Strong correlations caused by interaction in systems of electrons can bring about unusual physical phenomena due to many-body quantum effects that cannot properly be captured by standard electronic structure methods like density functional theory. In this thesis, we apply the state-of-the-art continuous-time quantum Monte Carlo algorithm in hybridization expansion (CT-HYB) for the strongly correlated multi-orbital Anderson impurity model (AIM) to the solution of models of magnetic impurities on metallic surfaces and, via dynamical mean-field theory (DMFT), to the solution of a lattice model, the multi-orbital Hubbard model with Hund's coupling. A concise introduction to the theoretical background focuses on information directly relevant to the understanding of applied models, methods, and the interpretation of results. It starts with a discussion of the AIM with its parameters and its solution in the path integral formalism, the basis of the CT-HYB algorithm. We consider its derivation and implementation in some detail before reviewing the DMFT approach to correlated lattice models and the interpretation of the single-particle Green's function. We review two algorithmic developments for the CT-HYB algorithm that help to increase the performance of calculations especially in case of a complex structure of the interaction matrix and allow the precise calculation of self-energies and vertex functions also at intermediate and higher frequencies. Our comparative analysis of Kondo screening in the cobalt on copper impurity system points out the importance of an accurate interaction matrix for qualitatively correct Kondo temperatures and the relevance of all d-orbitals in that case. Theoretical modeling of cobalt impurities in copper "atomic wires" fails to reproduce variations and partial absence of Kondo resonances depending on the wire size. We analyze the dependence of results on parameters and consider possible reasons for the discrepancy. Different Kondo temperatures of iron adatoms adsorbed on clean or oxygen-reconstructed niobium in the normal state are qualitatively reproduced, with the adsorption distance identified as major factor and implications for the superconducting state pointed out. Moving on to lattice problems, we demonstrate the connection between Hund's coupling, shown to cause first-order character of the interaction-driven Mott transition at half-filling in the two-orbital Hubbard model, and a phase separation zone ending in a quantum critical point at finite doping. We touch on similarities in realistic models of iron-pnictide superconductors. We analyze the manifestation of the compressibility divergence at the finite-temperature critical points away from half-filling in the eigenbasis of the two-particle generalized susceptibility. A threshold for impurity susceptibility eigenvalues that indicates divergence of the DMFT lattice compressibility and distinguishes thermodynamic stability and instability of DMFT solutions is determined. / Wechselwirkungsbedingt stark korrelierte Elektronensysteme können wegen Mehrteilcheneffekten ungewöhnliche Physik aufweisen, die Standardmethoden für elektronische Struktur wie die Dichtefunktionaltheorie nicht erfassen. Diese Dissertation handelt von der Anwendung des Quanten-Monte Carlo Algorithmus in kontinuierlicher Zeit mit Reihenentwicklung in der Hybridisierung (CT-HYB), aktuellster Stand der Technik für das stark korrelierte Anderson-Modell für Störstellen (AIM), auf magnetische Adatome auf Metalloberflächen und, im Rahmen der dynamischen Molekularfeldtheorie (DMFT), auf das Mehrorbital-Hubbard-Modell mit Hundscher Kopplung. Eine kurze Einführung fokussiert den für das Verständnis der Modelle, Methoden, und Interpretationen relevanten theoretischen Hintergrund. Sie beginnt mit dem AIM, seinen Parametern, und seiner Lösung im Pfadintegralformalismus, welche Grundlage des CT-HYB Algorithmus ist. Wir betrachten dessen Herleitung und Implementation im Detail, bevor wir einen Überblick über den DMFT-Zugang zu korrelierten Gittermodellen und die Interpretation der Einteilchen-Greenschen Funktion geben. Wir berichten von zwei algorithmischen Entwicklungen für CT-HYB, die helfen, die Geschwindigkeit der Rechnungen besonders in Fällen einer lokalen Wechselwirkung komplexer Form zu erhöhen und die präzise Berechnung von Selbstenergien und Vertexfunktionen auch bei mittleren und höheren Frequenzen erlauben. Unsere Analyse der Kondo-Abschirmung in Kobalt-Adatomen auf Kupfer weist auf die Bedeutung einer akkuraten Wechselwirkungsmatrix für korrekte Kondo-Temperaturen und die Relevanz aller d-Orbitale hin. Die Variation der Kondo-Resonanz von Kobalt in "atomaren Drähten" aus Kupfer mit der Anzahl der Atome kann unsere theoretische Modellierung nicht nachvollziehen. Wir untersuchen die Abhängigkeit der Ergebnisse von Parametern und diskutieren mögliche Ursachen. Kondo-Temperaturen von Eisen-Adatomen auf sauberer oder Sauerstoff-rekonstruierter Niob-Oberfläche werden im Normalzustand qualitativ reproduziert, der Adsorptionsabstand als wichtiger Faktor identifiziert, und auf die Folgen für den supraleitenden Zustand hingewiesen. Wir wenden uns dem Hubbard-Modell eines Gitters mit zwei Orbitalen pro Platz zu und zeigen den Zusammenhang zwischen Hundscher Kopplung, Ursache der Diskontinuität des Mott-Übergangs bei halber Füllung, und einer Phasenseparationszone endend in einem quantenkritischen Punkt bei endlicher Dotierung. Wir reißen Parallelen in realistischeren Eisenpniktid-Modellen an. Zuletzt sehen wir, wie sich die Kompressibilitätsdivergenz an den kritischen Punkten bei endlicher Temperatur abseits halber Füllung in den Eigenwerten der verallgemeinerten lokalen Suszeptibilität ausprägt und bestimmen für sie eine Schwelle, an der die DMFT-Gitterkompressibilität divergiert und deren Unterschreitung eine thermodynamisch instabile DMFT-Lösung anzeigt.

