This work deals with the structural and dielectric properties of Bariumtitanate (BTO) / Strontiumtitanate (STO) superlattices. The investigations were carried during the research for a doctoral thesis on the IFW Dresden, Institute for Metallic Materials (under supervision of Prof. Schulz). These multilayers have been prepared on single crystalline STO of (100) and (111) orientated substrates. All films where grown in an epitaxial mode. Additional superlattices and Bariumstrontiumtitanate (BSTO) thin films on silicon substrates with platinum bottom electrodes have been prepared. Thereby, (111) fibre-textured polycrystalline superlattices were produced. According to our knowledge this result was achieved for the first time (is unique in the world at the moment). According to high resolution TEM investigations of (001) oriented superlattices multilayers with atomically thin interfaces without noticeable interdiffusion have been prepared. XRD pattern of a multilayer consisting of BTO and STO monolayers that have only a thickness adequate one unit cell of BTO respective STO confirm this assumption. Multilayers on (111) oriented STO substrates show a much higher interface roughness than (001) orientated films. Regarding to the examinations in this thesis it is suggested that the roughness is correlated with the reduction of internal stresses by deformation of the stack and not with interdiffusion between the monolayers. For electrical measurements the film thickness has been varied from 30 nm to 300 nm and the periodicity in the range from 0.8 nm to 20 nm. Additionally, BSTO films of equivalent thickness and integral chemical composition were produced. Dielectical measurements were carried out in the temperature range from 20 K to 600 K and hysteresis measurements were done. It has to be pointed out, that multilayers have always lower dielectrical performances then BSTO films. In all cases the dielectric constant (DC) decreases with decreasing film thickness. Multilayers of a small periodicity show the highest DC?s, decreasing with increasing monolayer thickness in all cases. The maximum of DC shifted with decreasing film thickness to higher temperatures thus correlating with an increase of the out of plane lattice parameter. In this paper the mismatch between the stack respectivly the BSTO layers and the substrate has widely been discussed. In the case of BSTO the dielectric data can be qualitatively explained with the theory of strained films, developed mainly by Pertsev, under the assumption of a strain gradient in the thin film. Strain effects do also play an important role in ferroelectric multilayers as well as size and coupling effects between the monolayers. An adequate theory for the description of the dielectric behaviour of the ferroelectric superlattice produced during this research does yet not exist. Some thesis where pointed out, which effects have to be essentially included in to a consistent theory of ferroelectric multilayer. Some practical tips are also given, how to prepare monolayers and superlattices with very high DC and exellent hysteretic behaviour. / Es wurden (001) und (111) orientierte symmetrische BTO/STO-Multilagen auf niobdotierten STO-Einkristallen abgeschieden. Hierbei wurde sowohl die Gesamtschichtdicke, als auch deren Periodizität variiert. Zum Vergleich wurden weiterhin Ba0.5Sr0.5TiO3-Mischschichten unterschiedlicher Dicke präpariert. Aus den HRTEM und XRD Untersuchungen kann geschlossen werden, dass alle erhaltenen Schichten sowohl phasenrein als auch perfekt biaxial texturiert sind. Im Falle der (001) orientierten Multilagen konnten atomar scharfe Grenzflächen zwischen Einzellagen erhalten werden, wobei sich die Einzellagendicke bis auf eine Monolage (0.4 nm) reduzieren lässt. Aus der Schichtdickenabhängigkeit von d(001), dem mittleren out-of-plane Gitterparameter der Schicht, wird geschlossen, dass die Schichten auf den STO-Einkristallen Spannungsgradienten in den Schicht-normalen besitzen und an der Grenzfläche zum Substrat am stärksten verspannt sind. Die (111) orientierten Multilagen auf den STO-Einkristallen zeigen gegenüber den Schichten auf den (100) orientierten STO-Einkristallen eine deutlich erhöhte Interfacerauhigkeit. Vermutet wird, dass dies einerseits durch die andere kristallographische Orientierung der Wachstumsnormalen bedingt ist, weil damit jeweils keine geschlossenen SrO- bzw. BaO- und TiO3-Lagen ausgebildet werden. Andererseits zeigen die TEM-Aufnahmen eine deutliche Zunahme der Welligkeit