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Influence of the stabilizing ligand on the quality, signal-relevant optical properties, and stability of near-infrared emitting Cd1₁₋ₓHgₓTe nanocrystals

Leubner, S., Schneider, R., Dubavik, A., Hatami, S., Gaponik, N., Resch-Genger, U., Eychmüller, A. 03 December 2019 (has links)
Bright and stable near-infrared (NIR) and infrared (IR) emitting chromophores are in high demand for applications in telecommunication, solar cells, security barcodes, and as fluorescent reporters in bioimaging studies. The best choice for wavelengths >750 nm are semiconductor nanocrystals, especially ternary or alloy nanocrystals like CdHgTe, which enable size and composition control of their optical properties. Here, we report on the influence of growth time and surface chemistry on the composition and optical properties of colloidal CdHgTe. Up to now, these are the only NIR and IR emissive quantum dots, which can be synthesized in high quality in water, using a simple one-pot reaction. For this study we utilized and compared three different thiol ligands, thioglycolic acid (TGA), 3-mercaptopropionic acid (MPA), and glutathione (GSH). Aiming at the rational design of bright NIR- and IR-emissive alloy materials, special emphasis was dedicated to a better understanding of the role of the surface ligand and adsorption–desorption equilibria on the photoluminescence quantum yield and stability. In this respect, dilution and protonation studies were performed. Our results show that with this simple synthetic procedure, strongly fluorescent CdHgTe colloids can be obtained with MPA as stabilizing ligand revealing quantum yields as high as 45% independent of particle concentration.
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Direct observation and characterisation of 3-azido-2H-azirines: postulated, but highly elusive intermediates

Weigand, Kevin, Singh, Neeraj, Hagedorn, Manfred, Banert, Klaus 29 March 2017 (has links)
For the first time, successful synthesis of an unknown class of compounds, 3-azido-2H-azirines, which are implicated as highly reactive intermediates in the thermolysis of the corresponding 1,1-diazidoethenes, has been performed. These elusive heterocycles have been detected and characterised by low-temperature NMR and in situ IR spectroscopy. Even the parent compound, 3-azido-2H-azirine, has been observed via low-temperature photolysis of 1,1-diazidoethene, as a highly reactive species with a half-life period of only 12 min at −40 °C. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.
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Lineares Vibrationsschweißen von Kunststoffen im industriellen Umfeld: Einflüsse und Restriktionen

Friedrich, Sven 26 June 2014 (has links)
Aufgrund der stetig wachsenden Anforderungen hinsichtlich Gewichtsreduzierung und Funktionsintegration, besonders im Bereich des Automobilbaus, werden traditionell aus metallischen Werkstoffen gefertigte Komponenten immer häufiger durch Kunststoffbauteile substituiert. Dem entgegen steht derzeit die Tatsache, dass, trotz hohen Prozessverständnisses und des Wissens um die Prozess-Struktur-Eigenschafts-Beziehungen beim Vibrationsschweißen, die theoretisch erzielbaren Schweißnahtfestigkeiten, von 90 % bis 100 % des unverstärkten Grundmaterials, in der industriellen Serienfertigung bei weitem nicht erreicht werden. Die Komplexität eines industriell gefertigten Bauteils wird an Plattenprüfkörpern simuliert. Die Ergebnisse der Schweißversuche zeigen, dass unterschiedliche Wandstärken im Schweißnahtbereich, Bauteilverzug und unterschiedliche Schwingrichungen innerhalb einer Schweißnaht zu ungleichmäßigen lokalen Prozessbedingungen währenden des linearen Vibrationsschweißprozesses führen. Diese hinterlassen lokale Schwachstellen, welche das Gesamtbauteilversagen bestimmen. Durch alternative Prozessführungsstrategien, wie das Hochdruckanfahren und die IR-Vorwärmung, können diese Schwachstellen reduziert und die Gesamtbauteilfestigkeit angehoben werden. Dies wird am Beispiel des Bauteilverzugs veranschaulicht. / Due to the increasing demands for weight reduction and integration of function, especially in the field of automotive, components made of metallic materials are increasingly being substituted by components made of thermoplastic materials. In contrast to this there is currently the fact that, despite the high process understanding of the vibration welding and the knowledge of the process-structure-property relationships, the theoretically achievable weld strengths of 90 % to 100 % of the unreinforced base material strength are far to be achieved in industrial series production. The complexity of an industrially manufactured component is simulated by using plate test specimens. The results of the welding experiments show that different wall thicknesses in the weld area, component warpage and different friction angle within the weld leads to nonuniform local process conditions during linear vibration welding process. This results in local weak spots, which reduce the total component strength. These local weak spots can be reduced by using alternative process strategies, such as in-process pressure variation and IR preheating. So not only the local strengths but also the total component strength will be increased. This is shown on the example of component warpage.
