ausblick Literaturverzeichnis A. Bandstrukturen bei Verformung B. Transmissionsfunktionen für Besetzungsgrade C. Danksagung D. Selbstständigkeitserklärung

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Präparation strukturell geordneter Dünnschichtverbindungen der Seltenen Erden Ce und Dy mit den Übergangsmetallen Pd, Rh, und Ni sowie der Untersuchung ihrer kristallinen und elektronischen Struktur. Die Präparation der typischerweise 10 nm starken Dünnschichten erfolgte in-situ durch Aufdampfen der Seltenerdmetalle auf einkristalline Übergangsmetallsubstrate oder alternativ durch Kodeposition der Konstituenten auf einen W(110)-Einkristall, jeweils gefolgt durch kurzzeitiges Tempern bei 400 - 1000 °C zur Einstellung der kristallinen Ordnung. Letztere wurde mittels niederenergetischer Elektronenbeugung (LEED) analysiert und auf der Grundlage einer einfachen kinematischen Theorie ausgewertet. Die Untersuchungen der elektronischen Struktur erfolgten mittels winkelaufgelöster Photoemission (ARPES), teilweise unter Nutzung von Synchrotronstrahlung von BESSY. Schwerpunkt bildete dabei das Verhalten der Valenzbänder als Funktion von Struktur und Zusammensetzung der Dünnschichten unter besonderer Berücksichtigung von Oberflächenphänomenen. Gemessene Energiedispersionen wurden mit Ergebnissen eigens dafür durchgeführter LDA-LCAO-Rechnungen verglichen und beobachtete Energieverschiebungen der Bandschwerpunkte um z.T. mehr als 1 eV im Rahmen eines einfachen Modells auf unvollständige Abschirmung der Photoemissionsendzustände zurückgeführt. / The present thesis deals with preparation of structurally ordered thin-film compounds of the rare-earths Ce and Dy with the transition metals Pd, Rh, and Ni as well as with investigations of their crystalline and electronic structures. Typically 10nm-thick films were grown in-situ by deposition of the rare-earth metals onto single crystalline transition-metal substrates or alternatively by codeposition of both constituents onto a W(110) single crystal. In both cases deposition was followed by short-term annealing at temperatures of 400 - 1000 °C to achieve crystalline order. The latter was analyzed by means of low-energy electron-diffraction (LEED) and evaluated on the basis of a simple kinematic theory. The electronic structure was investigated by means of angle-resolved photoemission (ARPES), partially exploiting synchrotron radiation from BESSY. The studies concentrate mainly on the behavior of the valence bands as a function of structure and composition of the thin films, particularly under consideration of surface phenomena. Measured energy dispersions were compared with results of LDA-LCAO calculations performed in the framework of this thesis. Observed shifts of the energy bands by up to 1 eV are attributed in the light of a simple model to incomplete screening of the photoemission final states.

Wellenleiter Quantenelektrodynamik (Wellenleiter QED) ist ein wichtiger Baustein in vielen zukünftigen, auf Quantenmechanik basierenden Technologien wie z.B. Quantencomputer. Ein typisches Modellsystem besteht aus einem Zwei-Niveau-System (two level system, TLS), das an einen eindimensionalen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der Wellenleiter ist dabei durch eine Dispersionsrelation charakterisiert und kann unter anderem Bandkanten enthalten. Wir haben in der Dissertation einen neuartigen Zugang zur Wellenleiter QED präsentiert. Dieser Zugang basiert auf der Quantenfeldtheorie und ermöglicht die Berechnung Greenscher Funktionen im ein- und zwei-Anregungs Unterraum. Diese Greenschen Funktionen wurden benutzt um die Streumatrix und die spektrale Dichte in beiden Unterräumen zu berechnen. Desweiteren konnten wir mit Hilfe von Feynman-Diagrammen die physikalischen Prozesse in der Störungsreihe der Greenschen Funktionen identifizieren. Dies war besonders im zwei-Anregungs-Unterraum von Nutzen. In diesem Fall verhält sich das System nichtlinear, da das TLS nur eine Anregung absorbieren kann. Dadurch werden Effekte induziert wie photon bunching und die effiziente Anregung eines gebundenen Atom-Photon Zustandes. Es war uns möglich diese Effekte in der Störungsreihe der Greenschen Funktion wieder zu finden. Desweiteren haben wir die Greenschen Funktionen im Orts-Zeit-Raum benutzt um ein- und zwei-Photon-Wellenpakete zu propagieren. Es hat sich herausgestellt dass das Verhältnis von Pulsbreite zur spontanten Emissions-zeit sowohl das Streuverhalten als auch die maximale Anregung des TLS bestimmt. Letztendlich haben wir den Einfluss von Unordnung im Wellenleiter auf das Zerfallsverhalten des TLS untersucht. Wir haben entdeckt dass der gebundene Atom-Photon Zustand instabil wird sobald die Unordnung einen kritischen Wert erreicht. Darüberhinaus haben wir eine spezielle Klasse Feynman Diagramme identifiziert, die dem Zerfall eine nichtmarkovsche Dynamik verleihen. / Waveguide quantum electrodynamics (waveguide QED) can be considered as a building block for many prospective technologies like quantum computing. A prototypical system consists of a two-level system (TLS) coupled to a one-dimensional waveguide. The waveguide is characterized by its dispersion relation and can also feature a band edge/slow-light regime. In this thesis we have presented a new theoretical framework for waveguide QED, based on quantum field theory. The framework provides the Green''s functions of the system in the single- and two-excitation sectors for an arbitrary dispersion relation. We have calculated the scattering matrix and the spectral density in both sectors. Furthermore, we have also represented the Green''s functions in the form of Feynman diagrams, from which we can identify the underlying physical processes. A special property of the system is that it behaves nonlinear in the case of two or more photons. This is rooted in the structure of the TLS, which can at most absorb one excitation. The nonlinearity leads to two effects: photon bunching and the efficient excitation of an atom-photon bound state. We have found both effects within our framework and we were able to assign them individual terms in the perturbation series of the Green''s function. Furthermore, we have used the Green''s function in space-time domain to propagate Gaussian one- and two-photon wavepackets. Here, we have identified the ratio of the pulsewidth and the spontaneous emission time as the parameter which governs both the scattering behavior of the photons and the maximal TLS excitation. Eventually, we have investigated the effects of disorder in the waveguide on the decay properties of the TLS. We have found here that the atom-photon bound state is stable for small disorder, but breaks down at sufficiently strong disorder. Furthermore, we have identified a special class of diagrams which render the system non-Markovian even for energies far away from the band edge.