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Structure and optical properties of complex aggregate-structures of amphiphilic dye-systemsAl-Khatib, Omar 18 October 2012 (has links)
In dieser Arbeit werden Untersuchungen an selbstorganisierten, tubulären J-Aggregaten amphiphiler Cyaninfarbstoffe, 3,3’-bis(2-sulfopropyl)-5,5’,6,6’-tetrachloro-1,1’-dioctylbenzimidacarbocyanine, im Weiteren C8S3 genannt, dargestellt. Ziel der Arbeit ist es an die Aggregate eine Lage Polyelektrolyte zu adsorbieren, sowie nachzuweisen, dass diese Methode geeignet ist, um einen Energietransfers zwischen dem Aggregat und funktionellen Gruppen in der Adsorbatschicht zu erreichen. Die tubulären Aggregate sind supramolekulare Strukturen, die sich spontan und selbstorganisiert aufgrund des amphiphilen Charakters der Cyaninfarbstoffe in wässrigen Lösungen bilden. Die Farbstoffe ordnen sich in einer Doppelschicht an, die die Wand der Röhren bildet mit etwa 13 nm Durchmesser und Längen bis zu 1 µm und mehr. Die Aggregate bilden exzitonische Anregungen aus, die sich in einer typischen Rotverschiebung (J-Aggregat) der optischen Absorption sowie einer charakteristischen Aufspaltung in mehrere schmale Banden zeigt. Die negative Oberflächenladung der Aggregate wird genutzt, um positiv geladene Polyelektrolyte (PE) anzulagern. Drei exemplarische PE, die sich in Ladungsdichte und Persistenzlänge unterscheiden, werden untersucht. In allen drei Fällen ist es gelungen Aggregate mit einer 2-3 nm dicken Polyelektrolytschicht zu umhüllen, wobei die molekulare Ordnung der Aggregate nur geringfügig gestört wird. Durch Einsatz von Farbstoffdotierten Polyelektrolyten konnten Experimente zum Nachweis des Förster-Energietransfer durchgeführt werden. Die Farbstoffdotierungen sind kovalent an die PE gebunden, wodurch sie in der PE-Umhüllung lokalisiert sind. Durch Wahl geeigneter Farbstoffe konnte ein Energietransfer vom Farbstoff (Donator) zum Aggregat als auch umgekehrt vom Aggregat zum Farbstoff (Akzeptor) nachgewiesen werden. Es ergeben sich hohe Transferraten, da die Farbstoffe in der PE-Schicht deutlich dichter am Aggregat liegen, als die theoretisch berechneten Förster-Radien. / The following dissertation deals with investigation on tubular J-aggregates of amphiphile cyanine-dyes, 3,3’-bis(2-sulfopropyl)-5,5’,6,6’-tetrachloro-1,1’-dioctylbenzimidacarbocyanine (C8S3). Aim of this work is to adsorb a layer of polyelectrolyte on C8S3-aggregates and to proof the capability of this method to establish an energy-transfer between the aggregate and functional groups in the adsorbate-layer. The tubular aggregates are supramolecular structures, that form entirely spontaneous and self-organized due to amphiphilic character of the investigated cyanine-dye derivative in aqueous solution. These dyes arrange themselves in a double-layer, assembling the hull of the tubular structure, with outer tube-diameters of approximately 13 nm and length of more than 1 µm. Due to the regular and dense arrangement of the dyes excitonic excitation establishs with the structure, that causes a J-aggregate typical red-shift in absorption and a characteristic band-splitting. The aggregates offer a negative surface-charge in aqueous solution. This is utilized to adsorb oppositely charged polyelectrolytes (PE) by electrostatic adsorption. It is shown exemplarily for three different kinds of PE that differ in charge-density and persistence-length. In all three cases a successful PE-wrapping of 2-3 nm thickness has been performed. The molecular order within the aggregates has been disturbed only weakly. Dye-labelled PE experiments proof Förster-energytransfer. The dye-labels are covalently bound to PE, fixing and localizing the labels in the wrapping-layer. With appropriate dye-labels an energy-transfer from labels in the coating (donor) towards the aggregate and vice versa, from aggregate to the dye-labels (acceptor) has been revealed. Caused by the localisation of the labels within the PE-coating, the distances of aggregate and label are always smaller than the theoretically calculated Förster-radii, resulting in a high efficiency of the transfer-rates.