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Ferrocenyl-substituted Thiophenes – Electrochemical Behavior and Charge Transfer

Speck, J. Matthäus 20 June 2016 (has links)
Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit dem elektrochemischen Verhalten verschiedener Ferrocenyl-substituierter Thiophene. Dabei wird sich zunächst mit dem elektrochemischen Verhalten der Serie der Ferrocenylthiophene beschäftigt, die Anzahl der Ferrocenyleinheiten variiert von n = 1 – 4. Die Abhängigkeit der elektronischen Eigenschaften von numerischen und konstitutionellen Veränderungen der redox-aktiven Gruppen wird evaluiert. Daraus resultierend wird sich einer eingehenderen Untersuchung und Modifikation des 2,5-Diferrocenylthiophen-Motivs zugewandt. Diese Modifikationen werden im Kontext möglicher Ladungstransferprozesse zwischen den Ferrocenyleinheiten in den verschiedenen Redoxzuständen und unter Beeinflussung durch den Thiophen-Brückenliganden diskutiert. Es folgen des Weiteren Ausführungen zu Substitutionen an den Ferrocenylen (Einführung elektronen-ziehender Funktionalitäten) sowie der Vergleich zwischen einer Thiophen- und der Ethylendioxythiophen-Brückeneinheit. Anschließend wird sich mit der elektronischen Variation des Brückenliganden durch die Einführung von N-haltigen Substituenten befasst. In den abschließenden Kapiteln wird der Einfluss zusätzlicher σ- (Fischercarben-Komplexe) oder π-gebundener ([Ru(η5-C5H5)]+/[Ru(η5-C5Me5)]+) Übergangsmetallkomplexfragmente auf Ladungstransferwechselwirkungen im 2,5-Diferrocenylthiophen in verschiedenen Redoxzuständen beleuchtet.
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Non-invasive technologies for detecting asymmetric muscle fatigue

Janowicz, Elena, Dindorf, Carlo, Bartaguiz, Eva, Fröhlich, Michael, Ludwig, Oliver 14 October 2022 (has links)
Early detection of unilateral muscle fatigue and muscular imbalances is important to prevent injury. This study aimed to evaluate the potential of near-infrared thermography (IRT) and raster-stereography (RS) in detecting asymmetries. After unilateral trunk muscle fatigue, IRT detected changes in the skin surface temperature only immediately after exercise, while RS data showed no statistically significant changes. / Die frühzeitige Erkennung von einseitiger Muskelermüdung und muskulären Ungleichgewichten ist wichtig, um Verletzungen vorzubeugen. Ziel dieser Studie war es, das Potenzial der Nahinfrarot-Thermografie (IRT) und der Rasterstereografie (RS) bei der Erkennung von Asymmetrien zu bewerten. Nach einseitiger Ermüdung der Rumpfmuskulatur wurden mit der IRT Veränderungen der Hautoberflächentemperatur nur unmittelbar nach der Belastung festgestellt, während die RS-Daten keine statistisch signifikanten Veränderungen zeigten.