der Einzellagen mit wachsendem Abstand vom Substrat, die rein mechanischen Effekten zugeschrieben wird. Die Verwölbung der Einzellagen könnte damit der Reduzierung der mechanischen Energie innerhalb des Systems dienen, wobei die Netzebenen dem Verlauf der Einzellagen folgen. Auf platinbeschichteten Siliziumsubstraten konnten erstmals phasenreine (111) fasertexturierte Mischschichten und BTO/STO-Multilagen abgeschieden werden. Grundlage hierfür war die Optimierung des Pt/Ti/SiO2/Si Schichtsystems hinsichtlich seiner thermischen Stabilität bis zu 800°C. Die Textur der Schichten wird von der Platingrundelektrode übernommen und deren Rauhigkeit teilweise verstärkt. Eine mechanische Verwölbung der Einzellagen konnte hier nicht beobachtet werden. Für die elektrischen Messungen wurden auf allen Schichten etwa 50 nm dicke Platinelektroden durch eine Hartmaske mittels Elektronenstrahlverdampfung im Hochvakuum bei etwa 300°C aufgebracht. Anschließend wurden die Schichten an Luft getempert, um das Sauerstoffdefizit, dass sich bei der Elektrodenabscheidung einstellt, auszugleichen. Die elektrischen Messungen zeichnen sich durch den sehr großen untersuchten Temperaturbereich aus. Temperaturabhängige Messungen im Bereich von 30-600 K finden sich für ferroelektrische Dünnschichten sehr selten in der Literatur und stellen für BTO/STO-Multilagen ein Novum dar. Auch die biasabhängige und teilweise auch temperaturabhängige Messung der Kapazität der Multilagen (C-V-Messungen) ist bisher einmalig. Durch die temperaturabhängigen Hysteresemessungen wurden Einblicke in den elektrischen Polungszustand der Schichten erhalten. Dadurch wird eine sinnvolle Interpretation der ε(T)-Kurven erst möglich. Der Vorteil der Integration des Polarisationsstromes unter Verwendung einer Dreieckspannung als Messsignal besteht in der direkten physikalischen Aussage der Strom-Spannungskurven über die Schaltspannung der Schichten.

CsPbBr₃ is an inorganic perovskite material that is promising for light-emitting applications. Such applications are known to benefit from an island-type active layer structure, which enhances the device’s light emission efficiency. Here, the impact of the environment on the island formation in thermally deposited bilayers of CsPbBr₃/LiBr is investigated. It is demonstrated that the island formation occurs only in humid environments, leading to an enhancement of the photoluminescence quantum yield by a factor of 350. Timeresolved grazing-incidence wide-angle X-ray scattering experiments document the island growth process and reveal that the LiBr has already changed the perovskite crystal orientation prior to the island formation.

Metallhalogenid Perowskite sind eine aufkommende Klasse von Halbleitermaterialien, die einige der besten Eigenschaften von organischen und anorganischen Halbleitern vereinen. Die Materialien kombinieren eine hohe Leitfähigkeit und modulierbare Bandlücke mit hohem Absorptionskoeffizienten und Löslichkeit in organischen Lösungsmitteln. Verarbeitungsmethoden wie Tintenstrahldruck ermöglichen somit die Herstellung von kristallinen Halbleitern mit direkter Bandlücke aus Lösung. Zunächst werden in einem kombinatorischen Druckprozess drei Perowskittinten, aus drei separaten Druckköpfen, während des Druckprozesses gemischt. Es resultiert eine Reihe von Perowskitfilmen mit genau definierten Zusammensetzungen. Die Kontrolle über die resultierenden Materialeigenschaften wird durch die Herstellung einer Reihe wellenlängenselektiver Fotodetektoren und Langpassfiltern demonstriert, die zu einem tintenstrahlgedruckten dispersionselementfreien Spektrometer kombiniert werden. Weiterhin wird mit den Möglichkeiten eines Tintenstrahldruckers für großflächige Bearbeitung ein etabliertes Verfahren für Tintenstrahl-gedruckte Perowskit-LEDs (PeLEDs) hochskaliert. Mit dem gleichen Druckverfahren und der gleichen Tintenzusammensetzung wurde die aktiv emittierende Fläche von 4 mm² auf 1600 mm² erhöht. Es konnte ein homogener Perowskit Dünnfilm für PeLEDs gedruckt werden, ohne einen Anstieg des Leckstroms mit steigender Fläche zu verursachen. Zuletzt werden die Strukturierungsmöglichkeiten des Tintenstrahldrucks genutzt um zweifarbige PeLEDs herzustellen. Auf einer primären Perowskitschicht wird eine zweite Perowskit-Vorläufertinte aufgebracht. Während des Betriebs erfährt der gemischte Halogenid-Perowskit eine Phasenseparierung und zeigt nur tiefrote Emission von iodidreichen Domänen vor einem hellgrünen emittierenden Hintergrund, dessen Helligkeit nicht durch