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In this work systematic studies of the organic semiconductor CuPc have been presented. In general the investigation can be devided in three parts. In the first one we have studied the electronic structure of clean CuPc thin film. The next two parts are devoted to organic-organic and metal–organic interface formation, where one of the interface components is CuPc thin film. The main results of this thesis are: - The electronic structure of the pristine organic semiconductor CuPc (valence band and empty states) has been obtained by a combination of conventional and resonant photoemission, near-edge X-ray absorption, as well as by theoretical ab initio quantum-chemical calculations. A qualitative assignment of different VB structures has been given, or in other words the contributions of different atomic species as well as sites of the CuPc molecule to the electronic DOS has been established. In particular, it was shown, that the HOMO is mainly comprised of the spectral weights from the orbitals of carbon pyrolle atoms. Additional contributions to the HOMO stems from the benzene atoms. A combined experimental and theoretical study of the unoccupied electronic density of states of CuPc was presented. Our study allows identifying the contributions from different parts of the molecule to the unoccupied DOS and the measured spectra, which lays grounds for future studies of the evolution of the CuPc electronic states upon e.g. functionalization or doping. Application of similar studies to other organic semiconductors will also provide significant insight into their unoccupied electronic states. - The electronic properties of the organic heterointerfaces between fullerite and pristine copper phthalocyanine were studied. Both interfaces, CuPc/C60 and C60/CuPc, were found to be non-reactive with pronounced shifts of the vacuum level pointing to the formation of an interfacial dipole mainly at the CuPc side of the heterojunctions. The dipole values are close to the difference of the work functions of the two materials. Important interface parameters and hole-injection barriers were obtained. The sequence of deposition does not influence the electronic properties of the interfaces. - CuPc doped with potassium was studied by means of photoemission and photoabsorption spectroscopy. A detailed analysis of the core-level PE spectra allows one to propose possible lattice sites, which harbor the potassium ions. Contrasting to a few results reported in the literature, the films prepared in this thesis showed no finite electronic density of states at the Fermi level. - Two stages of the In/CuPc interface formation have been distinguished. The low-coverage stage is characterized by a strong diffusion of the In atoms into the organic film. Metal ions occupy sites close to the pyrolle nitrogen and strongly interact with molecules transferring negative charge to CuPc. Indium diffusion into the organic films saturates at a stoichiometry of In2CuPc. Subsequently, in the second stage the formation of a metallic indium film occurs on the top of the In2CuPc film. - Upon deposition on CuPc film Sn and Ag atoms do not diffuse into the organic film forming metallic clusters and/or thin metallic overlayer. Sharp metal-organic film interface is formed, in contrast to indium and potassium deposition. Presented experimental results also give evidence for absence of noticeable chemical reaction of Sn and Ag with CuPc thin film. - The systematic investigation of interface formation between CuPc thin film and various metals gives us the possibility to summarize all results with demonstrating similarities and differences for all systems studied.