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Ultraviolet and visible semiconductor lasers based on ZnO heterostructuresKalusniak, Sascha 03 February 2014 (has links)
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die optischen Eigenschaften von auf ZnO-basierenden Heterostrukturen untersucht. Besonderes Augenmerk lag hierbei auf ihrer Eignung als aktives Material in Laserdioden für den ultravioletten und sichtbaren Spektralbereich. Es wurde gezeigt, dass ZnO und seine ternären Mischkristalle ZnCdO und ZnMgO erstaunlich vielfältige Anwendungen ermöglichen. Mit diesem Materialsystem lässt sich sowohl ein sehr großer Spektralbereich für Lasertätigkeit abdecken als auch eine Vielzahl von Laseranordnungen realisieren. Im Detail wurde demonstriert, dass sich die Lasertätigkeit von ZnCdO/ZnO Quantengraben-Strukturen vom violetten bis in den grünen Spektralbereich verschieben lässt. Obwohl diese Strukturen starke interne elektrische Felder aufweisen, konnte optisch gepumpte Lasertätigkeit bei Zimmertemperatur bis zu einer Wellenlänge von 510 nm gezeigt werden. Die für die Lasertätigkeit nötige optische Rückkopplung wird durch makroskopische Defekte der Probe verursacht und die Proben fungieren somit als Zufallslaser. Die Herstellung von Mikroresonatoren ermöglichte die Untersuchung des Zusammenspiels von Fabry-Perot- und Zufalls-Rückkopplung. Die experimentellen und theoretischen Ergebnisse zeigen, dass der Schwellengewinn eines Zufallslasers in der Regel größer ist als der des Fabry-Perot-Lasers. Des Weiteren wurde gezeigt, dass hoch reflektierende Braggreflektoren für den ultravioletten und blau/grünen Spektralbereich aus ZnO- und ZnMgO-Schichten hergestellt werden können. Ferner wurden die teils unbekannten Brechungsindexverläufe der verwendeten ternären Materialen erarbeitet und Mikrokavitäten mit ZnO/ZnMgO Quantengraben Strukturen als aktive Schichten realisiert. An diesen Kavitäten konnte bei Temperaturen bis zu 150 K starke Kopplung zwischen Exzitonen und Photonen nachgewiesen werden. Bei Zimmertemperatur konnte vertikal-emittierende Lasertätigkeit im nahen ultravioletten Spektralbereich demonstriert werden. / In the framework of this thesis, the optical properties of ZnO-based heterostructures fabricated by molecular beam epitaxy have been investigated, particularly with regard to their suitability for semiconductor laser devices operating in the ultraviolet and visible spectral range. It turned out that ZnO and its ternary alloys ZnMgO and ZnCdO are extremely versatile. They allow to tune the laser emission in a wide spectral range as well as to realize various laser geometries. In detail, it was shown that the laser emission of ZnCdO/ZnO multiple quantum wells can cover a spectral range from violet to green wavelengths. Although these structures suffer from large built-in electric fields, room temperature laser action under optical pumping was demonstrated up to a wavelength of 510. The optical feedback for lasing is provided by growth imperfections on a macroscopic length scale turning these structures into random lasers. The fabrication of micro-resonators allowed to study the interplay between random and Fabry-Perot feedback. The experimental and theoretical analysis shows that random feedback generally requires a larger gain than under Fabry-Perot feedback. Further, this work demonstrates that ZnO- and ZnMgO-layers can be used to fabricate highly reflective distributed Bragg reflectors for applications in the ultraviolet and blue/green spectral range. The partly unknown dispersion curves of the index of refraction of the employed ternary alloys have been elaborated. This enabled the realization of all monolithic microcavities with ZnO/ZnMgO quantum wells as active zone. For temperatures below 150 K strong exciton-photon coupling is observed in such microcavities. At room temperature, vertical cavity surface emitting laser action in the near UV spectral range is demonstrated for appropriately designed microcavities.
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Theory of Transfer Processes in Molecular Nano-Hybrid Systems / A Stochastic Schrödinger Equation Approach for Large-Scale Open Quantum System DynamicsPlehn, Thomas 19 March 2020 (has links)
Das Verstehen der elektronischen Prozesse in Nano-Hybridsystemen, bestehend aus Molekülen und Halbleiterstrukturen, eröffnet neue Möglichkeiten für optoelektronische Bauteile. Dafür benötigt es nanoskopische und gleichzeitig atomare Modelle und somit angepasste Rechenmethoden. Insbesondere "Standard"-Ansätze für die Dynamik offener Quantensysteme werden mit zunehmender Systemgröße jedoch sehr ineffizient. In dieser Arbeit wird eine neue Methode basierend auf einer stochastischen Schrödinger-Gleichung etablieren. Diese umgeht die numerischen Limits der Quanten-Mastergleichung und ermöglicht Simulationen von imposanter Größe. Ihr enormes Potenzial wird hier in Studien zu Anregungsenergietransfer und Ladungsseparation an zwei realistischen Nano-Hybridsystemen demonstriert: para-sexiphenyl Moleküle auf einer flachen ZnO Oberfläche (6P/ZnO), und ein tubuläres C8S3 Farbstoffaggregat gekoppelt an einen CdSe Nanokristall (TFA/NK).