den Strukturierungsprozess vermindert wird. / Metal halide perovskites are an emerging semiconductor material class that combines some of the best properties of inorganic and organic semiconductors. The material pairs high conductivity and composition-based bandgap tunability with solution processability and high absorption coefficients. Deposition methods like inkjet printing thus allow for the fabrication of crystalline, direct bandgap semiconductors from solution for various applications. First, in a combinatorial printing approach, three perovskite precursor inks, from three separate printheads, are mixed during the printing process. By controlling the perovskite composition, material properties such as the bandgap can be tuned. This is demonstrated by fabrication of a range of wavelength-selective photodetectors and longpass filters, which are combined to yield an inkjet-printed, dispersion element-free spectrometer. Furthermore, using the large-scale capabilities of an inkjet printer, a previously established procedure for inkjet-printed perovskite LEDs (PeLEDs) is upscaled. The actively emitting area is increased from 4 mm² to 1600 mm² using the same printing procedure and ink formulation. This achieved a homogeneous perovskite film, that showed no increase in leakage current, independent of size. Finally, using the patterning capabilities of inkjet printing, dual coloured red/green PeLEDs are fabricated in a sequential printing process. On a primary perovskite layer, a second perovskite precursor ink is deposited. Under operation in a PeLED, the mixed halide perovskite experiences phase segregation and only shows deep red emission from iodide-rich domains against a bright green emitting background, which still performs as well as a non-patterned device.

Owing to their versatile orbital character with both local and highly dispersive degrees of freedom, transition metal oxides span the range of ionic, covalent and metallic bonding. They exhibit a vast diversity of electronic phenomena such as high dielectric, piezoelectric, pyroelectric, ferroelectric, magnetic, multiferroic, catalytic, redox, and superconductive properties. The nature of these properties arises from sensitive details in the electronic structure, e.g. orbital mixing and orbital hybridization, due to non-stoichiometry, atomic displacements, broken symmetries etc., and their coupling with external perturbations. In the work presented here, these variations of the electronic structure of crystals due to structural and electronic defects have been investigated, exemplarily for the quasi-binary system SrO - SrTiO3 - TiO2. A number of binary and ternary structures have been studied, both experimentally as well as by means of electronic modeling. The applied methods comprise Resonant X-ray Scattering techniques like Diffraction Anomalous Fine Structure, Anisotropy of Anomalous Scattering and X-ray Absorption Fine Structure, and simultaneously extensive electronic calculations by means of Density Functional Theory and Finite Difference Method Near-Edge Structure to gain a thorough physical understanding of the underlying processes, interactions and dynamics. It is analyzed in detail how compositional variations, e.g. manifesting as oxygen vacancies or ordered stacking faults, alter the short-range order and affect the electronic structure, and how the severe changes in mechanical, optical, electrical as well as electrochemical properties evolve. Various symmetry-property relations have been concluded and interpreted on the basis of these modifications in electronic structure for the orbital structure in rutile TiO2, for distorted TiO6 octahedra and related switching mechanisms of the Ti valence, for elasticity and resistivity in strontium titanate, and for surface relaxations in Ruddlesden-Popper phases. Highlights of the thesis include in particular the methodical development regarding Resonant X-Ray Diffraction, such as the first use of partially forbidden reflections to get the complete phase information not only of the tensorial structure factor but of each individual atomic scattering tensor for a whole spectrum of energies, as well as the determination of orbital degrees of freedom and details of the partial local density of states from these tensors. On the material side, the most prominent results are the identification of the migration-induced field-stabilized polar phase and the exergonic redox behavior in SrTiO3 caused by defect migration and defect separation.