In this work systematic studies of the organic semiconductor CuPc have been presented. In general the investigation can be devided in three parts. In the first one we have studied the electronic structure of clean CuPc thin film. The next two parts are devoted to organic-organic and metal–organic interface formation, where one of the interface components is CuPc thin film. The main results of this thesis are: - The electronic structure of the pristine organic semiconductor CuPc (valence band and empty states) has been obtained by a combination of conventional and resonant photoemission, near-edge X-ray absorption, as well as by theoretical ab initio quantum-chemical calculations. A qualitative assignment of different VB structures has been given, or in other words the contributions of different atomic species as well as sites of the CuPc molecule to the electronic DOS has been established. In particular, it was shown, that the HOMO is mainly comprised of the spectral weights from the orbitals of carbon pyrolle atoms. Additional contributions to the HOMO stems from the benzene atoms. A combined experimental and theoretical study of the unoccupied electronic density of states of CuPc was presented. Our study allows identifying the contributions from different parts of the molecule to the unoccupied DOS and the measured spectra, which lays grounds for future studies of the evolution of the CuPc electronic states upon e.g. functionalization or doping. Application of similar studies to other organic semiconductors will also provide significant insight into their unoccupied electronic states. - The electronic properties of the organic heterointerfaces between fullerite and pristine copper phthalocyanine were studied. Both interfaces, CuPc/C60 and C60/CuPc, were found to be non-reactive with pronounced shifts of the vacuum level pointing to the formation of an interfacial dipole mainly at the CuPc side of the heterojunctions. The dipole values are close to the difference of the work functions of the two materials. Important interface parameters and hole-injection barriers were obtained. The sequence of deposition does not influence the electronic properties of the interfaces. - CuPc doped with potassium was studied by means of photoemission and photoabsorption spectroscopy. A detailed analysis of the core-level PE spectra allows one to propose possible lattice sites, which harbor the potassium ions. Contrasting to a few results reported in the literature, the films prepared in this thesis showed no finite electronic density of states at the Fermi level. - Two stages of the In/CuPc interface formation have been distinguished. The low-coverage stage is characterized by a strong diffusion of the In atoms into the organic film. Metal ions occupy sites close to the pyrolle nitrogen and strongly interact with molecules transferring negative charge to CuPc. Indium diffusion into the organic films saturates at a stoichiometry of In2CuPc. Subsequently, in the second stage the formation of a metallic indium film occurs on the top of the In2CuPc film. - Upon deposition on CuPc film Sn and Ag atoms do not diffuse into the organic film forming metallic clusters and/or thin metallic overlayer. Sharp metal-organic film interface is formed, in contrast to indium and potassium deposition. Presented experimental results also give evidence for absence of noticeable chemical reaction of Sn and Ag with CuPc thin film. - The systematic investigation of interface formation between CuPc thin film and various metals gives us the possibility to summarize all results with demonstrating similarities and differences for all systems studied.

In dieser Arbeit werden die lokalen elektronischen Eigenschaften sowie der Ladungstransport bis auf atomare Längenskalen von epitaktischem Graphen auf der SiC(0001)-Oberfläche charakterisiert. Dazu wird neben den etablierten Rastersondenverfahren erstmals bei 6 K und unter UHV-Bedingungen die Methode der Rastertunnelpotentiometrie (STP) eingesetzt.  Hierzu wurden epitaktisch gewachsene Graphenproben auf der 6H-Si(0001)-Oberfläche unter UHV-Bedingungen durch resistives Heizen präpariert und anschließend elektrisch kontaktiert. Mit Hilfe des Rasterkraftmikroskopie und niederenergetischen Elektronenbeugung wird die Morphologie der Proben untersucht. Es können heterogene Proben mit einer Bedeckung von einlagigem und zweilagigem Graphen präpariert werden, die eine direkte vergleichende Untersuchung mit dem Rastertunnelmikroskop ermöglichen. Ergänzend wird zur Bestimmung der Lagenanzahl der gebildeten Graphenschichten die Differenz des Oberflächenpotentials von ein- und zweilagigem Graphen an Atmosphäre durch die Raster-Kelvin-Mikroskopie (KPFM) ermittelt.  