Ce mémoire de thèse a pour sujet l'étude théorique des propriétés non-classiques de la lumière émise par les microcavités semiconductrices dans le régime de couplage fort. Dans ce cadre, nous avons étudié ces structures comme des sources de photons uniques ou de photons jumeaux. Nous avons démontré dans un premier temps l'opportunité de créer une source de lumière de statistique sub-poisonnienne à partir de structures photoniques confinées. Pour des boîtes photoniques suffisamment étroites au sein de microcavités semiconductrices, on atteint un régime non-linéaire tel que l'introduction d'un seul photon suffit à décaler la résonance d'absorption de la structure de plus d'une largeur de raie, engendrant le phénomène de blocage quantique. Nous avons montré qu'en utilisant ce mécanisme de blocage, il est possible de créer une source de photons uniques originale, dont nous avons présenté les caractéristiques. Nous avons présenté les différents aspects de son fonctionnement tant en régime continu qu'en régime pulsé. Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés de corrélation entre paires signal et complémentaire émises par fluorescence paramétrique dans une configuration d'excitation symétrique dans une microcavité planaire. En utilisant l'algorithme de Monte Carlo quantique, nous avons montré qu'il existe des corrélations quantiques entre ces deux faisceaux. En étudiant l'impact du désordre (qui brise l'invariance par translation) de la cavité sur ces corrélations, nous montrons que celui-ci dégrade le caractère quantique des corrélations lorsque l'intensité de l'excitation est modérée. La dépendance en intensité des corrélations quantiques entre faisceaux a été caractérisée au-dessus et en-dessous du seuil d'instabilité paramétrique, nous permettant d'identifier le régime où le caractère non-classique du système est maximal.

Nous avons étudié la cohérence excitonique dans le poly[N- 9’-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4,7-di-2-thienyl-2’,1’,3’-benzothiadiazole] (PCDTBT). À l’aide d’un modulateur spatial de lumière, nous avons forgé des impulsions lasers ultracourtes permettant de sonder les cohérences du système. Nous nous sommes concentrés sur les propriétés cohérentes des états excitoniques, soit le singulet et l’état à transfert de charge. Nous avons observé que 35 fs après l’excitation, le singulet et l’état à transfert de charge sont toujours cohérents. Cette cohérence se mesure à l’aide de la visibilité qui est de respectivement environ 10% et 30%. De plus, nous avons démontré que les mécanismes permettant de générer du photocourant dans de tels dispositifs photovoltaïques ne sont déjà plus cohérents après 35 fs. Ces mesures révèlent une visibilité inférieure à 3%, ce qui est en deçà de la précision de nos instruments. Nous concluons donc que les états à transfert de charge ne sont pas les états précurseurs à la génération de photocourant, car ceux-ci se comportent très différemment dans les mesures de cohérences. / We have studied the excitonic coherences in poly[N- 9’-heptadecanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4,7-di-2-thienyl-2’,1’,3’-benzothiadiazole] (PCDTBT). Using a spacial light modulator, we shaped ultrafast laser pulses allowing us to probe the system’s coherences. We focused our strength on studying coherences of excitonic states : the singlet and the charge transfer state. We have observed that that 35 fs after excitation, these states are still coherent. This coherence is measured via the visibility that is of abot 10% and 30% respectively. Furthermore, we have shown that the coherence in states generating photocurrent has already vanished after 35 fs. Our data reveals a visibility smaller than 3%, which is lower our instruments resolution. We therefore conclude that the charge transfer states are not precursor states to photocurrent generation, because of their different visibility behavior.