Im 6P/ZnO System findet nach optischer Anregung Energietransfer vom 6P Anteil zum ZnO statt. Direkt an der Grenzfläche können Frenkel-Exzitonen zusätzlich Ladungsseparation initiieren, wobei Elektronen ins ZnO transferiert werden und Löcher im 6P Anteil verbleiben. Beide Mechanismen werden mittels laserpulsinduzierter ultraschneller Wellenfunktionsdynamik simuliert. Danach wird die langsamere dissipative Lochkinetik im 6P Anteil studiert. Hierfür wird die eigene Simulationstechnik der stochastischen Schrödinger-Gleichung verwendet.
Die Studie an der TFA/NK Grenzfläche basiert auf einer gigantischen equilibrierten Aggregatstruktur aus 4140 Molekülen. Ein generalisiertes Frenkel-Exzitonenmodell wird benutzt. Der Ansatz der stochastischen Schrödinger-Gleichung ermöglicht bemerkenswerte Einblicke in die Aggregat-interne Exzitonenrelaxation. Danach werden inkohärente Raten des Exzitonentransfers zum NK berechnet. Unterschiedliche räumliche Konfigurationen werden untersucht und es wird diskutiert, warum das Förster-Modell hier keine Gültigkeit besitzt. / Understanding the electronic processes in hybrid nano-systems based on molecular and semiconductor elements opens new possibilities for optoelectronic devices. Therefore, it requires for models which are both nanoscopic and atomistic, and so for adapted computational methods. In particular, "standard" methods for open quantum system dynamics however become very inefficient with increasing system size. In this regard, it is a key challenge of this thesis, to establish a new stochastic Schrödinger equation technique. It bypasses the computational limits of the quantum master equation and enables dissipative simulations of imposing dimensionality. Its enormous potential is demonstrated in studies on excitation energy transfer and charge separation processes in two realistic nanoscale hybrid systems: para-sexiphenyl molecules deposited on a flat ZnO surface (6P/ZnO), and a tubular dye aggregate of C8S3 cyanines coupled to a CdSe nanocrystal (TDA/NC).
After optical excitation, the 6P/ZnO system exhibits exciton transfer from the 6P part to the ZnO. Close to the interface, Frenkel excitons may further initiate charge separation where electrons enter the ZnO and holes remain in the 6P part. Both mechanisms are simulated in terms of laser-pulse induced ultrafast wave packet dynamics. Afterwards, slower dissipative hole motion in the 6P part is studied. For this purpose, the own stochastic Schrödinger equation simulation technique is applied.
The study on the TDA/NC interface is based on a gigantic equilibrated nuclear structure of the aggregate including 4140 dyes. A generalized Frenkel exciton model is employed. Thanks to the stochastic Schrödinger equation approach, energy relaxation in the exciton band of the TDA is simulated in outstanding quality and extend. Then, incoherent rates for exciton transfer to the NC are computed. Different spatial configurations are studied and it is discussed why the Förster model possesses no validity here.
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PLD-grown ZnO-based Microcavities for Bose–Einstein Condensation of Exciton-PolaritonsFranke, Helena 07 November 2012 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material.
Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen
Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln.
Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere
Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden.
Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium.
In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of
the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells.
All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced
coupling strength have been found.
In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.
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Exciton-Polaritons in ZnO-based Microresonators: Dispersion and OccupationSturm, Chris 26 October 2011 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt.
Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert.
In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.
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Exciton-Polaritons in ZnO-based Microresonators: Dispersion and OccupationSturm, Chris 16 September 2011 (has links)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt.
Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert.
In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.
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PLD-grown ZnO-based Microcavities for Bose–Einstein Condensation of Exciton-PolaritonsFranke, Helena 10 October 2012 (has links)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material.
Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen
Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln.
Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere
Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden.
Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium.
In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of
the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells.
All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced
coupling strength have been found.
In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.
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