It is an aim of this work to provide insight into the energetic influence on the ordering of molecular thin films on crystalline substrates. Here, the term substrate either refers to inorganic crystal surfaces or highly ordered layers of another organic molecular species. In order to calculate the total interface potential of extended molecular domains, a new calculation technique (GRID technique) is developed in the first part of this work. Compared to the standard approach, this method accelerates the potential calculation drastically (times 10000). The other parts of the thesis are dedicated to the comparison of experimental results (obtained by scanning tunneling microscopy and electron diffraction) to the optimal layer structure as predicted by optimization calculations. Potential calculations which are performed for the system perylenetetracarboxylicdianhydride (PTCDA) on graphite demonstrate that point-on-line coincident structures correspond to energetically favorable alignments of the molecular lattice with respect to the substrate lattice. The capability of the GRID technique to predict the optimal layer structure is demonstrated for the system peri-hexabenzocoronene (HBC) on graphite. The organic-organic heteroepitaxy system PTCDA on HBC on graphite is investigated in order to clarify to which extent the ordering mechanism there differs from that of the organic-inorganic heteroepitaxy system PTCDA on graphite. As a result of this investigation, a new type of epitaxy, i.e., substrate induced ordering is found. This new epitaxy type is governed by the inner structure of the substrate lattice unit cell. Here, the substrate surface is a layer of organic molecules itself, hence the substrate surface unit cell does indeed exhibit a complex inner structure. A generalized classification scheme for epitaxial growth incorporating this new type of epitaxy is proposed. In the last chapter, the structure of the first layers of titanylphthalocyanine (TiOPc) on Au(111) is investigated and compared to potential optimization calculations. The correspondence of experimental and theoretical results provides evidence that the GRID technique can, in principle, also be applied to molecular layers on metal surfaces. / Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, Einblicke in die energetischen Einflüsse, die zur Ausbildung der Schichtstruktur organischer Moleküle auf kristallinen Substraten führen, zu geben. Diese Substrate sind entweder Oberflächen anorganische Kristalle oder selbst hochgeordnete Molekülschichten. Um das totale Grenzflächenpotential ausgedehnter Moleküldomänen berechnen zu können, wird im ersten Teil der Arbeit eine neue Berechnungsmethode (GRID Technik) vorgestellt. Im Vergleich mit herkömmlichen Berechnungsmethoden auf der Basis molekülmechanischer Kraftfelder ist diese neue Methode daher um ein Vielfaches schneller (Faktor 100000). Die folgenden Teile der Arbeit sind dem Vergleich experimenteller Ergebnisse (Rastertunnelmikroskopie und Elektronenbeugung) mit, durch Potentialoptimierungsrechnungen als energetisch günstig vorhergesagten, Schichtstrukturen gewidmet. So kann für das System Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) auf Graphit mittels Potentialberechnungen nachgewiesen werden, daß die experimentell gefundenen ?Point-on-line koinzidenten? Strukturen energetisch günstige Anordnungen des Molekülgitters bezüglich des Substratgitters darstellen. Die Eignung der neuen Berechnungsmethode zur Vorhersage der günstigsten Adsorbatgitterstruktur für ein gegebenes System aus Molekül und Substrat, wird anhand des Systems peri-Hexabenzocoronen (HBC) auf Graphit demonstriert. Das organisch-organische Heteroepitaxiesystem PTCDA auf HBC auf Graphit wird untersucht, um zu klären, inwieweit sich die dafür gültigen Ordnungsmechanismen von denen unterscheiden, die für das Wachstum des organisch-anorganischen Heteroepitaxiesystems PTCDA auf Graphit verantwortlich sind. Dabei gelingt es, eine bisher nicht klassifizierte Art von Epitaxie, d.h. substratinduzierter Ordnung, nachzuweisen. Dieser neue Epitaxietyp ist bedingt durch die innere Struktur einer Substrateinheitszelle - das Substrat ist ja hier selbst eine Schicht geordneter Moleküle, die natürlich eine innere Struktur aufweisen. Im folgenden wird ein verallgemeinertes Klassifizierungssystem für Epitaxietypen abgeleitet, welches den neuen Epitaxietyp beinhaltet. Im letzten Kapitel wird die Struktur von der ersten Lagen von Titanylphthalocyanin (TiOPc) auf Au(111) experimentell untersucht und mit entsprechenden Potentialoptimierungsrechnungen verglichen. Die Übereinstimmung von experimentellen und theoretischen Ergebnissen zeigt, daß die GRID Technik, zumindest prinzipiell, auch für Molekülschichten auf Metallsubstraten anwendbar ist.