Die Arbeit befasst sich mit der Elektronenspinresonanz (ESR) stark korrelierter Elektronensysteme mit ferromagnetischen Wechselwirkungen. Es wurden dafür Messungen an den Kondogitter-Systemen CeRuPO und CeOsPO, der Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO, den niederdimensionalen frustrierten Quadratgittern AA’VO(PO4)2 sowie in dem schwach ferromagnetischen Metall Nb1-yFe2+y durchgeführt. Alle Verbindungen zeigen entweder eine ferromagnetische Ordnung oder befinden sich in der Nähe einer ferromagnetischen Instabilität, die die Eigenschaften des stark korrelierten Systems beeinflusst.

When calculating the dynamics of a quantum system, including the effect of its environment is highly relevant since virtually any real quantum system is exposed to environmental influences. It has turned out that the widely used perturbative approaches to treat such so-called open quantum systems have severe limitations. Furthermore, due to current experiments which have implemented strong system-environment interactions the non-perturbative regime is far from being academical. Therefore determining the exact dynamics of an open quantum system is of fundamental relevance. The hierarchy of pure states (HOPS) formalism poses such an exact approach. Its novel and detailed derivation, as well as several numerical aspects constitute the main methodical part of this work. Motivated by fundamental issues but also due to practical relevance for real world devices exploiting quantum effects, the entanglement dynamics of two qubits in contact with a common environment is investigated extensively. The HOPS formalism is based on the exact stochastic description of open quantum system dynamics in terms of the non-Markovian quantum state diffusion (NMQSD) theory. The distinguishing and numerically beneficial features of the HOPS approach are the stochastic nature, the implicit treatment of the environmental dynamics and, related to this, the enhanced statistical convergence (importance sampling), as well as the fact that only pure states have to be propagated. In order to claim that the HOPS approach is exact, we develop schemes to ensure that the numerical errors can be made arbitrarily small. This includes the sampling of Gaussian stochastic processes, the multi-exponential representation of the bath correlation function and the truncation of the hierarchy. Moreover, we incorporated thermal effects on the reduced dynamics by a stochastic Hermitian contribution to the system Hamiltonian. In particular, for strong system-environment couplings this is very beneficial for the HOPS. To confirm the accuracy assertion we utilize the seemingly simple, however, non-trivial spin-boson model to show agreement between the HOPS and other methods. The comparison shows the HOPS method’s versatile applicability over a broad range of model parameters including weak and strong coupling to the environment, as well as zero and high temperatures. With the gained knowledge that the HOPS method is versatile and accurately applicable, we investigate the specific case of two qubits while focusing on their entanglement dynamics. It is well known that entanglement, the relevant property when exploiting quantum effects in fields like quantum computation, communication and metrology, is fragile when exposed to environmental noise. On the other hand, a common environment can also mediate an effective interaction between the two parties featuring entanglement generation. In this work we elucidate the interplay between these competing effects, focusing on several different aspects. For the perturbative (weak coupling) regime we enlighten the difficulties inherent to the frequently used rotating wave approximation (RWA), an approximation often applied to ensure positivity of the reduced state for all times. We show that these difficulties are best overcome when simply omitting the RWA. The seemingly unphysical dynamics can still be used to approximate the exact entanglement dynamics very well. Furthermore, the influence of the renormalizing counter term is investigated. It is expected that under certain conditions (adiabatic regime) the generation of entanglement is suppressed by the presence of the counter term. It is shown, however, that for a deep sub-Ohmic environment this expectation fails. Leaving the weak coupling regime, we show that the generation of entanglement due to the influence of the common environment is a general property of