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Understanding the Relation between Pulse Duration and Topography Evolution of Polyether Ether Ketones Textures by Ultrashort Infrared Laser Interference Patterning

Mulko, Lucinda, Wang, Wei, Baumann, Robert, Kress, Joshua, Voisiat, Bogdan, Jaeger, Erwin, Leupolt, Beate, Vaynzof, Yana, Soldera, Marcos, Lasagni, Andrés Fabián 04 June 2024 (has links)
Advanced polymeric materials, such as polyether ether ketones (PEEK), have been placed as direct substitutes for metals and ceramics in diverse applications, such as the machinery industry and biomedical engineering. Moreover, surface treatments allow the emergence of brand-new properties or the improvement of preexisting ones, such as friction, lubrication, wettability, cellular infiltration, or osseointegration. A paramount approach to achieving topographical modifications is by using laser micro/nanoprocessing techniques such as direct laser interference patterning (DLIP). Herein, PEEK foils are structured with DLIP method using ultrashort pulses. The influence of the pulse duration between 266 fs and 15 ps and the pulse-to-pulse overlap on the resulting surface topography and chemistry is assessed. As a result, well-defined line-like textures with a period of 5.8 μm and aspect ratios up to 0.88 are achieved. Furthermore, it is possible to explore and understand the behavior of surface phenomena such as swelling, increase/decrease of laser–material interaction onset, and laser-induced periodic surface structures formation. A comprehensive topographical and chemical characterization study demonstrates that these distinctive topographical features occur because of multiphoton absorption, incubation effects, and heat accumulation. These phenomena allow structuring polymeric substrates that are low-absorbing and challenging to pattern with conventional nanosecond infrared (IR) laser sources.
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Optical Enhancement of Fluorine-Doped Tin Oxide Thin Films using Infrared Picosecond Direct Laser Interference Patterning

Heffner, Herman, Soldera, Marcos, Lasagni, Andrés Fabián 16 May 2024 (has links)
Surface texturization of Transparent Conductive Oxides (TCOs) is a well-known strategy to enhance the light-trapping capabilities of thin-film solar cells and thus, to increase their power conversion efficiency. Herein, the surface modification of fluorine-doped tin oxide (FTO) using picosecond infrared direct laser interference patterning (DLIP) is presented. The surface characterization exhibits periodic microchannels, which act as diffraction gratings yielding an increase in the average diffuse transmittance up to 870% in the spectral range of 400–1000 nm. Despite the one dimensionality of the microstructures, the films did not acquire a significant anisotropic electrical behavior, but a partial deterioration of their conductivity is observed as a result of the removal of conductive material. This work proposes the feasibility of trading off a portion of the electrical conductivity to obtain a substantial improvement in the optical performance.
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Modification of Surfaces with Carboxymethylthio and Piperazinyl Chelating Ligands for Heavy Metal Trapping Applications

Adongo, John 04 February 2019 (has links)
Die zwei Chelatbildner für Schwermetallionen, Carboxymethylthio- (CMT) und Piperazinyl- (PPz), wurden erfolgreich über die direkte kathodische Elektroreduktion ihres Aryl diazoniumsalzes auf Wasserstoff–terminiertes Silizium (Si-H)- und auf Gold (Au)-Substratoberflächen aus den Derivaten: 4-(Carboxymethylthio)benzenediazoniumsalz [4-CMTBD]+BF4- und 4-(Piperazinyl)benzenediazoniumsalz [4-PPzBD]+BF4- abgeschieden. Die elektrochemische Anbindung wurde unter Verwendung von zyklischer Voltammetrie (CV) und chronoamperometrie (CA) Techniken durchgeführt. Die IRSE-Spektren bestätigten die Anwesenheit der organischen CMT- und PPz-Komplexbildnergruppen durch ihre charakteristischen Absorptionsbanden auf den elektrotransplantierten Si(111) - und Au-Substraten, was eine erfolgreiche Oberflächenfunktionalisierung anzeigt. Die Analyse, der bei der chronoamperometrischen Elektroreduktion