Für Transportexperimente und zukünftige Anwendungen spielt der Kontaktwiderstand zwischen epitaktisch gewachsenem Graphen und den kontaktierenden Elektroden eine entscheidende Rolle. Es wird erstmals demonstriert, wie durch räumlich aufgelöste Messungen mit Hilfe der Raster-Kelvin-Mikroskopie am Gold-Graphen-Interface auf semi-isolierendem SiC(0001) eine obere Grenze des Kontaktwiderstandes von ρ_c=1×10^(-6) Ωcm² abgeschätzt werden kann.  Die Untersuchung der epitaktisch gewachsenen Graphenproben mit der Methode der Rastertunnelmikroskopie (STM) ermöglichen die eindeutige Identifizierung von ein- und zweilagigem Graphen und deren hexagonale atomare Struktur, die über mehrere 100 nm² keine Punktdefekte zeigen. Die unter der Graphenschicht liegende Zwischenschicht zeigt eine stark ungeordnete quasiperiodische Struktur mit zahlreichen Trimeren, die ebenso bei einer Bedeckung der Zwischenschicht mit ein- und zweilagigem Graphen abgebildet werden können. Einlagiges Graphen ist auf atomaren Längenskalen elektronisch stark inhomogen. Es können im Energiebereich von E_F±100 mV zahlreiche lokalisierte, räumlich variierende Zustände identifiziert werden, die selbst bei der Fermienergie auf Längenskalen von 5 nm² zu Variationen in der Zustandsdichte führen. Auf zweilagigem Graphen fallen Variationen in der lokalen Zustandsdichte geringer aus.  Um den für den elektronischen Transport relevanten Energiebereich bei E_F zu spektroskopieren, wird die Thermospannung im Tunnelkontakt ausgenutzt, welche sich mit der STP-Methode bestimmen lässt. Diese liefert neue Einblicke in die elektronische Struktur der Graphenoberfläche bei E_F. Die räumliche Variation der Thermospannung bei abgeschätzten Temperaturdifferenzen von einigen 10 bis 100 K zwischen Spitze und Probe liegt bei einigen 10 bis 100 µV sowohl auf atomarer Skala als auch zwischen ein- und zweilagigem Graphen und ist sehr empfindlich auf die atomaren Eigenschaften der eingesetzten STM-Spitze. Die hohe laterale und energetische Auflösung des Verfahrens ermöglicht die Analyse von Streuprozessen wie der Intra- und Intervalley-Streuung und zeigt im Gegensatz zu bisherigen Annahmen, dass auch noch zweilagiges Graphen elektronisch von der Zwischenschicht beeinflusst wird.  Die starke elektronische Inhomogenität der Proben bei der Fermienergie spiegelt sich auch in den Transportexperimenten mit dem STP-Verfahren wider. Es zeigen sich signifikante Spannungsabfälle auf ein- und zweilagigen Graphenflächen und an lokalisierten Defekten wie Übergängen zwischen einlagigen Graphenflächen und Übergängen zwischen ein- und zweilagigen Graphenflächen. Der Potentialverlauf kann gut durch ein klassisches ohmsches Transportmodell mit spezifischen Widerständen beschrieben werden. Die quantitative Analyse liefert spezifische Widerstände der einzelnen Defekte, die in der Größenordnung bisheriger Transportuntersuchungen liegen. Dabei zeigt sich, dass ein- und zweilagiges epitaktisches Graphen nahezu identische Mobilitäten von ~1000 cm²/Vs bzw. mittlere freie Weglängen von ~40 nm bei 6 K aufweisen. Diese Werte liegen weit unter den theoretisch erwarteten einer defektfreien Graphenoberfläche. Im Zuge der Transportmessungen wird ebenso der Einfluss der Thermospannung im Tunnelkontakt untersucht. Für Ladungstransportmessungen stellt sie einen zunächst unerwünschten Nebeneffekt dar, da die Variationen in der Thermospannung in derselben Größenordnung wie die Variationen im lokalen elektrochemischen Potential im Fall der durchgeführten Transportexperimente sind. Dies kann zu Fehlinterpretationen bei der Bestimmung von Spannungsabfällen führen. Jedoch wird im Rahmen der experimentellen Auflösung gezeigt, dass sich die Thermospannung rein additiv verhält und für Messungen des lokalen elektrochemischen Potentials mit entgegensetzten Stromrichtungen eliminieren lässt.  Des Weiteren wird der Verlauf des elektrochemischen Potentials in der unmittelbaren Umgebung von Übergängen zwischen ein- und zweilagigem sowie einlagigem Graphen untersucht. Die Spannungsabfälle sind auf einen Bereich kleiner λ_F/2 lokalisiert. Im Bezug auf den topographischen Verlauf zeigt sich für den Spannungsabfall am Übergang zwischen ein- und zweilagigem Graphen ein lateraler Versatz hin zum zweilagigen Graphen. Als Ursache wird ein kombinierter Streumechanismus aus einer lokalen Änderung der Dotierung und Fehlanpassung der Wellenfunktionen am Übergang zwischen ein- und zweilagigem Graphen vorgeschlagen.

