La réalisation d’une mémoire quantique pour la lumière met en jeu les aspects les plus fondamentaux de l’interaction matière-rayonnement. Pour capturer l’information quantique portée par la lumière, le matériau doit être capable de se maintenir dans un état de superposition quantique. Le temps de stockage est limité par la durée de vie de cet état, caractérisée par le temps de cohérence. Les premières expériences ont été réalisées dans des vapeurs atomiques froides, bien connues. Plus récemment, les ions de terres rares en matrice cristalline (REIC) ont attiré l’attention par leurs long temps de cohérence, associés à de larges bandes passantes d’interaction. Pour exploiter ces bonnes propriétés, des protocoles spécifiques ont été proposés. Nous nous sommes tournés vers un dérivé prometteur de l’écho de photon, le Peigne Atomique de Fréquences (AFC, proposé en 2008), fondé sur la transmission du champ incident à travers un profil d’absorption spectralement périodique. Les premiers chapitres de ce manuscrit présentent ce protocole et les travaux effectués durant cette thèse pour en améliorer l’efficacité (i.e. la probabilité de capter et de restituer l’information incidente), en augmenter la bande passante et la capacité de multiplexage et en mesurer le bruit. Les chapitres suivants présentent un nouveau protocole, proposé dans notre groupe durant cette thèse, et baptisé ROSE (Revival Of Silenced Echo). Ce protocole, très proche de l’écho de photon, a été démontré et caractérisé expérimentalement. Il semble très prometteur en termes d’efficacité, de bande passante et de bruit. / The development of a quantum memory for light involves the most fundamental aspects of the light-matter interaction. To store the quantum information carried by light, the material has to be able to stay in a state of quantum superposition. The storage time is limited by the lifetime of this state, characterized by the coherence time. The first experiments involved the well-known cold atomic vapors. More recently, Rare Earth Ions doped Crystals (REIC) have drawn attention because of their remarkably long coherence time, combined with a large interaction bandwidth. Specific protocols have been proposed to take the most out of these properties. We have opted for a promising spin-off of the well-known photon echo, named the Atomic Frequency Comb (AFC, proposed in 2008), based on the transmission of the incoming field through a spectrally periodic absorption profile. The first chapters of this manuscript present this protocol and our works aimed at improving its efficiency (the probability for capturing and retrieving the incoming information), increasing its bandwidth and its multiplexing capacity and measuring its noise. The following chapters present a new protocol, proposed in our group during this thesis, and called Revival Of Silenced Echo (ROSE). This protocol, similar to the photon echo, have been demonstrated and characterized experimentally. It seems really promising in terms of efficiency, bandwidth and noise.

Les ions de terres rares en matrice cristalline, refroidis à très basse température, offrent des propriétés remarquables pour le traitement analogique du signal sur porteuse optique. L’élargissement inhomogène du spectre d’absorption peut en effet atteindre plusieurs centaines de gigahertz alors que la largeur homogène des raies d’absorption des ions individuels ne dépasse pas quelques kilohertz. Par pompage optique il est alors possible de modifier à volonté le profil du spectre d’absorption. On dispose ainsi d’un filtre programmable présentant à la fois une très grande bande passante, donnée par la largeur inhomogène, et une excellente résolution, fixée par la largeur homogène. Une raie d’absorption étroite correspond à un état de superposition quantique de longue durée de vie. C’est sous cet angle, celui des transitoires cohérents, et spécifiquement celui des échos de photons que nous abordons les propriétés du filtre programmable. Dans la première partie de la thèse, le filtre est programmé comme un élément dispersif. Il permet d’atteindre des taux de dispersion inaccessibles aux dispositifs optiques conventionnels, tels que les fibres optiques. Nous l’utilisons comme un composant de lentille temporelle, en