Die hier vorgelegte Dissertation beschäftigt sich mit Untersuchungen an nanoskopischen Emittern und den Möglichkeiten, deren Fluoreszenzverhalten durch kontrollierte Ankopplung an photonische und plasmonische Strukturen zu beeinflussen. Zum einen werden mit Ytterbium- und Erbium-Ionen kodotierte NaYF4 -Nanokristalle untersucht, die hervorragende Eigenschaften bei der Umwandlung von niederenergetischen Photonen in solche höherer Energie besitzen. Das so entstehende Fluoreszenzlicht einer Ansammlung von Nanokristallen wird auf seine Abhängigkeit von der Anregungsintensität untersucht. Mit der Hilfe eines Rasterkraftmikroskops (AFM) wird eine Abhängigkeit der spektralen Zusammensetzung des Fluoreszenzlichts einzelner Nanokristalle von deren Größe im Bereich von wenigen bis 50 nm aufgezeigt. Durch gezielte Manipulation mit dem AFM werden ebenfalls einzelne Nanokristalle an Goldnanokügelchen gekoppelt und die Mechanismen der beobachteten plasmonischen Verstärkung der Emission durch zeitaufgelöste Messungen analysiert. Einzelne Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Nanodiamanten werden in einem zweiten Themenkomplex als Einzelphotonenquellen eigesetzt. Diese werden durch den Einsatz einer Nahfeld-Sonde auf Mikrokugel-Resonatoren aufgebracht, wodurch die Emission aufgrund der Ankopplung an die Flüstergalerie-Moden der Kugeln die typischen, scharfen Überhöhungen im Spektrum aufweist. Diese Methode lässt sich nicht nur verwenden, um zwei oder mehr Emitter an die selben Resonanzen einer Kugel zu koppeln. Es ist auch möglich, die Kugeln in einem Vorbereitungsschritt zu charakterisieren, und so kann insbesondere eine spektrale Übereinstimmung zwischen einer der Resonanzen und dem Emitter erreicht werden. Desweiterne wird demonstriert, wie durch die Kopplung an eine plasmonische Antenne aus Goldnanokugeln mittels AFM auch die Effizienz der Einzelphotonenquelle gesteigert werden kann. / The topic of the dissertation presented here is the investigation of nanoscopic emitters and the possibilities to influence their fluorescence behavior by controlled coupling to photonic and plasmonic structures. NaYF4 nanocrystals codoped with ytterbium and erbium are investigated since they provide excellent properties in upconverting of low-energetic photons to photons with higher energy. The fluorescence light that is generated in this process of a small cluster of nanocrystals is investigated on its dependence on the excitation intensity. With the help of an atomic force microscope (AFM) a dependence of the spectral composition of the fluorescence light from single nanocrystals on their size ranging between a few to 50 nm is demonstrated. By selective manipulation with the AFM, individual nanocrystals are coupled to gold nanospheres and the mechanisms of the observed plasmonic amplification of the emission is analyzed with time-resolved measurements. Single nitrogen–vacancy centers in nanodiamonds are employed as single-photon sources in a second subject area. A near-field probe is employed to attach these single quantum systems to microspherical resonators, by which their emission features the typical peaks in the spectrum due to the coupling to the whispering gallery modes of the spheres. This method can not only be applied to couple two or more single-photon emitters to the very same modes of a microsphere, but the resonators themselves can be pre-characterized to match one of the modes with the emitter. Furthermore, it will be demonstrated how the efficiency of a single-photon source can be enhanced by coupling the nitrogen-vacancy center to a plasmonic antenna made of gold nanospheres.

Die vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Studie zweier miteinander verbundener Phänomene: Dem intrinsischen Timing-Jitter in einem supraleitendenden Nanodraht-Einzelphotonen-Detektor (SNSPD) und der Relaxation der Elektronenenergie in supraleitenden Filmen. Supraleitende Nanodrähte auf einem dielektrischen Substrat als mikroskopische Grundbausteine jeglicher SNSPDs stellen sowohl für theoretische als auch für experimentelle Studien komplexe Objekte dar. Die Komplexität ergibt sich aus der Tatsache, dass SNSPDs in der Praxis stark ungeordnete und ultradünne supraleitende Filme verwenden, die eine akustische Fehlanpassung zu dem zugrundeliegenden Substrat aufweisen und einen Nichtgleichgewichts-Zustand implizieren. Die Arbeit untersucht die Komplexität des am weitesten in der SNSPD Technologie verbreiteten Materials, Niobnitrid (NbN), indem verschiedene experimentelle Methoden angewandt werden. Als eine mögliche Anwendung der SNSPD-Technologie wird ein Prototyp eines dispersiven Raman-Spektrometers mit Einzelphotonen-Sensitivität demonstriert. / This Ph.D. thesis is based on the experimental study of two mutually interconnected phenomena: intrinsic timing jitter in superconducting nanowire single-photon detectors (SNSPDs) and relaxation of the electron energy in superconducting films. Microscopically, a building element of any SNSPD device, a superconducting nanowire on top of a dielectric substrate, represents a complex object for both experimental and theoretical studies. The complexity arises because, in practice, the SNSPD utilizes strongly disordered and ultrathin superconducting films, which acoustically mismatch with the underlying substrate, and implies a non-equilibrium state. This thesis addresses the complexity of the most conventional superconducting material used in SNSPD technology, niobium nitride (NbN), by applying several distinct experimental techniques. As an emerging application of the SNSPD technology, we demonstrate a prototype of the dispersive Raman spectrometer with single-photon sensitivity.