the open two-spin system. Even for non-zero temperatures it is demonstrated that entanglement can still be generated and may last for arbitrary long times. Finally, we determine the maximum of the steady state entanglement as a function of the coupling strength and show how the known delocalization-to-localization phase transition is reflected in the long time entanglement dynamics. All these results require an exact treatment of the open quantum system dynamics and, thus, contribute to the fundamental understanding of the entanglement dynamics of open quantum systems. / Bei der Bestimmung der Dynamik eines Quantensystems ist die Berücksichtigung seiner Umgebung von großem Interessen, da faktisch jedes reale Quantensystem von seiner Umgebung beeinflusst wird. Es zeigt sich, dass die viel verwendeten störungstheoretischen Ansätze starken Einschränkungen unterliegen. Außerdem, da es in aktuellen Experimenten gelungen ist starke Wechselwirkung zwischen dem System und seiner Umgebung zu realisieren, gewinnt das nicht-störungstheoretischen Regime stets an Relevanz. Dementsprechend ist die Berechnung der exakten Dynamik offener Quantensysteme von grundlegender Bedeutung. Einen solchen exakten nummerischen Zugang stellt der hierarchy of pure states (HOPS) Formalismus dar. Dessen neuartige und detaillierte Herleitung, sowie diverse nummerische Aspekte werden im methodischen Teil dieser Arbeit dargelegt. In vielerlei Hinsicht relevant folgt als Anwendung eine umfangreiche Untersuchung der Verschränkungsdynamik zweier Qubits unter dem Einfluss einer gemeinsamen Umgebung. Vor allem im Hinblick auf die experimentell realisierbare starke Kopplung mit der Umgebung ist dieses Analyse von Interesse. Der HOPS Formalismus basiert auf der stochastischen Beschreibung der Dynamik offener Quantensysteme im Rahmen der non-Markovian quantum state diffusion (NMQSD) Theorie. Der stochastische Charakter der Methode, die implizite Berücksichtigung der Umgebungsdynamik, sowie das damit verbundene Importance Sampling, als auch die Tatsache dass lediglich reine Zustände propagiert werden müssen unterscheidet diese Methode maßgeblich von anderen Ansätzen und birgt numerische Vorteile. Um zu behaupten, dass die HOPS Methode exakte Ergebnisse liefert, müssen auftretenden nummerischen Fehler beliebig klein gemacht werden können. Ein grundlegender Teil der hier vorgestellten methodischen Arbeit liegt in der Entwicklung diverser Schemata, die genau das erreichen. Dazu zählen die numerische Realisierung von Gauss’schen stochastischen Prozessen, die Darstellung der Badkorrelationsfunktion als Summe von Exponentialfunktionen sowie das Abschneiden der Hierarchie. Außerdem wird gezeigt, dass sich der temperaturabhängige Einfluss der Umgebung durch einen stochastischen Hermiteschen Beitrag zum System-Hamiltonoperator berücksichtigen lässt. Vor allem bei starker Kopplung ist diese Variante besonders geeignet für den HOPS Zugang. Um die Genauigkeitsbehauptung der HOPS Methode zu überprüfen wird die Übereinstimmung mit anderen Methode gezeigt, wobei das vermeintlich einfachste, jedoch nicht triviale spin-boson-Modell als Testsystem verwendet wird. Diese Untersuchung belegt, dass die HOPS Methode für eine Vielzahl an Szenarien geeignet ist. Das beinhaltet schwache und starke Kopplung an die Umgebung, sowie Temperatur null als auch hohe Temperaturen. Mit dem gewonnenen Wissen, dass die HOPS Methode vielseitig einsetzbar ist und genaue Ergebnisse liefert wird anschließend der spezielle Fall zweier Qubits untersucht. Im Hinblick auf die Ausnutzung von Quanteneffekten in Bereichen wie Rechentechnik, Kommunikation oder Messtechnik liegt der primäre Fokus auf der Dynamik der Verschränkung zwischen den Qubits. Es ist bekannt, dass durch von außen induziertes Rauschen die Verschränkung im Laufe der Zeit abnimmt. Andererseits weiß man auch, dass eine gemeinsame Umgebung zu einer effektiven Wechselwirkung zwischen den Qubits führt, welche Verschränkung aufbauen kann. In dieser Arbeit wird das Wechselspiel zwischen diesen beiden gegensätzlichen Effekten untersucht, wobei die folgenden Aspekte beleuchtet werden. Für den Fall schwacher Kopplung, wo eine störungstheoretische Behandlung in Frage kommt, werden die Probleme der rotating wave approximation (RWA) analysiert. Diese Näherung wird häufig verwendet um die Positivität des reduzierten Zustands zu allen Zeiten zu gewährleisten. Es wird gezeigt, dass sich diese Probleme am besten vermeiden lassen, wenn