vue de produire des signaux de forme arbitraire. Par rapport à des dispositifs d’optique conventionnels, on gagne plusieurs ordres de grandeurs en termes de produit temps x bande passante. Après avoir exploité l’écho de photon dans un contexte de filtrage linéaire, nous tirons parti de ses propriétés de très forte non-linéarité dans la seconde partie de la thèse. Cette fois nous cherchons à capturer un signal lumineux de très faible intensité, à le convertir en état de superposition atomique, puis à le restituer dans son état lumineux initial. Cela suppose en particulier d’empêcher les effets d’émission spontanée ou stimulé qui nuisent à la fidélité de la restitution. Pour ce faire, nous proposons un nouveau protocole que nous avons appelé « Revival Of Silenced Echo » (ROSE) / Rare earth ions doped crystals, when cooled at very low temperature, exhibit outstanding properties for optically-carried analogical signal processing. The absorption spectral broadening can reach several hundred of Gigahertz, while the homogeneous width of each individual ion does no exceed a few kilohertz. With the help of optical pumping, one may modify the absorption profile at will. The resulting programmable filter simultaneously offers a very large bandwidth, given by the inhomogeneous width, and a very good resolution, fixed by the homogeneous width. Narrow absorption line is related to long lifetime quantum superposition. We contemplate the programmable filter properties, keeping in mind this coherent transient picture, specifically related to photon echoes. In the first part of the dissertation, the programmable filter is programmed as a dispersive element. This gives access to dispersion rate values out of reach of conventional optical devices, such as optical fibers. We use the filter as a temporal lens component, with an eye to generating arbitrary waveforms. Thereby, we gain several orders of magnitude against conventional optical devices in terms of time x bandwidth product. After taking advantage of photon echoes in the linear filtering context, we capitalize on their strongly non-linear properties in the second part of the dissertation. This time we want to capture a very weak optical signal, to convert it into an atomic superposition state, and to restore it in its initial state of light. Faithful retrieval of the incoming signal relies on the elimination of spontaneous and stimulated emission. To this end, we propose a new protocol we have named « Revival Of Silenced Echo » (ROSE).

Une mémoire quantique réversible permettant de stocker et relire de l'information quantique est une composante majeure dans la mise en œuvre de nombreux protocoles d'information quantique. Comme la lumière est un porteur de l'information quantique fiable sur des longues distances, et comme les atomes offrent la possibilité d'obtenir de longues durées de stockage, le recherche actuelle sur la création d'une mémoire quantique se concentre sur la transfert des fluctuations quantiques de la lumière sur des cohérences atomiques. Le travail réalisé durant cette thèse porte sur le développement d'une mémoire quantique pour la lumière comprimée, utilisant un ensemble d'atomes froids de Césium stock'es dans un piege magnéto-optique. Nos deux principaux objectifs étaient le développement d'une source de lumière non-classique, et le développement d'un milieu atomique pour le stockage de celle-ci. Tout d'abord, nous commençons par présenter la construction d'un oscillateur paramétrique optique qui utilise un cristal non-linéaire de PPKTP. Cet OPO fonctionne comme source d'états de vide comprime résonant avec la raie D2 du Césium. Nous caractérisons ces états grâce à une reconstruction par tomographie quantique, en utilisant une approche de vraisemblance maximale. Ensuite, nous examinons une nouvelle expérience qui nous permet d'utiliser comme milieu de stockage des atomes froids de Césium dans un piège magneto-optique récemment développé. Car cette expérience exige l'utilisation de nouveaux outils et techniques, nous discutons le développement de ceux-ci, et comment ils ont contribue à notre progression vers le stockage des états quantiques dans nos atomes des Césium, et finalement vers l'intrication de deux ensembles atomiques.