Deux méthodes de synthèse chimique, relevant de l'approche bottom-up, sont mises en oeuvre pour élaborer des nanocristaux (NC) de sulfure de cadmium (CdS) : les croissances (i) par source unique de précurseur et (ii) par voie micro-ondes. Ces deux techniques, complémentaires dans la gamme de tailles obtenues, permettent la réalisation de NC de petites tailles (2,8 nm - 5,2 nm) en seulement (i) 120 min et (ii) quelques minutes. Un protocole de caractérisation par techniques conjointes est mis au point pour étudier ces NC. La spectrométrie de masse (SM) couplée à des sources d'ionisation douce contrôle la pureté et la stabilité des précurseurs et permet d'estimer la taille et la distribution en taille des NC. Ces estimations sont confirmées par microscopie électronique en transmission (MET). La confrontation des résultats de SM et de MET suggère une géométrie des NC (i) sphérique et (ii) ellipsoïdale. La diffraction des rayons X montre l'état cristallin des nanoparticules en structures (i) würtzite et (ii) zinc blende. La spectrométrie optique à température ambiante (absorption et photoluminescence - PL) témoigne des effets de confinement quantique par le glissement de la réponse excitonique dans le domaine bleu proche UV en fonction de la taille des NC, s'inscrivant dans la correspondance connue énergie-taille. Dans la perspective d'applications optoélectroniques, le dépôt en couches minces de polymère (PMMA) contenant des NC de CdS est entrepris par spin coating. Le même protocole de caractérisations, enrichi de techniques adaptées aux couches minces, montre que les NC conservent leur intégrité et leurs propriétés de PL après inclusion dans la couche / Two chemical methods are developed to synthesize cadmium sulfide (CdS) nanocrystals (NC) in bottom-up approach: (i) single-source precursor methodology and (ii) microwave synthetic route. These two growth techniques are complementary in the size range obtained and allow production of small NC (2.8 nm - 5.2 nm) in only (i) 120 min and (ii) some minutes. A joint technique characterization protocol is developed to study the synthesized NC. Mass spectrometry (MS) coupled to soft ionization sources allows to control the purity and stability of the precursors and to estimate the NC size and size distribution. These estimations are confirmed by transmission electron microscopy (TEM). Comparison between SM and TEM results suggests that NC have (i) spherical and (ii) prolate shapes. X-ray diffraction reveals nanoparticle crystalline structure in (i) wurtzite and (ii) zinc blende symmetries. Room temperature optical spectrometry (absorption and photoluminescence - PL) evidences quantum confinement effects by the shift of the excitonic response as a function of the NC size, in the blue-UV spectral range. These results are consistent with the well-known empirical energy-size correspondence. For optoelectronic application purpose, thin film deposition of polymer (PMMA) containing CdS NC is initiated by spin coating. The previous characterization protocol, extended to techniques dedicated to thin film studies, shows that NC maintain their integrity and PL properties after inclusion in PMMA layer

Dans un premier temps, nous avons optimisé des structures laser VECSEL dans le but de maximiser la puissance émise par une gestion thermique adéquate. Les structures conçues et fabriquées contiennent une zone active à base d’InP pour l’émission à 1.55 µm. Un miroir hybride métal- semiconducteur à base d’un miroir de Bragg GaAs/AlAs est intégré à la zone active. La structure semiconductrice est intégrée avec différents substrats hôtes de bonne conductivité thermique sur la base de simulations numériques, et les performances des dispositifs fabriqués sont évaluées expérimentalement sous pompage optique Les VECSELs intégrés sur substrat diamant CVD présentent les puissances de sortie les plus élevées, et sont de bons candidats pour l’émission de puissance (> 500 mW) à 1.55 µm et pour les expériences de blocage de modes. D’un autre côté nous montrons que l’intégration d’un substrat de cuivre par voie électrochimique représente une approche flexible et faible-coût, pour atteindre une puissance de sortie de plusieurs dizaines de mW jusqu’à ~ 200 mW.Dans un second temps, nous avons développé des SESAMs à 1.55 µm. La région active est formée de puits quantiques InGaAsN/GaAs, couplés par effet tunnel à des plans GaAsN à recombinaison rapide. Des temps caractéristiques de recouvrement de l’absorption de quelques picosecondes à la dizaine de picoseconde sont ainsi mesurés.La résonance de la microcavité SESAM est ajustée de manière contrôlée grâce à des couches de phase spécifques épitaxiées en surface de la structure. La gravure sélective couche par couche des couches de phase permet d’accorder la profondeur de modulation et la dispersion de vitesse de groupe (GDD) de la structure SESAM.Finalement nous avons assemblé les structures SESAM et VECSEL dans une cavité à quatre miroirs pour obtenir un fonctionnement laser en régime de blocage de modes passif. Nous observons que la durée de l’impulsion de blocage de modes peut être réduite de plusieurs picosecondes (~ 10 ps), jusqu’à moins de la picoseconde (0.9 ps) en accordant la GDD de la structurre SESAM. / In a first step, we have developed and implemented VECSEL structures, aiming at maximizing the laser output power through a proper thermal management. The fabricated VECSEL chips contain an InP-based active region for emission at 1.55 µm. A hybrid metal-GaAs/AlAs Bragg mirror is used to achieve efficient dissipation of the heat generated in the active region. The semiconductor structure is integrated to various host substrates and the VECSEL performances are investigated numerically and experimentally. VECSELs with CVD diamond substrates have the best overall performance and are promising for large output power (> 500 mW), while electroplated copper substrate is demonstrated to be a flexible and cost-effective approach for thermal management in 1.55 µm OP-VECSEL in order to achieve output power of several tens of mW to ~ 200 mW. The second part of the work is devoted to the development of SESAM structures at 1.55 µm. The structures include an active region consisting of InGaAsN / GaAs quantum wells surrounding by GaAsN planes, allowing to achieve absorption relaxation time of few picoseconds. The SESAM microcavity resonance was adjusted via a selective etching of phase layers specifically designed to control the magnitude of both the modulation depth and the intra cavity group delay dispersion of the device.Finally, assembling VECSEL and SESAM chips in a cavity, we observe experimentally that the mode-locked pulse duration could be reduced from several picoseconds to less than one picosecond when the resonance and group delay dispersion of the SESAM microcavity are tuned.