In dieser Doktorarbeit werden zwei Konzepte der Quanteninformationsverarbeitung realisiert. Der Quantenschlüsselaustausch ist revolutionär, weil er perfekte Sicherheit gewährleistet. Zahlreiche Quantenkryptografieprotokolle wurden schon untersucht. Zwei Probleme bestehen. Zum einen ist es sehr schwer, die Bedingungen herzustellen, die in den Annahmen für perfekte Sicherheit impliziert sind. Zum anderen sind die Reichweiten auf momentan etwa 200 km begrenzt, aufgrund des abnehmenden Signals gegenüber des konstanten Rauschens. Ein Experiment dieser Doktorarbeit beschäftigt sich mit dem ersten Problem. Insbesondere der übertragene Quantenzustands ist kritisch für die Sicherheit des Verfahrens. Es werden Einzelphotonen von Stickstoff- Fehlstellen-Zentren und zum ersten Mal von Silizium-Fehlstellen-Zentren für einen Quantenschlüsselaustausch mit Hilfe des BB84-Protokolls benutzt. Die Abweichung von idealen Einzelphotonenzuständen sowie deren Bedeutung für die Sicherheit werden analysiert. Die Übertragung von Quantenzuständen via Satellit könnte das Problem der begrenzten Reichweite lösen. Das neue Frequenz-Zeit- Protokoll eignet sich dafür besonders gut. Es wird während dieser Arbeit zum ersten Mal überhaupt implementiert. Umfangreiche Untersuchungen inklusive der Variation wesentlicher experimenteller Parameter geben Aufschluss über die Leistungsfähigkeit und Sicherheit des Protokolls. Außerdem werden elementare Bestandteile eines vollautomatischen Experiments zum Quantenschlüsselaustausch über Glasfasern in der sogenannten Time-bin-Implementierung mit autonomem Sender und Empfänger realisiert. Ein anderes Konzept der Quanteninformationsverarbeitung ist die Herstellung zufälliger Bitfolgen durch den Quantenzufall. Zufällige Bitfolgen haben zahlreiche Anwendungsgebiete in der Kryptografie und der Informatik. Die Realisierung eines Quantenzufallszahlengenerators mit mathematisch beschreibbarer und getesteter Zufälligkeit und hoher Bitrate wird ebenfalls beschrieben. / In this thesis, photonic quantum states are used for experimental realisations of two different concepts of quantum information processing. Quantum key distribution (QKD) is revolutionary because it is the only cryptographic scheme offering unconditional security. Two major problems prevail: Firstly, matching the conditions for unconditional security is challenging, secondly, long distance communication beyond 200 km is very demanding because an increasingly attenuated quantum state starts to fail the competition with constant noise. One experiment accomplished in this thesis is concerned with the first problem. The realisation of the actual quantum state is critical. Single photon states from nitrogen and for the first time also silicon vacancy defect centres are used for a QKD transmission under the BB84 (Bennett and Brassard 1984). The deviation of the used single photon states from the ideal state is thoroughly investigated and the information an eavesdropper obtains due to this deviation is analysed. Transmitting quantum states via satellites is a potential solution to the limited achievable distances in QKD. A novel protocol particularly suited for this is implemented for the first time in this thesis, the frequency-time (FT) protocol. The protocol is thoroughly investigated by varying the experimental parameters over a wide range and by evaluating the impact on the performance and the security. Finally, big steps towards a fully automated fibre-based BB84 QKD experiment in the time-bin implementation with autonomous sender and receiver units are accomplished. Another important concept using quantum mechanical properties as a resource is a quantum random number generator (QRNG). Random numbers are used for various applications in computing and cryptography. A QRNG supplying bits with high and quantifiable randomness at a record-breaking rate is reported and the statistical properties of the random output is thoroughly tested.