Les circuits supraconducteurs sont parmi les technologies de l'information quantique les plus avancées. Ils ont aujourd'hui atteint la maturité qui offre un grand degré de contrôle et une large gamme d'interactions qui peuvent être précisément réalisées sur mesure. Le mixeur Josephson est un exemple de circuit supraconducteur qui effectue le mixage à trois ondes aux fréquences micro-ondes. Dans cette thèse, trois expériences, où le mixeur Josephson est utilisé pour trois applications différentes sont décrites. D'abord, nous avons réalisé le couplage ultrafort effectif entre deux modes bosoniques afin d'étudier les propriétés de l'état fondamental de ce système, tels que le squeezing à un mode et à deux modes du champ radié. Ensuite, nous avons construit un nœud quantique, capable de créer et distribuer de l'intrication sur un réseau quantique micro-onde, alors que de stocker et relâcher de l'information quantique à demande. Nous avons intégré un qubit de mesure dans ce dispositif pour augmenter le degré de contrôle sur son état quantique. Finalement, nous avons poussé le mixeur Josephson au delà du seuil de l'oscillation paramétrique, où nous avons démontré une technique inhabituelle de verrouillage par injection en conversion de fréquence dans ce dispositif non-dégénéré. / Superconducting circuits stand among the most advanced quantum information processing platforms. They have nowadays reached a maturity that offers a high level of controllability and a large variety of interactions that can be precisely designed on demand. The Josephson mixer is one such superconducting device that performs three-wave mixing at microwave frequencies. In this thesis, we describe three experiments in which the Josephson mixer was used for different applications. First, we have realized an effective ultrastrong coupling of two bosonic modes that allowed us to study the ground state properties of this system, such as the single mode and the two mode squeezing of the emitted radiation. Second, we have built a quantum node, able to generate and distribute entanglement over a microwave quantum network, as well as to store and release quantum information on demand. We have integrated an ancilla qubit to this device in order to increase the degree of control over the quantum state of the system. Finally, we have pushed the Josephson mixer beyond the parametric oscillation instability threshold, where we have demonstrated an atypical injection locking technique that relies on coherent frequency conversion in this non-degenerate device.

Nous étudions expérimentalement deux mémoires quantiques pour la lumière utilisant la transparence électromagnétiquement induite (EIT) dans des nuages froids de césium.Nous expliquons la pertinence des mémoires quantiques pour le développement de réseaux quantiques à longue distance, et décrivons la théorie de l’EIT en soulignant les paramètres essentiels pour l’implémentation de mémoires quantiques.Notre premier cas d’étude est un piège magnéto-optique en espace libre. Notre principal résultat est la démonstration du caractère multimode de ce système pour le stockage quantique de la lumière. Pour cela, nous utilisons des faisceaux de Laguerre-Gauss (LG), porteurs de moment angulaire orbital (OAM). Dans une première étape, nous avons montré que l’état de moment orbital d’impulsions lumineuses en régime de photons uniques est préservé lors du stockage dans la mémoire. Ensuite, nous avons implémenté un bit quantique comme une superposition de modes LG ayant des hélicités opposées. Nous avons développé un système original pour mesurer ces bits quantiques qui nous a permis de caractériser l’action de la mémoire. Nous avons ainsi pu montrer que le stockage quantique de ces bits quantiques.Le second système, également un nuage d’atomes froids, a la particularité que les atomes sont piégés optiquement autour d’un nano-guide d’onde. Ce design innovant permet une plus grande interaction entre lumière et matière, et facilite l’interfaçage des photons dans et hors de la mémoire. Nous décrivons la construction de ce dispositif et les premiers pas vers son utilisation en tant que mémoire quantique. / We present an experimental study of two optical quantum memory systems based on electromagnetically induced transparency (EIT) in cold cesium atoms.We explain the relevance of quantum memories for the development of large-scale quantum networks, we give a comprehensive theory of the EIT phenomenon and underline the role of relevant parameters regarding the implementation of quantum memories.The first system under study is prepared in a free-space magneto-optical trap. The main result of this thesis is the demonstration of the spatial multimode capability of this system at the quantum level. For this, we used Laguerre-Gaussian (LG) light beams, i.e. beams possessing a non-zero value of orbital angular momentum (OAM). In a first step, we showed that the orbital angular momentum of stored light pulses is preserved by the memory, deep in the single photon regime. In a second step, we encoded information in the orbital angular momentum state of a weak light pulse and defined a qubit using two LG beams of opposite helicities. We developed an original setup for the measurement of this OAM qubit and used it to characterize the action of the memory during the storage of such a light pulse. Our results show that the memory performs the quantum storage of such a qubit.The second system under study, also a cloud of cold atoms, has the specificity that the atoms are trapped optically in the vicinity of a nano-waveguide. This innovative design ensures a higher light-matter interaction and facilitates the interfacing of photons into and out of the memory. We describe the building of this setup and the first steps towards quantum memory implementations.