Les deux grands défis actuels pour l’optoélectronique térahertz (THz) sont d’une part, le besoin de miniaturiser les sources de rayonnement térahertz, et d’autre part, la nécessité d’améliorer leurs performances actuelles. Parmi les sources de rayonnement térahertz existantes, le laser à cascade quantique (QCL) est à ce jour le meilleur candidat pour remplir ces critères. Afin d’y parvenir, il faut cependant apporter des solutions aux verrous qui limitent la miniaturisation des QCLs THz. Le premier est d’ordre fondamental, et tient au fait que les dimensions des cavités photoniques usuelles sont soumises à la limite de diffraction. Le second verrou provient du fait que la recherche de compacité des sources se traduit généralement par la détérioration de leur puissance optique de sortie et de la directionnalité du faisceau laser. Une nouvelle famille de résonateurs THz métal - semiconducteur - métal (M-SC-M) est présentée de façon théorique et expérimentale. Ces dispositifs, inspirés des oscillateurs électroniques LC, ont permis d’atteindre un volume effectif record Veff=LxLyLz/λeff=5.10−6, où Lx,y,z sont les dimensions de la cavité et λeff est la longueur d’onde de résonance dans le cœur du résonateur (GaAs). Ces résonateurs hybrides photoniques-électroniques ont la particularité d’être libérés de la limite de diffraction dans les trois dimensions spatiales, et bénéficient pour la première fois de toutes les fonctionnalités habituellement réservées aux dispositifs électroniques. Une application aux polaritons inter-sousbandes THz a permis d’obtenir des résultats à l’état de l’art, démontrant d’une part que ces résonateurs hybrides conservent leurs propriétés photoniques, et d’autre part qu’ils permettent un couplage lumière-matière fort. En parallèle de ce travail, la faisabilité d’un QCL THz avec une région active extrêmement fine est démontrée expérimentalement. Une étude systématique des caractéristiques du laser en fonction de l’épaisseur de la région active (Lz) a permis la réduction de Lz=10 μm (≈λeff/2,7) jusqu’à la valeur record de Lz=1,75 μm (≈ λeff/13) dans une cavité Fabry-Pérot M-SC-M. Malgré l’augmentation des pertes optiques, l’effet laser est obtenu au-dessus de la température de l’azote liquide (78 K) pour la région active la plus fine. Ces résultats sont très encourageants pour le développement de régions actives plus performantes, et permettent d’envisager le développement de micro-cavités lasers avec des volumes effectifs extrêmement sub-longueur d’onde. Les perspectives de ce travail de thèse s’étendent de l’électrodynamique quantique en cavité au nanolaser. Les applications potentielles varient énormément en fonction de la configuration des résonateurs hybrides. Ils peuvent être utilisés comme des éléments passifs pour la détection, ou encore comme des éléments actifs tels que des antennes. Enfin, l’utilisation d’une région active fine en combinaison avec un résonateur hybride devrait permettre d’obtenir un QCL THz ultra-compact libéré de la limite de diffraction, tout en introduisant pour la première fois la possibilité d’accorder la fréquence du laser en adaptant l’impédance complexe équivalente de la combinaison d’éléments LC. / The development of terahertz (THz) optoelectronics faces two major challenges: first, a need for miniaturization of the existing radiative sources, and second, an improvement of their performances. Amongst the current sources of THz radiation, quantum cascade lasers (QCLs) represent to date the best candidates to match these two requirements. The integration of compact sources necessarily results in decreased optical output power and laser beam directionality. Therefore, a considerable amelioration of the active region performances must be achieved in parallel with the miniaturization of the dimensions of the photonic cavity. Because the latter are subject to the diffraction limit, which imposes on at least one dimension to be of the order of the effective half wavelength, further miniaturization of photonic devices requires a new approach. In this manuscript, a new class of metal-semiconductor-metal (M-SC-M) THz resonators is presented, both theoretically and experimentally. These devices, inspired by electronic LC resonators, allow to achieve a record effective volume Veff =LxLyLz/λeff =5.10-6, where Lx,y,z are the cavity dimensions and λeff is the effective wavelength resonance inside of the resonator core (GaAs). These devices are intrinsically free from the diffraction limit in the three spatial dimensions, and present the typical functionalities which are usually found only in a resonant electronic circuit. In order to demonstrate that their photonic properties are preserved, these devices have been successfully applied to THz intersubband polariton, demonstrating at the same time that they can be used for strong light-matter coupling. In parallel to this work, the feasibility of a THz QCL operating at λ=100 microns with an extremely thin active region is demonstrated experimentally. A systematic study of the laser characteristics for different thicknesses of the active region (Lz ) resulted in the reduction of Lz = 10 microns (≈λeff/2.7) down to the record value of Lz = 1.75 microns (≈λeff/13) in a M-SC-M Fabry-Perot waveguide. Despite a strong increase in optical losses, lasing is maintained above liquid nitrogen temperature (78 K) in the device with thinnest active region. This unexpected behavior is attributed to the existence of a large fraction of the current flowing through the active region at laser threshold being non-radiative. These results are very promising for future developments of efficient THz QCL active regions, as well as for fabrication of microcavity lasers with extremely low effective volumes. The perspectives of this work extend from cavity quantum electrodynamics to the development of a nanolasers. Potential applications of hybrid resonators can span over a broad range, depending on the chosen configuration. They can be used as passive elements for detection, as well as active elements such as antennas. Finally, the use of a thin active region in combination with an optimized version of these hybrid resonators should allow for the realization of an ultra-compact THz QCL free from the diffraction limit, with the possibility of fine tuning the laser frequency by adapting the equivalent complex impedance combination of the LC elements.

Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit de thèse ont pour principal objectif d’aider à comprendre les différents mécanismes et phénomènes qui interviennent lors de l’interaction d’un laser avec un semiconducteur dans une analyse de circuits intégrés submicroniques. Le but étant de maitriser et améliorer les techniques d’analyse par laser en mode sonde. La miniaturisation et la densification des composants électroniques fait que les techniques d’analyse par laser atteignent leurs limites. Connaitre l’impact des différents paramètres physiques, optiques et électriques sur une analyse sonde est un facteur clé pour pouvoir améliorer la compréhension des signaux sonde mesuré. Ces travaux montrent également l’effet non négligeable de la température sur les techniques d’analyse par laser en mode sonde. / The main objective of the presented research work in this PhD thesis is to help to understand the different mechanisms and phenomena involved in the interaction of a laser with a semiconductor in the analysis of a submicron integrated circuit. The aim is to master and improve the Electro Optical Probing techniques. Miniaturization and densification of electronic components lead the failure analysis techniques using Laser to their limits. Knowing the impact of different physical, optical and electrical parameters on a probing analysis is a key to improve the understanding the measured EOP signals. These studies also show the significant effect of temperature on the EOP techniques.

Malgré ses propriétés remarquables, le développement de l'électronique basée sur 3C-SiC souffre du manque de substrats massifs. Ce fait résulte de l'absence d'un procédé d'élaboration adapté à ce matériau. Ce travail est dédié à l'étude de la croissance cristalline de 3C-SiC en solution à haute température. Dans un premier temps, le système de croissance a été modélisé en couplant les transferts de chaleur aux mouvements de convection dans la zone de liquide. Nous démontrons que les convections de type Marangoni et d'origine électromagnétique doivent être évitées. Nous proposons une géométrie où la convection autour du cristal est liée uniquement à la rotation du cristal. Nous avons démontré pour la première fois des cristaux de 3C-SiC de taille compatible avec la réalisation de dispositifs électroniques. Le couplage entre les simulations et les expériences montre qu'il existe trois paramètres fondamentaux pour envisager la croissance de 3C-SiC en solution. Ces paramètres sont le contrôle des convections, le contrôle de la température et l'orientation du germe de départ. Nous démontrons aussi le dopage in-situ des cristaux. Des dopages n et p aussi élevés que 1020 at.cm-3 peuvent ainsi être obtenus. La qualité structurale a aussi été évaluée par différentes techniques de caractérisations : spectroscopie Raman, observations TEM, microscope optique et de biréfringence. Les cristaux sont de haute qualité structurale, la densité de fautes d'empilement est inférieure à 100 cm-1.