die RWA einfach weggelassen wird. Die auf den ersten Blick nicht-physikalische Dynamik ist sehr gut geeignet um die exakte Verschränkungsdynamik näherungsweise wiederzugeben. Des Weiteren wird der Einfluss der Renormalisierung des sogenannten counter terms untersucht. Unter bestimmten Voraussetzungen (adiabatisches Regime) ist zu erwarten, dass der Verschränkungsaufbau durch den counter term verhindert wird. Es zeigt sich, dass für eine sehr sub-Ohm’sche Umgebung (deep sub-Ohmic regime) diese Erwartung nicht zutrifft. Weiterhin wird der Fall starker Kopplung zwischen dem zwei-Qubit-System und der Umgebung betrachtet. Die Berechnungen zeigen das generelle Bild, dass sich zwei nicht wechselwirkende Qubits durch den Einfluss einer gemeinsamen Umgebung verschränken. Selbst bei Temperaturen größer als null kann Verschränkung aufgebaut werden und auch für beliebig lange Zeiten erhalten bleiben. In einem letzten Punkt wird das Maximum der stationären Verschränkung (Langzeit-Limes) in Abhängigkeit von der Kopplungsstärke bestimmt. Dabei wird gezeigt, dass sich der bekannte Phasenübergang von Delokalisierzung zu Lokalisierung auch in der Langzeitdynamik der Verschränkung widerspiegelt. All diese Erkenntnisse erfordern eine exakte Behandlung der offenen Systemdynamik und erweitern somit das fundamentalen Verständnis der Verschränkungsdynamik offener Quantensysteme.

Starke Kopplung von Molekülen mit einem räumlich begrenzten Lichtfeld führt zur Bildung neuer polaritonischer Eigenzustände des Systems, die sowohl molekulare als auch photonische Eigenschaften erhalten und somit ein großes Potenzial für Anwendungen in der Chemie und Optoelektronik besitzen. In dieser Arbeit wird die Kopplung zwischen Oberflächenplasmonen Polaritonen (SPPs), die als das räumlich begrenzte Lichtfeld agieren, und molekularen Anregungen wie Schwingungen und polaronischen Resonanzen untersucht. Das starke Kopplungsregime zwischen einer Molekülschwingung und einem SPP wird zum ersten Mal im mittleren Infrarot unter Verwendung der Carbonylschwingung von Poly(vinylmethylketon) Polymer und Silber als Ausbreitungsmedium von SPPs demonstriert. Die neu gebildeten Hybridmoden werden durch Experimente und numerische Modellierung untersucht, wobei Messungen der abgeschwächten Totalreflexion und der thermischen Emission sowie Berechnungen mittels der Transfermatrix und der linearen Dispersionstheorie verwendet werden. Ein Anticrossing in der Dispersion der Polariton-Zweige mit einer Energieaufspaltung bis zu 15 meV, was die Hauptsignatur des starken Kopplungsregimes ist, wird beobachtet. Die starke Kopplung mit Zinkgalliumoxid, einem hochdotierten Halbleiter als Alternative zu Edelmetallen, wird auch untersucht. Experimentelle und simulierte Reflektometrie-Spektren sowie Dispersionsrelationen werden diskutiert, um Rückschlüsse auf die Eigenschaften des Systems zu ziehen. Außerdem wird ein Ansatz zur Verbesserung der Leitfähigkeit organischer Halbleiterpolymere durch starke Kopplung ihrer polaronischen Zustände an SPPs vorgestellt und Leitfähigkeitsmessungen durchgeführt. Ziel ist es, die Delokalisierung der Hybridzustände auszunutzen, um die Leitfähigkeit zu verändern. Die präsentierten Ergebnisse bieten neue Einblicke in den Nutzen der Eigenschaften der Licht-Materie-Hybridisierung, um ihr volles Potenzial für verschiedene Bereiche und Anwendungen zu erforschen. / Strong coupling of molecules with a confined light field results in the formation of new polaritonic eigenstates of the system called polaritons that inherit both molecular and photonic characteristics and thus holds strong potential for applications in chemistry and optoelectronics. In this work, coupling between propagating surface plasmon polaritons (SPPs), as confined light field, and molecular excitations, such as vibrational resonances and polaronic features, is investigated. The strong coupling regime between a molecular vibration and a propagating SPP is demonstrated for the first time in the mid-infrared spectral range using the carbonyl stretch vibration of Poly(vinyl methyl ketone) polymer and silver as metallic medium for SPPs propagation. The newly formed hybrid modes are investigated through experiments and numerical modelling, employing attenuated-total-reflection and thermal emission measurements as well as transfer-matrix and linear dispersion theory calculations. An anticrossing behavior in the dispersion of the polariton branches with an energy splitting