La portée des communications quantiques est limitée à quelques dizaines de km en raison de l’atténuation dans les fibres. Les répéteurs quantiques (relais quantiques synchronisés par des mémoires quantiques photoniques) furent introduits afin d’accroître ces distances. Or, pour le moment, les mémoires les plus performantes fonctionnent à des longueurs d’onde n’appartenant pas à la bande C télécom. Afin de profiter de ces mémoires, l’utilisation d’interfaces quantiques (milieu non linéaire quadratique) fut proposée comme alternative. En ajoutant ainsi par somme de fréquences un photon de pompe de longueur d’onde appropriée au photon télécom portant l’information, on transfère l’information à une longueur d’onde compatible avec les mémoires, et ceci sans dégradation de l’information portée initialement par le photon télécom. Notre but est ainsi de construire un oscillateur paramétrique optique continu simplement résonant (SRO) qui fournira un faisceau à 1648 nm qui sera sommé en fréquence aux photons télécom à 1536 nm pour transférer l’information vers un photon stockable dans une mémoire à base d’atomes alcalins. Pour transférer efficacement l’information, le SRO doit satisfaire quelques critères : une haute finesse spectrale (largeur de raie ~kHz), une forte puissance (~1W) et une longueur d’onde plus grande que celle du photon télécom à convertir. Pour ce faire, nous utilisons le faisceau non-résonant d’un SRO continu. Le premier travail réalisé dans cette thèse a été de faire la démonstration de la possibilité d’avoir un faisceau à la fois intense et pur spectralement en sortie d’un SRO continu. En réutilisant un SRO déjà développé durant nos travaux antérieurs, nous avons pu stabiliser au niveau du kHz la fréquence du faisceau non résonant à 947 nm (onde signal) de ce SRO, tout en émettant une puissance de plus d’un watt. Ensuite, nous avons conçu le SRO dont le faisceau non résonant à 1648 nm (onde complémentaire) a été stabilisé à court terme en-dessous du kHz avec une puissance de l’ordre du watt. Nous avons ensuite étudié la stabilité à long terme de la longueur d’onde du complémentaire à 1648 nm. Nous avons mesuré des dérives de fréquences de l’ordre de 10 MHz/mn. Ces dérives, venant essentiellement de la cavité de référence sur laquelle le SRO est asservi, peuvent être réduites en contrôlant activement la cavité d’une part, et en utilisant des techniques de stabilisation en fréquence robustes, d’autre part. / Long distance quantum communications are limited to few tens of km due to the attenuation of light in telecom fibres. Quantum repeaters (quantum relays synchronized by photonic quantum memories) were introduced in order to increase distances. Or, currently, the most efficient memories do not operate at wavelengths in the telecom C band. In order to take advantage of these memories, the use of quantum interfaces (second order nonlinear medium) was proposed as an alternative. Thus, by adding by sum frequency generation a pump photon at an appropriate wavelength to the telecom photon carrying the information, one transfers the information to a wavelength compatible with these memories, and this with a preservation of the information initially carried by the telecom photon. Our aim is thus to build a continuous-wave singly resonant optical parametric oscillator (cw SRO) which will provide a wave at 1648 nm that will be frequency summed to telecom photons at 1536 nm to transfer the information to a photon storable into alkali atoms based memory. To efficiently transfer the information, the cw SRO has to fulfill some requirements: a high spectral purity (linewidth ~kHz), a high output power (~1 W) and a wavelength longer than that of the telecom photon to be converted. To this aim, we use the non-resonant wave of a cw SRO. The first work done during this thesis was to experimentally prove the possibility to have both high output power and high spectral purity from a cw SRO. By reusing a cw SRO already built during our previous works, we were able to stabilize at the kHz level the frequency of the non-resonant wave at 947 nm (signal wave) of this SRO, with an output power of more than one watt. Then, we built the cw SRO of which non-resonant wave at 1648 nm (idler wave) has been frequency stabilized below the kHz level along with an output power of the order of one watt. We next studied the long term stability of the idler wavelength at 1648 nm. We have measured frequency drifts of the order of 10 MHz/mn. These drifts originating mainly from the reference cavity to which the SRO is locked, can be reduced by, firstly, an active control of the cavity and by, secondly, the use of robust frequency stabilization techniques.