Le siècle dernier a vu l'accomplissement de la mécanique quantique, du traitement de l'information et de l'optique intégrée. Aujourd'hui, ces trois domaines se rencontrent pour donner naissance à l'optique intégrée pour les communications quantiques. Un des enjeux aujourd'hui dans ce domaine est le développement de sources de photons uniques et de lasers compacts aux longueurs d'onde des télécommunications. Les émetteurs étudiés dans ce travail de thèse sont des boîtes quantiques InAsP/InP [001] obtenues par Epitaxie en Phase Vapeur aux OrganoMétalliques (EPVOM). Il a été démontré, par l'intermédiaire de mesures spectrales et des mesures de durée de vie, que ces émetteurs présentent les caractéristiques nécessaires en vue des applications visées. Plus particulièrement, la mise en évidence expérimentale d'un dégroupement de photons, à partir d'une boîte unique, valide la possibilité de réaliser une source de photons uniques. En parallèle, des études sur les lasers à cristaux photoniques de faible volume modal et fort facteur de qualité, utilisant les mêmes boîtes quantiques à température ambiante, ont montré des propriétés originales, particulièrement sur la physique au niveau du seuil laser. La différence de comportement au niveau du seuil, par rapport aux lasers conventionnels, s'explique dans nos structures par le fort taux de couplage de l'émission spontanée dans le mode laser.

La synthèse de semiconducteurs ferromagnétiques à température ambiante est désormais un enjeu majeur pour le développement de l'électronique de spin. Dans ce manuscrit sont présentés les résultats de nos travaux sur le système Germanium dopé Manganèse. Nous y discutons tout d'abord les propriétés structurales de couches minces de GeMn élaborées par épitaxie par jets moléculaires, grâce aux techniques de microscopie électronique en transmission, diffraction d'électrons et de rayons X, et spectroscopie EXAFS. Nous nous sommes particulièrement intéressés à la ségrégation du Mn qui conduit à la formation de phases riches en manganèse. Dans les couches élaborées à basse température (~100°C), cette ségrégation se traduit par une décomposition spinodale 2D qui a pour conséquence la formation de nanocolonnes riches en Mn entourées par une matrice de Ge. La croissance à des températures supérieures à 200 °C conduit en revanche à la formation de précipités métalliques de Ge3Mn5. Dans un second temps, nous avons étudié les propriétés magnétiques de ces différentes phases. Nous avons mis en évidence un comportement superparamagnétique des nanocolonnes et pour certaines conditions de croissance, un comportement ferromagnétique à des températures supérieures à 400K. Nous nous sommes finalement penchés sur des systèmes plus complexes alliant les nanocolonnes de GeMn à d'autres matériaux (GaAs, MnO, Ge), pour démontrer certaines fonctionnalités (exchange bias, auto-organisation des colonnes ...) indispensables à la réalisation de dispositifs spintroniques. L'ensemble de ces résultats ouvre la voie vers l'injection de spin dans les semiconducteurs tels que le Si, Ge et GaAs.

GaMnAs est un semiconducteur ferromagnétique dilué dont l'ordre ferromagnétique résulte de l'interaction d'échange entre des porteurs et des ions magnétiques. La structure des domaines magnétiques et la dynamique de parois ont été étudiées par une technique d'impulsions de champ magnétique couplée à la microscopie Kerr dans des couches minces à aimantation perpendiculaire. Le recuit post-croissance supprime la croissance anisotrope des domaines en réduisant les fluctuations d'anisotropie. La constante d'échange, la largeur et l'énergie de paroi ont été obtenues à l'aide d'un modèle d'auto-organisation. L'étude de la dynamique de paroi sous champ magnétique met en évidence, au-delà du régime de reptation contrôlé par les défauts, le régime de Walker et le régime précessionnel gouvernés par la dissipation. Le coefficient d'amortissement obtenu, 30 fois plus grand qu'en résonance ferromagnétique, est cohérent avec un modèle incluant la non-conservation du module de l'aimantation.