gemessenen Ströme, der beiden Diazoniumkationen [4-CMTBD]+ und [4-PPzBD]+ sowohl auf Si (111)-H- als auch auf Au-Oberfläche, zeigt eine Korrelation mit der kinetischen Reaktionsgleichung zweiter Ordnung während der frühen Stufen der jeweiligen elektrochemischen Deposition. Die Behandlung der funktionalisierten Oberflächen, Si(4-CMTB) mit Cu- und Pb- Ionen, und Si(4-PPzB) mit Cu-Ionen unter niedrigen hydrothermalen Druckbedingungen führte zur Bildung von organometallischen Chelatkomplexen auf den Oberflächen. Die Aufnahme von Cu-Ionen sowohl auf der Si(4-CMTB)- als auch auf der Si(4-PPzB)-Oberfläche wurde ebenfalls mittels XPS untersucht. Die Schwermetallionen-chelatisierenden Nanokompositoberflächen, die in dieser Arbeit erfolgreich hergestellt und charakterisiert wurden, stellen neuartige funktionelle Materialien dar, die potentiell technische Interesse haben könnten. / The two heavy-metal-ion (HMI) chelating groups, carboxymethylthio- (CMT), and piperazinyl- (PPz), were successfully electrografted on Si(111)-H and Au substrate surfaces via the direct cathodic electroreduction of their aryl diazonium salt derivatives: the 4-(carboxymethylthio)benzenediazonium salt [4-CMTBD]+BF4-, and the 4-(piperazinyl)benzenediazonium salt [4-PPzBD]+BF4-. The IRSE spectra confirmed the successful surface functionalization by the CMT and PPz chelating groups by their characteristic absorption bands on the electrografted Si(111) and Au substrates. The analysis of the chronoamperometric electroreduction of the two diazonium cations [4-CMTBD]+ and [4-PPzBD]+, on both Si(111)-H and Au surfaces, revealed that the rate of decay in currents correlates with the second-order kinetic rate law during the early stages of the electrografting reactions. The treatment of the functionalized surfaces, Si-(4-CMTB) with the Cu and Pb ions, and Si-(4-PPzB) with Cu ions under low pressure hydrothermal conditions led to the formation of organometallic chelate complexes on the surfaces. The uptake of Cu ions on both the Si-(4-CMTB) and Si-(4-PPzB) surfaces was also elucidated by XPS measurements. The HMI chelating nanocomposite surfaces successfully fabricated and characterized in this work constitute novel functional materials that may be of potential engineering interests.
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InGaAs-AlAs and InGaAs-InGaP Strain-Compensated Heterostructures for Short-Wavelength Intersubband Transitions and Lasers

Semtsiv, Mykhaylo 28 September 2004 (has links)
Der Quantenkaskadenlaser (QCL) ist ein unipolares Intersubbandbauelement dessen Funktionsweise auf Übergängen zwischen dem ersten angeregten Zustand und dem Grundzustand in einem Quantentopf (quantum well, QW) beruht. Er wurde im Jahre 1974 von Kazarinov und Suris theoretisch vorhergesagt und erstmals 1994 von Faist et al. experimentell realisiert. Das Elektron verlässt nach dem Laserübergang nicht das Leitungsband und kann somit durch ein angelegtes elektrisches Feld in die nächste aktive Zone transferiert werden, wo es wiederum einem Laserübergang untergehen kann. Schliesslich, nach einer Reihe solcher Kaskadenprozesse, emittiert ein einzelnes Elektron viele Photonen; dies definiert die hohe Quanteneffizienz der QCLs. Das Hauptproblem bei der kaskadierten Benutzung von aktiven Regionen ist ein schneller Elektronentransport zwischen den emittierenden QWs mithilfe des sogenannten Injektors. Ein schneller Transport der Ladungsträger ist notwendig um das obere Laserniveau zu populieren und das untere zu depopulieren, womit die für die stimulierte Emission notwendige Besetzungsinversion erreicht werden kann. Zur Gewährleistung des schnellen Transports im Injektor ist die Verwendung von Materialien mit einer geringen effektiven Masse naheliegend. Unter den technologisch wichtigen III-V Verbindungen besitzt InAs die geringste elektronische effektive Masse von 0.023m0 (wobei m0 die Masse des freien Elektrons ist). Die binäre Verbindung mit der nächst grösseren effektiven Masse ist GaAs mit m*=0.067m0. Bisher wurden QCLs in beiden, InAs und GaAs und weiterhin im ternären InGaAs basierten QW Materialsystem realisiert. Gegenwärtig zeigen QCLs einen hohen Grad der Reife; hohe Lichtleistung, Dauerstrichbetrieb