Die Charakterisierung hochdimensionaler Systeme mit Lyapunov-Instabilität wird durch das Lyapunov-Spektrum und die zugehörigen Lyapunov-Vektoren ermöglicht. Für eine Vielzahl von derartigen Systemen (Coupled-Map-Lattices, Hartkugel-Systeme, Systeme mit ausgedehnten Potentialen ...) konnte durch die Untersuchung der Lyapunov-Vektoren die Existenz von hydrodynamischen Lyapunov-Moden nachgewiesen werden. Diese kollektiven Anregungen zeigen sich in Lyapunov-Vektoren, deren Lyapunov-Exponenten dem Betrage nach am kleinsten sind. Da Lyapunov-Exponenten charakteristische Zeitskalen innerhalb der Systeme repräsentieren, ist durch die Lyapunov-Moden eine Untersuchung des Langzeitverhaltens möglich. In dieser Arbeit werden die hydrodynamischen Lyapunov-Moden durch Molekulardynamiksimulationen von mehrkomponentigen Lennard-Jones-Flüssigkeiten untersucht. Die Charakterisierung der Lyapunov-Moden zeigt im weiteren eine Ähnlichkeit zu Dispersionsrelationen von Phononen.

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Flora und Vegetation sind Spiegelbild naturräumlicher Potenziale ebenso wie kulturbürtiger Einflüsse. Der im Rahmen einer bodenkundlichen Tagung entstandene Artikel gibt einen textlichen und kartografischen Überblick zur potenziellen natürlichen Vegetation (pnV) Sachsens. Aktuelle Vegetationsverhältnisse finden ebenso Berücksichtigung. Die Naturregionen Tief-, Hügel- und Bergland werden aus vegetationskundlicher Sicht - unter Einbeziehung aktueller Forschungen und mit Bezug auf geologische, edaphische sowie klimatische Rahmenbedingungen - charakterisiert. Regionale Besonderheiten (z. B. die Ost-West-Gliederung des Erzgebirges) werden dabei ebenso herausgestellt wie neuere Erkenntnisse zur Verbreitung von landschaftsprägenden Waldtypen (z. B. bodensaure Eichenwälder im Tiefland).

Attention Deficit Hyperactivity Disorder (ADHD) is a disorder affecting cognitive control. These functions are important to achieve goals when different actions need to be executed in close succession. This type of multi-component behavior, which often further requires the processing of information from different modalities, is important for everyday activities. Yet, possible changes in neurophysiological mechanisms have not been investigated in adolescent ADHD. We examined N = 31 adolescent ADHD patients and N = 35 healthy controls (HC) in two Stop-Change experiments using either uni-modal or bi-modal stimuli to trigger stop and change processes. These stimuli were either presented together (SCD0) or in close succession of 300 milliseconds (SCD300). Using event-related potentials (ERP), EEG data decomposition and source localization we analyzed neural processes and functional neuroanatomical correlates of multicomponent behavior. Compared to HCs, ADHD patients had longer reaction times and higher error rates when Stop and Change stimuli were presented in close succession (SCD300), but not when presented together (SCD0). This effect was evident in the uni-modal and bi-modal experiment and is reflected by neurophysiological processes reflecting response selection mechanisms in the inferior parietal cortex (BA40). These processes were only detectable after accounting for intra-individual variability in neurophysiological data; i.e. there were no effects in standard ERPs. Multi-component behavior is not always deficient in ADHD. Rather, modulations in multi-component behavior depend on a critical temporal integration window during response selection which is associated with functioning of the inferior parietal cortex. This window is smaller than in HCs and independent of the complexity of sensory input.

Attention Deficit Hyperactivity Disorder (ADHD) is a disorder affecting cognitive control. These functions are important to achieve goals when different actions need to be executed in close succession. This type of multi-component behavior, which often further requires the processing of information from different modalities, is important for everyday activities. Yet, possible changes in neurophysiological mechanisms have not been investigated in adolescent ADHD. We examined N = 31 adolescent ADHD patients and N = 35 healthy controls (HC) in two Stop-Change experiments using either uni-modal or bi-modal stimuli to trigger stop and change processes. These stimuli were either presented together (SCD0) or in close succession of 300 milliseconds (SCD300). Using event-related potentials (ERP), EEG data decomposition and source localization we analyzed neural processes and functional neuroanatomical correlates of multicomponent behavior. Compared to HCs, ADHD patients had longer reaction times and higher error rates when Stop and Change stimuli were presented in close succession (SCD300), but not when presented together (SCD0). This effect was evident in the uni-modal and bi-modal experiment and is reflected by neurophysiological processes reflecting response selection mechanisms in the inferior parietal cortex (BA40). These processes were only detectable after accounting for intra-individual variability in neurophysiological data; i.e. there were no effects in standard ERPs. Multi-component behavior is not always deficient in ADHD. Rather, modulations in multi-component behavior depend on a critical temporal integration window during response selection which is associated with functioning of the inferior parietal cortex. This window is smaller than in HCs and independent of the complexity of sensory input.