Owing to their versatile orbital character with both local and highly dispersive degrees of freedom, transition metal oxides span the range of ionic, covalent and metallic bonding. They exhibit a vast diversity of electronic phenomena such as high dielectric, piezoelectric, pyroelectric, ferroelectric, magnetic, multiferroic, catalytic, redox, and superconductive properties. The nature of these properties arises from sensitive details in the electronic structure, e.g. orbital mixing and orbital hybridization, due to non-stoichiometry, atomic displacements, broken symmetries etc., and their coupling with external perturbations. In the work presented here, these variations of the electronic structure of crystals due to structural and electronic defects have been investigated, exemplarily for the quasi-binary system SrO - SrTiO3 - TiO2. A number of binary and ternary structures have been studied, both experimentally as well as by means of electronic modeling. The applied methods comprise Resonant X-ray Scattering techniques like Diffraction Anomalous Fine Structure, Anisotropy of Anomalous Scattering and X-ray Absorption Fine Structure, and simultaneously extensive electronic calculations by means of Density Functional Theory and Finite Difference Method Near-Edge Structure to gain a thorough physical understanding of the underlying processes, interactions and dynamics. It is analyzed in detail how compositional variations, e.g. manifesting as oxygen vacancies or ordered stacking faults, alter the short-range order and affect the electronic structure, and how the severe changes in mechanical, optical, electrical as well as electrochemical properties evolve. Various symmetry-property relations have been concluded and interpreted on the basis of these modifications in electronic structure for the orbital structure in rutile TiO2, for distorted TiO6 octahedra and related switching mechanisms of the Ti valence, for elasticity and resistivity in strontium titanate, and for surface relaxations in Ruddlesden-Popper phases. Highlights of the thesis include in particular the methodical development regarding Resonant X-Ray Diffraction, such as the first use of partially forbidden reflections to get the complete phase information not only of the tensorial structure factor but of each individual atomic scattering tensor for a whole spectrum of energies, as well as the determination of orbital degrees of freedom and details of the partial local density of states from these tensors. On the material side, the most prominent results are the identification of the migration-induced field-stabilized polar phase and the exergonic redox behavior in SrTiO3 caused by defect migration and defect separation.

Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit liegt in der Charakterisierung der elektronischen Eigenschaften von hybriden organisch-anorganischen Perowskit (HOIP)-Schichten während der Schichtbildung und in verschiedenen Umgebungen mittels Photoelektronenspektroskopie (PES). Insbesondere wird der Methylammonium-Blei-Iodid-Chlorid-Perowskit (MAPbI3-xClx) untersucht. Als erstes werden Änderungen in den elektronischen Eigenschaften, der Zusammensetzung, sowie der Kristallstruktur mittels PES, Flugzeit-Sekundärionenmassenspektrometrie, sowie Röntgendiffraktometrie mit streifendem Einfall analysiert. Die Resultate weisen auf die entscheidende Rolle von Chlor im texturierten Wachstum der Perowskitschicht hin. Die auskristallisierte Perowskitschicht weist eine stärkere n-Typ Eigenschaft auf, welche auf die Änderung der Zusammensetzung während der Schichtbildung zurückgeführt werden kann. Außerdem beweisen die Ergebnisse eindeutig die Ablagerung von Chlor an der Grenzfläche zwischen der Perowskitschicht und dem Substrat. Zweitens werden die separaten Einflüsse von Wasser, Sauerstoff, und Umgebungsluft auf die elektronischen Eigenschaften von MAPbI3-xClx-Schichtoberflächen untersucht. Bereits geringste Wassermengen ähnlich wie im Hochvakuum oder in inerter Umgebung können eine reversible Reduzierung der Austrittsarbeit hervorrufen. Höherer Wasserdampf-Partialdruck führt zu einer Verschiebung des Valenzbandmaximums (VBM) weit vom Fermi-Niveau, sowie zu einer Reduzierung der Austrittsarbeit. Im Gegensatz dazu führt eine Sauerstoffexposition zu einer Verschiebung des VBM in Richtung des Fermi-Niveaus und zu einer Steigerung der Austrittsarbeit. Analog kommt es zu einer Verschiebung von bis zu 0.6 eV bei einer Exposition gegenüber Umgebungsluft, was den vorwiegenden Einfluss