Cette thèse propose, décrit et utilise un ensemble de techniques basées sur la microscopie à force atomique sous ultravide pour la cartographie simultanée, à l'échelle nanométrique, de la topographie de surface et des dynamiques temporelles des photo-porteurs. Ainsi, en contrôlant la dépendance du photo-potentiel de surface moyen mesuré par microscopie à force de sonde Kelvin en fonction de la fréquence de répétition d'une source lumineuse externe d'excitation, le dispositif expérimental permet d’accéder aux dynamiques temporelles du photo-potentiel de surface qui, à leur tour, permettent d'étudier les dynamiques des photo-porteurs sur une large gamme d'échantillons. Afin de permettre le processus de nano-imagerie bidimensionnelle, ces mesures sont acquises de manière répétée en enregistrant des courbes spectroscopiques en chaque point d’une grille prédéfinie. En utilisant une procédure d'ajustement mathématique automatique, les dynamiques temporelles des photo-porteurs sont extraites à partir des données expérimentales.Cet ensemble de nouvelles méthodes est utilisé pour l’étude de plusieurs types d'échantillons issus de différentes technologies photovoltaïques telles que des couches minces en silicium poly-cristallin à petits grains, des cellules de troisième génération à nano cristaux de silicium, des cellules photovoltaïques organiques et des cellules à base de matériaux de structure pérovskite. Dans chaque cas, on décrit les processus de recombinaison des photo-porteurs ainsi que leur lien avec la morphologie et la structuration du matériau. Enfin, les aspects techniques de ces nouvelles méthodes d’analyse sont présentés, ainsi que leurs limites, notamment celles concernant l'interprétation des résultats. / This thesis is directed towards the proposition and demonstration of a set of novel advanced atomic force microscopy based techniques under ultra-high vacuum conditions, enabling to map simultaneously the surface topography and the photo-carrier dynamics at the nanometre scale. In fact, by monitoring the dependence of the average surface photo-voltage measured with Kelvin probe force microscopy, as a function of the repetition frequency of a modulated excitation source, we will access the built-up and decay dynamics of the surface photo-voltage response which in turn will allows us to study the photo-carrier dynamics over a wide range of samples. In order to enable the 2-dimensional nano-imaging process, Kelvin probe force microscopy under modulated illumination measurements are acquired repeatedly over each point of a predefined grid area over the sample acquiring a set of spectroscopy curves. Then, using an automatic mathematical fit procedure, spectroscopy curves are translated into pixels of the photo-carrier dynamic time-constant images.Moreover, these set of novel techniques will be used to investigate the surface photo-voltage dynamics in several kinds of photovoltaic samples from different technological branches such as small grain polycrystalline silicon thin films, silicon nanocrystal-based third generation cells, bulk heterojunction donor-acceptor organic photovoltaics and organic-inorganic hybrid perovskite single crystal cells, discussing in each case the photo-carrier recombination process and its relation with the material’s structuration/morphology. Finally, technical aspects of these novel techniques will be discussed as well as their limitations and remaining open question regarding results interpretation.