Cette thèse explore les caractéristiques uniques offertes par le mélangeur Josephson dans le domaine émergeant de l’optique quantique micro-onde. Nous avons démontré que le mixeur Josephson pouvait jouer trois rôles majeurs pour le traitement de l’information quantique. Nous avons conçu et fabriqué un amplificateur à la limite quantique avec la meilleure efficacité quantique démontrée à cette date. Cet outil crucial peut être utilisé pour la mesure microonde de systèmes mésoscopiques dont les circuits supraconducteurs. En particulier, cela nous a permis de réaliser avec succès la stabilisation de trajectoires d’un bit quantique supraconducteur par rétroaction basée sur la mesure. Ensuite, nous avons montré comment ce circuit peut générer et distribuer des radiations micro-ondes intriquées par conversion paramétrique spontanée sur des lignes de transmissions séparées dans l’espace et à des fréquences différentes. En utilisant deux mixeurs Josephson, nous avons fourni la première démonstration d’intrication non- locale entre deux champs propageants dans le domaine micro-onde, les états dits EPR. Finalement, nous avons utilisé le mixeur Josephson dans le mode de conversion de fréquence. Il se comporte alors comme un interrupteur, permettant d’ouvrir ou fermer dynamiquement l’accès à une cavité de haut facteur de qualité. L’ensemble constitue une mémoire quantique. En combinant cela avec la génération d’intrication, nous avons mesuré la distribution, le stockage et la libération sur demande d’un état intriqué. Ceci est un pré-requis pour jouer le rôle de nœud au sein d’un réseau quantique. / This thesis work explores unique features offered by the Josephson mixer in the upcoming field of microwave quantum optics. We have demonstrated three major roles the Josephson mixer could play in emerging quantum information architectures. First, we have designed and fabricated a state-of-the-art practical quantum limited amplifier with the best quantum efficiency achieved to date. This tool is crucial for probing mesoscopic systems with microwaves, and in particular superconducting circuits. Hence, it has enabled us to realize successfully the stabilization of quantum trajectories of a superconducting qubit by measurement-based feedback. Second, we have shown how this circuit can generate and distribute entangled microwave radiations on separated transmission lines at different frequencies. Using two Josephson mixers, we have provided the first demonstration of entanglement between spatially separated propagating fields in the microwave domain, the so-called Einstein-Podolsky-Rosen states. Finally, we have used the Josephson mixer as a frequency converter. Acting as a switch, it is able to dynamically turn on and off the coupling to a low loss cavity. This feature allowed us to realize a quantum memory for microwaves. In combination with the ability to generate entanglement, we have measured the time-controlled generation, storage and on-demand release of an entangled state, which is a prerequisite for nodes of a quantum network.