von Sauerstoff demonstriert. Die vorliegenden Untersuchungen betonen den kritischen Einfluss der Schichtbildung, der Zusammensetzung, sowie der Umgebungsbedingungen auf die elektronischen Eigenschaften von HOIP. / The present thesis aims at characterizing the electronic properties of solution-processed hybrid organic-inorganic perovskites (HOIPs) in general, and the HOIP methyl ammonium (MA) lead iodide-chloride (MAPbI3-xClx) films, in particular, at different stages, namely from its formation to its degradation, by means of photoelectron spectroscopy (PES). Firstly, the formation of MAPbI3-xClx films upon thermal annealing is monitored by a combination of PES, time-of-flight secondary ion mass spectrometry, and grazing incidence X-ray diffraction for disclosing changes in electronic properties, film composition, and crystal structure, respectively. Overall, the results point to the essential mediating role of chlorine in the formation of a highly textured perovskite film. The film formation is accompanied by a change of composition which leads to the film becoming more n-type. The accumulation of chlorine at the interface between perovskite and the underlying substrate is also unambiguously revealed. Secondly, the separate effects of water and oxygen on the electronic properties of MAPbI3-xClx film surfaces are investigated by PES. Already low water exposure – as encountered in high vacuum or inert conditions – appears to reversibly impact the work function of the film surfaces. Water vapor in the mbar range induces a shift of the valence band maximum (VBM) away from the Fermi level accompanied by a decrease of the work function. In contrast, oxygen leads to a VBM shift towards the Fermi level and a concomitant increase of the work function. The effect of oxygen is found to predominate in ambient air with an associated shift of the energy levels by up to 0.6 eV. Overall, the findings contribute to an improved understanding of the structure-property relationships of HOIPs and emphasize the impact of least variation in the environmental conditions on the reproducibility of the electronic properties of perovskite materials.

Oxidische Materialien bieten ein weites Spektrum an möglichen Anwendungen. Vor allem Isolatoren mit Perowskitstruktur eignen sich hervorragend für die optische Datenverarbeitung und -speicherung. Andere, leitende, Oxide können für die magnetische Datenspeicherung eingesetzt werden. Vorraussetzung für den praktischen Einsatz der Werkstoffe sind jedoch grundlegende Kenntnisse über deren mikroskopischen Eigenschaften und ablaufende Prozesse. Mittels Photoelektronen- und Röntgenspektroskopie können Aussagen über die elektronische Struktur getroffen werden. Die noch junge Methode der Fluoreszenz weicher Röntgenstrahlung (SXF) wurde zur Charakterisierung der elektronischen Struktur hinzugezogen. SXF-Messungen wurden an der Beamline 8.0.1 am ALS in Berkeley, Kalifornien, durchgeführt. An der Modellsubstanz MgO wurden Röntgenabsorptions- und Röntgenemissionsspektren an der Sauerstoffkante erstellt. Es zeigt sich eine hervorragende Übereinstimmung mit Modellrechnungen. Ein Bandmapping unter Ausnutzung von Resonanzphänomenen, ähnlich wie in Graphit, scheint jedoch nicht möglich zu sein. In TiO2 wurde das Ti 3d Niveau untersucht. Die Emissionsspetkren zeigen Verluststrukturen, deren Feinstruktur mit der berechneten rJDOS nachvollzogen werden konnte. In KNbO3 wurde der Beitrag der Nb 5p und O 2p-Zustandsdichte zum Valenzband untersucht. Es wurde versucht, die Anregungsenergieabhängigkeit der O 2p-Emissionsspektren mit der Bandstruktur in Verbindung zu bringen. In KTaO3 wurde erstmals der Ta 5d-pDOS-Anteil am Valenzband direkt nachgewiesen. Zudem weisen die anregungsenergieabhängigen Emissionsspektren Verluststrukturen auf, die auf eine O 2p-Ta 5d Interbandanregung schließen lassen. An Sr2FeMoO6 wurden erstmals XES-Messungen zur Bestimmung der elektronischen Struktur durchgeführt. Es zeigen sich hybridisierte O 2p-Mo 4d Zustände, die Leitungselektronen haben einen leichten Fe-Charakter. Eine gute Übereinstimmung mit Bandstrukturrechnungen wird beobachtet. Für photorefraktive Material Sn2P2S6 wurde die elektronische Struktur mittels XPS, XES und FP-LAW-Rechnungen detailliert bestimmt. An Fe-dotiertem Ba0.77Ca0.23TiO3 wurde mittels XPD unter erstmaliger Erstellung von Azimuthalspektren der Einbauplatz von Ca verifiziert und der Einbauplatz von Eisen bestimmt. Für beide Elemente ergibt sich ein vollständiger bzw. überwiegender Einbau auf dem Ba-Platz.