und Betrieb bei Raumtemperatur sowie Oberflächenemission wurden erzielt. Der von den QCLs abgedeckte spektrale Bereich erstreckt sich von 3.5 Mikrometer bis zu 87 Mikrometer. Trotz des hohen Reifegrades ist der Quantenkaskadenlaser immernoch in der Entwicklung. Speziell die Erweiterung des spektralen Bereichs ist für viele Anwendungen essentiell. Enorme Fortschritte bei der Erweiterung hin zu grösseren Wellenlängen wurden in den letzten Jahren erzielt, dennoch ist der kurzwellige Rekord von 3.5 Mikrometer aus dem Jahre 1998 bisher ungebrochen. Nichtsdestotrotz besitzt der QCL auch im nahen Infrarot das Potential den konventionellen Interbandlaser zu übertreffen. Neben dem Wettstreit um Schwellströme und Ausgangsleistungen, ist aufgrund der andersartigen Physik des Laserüberganges eine verbesserte Anwendungsmöglichkeit im Bereich des schnellen optischen Schaltens zu erwarten. Die Herausforderung im Bereich der kurzwelligen QCLs liegt in der beschränkten Leitungsbanddiskontinuität (CBO) zwischen Quantentopf- und Quantenbarrierenmaterial. Um zwei gebundene elektronische Eigenzustände innerhalb der Quantentöpfe der aktiven Zone zu gewährleisten, wird eine grosse Leitungsbanddiskontinuität benötigt. Weiterhin kann nur so eine ausreichend hohe Barriere zwischen den angeregten Zuständen und dem klassischen Zustandskontinuum bei angelegtem elektrischen Feld erreicht werden. Neben der Notwendigkeit des grossen CBO sollte das Barrierenmaterial eine direkte Bandlücke aufweisen oder zumindest der angeregte Zustand in der aktiven Zone unterhalb des niedrigsten Leitungsbandes des Barrierenmaterials liegen. Mit der Einschränkung bezüglich der Gitterkonstanten von Quantentopf und -barrierenmaterial für ein koh ärentes Wachstum auf einem bestimmten Substrat, endet man bei nur einer Hand voll vielversprechender Materialkombinationen für die Anwendung in QCLs. Das grösste CBO für Materialien mit direkter Bandlücke findet man bei InGaAs/InAlAs. Wir erzielen 520 meV für die ternäre an InP gitterangepasste und 740 meV für die spannungskompensierte In(0.70)Ga(0.30)As/In(0.40)Al(0.60)As Kombination. Unter den Barrierenmaterialien mit indirekter Bandlücke ist die Kombination InAs/AlSb auf GaSb oder InAs mit 2.1 eV CBO im Gamma-valley sehr vielversprechend. Quantenkaskadenlaser basierend auf diesem Materialsystem mit Emission bei 10 Mikrometer wurden kürzlich von Ohtani and Ohno realisiert. Jedoch wurde im kurzwelligen Bereich um 4 und 3 Mikrometer in diesem System bisher nur spontane Emission beobachtet. Damit ist es bis heute ein offene Frage, welches Materialsystem tatsächlich das geeignetste für die Anwendung in kurzwelligen QCLs sein wird und ob es überhaupt möglich sein wird, ihren Wellenlängenbereich auf die Telekommunikationswellenlänge von 1.55 Mikrometer auszuweiten, was zweifellos die grösste Herausforderung darstellt. Oberflächenemission von QCLs ist bisher mittels der Aufbringung einer Rippenstruktur mit kurzer Periode auf der Oberfläche der Laserstreifen erreicht worden. Die Möglichkeit einer Polarisation in der Fläche mithilfe selbstorganisierter Quantenpunktstrukturen innerhalb der aktiven Zone ist ein aktuelles Thema innerhalb der QCL-Gemeinschaft, aber bisher noch unerreicht. Die Kombination aus feldinduzierten Minibändern aus elektronischen Zuständen in konventionellen QCLs und diskreten atomartigen Zuständen in Quantenpunkten ist eine kreative und gleichzeitig widersprüchliche Idee. Dennoch vereint dieses Thema ein gewaltiges Interesse sowohl von theoretischer als auch experimenteller Seite innerhalb der QCL-Gemeinschaft. Diese Arbeit ist der Erweiterung der Materialvielfalt für die Herstellung von Quantenkaskadenlasern gewidmet. Die Mission dieser Forschungsarbeit ist - die Grenzen im Gebrauch des spannungskompensierten Designs des klassischen InGaAs/InAlAs Materialsystems auf InP für kurzwellige Emission auszuloten; - die Möglichkeiten kurzwelliger Intersubbandemission in einer der extraordinären Materialkombinationen für die QCL-Anwendung zu erforschen: spannungskompensiertes InGaAs/InGaP auf GaAs; Die Quintessenz der gesamten Forschungsarbeit besteht in der spannungskompensierten Herangehensweise und den InGaAs enthaltenden Materialsystemen für die Anwendung in