Quantum memories are key components in photonics-based quantum information processing networks. Their ability to store and retrieve information on demand makes repeat-until-success strategies scalable. Warm alkali-metal vapours are interesting candidates for the implementation of such memories, thanks to their very long storage times as well as their experimental simplicity and versatility. Operation with the Raman memory protocol enables high time-bandwidth products, which denote the number of possible storage trials within the memory lifetime. Since large time-bandwidth products enable multiple synchronisation trials of probabilistically operating quantum gates via memory-based temporal multiplexing, the Raman memory is a promising tool for such tasks. Particularly, the broad spectral bandwidth allows for direct and technologically simple interfacing with other photonic primitives, such as heralded single photon sources. Here, this kind of light-matter interface is implemented using a warm caesium vapour Raman memory. Firstly, we study the storage of polarisation-encoded quantum information, a common standard in quantum information processing. High quality polarisation preservation for bright coherent state input signals can be achieved, when operating the Raman memory in a dual-rail configuration inside a polarisation interferometer. Secondly, heralded single photons are stored in the memory. To this end, the memory is operated on-demand by feed-forward of source heralding events, which constitutes a key technological capability for applications in temporal multiplexing. Prior to storage, single photons are produced in a waveguide-based spontaneous parametric down conversion source, whose bespoke design spectrally tailors the heralded photons to the memory acceptance bandwidth. The faithful retrieval of stored single photons is found to be currently limited by noise in the memory, with a signal-to-noise ratio of approximately 0.3 in the memory output. Nevertheless, a clear influence of the quantum nature of an input photon is observed in the retrieved light by measuring the read-out signal's photon statistics via the g⁽²⁾-autocorrelation function. Here, we find a drop in g⁽²⁾ by more than three standard deviations, from g⁽²⁾ ~ 1.69 to g⁽²⁾ ~ 1.59 upon changing the input signal from coherent states to heralded single photons. Finally, the memory noise processes and their scalings with the experimental parameters are examined in detail. Four-wave-mixing noise is determined as the sole important noise source for the Raman memory. These experimental results and their theoretical description point towards practical solutions for noise-free operation.

<p>  </p> <p>A harmonic oscillator is a ubiquitous tool in various disciplines of engineering and physics for sensing and energy transduction. The degrees of freedom, low noise oscillation, and efficient input-output coupling are important metrics when designing sensors and transducers using such oscillators. The ultimate examples of such oscillators are quantum mechanical oscillators coherently transducing information or energy. Atoms are oscillators whose degrees of freedom can be controlled and probed coherently by means of light. Elegant techniques developed during the last few decades have enabled us to use atoms, for example, to build exquisite quantum sensors such as clocks with the precision of <1 second error over the lifetime of the universe, to store and transduce information of various forms and also to develop quantum processors. Similar to atoms, mechanical oscillators can also be controlled ultimately to their single vibrational quanta and be used for similar sensing and transduction applications.</p> <p><br></p> <p>In this thesis, we explore both atomic and mechanical systems and develop a toolbox to build an effective atom-light interface and light-oscillator interface for controlling such atomic and mechanical oscillators and use them in sensing and storage applications. Primarily, we study two disparate platforms: 1) rare-earth ions in solids integrated into photonic chips as a compact and heterogeneous platform and 2) nanoscopic and macroscopic oscillators interfaced with light and magnetic field to isolate them from environmental noise. </p> <p><br></p> <p>Rare earth (RE) ions in crystals have been identified as robust optical centers and promising candidates for quantum communication and transduction applications. Lithium niobate (LN), a novel crystalline host of RE ions, is considered as a viable material for photonic system integration because of its electro-optic and integration capability. This thesis first experimentally reports the activation and characterization of LN crystals implanted with Yb and Er ions and describes their scalable integration with a silicon photonic chip with waveguide and resonator structures. The evanescent coupling of light emitted from Er ions with optical modes of waveguide and microcavity and modified photoluminescence (PL) of Er ions from the integrated on-chip Er:LN-Si-SiN photonic device with quality factor of 104 have been observed at room temperature. This integrated platform can ultimately enable developing quantum memory and provide a path to integrate more photonic components on a single chip for applications in quantum communication and transduction.