Kern der vorliegenden Arbeit ist die Anwendung quantenchemischer Methoden auf Probleme der elektrochemischen Katalyse vor dem Hintergrund der Sauerstoffreduktion, wie sie an kohlenstoffgeträgerten Platinkatalysatoren abläuft. In diesem Zusammenhang werden die Stabilität des Katalysatorsystems und der Mechanismus der Sauerstoffreduktion untersucht, sowie ein Algorithmus zur Berechnung von Molekülen unter einem gegebenen Potential vorgestellt. Zuerst werden die Wechselwirkungen von Platinnanopartikeln mit polyzyklischen Aromaten als Modellverbindungen des Katalysatormaterials untersucht. Weiterhin wird untersucht, wie Modifikationen des Kohlenstoffträgers und variierende Größe des Platinsystems diese Wechselwirkungen beeinflussen. Weiterhin beschäftigt sich diese Arbeit mit dem Reaktionsmechanismus der Sauerstoffreduktion. Zu diesem Zweck wird das Zersetzungsverhalten von H2O2 als mögliches Intermediat der Sauerstoffreduktion an Platinoberflächen untersucht. Weiterhin wird geprüft, inwieweit dem Elektrolyten hinzugefügte Ionen die Zersetzungsreaktionen beeinflussen. Abschließend werden Rückschlüsse auf den Reaktionspfad der Sauerstoffreduktion gezogen. Zuletzt wird ein theoretischer Ansatz zur Berechnung von Systemen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie vorgestellt, bei dem nicht die Anzahl der Elektronen, sondern das elektrochemische Potential vorgegeben ist und die Elektronenzahl potentialabhängig modifiziert wird. Ebenso wird die Relevanz von Rechnungen mit konstantem Potential demonstriert.