Quantenkaskadenlasern. Die Arbeit ist wie folgt strukturiert: Kapitel 1: Die vorliegende Einführung. Kapitel 2: Kurzer überblick der Eigenschaften von Intersubbandübergängen und der Grundlagen der QCL-Funktionsweise. In diesem Kapitel wird eine Einführung in die Eigenschaften von Intersubbandübergängen und den Minibandtransport gegeben. Dieses Kapitel unterstreicht den physikalischen Unterschied von Intersubbandübergängen und Transport zum Fall der Interbandübergnge und gibt eine Einführung in die vorteilhaften Eigenschaften der Intersubbandbauelemente. Weiterhin wird eine Einführung in die Physik des Quantenkaskadenlasers und eine übersicht der Designvielfalt der aktiven Zone gegeben. Im Speziellen wird auf die unterschiedlichen Strategien bei der Erzielung der Besetzungsinversion eingegangen. Kapitel 3: Experimentelles Kapitel. Das 3. Kapitel fasst die erzielten eigenen Ergebnisse innerhalb des InGaAs/InAlAs Materialsystems auf InP zusammen. Dabei konzentriert es sich auf extreme Fälle des spannungskompensierten Designs welche die Realisierung kurzwelliger übergänge zum Ziel haben. Kapitel 4: Experimentelles Kapitel. Im 4. Kapitel werden die erzielten eigenen Ergebnisse innerhalb des InGaAs/InGaP Materialsystems dargestellt. Das InGaAs/InGaP Materialsystem auf GaAs wurde unseres Wissens zuvor füür Intersubbandbauelemente weder benutzt noch vorgeschlagen. Das Kapitel beschreibt den gesamten Verlauf, beginnend mit dem Probenwachstum über grundlegende Materialstudien, bis hin zum Design der QC-Teststruktur und deren Fabrikation. Kapitel 5: Hierin wird die Zusammenfassung der erzielten eigenen Ergebnisse und daraus resultierenden Schlussfolgerungen gegeben. / Quantum cascade lasers, QCL, are unipolar intersubband devices, which work on transitions between the first excited and the ground state in quantum wells, QW. They where predicted theoretically by Kazarinov and Suris 1974, and realized experimentally for the first time by Faist et al. 1994. Electron does not leave the conduction band after the lasing transition in QCL. And therefore it can be used again in the next active region, where it can be transferred due to applied electric field. Finally, after a number of such cascade processes, single electron emits many photons, which defines a high quantum efficiency of QCLs. The key issue in use of cascaded active regions is a fast electron transport in between the emitting QWs (so called, injector region). Fast carrier transfer is needed on the one hand to effectively populate the upper lasing state in active region QW and on the other hand to quickly depopulate the lower lasing state. So that population inversion, necessary for stimulated emission, is achieved. To provide the fast transport in injector region it is likely to deal with materials with a low effective mass. Among the variety of technologically important III-V compounds InAs has the lowest electron effective mass of 0.023m0 (where m0 is the free electron mass). Next low effective mass binary material after InAs is GaAs with m*=0.067m0. Up to now QCLs are realized on both, InAs- and GaAs- as well as ternary InGaAs-based-QW material systems. Currently QCLs show a high level of maturity. High power, cw-operation and room temperature operation as well as surface emission are achieved. Spectral range, covered by QCLs, extends from 3.5 micrometer up to 87 micrometer. Despite of the high level of maturity, QCLs are still under development. In particular, extension of the spectral range of operation is likely for many applications. Tremendous progress was achieved last years in long wavelength range extension of QCLs. However, the short wavelength record of 3.5 micrometer has not been beaten since 1998. Nevertheless, QCLs has a potential to outperform conventional interband lasers also in near infrared spectral range. Apart from competition in threshold current densities and output power, QCLs are expected to be better in fast optical switching operation due to different physics of lasing transitions. The challenge of short wavelength QCLs is a limited conduction band edge offset, CBO, between the quantum well and barrier material. High CBO is needed to confine two quantized electron states in active