</p> <p><br></p> <p>Optomechanical systems are also considered as candidates for light storage and sensing. In this thesis, we also present results of the theoretical study of coherent light storage in an array of nanomechanical resonators. The majority of the thesis is focusing on an optomechanical sensing experiment based on levitation. An oscillator well isolated from environmental noise can be used to sense force, inertia, torque, and magnetic field with high sensitivity as the interaction with these quantities can change the amplitude or frequency of the oscillator’s vibration, which can be accurately measured by light. It has been proposed that such levitated macroscopic objects could be used as quantum sensors and transducers at their quantum ground states. They are also proposed as a platform to test fundamental physics such as detecting gravitational waves, observing macroscopic quantum entanglement, verifying the spontaneous collapse models, and searching for dark matter.</p> <p><br></p> <p>In particular, we consider superconducting levitation of macroscopic objects in vacuum whose positions are measured by light. We build an optomechanical platform based on a levitated small high reflective (HR)-coated mirror above a superconductor disk. We use this levitated mirror at ambient conditions to detect the magnetic field with a sensitivity on the order of <em>pT/sqrt(Hz).</em> Moreover, the levitated mirror is used as the end mirror of a Fabry–Pérot cavity to create an optical resonance that could be used to study coherent radiation pressure forces. The platform provides a sensitive tool to measure the various forces exerted on the mirror and it offers the possibility of the coherent optical trapping of macroscopic objects and precision gravity sensing. Moreover, we study the nonlinear dissipation and mode coupling of a levitated HR-coated magnetic mirror above a superconducting disk in vacuum conditions. We observe that by exciting one vibrational mode of the mirror, the vibrational noise of another mode can be significantly suppressed by a factor of 60. We attribute this unique noise suppression mechanism to the mode coupling and nonlinear dissipation caused by the driven magnetic inhomogeneity of the levitated object. Such a suppression mechanism can enable cooling certain modes independent of their detection and position in the spectrum, which may be promising for precision sensing applications.</p>

Conventional computing faces a huge technical challenge as traditional transistors will soon reach their size limitations. This will halt progress in reaching faster processing speeds and to overcome this problem, require an entirely new approach. Quantum computing (QC) is a natural solution offering a route to miniaturisation by, for example, storing information in electron or nuclear spin states, whilst harnessing the power of quantum physics to perform certain calculations exponentially faster than its classical counterpart. However, QCs face many difficulties, such as, protecting the quantum-bit (qubit) from the environment and its irreversible loss through the process of decoherence. Hybrid systems provide a route to harnessing the benefits of multiple degrees of freedom through the coherent transfer of quantum information between them. In this thesis I show coherent qubit transfer between electron and nuclear spin states in a ¹⁵N@C₆₀ molecular system (comprising a nitrogen atom encapsulated in a carbon cage) and a solid state system, using phosphorous donors in silicon (Si:P). The propagation uses a series of resonant mi- crowave and radiofrequency pulses and is shown with a two-way fidelity of around 90% for an arbitrary qubit state. The transfer allows quantum information to be held in the nuclear spin for up to 3 orders of magnitude longer than in the electron spin, producing a ¹⁵N@C₆₀ and Si:P ‘quantum memory’ of up to 130 ms and 1.75 s, respectively. I show electron and nuclear spin relaxation (T₁), in both systems, is dominated by a two-phonon process resonant with an excited state, with a constant electron/nuclear T₁ ratio. The thesis further investigates the decoherence and relaxation properties of metal atoms encapsulated in a carbon cage, termed metallofullerenes, discovering that exceptionally long electron spin decoherence times are possible, such that these can be considered a viable QC candidate.