En este trabajo se ha desarrollado un microscopio de fuerzas (SFM) provisto de microscopía electrostática (ESFM) y microscopía Kelvin (KPM) especialmente diseñado para integrarse en un microscopio óptico invertido de forma que combine simultáneamente las técnicas de campo cercano con las técnicas ópticas. Tras una introducción (capítulo 1) y la descripción de las técnicas experimentales (capítulo 2), se detallan las características del diseño de un primer prototipo, así como las medidas realizadas con él con el fin de comprobar su correcto funcionamiento (capítulo 3). El capítulo 4 muestra el diseño de un segundo prototipo con las mejoras que incorpora respecto al primero, que lo convierten en un sistema más completo, versátil y fácil de manejar. También figuran las medidas realizadas con él. El capítulo 5 muestra un estudio de fotodegradación en polímeros conductores en función de la radiación incidente, combinando microscopía electrostática y Kelvin con técnicas ópticas. / In this work we have developed an Scanning Force Microscope (SFM) equipped with Electrostatic and Kelvin Probe Microscopy (ESFM, KPM), specially designed for integration into an inverted optical microscope in order to combine near-field techniques with optical techniques. After an introduction (Chapter 1) and the description of the experimental techniques (Chapter 2), are described the features of the design of a first prototype, as well as the measurements made with it in order to verify proper operation (Chapter 3). The Chapter 4 shows the design of a second prototype that incorporates the improvements over the first, making it more comprehensive, versatile and easy to handle. Also are shown the measurements performed with it. The Chapter 5 shows a photodegradation study of conductive polymers as a function of incident radiation combining KPM with optical techniques.

Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung der Ober?ächen- bzw. Grenz?ächenphotospannung (SPV) an dünnen organischen Schichten auf Metallsubstraten. Besonderes Augenmerk gilt dabei dem System dünner Schichten von 3,4,9,10-Perylen- Tetracarbonsäure-Di-Anhydrid (PTCDA) auf einem Au(110)-Kristall. Für diese Untersuchungen wurde eine phasensensitive Methode auf der Basis der Photoelektronenspektroskopie (PES) mit zusätzlicher modulierter Lichteinstrahlung entwickelt, die es erlaubt, lichtinduzierte Verschiebungen des Ober?ächenpotentials mit einer Au?ösung ? 1mV zu detektieren. Diese modulierte Photoelektronenspektroskopie wird ausführlich vorgestellt. Eine makroskopische Kelvin-Sonde und die Kelvin-Sonden-Rasterkraftmikroskopie (KPFM) werden als weitere Möglichkeiten zur Bestimmung des Ober?ächenpotentials vorgestellt. Die Photospannung wird mit diesen Methoden in Bezug auf drei Parameter untersucht: Da die Barriere an der Grenz?äche, welche für die Ausbildung der Photospannung ursächlich ist, durch die Photospannung reduziert wird, geben Messungen der SPV in Abhängigkeit von der eingestrahlten Lichtleistung Informationen über die energetische Struktur der Grenz?äche, speziell über die Höhe der Barriere. Mit den ebenfalls aus diesen Methoden gewonnen Informationen über die Austrittsarbeit und Ionisationsenergie von PTCDA lässt sich ein Bandschema des Systems Au/PTCDA entwickeln. Die wellenlängenabhängigen Messungen zeigen, dass Exzitonen in verschiedenen Zuständen erzeugt werden. Diese werden mit unterschiedlichen Photonenenergien angeregt und besitzen unterschiedliche Di?usionslängen. Da die Exzitonen zum Dissoziieren an die Grenz?äche di?undieren müssen, tragen die unterschiedlichen Exzitonenzust ände mit unterschiedlichem Anteil zur Photospannung bei. Die Untersuchungen der Entstehungs- und Zerfallszeit zeigen, dass sich die Photospannung sehr schnell nach Lichteinschaltung aufbaut. Der Abbau der Photospannung nach Lichtabschaltung erfolgt vergleichsweise langsam. Dies bedeutet, dass die Ladungsträger, die nach der Ladungsträgertrennung in der organischen Schicht zur ückbleiben, in Fallenzuständen gebunden sind, aus denen sie thermisch aktiviert werden müssen. In einem separaten Abschnitt werden die Entwicklung sowie Messergebnisse eines Stimmgabel-Rasterkraftmikroskops (AFM) vorgestellt. Dieses ermöglicht die hochau ?ösende topographische Abbildung der Ober?