Metallhalogenid-Perowskite (MHP) haben sich als hervorragende Materialklasse im Bereich der Optoelektronik erwiesen, obwohl die Degradation der häufig verwendeten organischen Komponenten ihre Langzeitstabilität begrenzt. Um schnell stabile Alternativen zu finden, ist eine Parallelisierung des Prozesses der Materialentwicklung durch kombinatorische Synthese und Hochdurchsatzanalyse erforderlich. In dieser Arbeit wird dies durch die Entwicklung, Implementierung und Validierung zweier komplementärer Methoden für die kombinatorische Synthese realisiert. Zum einen wurde die lösungsmittelbasierte Methode des kombinatorischen Tintenstrahldrucks weiterentwickelt, indem ein neuer Algorithmus für eine verbesserte Tintenmischung bereitgestellt und validiert wurde. Zum anderen wurde die Synthese von CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-Doppelgradientenschichten durch Co-Verdampfung erreicht. Kombinatorische Bibliotheken, die durch diese beiden Methoden hergestellt wurden, wurden für die Hochdurchsatzuntersuchung der strukturellen und optischen Eigenschaften der anorganischen CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-MHP verwendet. Dies ermöglichte die schnelle Erstellung vollständiger Phasendiagramme für Dünnfilme des CsPb(BrxI1-x)3-Mischkristalls, die zeigen, dass die Zugabe von Br die halbleitende Perowskitphase stabilisiert und niedrigere Verarbeitungstemperaturen ermöglicht. Darüber hinaus wurden CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-Bibliotheken mit automatisierten, kontaktlosen optischen Raster-Messungen untersucht, die eine schnelle Sichtung von über 3400 Zusammensetzungen ermöglichten. Dies ermöglichte die Bewertung des photovoltaischen Potenzials von CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y über einen sehr breiten Bereich von Zusammensetzungen. Das höchste Wirkungsgradpotenzial wurde für stöchiometrische Zusammensetzungen gefunden, wobei ein Überschuss an Pb oder Cs zu erhöhten Verlusten durch nichtstrahlende Rekombination führt. Diese Ergebnisse liefern wichtige Erkenntnisse für die weitere Entwicklung von anorganischen MHP-Bauelementen. / To keep up with the increasing need for specialized materials, a parallelization of the materials discovery process is needed through combinatorial synthesis and high-throughput analysis. The acceleration of materials discovery is especially of interest in the area of optoelectronics where metal halide perovskites (MHPs) have proven to be an excellent material class and have achieved impressive performance in photovoltaic devices among other applications. However, the degradation of the frequently employed organic components contributes to limiting the long-term stability of MHP devices. In this work, accelerated materials discovery is addressed through the development, implementation, and validation of two complementary methods for combinatorial synthesis. Firstly, the solution-based method of combinatorial inkjet printing was further developed by providing and validating a new algorithm for improved ink mixing. Secondly, the vapor-based synthesis of double-gradient CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y was achieved by co-evaporation. Combinatorial libraries created by both methods were used for the high-throughput investigation of the structural and optical properties of the inorganic CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y MHPs. This enabled the fast construction of complete phase diagrams for thin-films of the CsPb(BrxI1-x)3 solid solution which show that the addition of Br stabilizes the semiconducting perovskite phase and allows for lower processing temperatures. Additionally, CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y libraries were investigated by automized, contact-less, optical mapping measurements, enabling the rapid screening of over 3400 compositions. This enabled the assessment of the photovoltaic potential of CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y over a very broad compositional range. The maximum efficiency potential was found for stoichiometric compositions, with excess of Pb or Cs causing increased losses by non-radiative recombination. These results provide vital knowledge for further development of inorganic MHP devices.

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