It is an aim of this work to provide insight into the energetic influence on the ordering of molecular thin films on crystalline substrates. Here, the term substrate either refers to inorganic crystal surfaces or highly ordered layers of another organic molecular species. In order to calculate the total interface potential of extended molecular domains, a new calculation technique (GRID technique) is developed in the first part of this work. Compared to the standard approach, this method accelerates the potential calculation drastically (times 10000). The other parts of the thesis are dedicated to the comparison of experimental results (obtained by scanning tunneling microscopy and electron diffraction) to the optimal layer structure as predicted by optimization calculations. Potential calculations which are performed for the system perylenetetracarboxylicdianhydride (PTCDA) on graphite demonstrate that point-on-line coincident structures correspond to energetically favorable alignments of the molecular lattice with respect to the substrate lattice. The capability of the GRID technique to predict the optimal layer structure is demonstrated for the system peri-hexabenzocoronene (HBC) on graphite. The organic-organic heteroepitaxy system PTCDA on HBC on graphite is investigated in order to clarify to which extent the ordering mechanism there differs from that of the organic-inorganic heteroepitaxy system PTCDA on graphite. As a result of this investigation, a new type of epitaxy, i.e., substrate induced ordering is found. This new epitaxy type is governed by the inner structure of the substrate lattice unit cell. Here, the substrate surface is a layer of organic molecules itself, hence the substrate surface unit cell does indeed exhibit a complex inner structure. A generalized classification scheme for epitaxial growth incorporating this new type of epitaxy is proposed. In the last chapter, the structure of the first layers of titanylphthalocyanine (TiOPc) on Au(111) is investigated and compared to potential optimization calculations. The correspondence of experimental and theoretical results provides evidence that the GRID technique can, in principle, also be applied to molecular layers on metal surfaces. / Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, Einblicke in die energetischen Einflüsse, die zur Ausbildung der Schichtstruktur organischer Moleküle auf kristallinen Substraten führen, zu geben. Diese Substrate sind entweder Oberflächen anorganische Kristalle oder selbst hochgeordnete Molekülschichten. Um das totale Grenzflächenpotential ausgedehnter Moleküldomänen berechnen zu können, wird im ersten Teil der Arbeit eine neue Berechnungsmethode (GRID Technik) vorgestellt. Im Vergleich mit herkömmlichen Berechnungsmethoden auf der Basis molekülmechanischer Kraftfelder ist diese neue Methode daher um ein Vielfaches schneller (Faktor 100000). Die folgenden Teile der Arbeit sind dem Vergleich experimenteller Ergebnisse (Rastertunnelmikroskopie und Elektronenbeugung) mit, durch Potentialoptimierungsrechnungen als energetisch günstig vorhergesagten, Schichtstrukturen gewidmet. So kann für das System Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) auf Graphit mittels Potentialberechnungen nachgewiesen werden, daß die experimentell gefundenen ?Point-on-line koinzidenten? Strukturen energetisch günstige Anordnungen des Molekülgitters bezüglich des Substratgitters darstellen. Die Eignung der neuen Berechnungsmethode zur Vorhersage der günstigsten Adsorbatgitterstruktur für ein gegebenes System aus Molekül und Substrat, wird anhand des Systems peri-Hexabenzocoronen (HBC) auf Graphit demonstriert. Das organisch-organische Heteroepitaxiesystem PTCDA auf HBC auf Graphit wird untersucht, um zu klären, inwieweit sich die dafür gültigen Ordnungsmechanismen von denen unterscheiden, die für das Wachstum des organisch-anorganischen Heteroepitaxiesystems PTCDA auf Graphit verantwortlich sind. Dabei gelingt es, eine bisher nicht klassifizierte Art von Epitaxie, d.h. substratinduzierter Ordnung, nachzuweisen. Dieser neue Epitaxietyp ist bedingt durch die innere Struktur einer Substrateinheitszelle - das Substrat ist ja hier selbst eine Schicht geordneter Moleküle, die natürlich eine innere Struktur aufweisen. Im folgenden wird ein verallgemeinertes Klassifizierungssystem für Epitaxietypen abgeleitet, welches den neuen Epitaxietyp beinhaltet. Im letzten Kapitel wird die Struktur von der ersten Lagen von Titanylphthalocyanin (TiOPc) auf Au(111) experimentell untersucht und mit entsprechenden Potentialoptimierungsrechnungen verglichen. Die Übereinstimmung von experimentellen und theoretischen Ergebnissen zeigt, daß die GRID Technik, zumindest prinzipiell, auch für Molekülschichten auf Metallsubstraten anwendbar ist.

Die Charakterisierung hochdimensionaler Systeme mit Lyapunov-Instabilität wird durch das Lyapunov-Spektrum und die zugehörigen Lyapunov-Vektoren ermöglicht. Für eine Vielzahl von derartigen Systemen (Coupled-Map-Lattices, Hartkugel-Systeme, Systeme mit ausgedehnten Potentialen ...) konnte durch die Untersuchung der Lyapunov-Vektoren die Existenz von hydrodynamischen Lyapunov-Moden nachgewiesen werden. Diese kollektiven Anregungen zeigen sich in Lyapunov-Vektoren, deren Lyapunov-Exponenten dem Betrage nach am kleinsten sind. Da Lyapunov-Exponenten charakteristische Zeitskalen innerhalb der Systeme repräsentieren, ist durch die Lyapunov-Moden eine Untersuchung des Langzeitverhaltens möglich. In dieser Arbeit werden die hydrodynamischen Lyapunov-Moden durch Molekulardynamiksimulationen von mehrkomponentigen Lennard-Jones-Flüssigkeiten untersucht. Die Charakterisierung der Lyapunov-Moden zeigt im weiteren eine Ähnlichkeit zu Dispersionsrelationen von Phononen.

Flora und Vegetation sind Spiegelbild naturräumlicher Potenziale ebenso wie kulturbürtiger Einflüsse. Der im Rahmen einer bodenkundlichen Tagung entstandene Artikel gibt einen textlichen und kartografischen Überblick zur potenziellen natürlichen Vegetation (pnV) Sachsens. Aktuelle Vegetationsverhältnisse finden ebenso Berücksichtigung. Die Naturregionen Tief-, Hügel- und Bergland werden aus vegetationskundlicher Sicht - unter Einbeziehung aktueller Forschungen und mit Bezug auf geologische, edaphische sowie klimatische Rahmenbedingungen - charakterisiert. Regionale Besonderheiten (z. B. die Ost-West-Gliederung des Erzgebirges) werden dabei ebenso herausgestellt wie neuere Erkenntnisse zur Verbreitung von landschaftsprägenden Waldtypen (z. B. bodensaure Eichenwälder im Tiefland).