äche mit einer vertikalen Sensitivität im Ångström-Bereich. Das Ziel, mit diesem Gerät KPFM zu betreiben, konnte beim Einsatz an Luft nicht verwirklicht werden. / Subject of this work is the investigation of surface and interface photovoltage (SPV) of thin organic films on metal substrates. Special attention is focused on the system of thin layers of 3,4,9,10-perylenetetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) on an Au(110) crystal. For this investigation a novel phase sensitive method was developed based on photoelectron spectroscopy (PES) under additional modulated illumination. It provides the possibility to detect light induced changes in the surface potential with a resolution of about 1mV. This modulated photoelectron spectroscopy is described in detail. Macroscopic Kelvin probe and Kelvin probe force microscopy (KPFM) are presented as further possibilities to measure the surface potential. The photovoltage is investigated by these techniques regarding three parameters: Due to the fact that the barrier at the interface is responsible for the formation of the photovoltage and that the height of this barrier is reduced by the photovoltage, the measurement of the dependence of the SPV on the intensity of the incident light provides information about the energetic structure of the interface. Together with the values of the work function and the ionisation energy of PTCDA, also gained with this methods, a band diagram of the interface can be developed. The wavelength dependent measurements show that excitons can be generated in multiple states. They are excited at different photon energies and have different diffusion lengths. The excitons have to diffuse to the interface to dissociate. Therefore the different excitation states contribute to SPV with different amounts. The investigations upon the generation and decay of the photovoltage shows that the SPV signal appears immediately after switching on the illumination. The decay of the photovoltage after switching off the light is much slower. This implies that the charge carriers are trapped as they remain in the organic film after charge separation at the interface. They have to be thermally activated from this traps. In an extra chapter the development and measurement results of a tuning fork scanning force microscope (AFM) are described. This AFM features high resolution topography images with a vertical sensitivity in the range of single angstroms.

This thesis reports the inspection and manipulation of thin ferroelectric films of lead titanate (PbTiO3 : PTO), lead zirconium titanate (Pb(Zr0.25Ti0.75)O3 : PZT), and barium titanate (BaTiO3 : BTO) by means of scanning force microscopy - specifically Piezoresponse and Kelvin-Probe. The film thickness of the investigated samples ranged between 50nm and 800nm. This experimental work focussed on the following issues: native domain structures, creation of domains by short voltage pulses and area-switching with the force microscope, local qualitative and quantitative measurements of the ferroelectric hysteresis loops, and investigations at the interface between film and platinum-electrode in the PZT/Pt-System. Lamellar domain structures were visualized with high lateral resolution of 5nm on the surface of the PTO-samples, whereas the PZT- and BTO-samples showed prepolarisation and no domains. In the switching experiments a pronounced thickness dependence was found and partly a good agreement to macroscopic measurements. For BTO-films of 50nm and 125nm thickness no stable switching of polarisation could be observed. Using appropriate preparation methods it was possible to provide evidence of a 200nm thick interface layer with reduced polarisation above the electrode in the PZT/Pt-system. / Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung dünner ferroelektrischer Schichten von Bleititanat (PbTiO3 : PTO), Bleizirkoniumtitanat (Pb(Zr0.25Ti0.75)O3 : PZT) und Bariumtitanat (BaTiO3 : BTO) und deren Manipulation auf der sub-µm-Skalamittels Rasterkraftmikroskopie. Die Dicke der Schichten lag im Bereich von 50nm bis 800nm. Zum Einsatz kamen die Meßmodi Piezoresponse und Kelvin-Sonde. Die experimentelle Arbeit erstreckte sich über die Abbildung von Domänenstrukturen, die Erzeugung von Domänen durch kurze Spannungspulse und flächiges Umschalten mit dem Kraftmikroskop, lokale qualitative und quantitative Messungen der ferroelektrischen Hysterese, sowie Untersuchungen an der Grenzschicht zwischen Film und Platin-Elektrode am PZT/Pt-System. Lamellenartige Domänenstrukturen konnten mit hoher lateraler Auflösung von 5nm auf der Oberfläche von PTO abgebildet werden. Die PZT- und BTO-Proben waren vorpolarisiert und es ließen sich keine Domänen nachweisen. Bei den Schaltversuchen wurde eine ausgeprägte Schichtdickenabhängigkeit der Koerzitivfeldstärken und teilweise gute Übereinstimmung mit makroskopischen Messungen gefunden. Für dünne BTO-Schichten von 50nm und 125nm Dicke konnte kein stabiles Umschalten der Polarisation gezeigt werden. Mittels geeigneter Präparation der PZT/Pt-Grenzschicht konnte durch direkte Messung eine Schicht von 200nm Dicke mit verminderter Polarisation oberhalb der Elektrode nachgewiesen werden.