region QW and to provide sufficient barrier between the excited state and classical continuum of states above the barrier material conduction band edge under applied electric field. More over, despite of high CBO demand, barrier should be the direct band gap material, or at least, the upper lasing state in active region should lay below the lowest conduction band valley in the barrier material. Together with restriction on the lattice constant of both, well and barrier materials, for coherent growth on a certain substrate, we end up with very few promising material combinations for QCL application. The highest CBO for direct band gap materials combination we find in InGaAs/InAlAs. We obtain 520 meV for lattice matched to InP ternaries and about 740 meV for strain-compensated In(0.70)Ga(0.30)As/In(0.40)Al(0.60)As combination. Among the indirect barrier material combinations, very promising is InAs/AlSb on GaSb or InAs with 2.1 eV CBO in gamma-valley. QCL emitting at 10 micrometer has been recently realized on this material system by Ohtani and Ohno. However, at short wavelength, 4 and 3 micrometer, only spontaneous emission is obtained in this material system up to now experimentally. So up to now, it is still an open question, which material system is going to be most suitable for short wavelength QCL application. And it is still an open question, if it is possible at all to extend the operation wavelength of QCLs to the most challenging 1.55 micrometer telecommunication wavelength. Surface emission is achieved in QCLs up to now by manufacturing of the short period grating on the top of the planar laser stripe. The possibility of in-plane polarized emission involving self organized quantum dot structures into the QCL active region is a hot topic in QCL community, but it is not achieved experimentally up to now. Combining the field induced minibands of electron states in conventional QCLs together with discrete atom-like states in QDs is a creative and at the same time contradictive idea. Nevertheless, this topic attracts a huge interest from both, theoretical and experimental, side of QCL community. This work is dedicated to make a step forward in extension of material variety used for QCL fabrication. The mission of this research is - to find out the limits of use of strain-compensated designs on classical InGaAs/InAlAs material system on InP to achieve the short wavelength generation; - to discover the possibilities of short wavelength intersubband generation in one of extraordinary material combinations for QCL application: strain-compensated InGaAs/InGaP on GaAs; The bottom line of the whole research is strain compensation approach and InGaAs containing material systems for QCL application. Present work consist of: Chapter 1: The current introduction. Chapter 2: Brief overview of intersubband transitions properties and the basics of QCL action. In the overview-chapter an introduction into the properties of intersubband transitions and miniband transport is given. This chapter underlines the difference in physics of intersubband transitions and transport comparing to the case of interband transitions; and gives an introduction into the advantageous properties of intersubband devices. This chapter gives an introduction into the quantum cascade laser physics and overview on variety of active region designs. This chapter is, specially, dedicated to point out different ways of achieving the population inversion in each QCL active region approach. Chapter 3: Experimental chapter. Third chapter describes obtained original results on InGaAs/InAlAs material system on InP during the present work. It concentrates on extreme cases of strain-compensated designs for achieving the short wavelength transitions. Chapter 4: Experimental chapter. Forth chapter describes obtained original results on InGaAs/InGaP material system. InGaAs/InGaP material system on GaAs was never before, up to our knowledge, proposed or used for intersubband devices. So, the chapter describes all the way from the sample growth issues and basic study of this material up to QC test-structure design and fabrication. Chapter 5: Here, the summary of obtained original results and conclusions are given.