up to 15meV, which is a key signature of the strong coupling regime, is observed. Strong coupling involving zinc gallium oxide, which is a highly doped semiconductor, as an alternative to noble metals is also investigated. Experimental and simulated reflectometry spectra as well as the dispersion relations are discussed so as to draw conclusions about the properties of the system. Furthermore, an approach to enhance the conductivity of organic semiconductor polymers by strongly coupling their polaronic states to SPPs is presented and four-point probe measurements are conducted. The goal is to exploit the delocalization of the hybrid states to alter the conductivity of the organic semiconductor. The results presented in this thesis provide new insights into the profit from the properties of light-matter hybridization in order to explore its full potential for several areas and applications.

This work offers a concept to predict and comprehend the electronic excited states in regular aggregates formed of quasi-one-dimensional organic materials. The tight face-to-face stacking of the molecules justifies the idealization of the crystals and clusters as weakly interacting stacks with leading effects taking place within the columnar sub-structures. Thus, the concept of the small radius exciton theory in linear molecular chains was adopted to examine the excitonic states. The excited states are composed of molecular excitations and nearest neighbor charge transfer (CT) excitations. We analyzed the structure and properties of the excited states which result from the coupling of Frenkel and CT excitons of arbitrary strength in finite chains with idealized free ends. With the help of a partially analytical approach to determine the excitonic states of mixed Frenkel CT character by introducing a complex wave vector, two main types of states can be distinguished. The majority of states are bulk states with purely imaginary wavevector. The dispersion relation of these state matches exactly the dispersion relation known from the infinite chain. The internal structure of the excitons in infinite chains is directly transferred to the bulk states in finite chains. TAMM-like surface states belong to the second class of states. Owing to the damping mediated by a a non-vanishing real part of the wavevector, the wave function of the surface states is localized at the outermost molecules. The corresponding decay length is exclusively determined by the parameterization of the coupling and is independent of the system size. It can therefore be assigned as a characteristic quantum length which plays a vital role for the understanding of system-dependent behavior of the states. The number and type of surface states occurring is predicted for any arbitrary coupling situation. The different nature of bulk and surface states leads to distinct quantum confinement effects. Two regimes are distinguished. The first regime, the case of weak confinement, is realized if the chain length is larger than the intrinsic length. Both kinds of states arrange with the system size according to their nature. Derived from the excitonic states of the infinite chain, the bulk states preserve their quasi-particle character in these large systems. Considered as a quasi-particle confined in box, they change their energy with the system size according to the particle-in-a-box picture. The surface states do not react to a change of the chain length at all, since effectively only the outermost molecules contribute to the wavefunction. The second regime holds if the states are strongly confined, i.e., the system is smaller than the intrinsic length. Both types of states give up their typical behavior and adopt similar properties. / Diese Arbeit unterbreitet ein Konzept, um elektronische Anregungszustände in Aggregaten quasi-eindimensionaler organischer Materialien vorherzusagen und zu verstehen. Die dichte Packung der Moleküle rechtfertigt die Idealisierung der Kristalle bzw. Cluster als schwach wechselwirkende Stapel, wobei die führenden Effekte innerhalb der Molekülstapel zu erwarten sind. Zur Beschreibung der exzitonischen Zustände wurde das Konzept der 'small radius'-Exzitonen in linearen Molekülketten angewandt. Die elektronischen Zustände sind dabei aus molekularen (Frenkel) und nächsten Nachbarn 'charge-transfer' (CT) Anregungen zusammengesetzt. Die Struktur und Eigenschaften der Zustände wurden für beliebige Kopplungsstärken zwischen