For the past decades, Kelvin probe force microscopy (KPFM) developed from a sidebranch of atomic force microscopy to a widely used standard technique. It allows to measure electrostatic potentials on any type of sample material with an unprecedented spatial resolution. While the technical aspects of the method are well understood, the interpretation of measured data remains object of intense research. This thesis intends to prove an advanced view on how sample systems which are typical for ultrahigh resolution imaging, such as organic molecular submonolayers on metals, can be quantitavily analysed with the differential charge density model. In the first part a brief introduction into the Kelvin probe experiment and atomic force microscopy is given. A short review of the theoretical background of the technique is presented. Following, the differential charge density model is introduced, which is used to further explain the origin of contrast in Kelvin probe force microscopy. Physical effects, which cause the occurence of local differential charge densities, are reviewed for several sample systems that are of interest in high resolution atomic force microscopy. Experimental evidence for these effects is presented in the second part. Atomic force microscopy was used for in situ studies of a variety of sample systems ranging from pristine metal surfaces over monolayer organic adsorbates on metals to ferroelectric substrates both, with and without organic thin film coverage. As the result from these studies, it is shown that the differential charge density model accurately describes the experimentally observed potential contrasts. This implies an inherent disparity of the measurement results between the different Kelvin probe force microscopy techniques; a point which had been overseen so far in the discussion of experimental data. Especially for the case of laterally strong confined differential charge densities, the results show the opportunity as well as the necessity to explain experimental data with a combination of ab initio calculations of the differential charge density and an electrostatic model of the tip-sample interaction.

Le carbure de silicium est un semiconducteur prometteur pour les applications en électronique de température et de haute puissance. La croissance de SiC a été améliorée continuellement pendant les derniers années mais la connaissance des processus à la surface pendant la croissance est encore faible. Dans cette thèse ces processus sont étudiés par l’analyse de la croissance initiale de cristaux non désorientés. Le processus qui limite la vitesse de croissance est déterminé. L’étude des germes observés occasionnellement permet d’avoir un aperçu des barrières Ehrlich-Schwoebel existantes et, de plus, d’estimer l’ordre de grandeur de la longueur de diffusion à la surface. Pour la première fois les lois de croissance de spirales sont systématiquement analysées sur la face silicium et la face carbone du SiC. L’influence d’un domaine limité et du chevauchement de champs de diffusion sur la forme des spirales et les lois de croissance sont analysées par des simulations. Sur les spirales de la face carbone, une nouvelle structure de marches est observée. La bicouche supérieure se dissocie à certaines conditions définies et reproductibles. Les conditions expérimentales sont clairement identifiées et une analyse de cette nouvelle structure est effectuée. / Silicon carbide is a promising semiconductor for high temperature and power electronics. Its growth process has been refined continuously in the last years but there is still little knowledge on the surface processes taking place during growth. This thesis is dealing with these processes by analysing the initial growth of on-axis crystals. The growth rate limiting step of the physical vapour transport technique is determined. The study of nuclei occasionally observed gives insight on the present Ehrlich-Schwoebel barriers and allows furthermore to estimate the order of magnitude of the surface diffusion length. For the first time the growth laws of spirals on both Si- and C- face SiC surfaces are systematically analysed. Simulations are performed in order to check the influence of a limited domain size and overlapping diffusion fields on the spiral shapes and growth laws. A novel spiral step structure is observed on C-face spirals. The top bilayer dissociates under certain and reproducible conditions. The experimental parameters are reported and further analysis of this new step structure is performed.