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Ultrafast dynamics of coherent intersubband polarizations in quantum wells and quantum cascade laser structures

Eickemeyer, Felix 03 July 2002 (has links)
In dieser Arbeit untersuchen wir die ultraschnelle Dynamik von Ladungsträgern und kohärenten Intersubbandpolarisationen in quasi-zweidimensionalen Halbleiternanostrukturen und Halbleiterbauelementen. Insbesondere werden n-Typ modulationsdotierte multiple Quantentöpfe und Quantenkaskadenlaserstrukturen basierend auf dem Materialsystem GaAs/AlGaAs mit der Methode der ultraschnellen Spektroskopie im mittleren Infrarot (3-20 mu) studiert. Ein neuartiger experimenteller Aufbau ist entwickelt worden, der zum ersten Mal das phasen- und amplitudenkontrollierte Formen von ultraschnellen Feldtransienten im mittelinfraroten Spektralbereich erlaubt. Wir untersuchen die Möglichkeit der kohärenten Kontrolle von Intersubbandübergängen. Amplituden- und phasenkonntrollierte Feldtransienten im mittleren Infrarot, die mit unserer neuen Laserquelle erzeugt werden, induzieren resonante Intersubbandanregungen in n-Typ modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Quantentöpfen. Die transmittierten elektrischen Feldtransienten werden mit Hilfe des ultraschnellen elektro-optischen Abtastverfahrens gemessen. Unter Anwendung zweier phasengekoppelter Mittinfarotpulse variabler relativer Phase zeigen wir erstmalig die kohärente Kontrolle an linearen Intersubbandpolarisationen mit Dephasierungszeiten unterhalb einer Pikosekunde. Eine Sättigung von mehr als 0.2 wird bei einer Mittinfrarotpulsenergie von nur 1 pJ erreicht. Es wird erstmalig ein direktes, zeitaufgelöstes Experiment an elektrisch betriebenen Quantenkaskadenstrukturen vorgestellt. Diese Untersuchung ermöglicht den Einblick in die Dynamik des Elektronentransports, der mit stationären Methoden nicht meßbar ist. Der ultraschnelle Quantentransport der Elektronen vom Injektor durch die Injektionsbarriere in das obere Lasersubband wird in Femtosekunden-Mittinfrarot-Anreg-Abtast-Experimenten untersucht. Auf diese Weise beobachten wir die ultraschnelle Sättigung und die nachfolgende Wiederherstellung des elektrisch induzierten Gains. Wir beobachten ausgeprägte Gainoszillationen bei angelegtem Vorwärtsstrom und an spektralen Positionen am Gainmaximum. Dies ist ein direkter Beweis für eine kohärente Wellenpaketspropagation vom Injektor in das obere Lasersubband mittels resonantem Tunneln trotz der hohen Ladungsträgerdichte in Quantenkaskadenlasern. Nach der Sättigung ist der elektrisch induzierte Gain bei niedrigen Gitter- und Ladungsträgertemperaturen innerhalb einer Pikosekunde vollständig wiederhergestellt. / In this thesis we investigate the ultrafast dynamics of carriers and coherent intersubband polarizations in quasi-two-dimensional semiconductor nanostructures and devices. In particular, we study n-type modulation doped multiple quantum wells and quantum cascade laser structures based on the GaAs/AlGaAs material system using ultrafast spectroscopy in the mid-infrared spectral range (3-20 mu). A novel experimental setup is developed allowing for the first time the controlled phase and amplitude shaping of ultrafast field transients in the mid-infrared wavelength range. We study the feasibility of coherent nonlinear control of intersubband polarizations. Amplitude and phase-controlled mid-infrared field transients from our new laser source induce resonant intersubband excitations in n-type modulation doped GaAs/AlGaAs quantum wells. The transmitted electric field transients are directly measured by ultrafast electro-optic sampling. We demonstrate for the first time coherent control of linear intersubband polarizations with subpicosecond dephasing times by applying two phase-locked pulses with variable relative phase. A saturation of the intersubband excitation by more than 0.2 is achieved with mid-infrared pulses of only 1 pJ pulse energy. We present for the first time a direct time-resolved experimental study on electrically driven quantum cascade laser structures. These studies provide insight into the dynamics of electron transport, which can not be obtained by stationary measurements. The ultrafast quantum transport of electrons from the injector through the injection barrier into the upper laser subband is investigated in femtosecond mid-infrared pump-probe experiments. In this way we directly monitor the ultrafast saturation and subsequent recovery of electrically induced gain. For forward bias and spectral positions around the gain maximum we observe pronounced gain oscillations. This gives direct evidence for a coherent wave packet motion from the injector into the upper laser subband via resonant tunneling even at the high electron density present in a quantum cascade laser structure. After saturation the electrically induced gain is completely recovered within 1 ps at low lattice and carrier temperatures.

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