Frenkel- und CT Anregungen in Ketten mit idealisierten freien Enden für beliebiger Längen analysiert. Der entwickelte, überwiegend analytische Zugang, welcher auf der Einführung eines komplexen Wellenvektors beruht, ermöglicht die Unterscheidung zweier grundsätzlicher Zustandstypen. Die Mehrheit der Zustände sind Volumenzustände mit rein imaginärem Wellenvektor. Die zugehörige Dispersionsrelation entspricht exakt der Dispersionsrelation der unendlichen Kette mit äquivalenten Kopplungsverhältnissen. Die interne Struktur der Exzitonen der unendlichen Kette wird auf die Volumenzustände der endlichen Kette direkt übertragen. Der zweite grundlegende Zustandstyp umfaßt Tamm-artige Oberflächenzustände. Aufgrund der durch einen nichtverschwindenden reellen Anteil des Wellenvektors hervorgerufenen Dämpfung sind die Wellenfunktionen der Oberflächenzustände an den Randmolekülen lokalisiert. Die entsprechende Dämpfungslänge ist ausschließlich durch die Parametrisierung der Kopplungen bestimmt und ist somit unabhängig von der Kettenlänge. Sie kann daher als intrinische Quantenlänge interpretiert werden, welche von essentieller Bedeutung für das Verständnis systemgrößenabhängigen Verhaltens ist. Sowohl die Anzahl als auch die Art der Oberflächenzustände kann für jede Kopplungssituation vorhergesagt werden. Die unterschiedliche Natur der Volumen- und Oberflächenzustände führt auf ausgeprägte 'Quantum confinement' Effekte. Zwei Regime sind zu unterscheiden. Im Falle des ersten Regimes, dem schwachen 'Confinement', ist die Kettenlänge größer als die intrinsische Länge. Beide Zustandarten reagieren auf eine Veränderung der Kettenlänge gemäß ihrer Natur. Aufgrund ihrer Verwandschaft mit den Bandzuständen der unendlichen Kette bewahren die Volumenzustände ihren Quasiteilchen-Charakter. Aufgefaßt als Quasiteilchen, erfahren sie in endlichen Systemen eine energetische Verschiebung gemäß dem Potentialtopf-Modell. Oberflächenzustände zeigen keine Reaktion auf veränderte Kettenlängen, da effektiv nur die Randmoleküle zur Wellenfunktion beitragen. Es findet ein Übergang zum zweiten Regime (starkes 'Confinement') statt, sobald die Kettenlänge kleiner als intrinsische Quantenlänge wird. Beide Zustandsarten geben ihr typisches Verhalten auf und werden mit abnehmender Kettenlänge zunehmend ähnlicher.

In the first two chapters we presented the basics of density functional theory and semiempirical LSD+U approximation, which was implemented in the full-potential local-orbital (FPLO) minimal-basis calculation scheme. In the third chapter we tested the implemented version of LSDA+U on 3d transitional metal monoxides. Essential improvement of the spectroscopic properties was obtained. A simple model describing the value and direction of the magnetic moment of a transition metal ion was presented. The model visualizes the interplay of the spin-orbit coupling and crystal field splitting. In the fourth chapter we calculated the electronic spectrum of the single Zn impurity in CuO2 plane considered as a vacancy in Cu 3d states. The analytic solution for the states of different symmetry was obtained. Depending on the strength of perturbation induced by the impurity on the neighboring Cu ions, the states are either resonant or localized. The critical values of the perturbation were computed. In the fifth chapter we presented the calculations for three novel vanadates: MgVO3, Sb2O2VO3 and VOMoO4. The tight-binding parameters and the exchange integrals were computed. The magnesium and antimony vanadates appeared to be spin-½ one-dimensional systems, the latter having much stronger one-dimensional character and being probably the best realization of inorganic spin-Peierls system. The molybdenum vanadate was found to be two-dimensional spin-½ system. The Mo 4d orbitals play an important role in the electronic transfer.

Au cours de ces travaux de thèse, la résolution de problèmes non-linéaires en interaction forte entre une structure et un fluide a été étudiée par une approche partitionnée. La stabilité, la convergence et les performances de différents schémas de couplages explicites et implicites ont été explorées. L'approche partitionnée autorise la réutilisation des codes existants dans un contexte plus général. Un des objectifs de nos travaux est de les utiliser comme des boites noires, dont on n'a pas le besoin de connaitre le fonctionnement interne. A cette fin, la technologie des composants et le middleware CTL ont été utilisés. Ainsi, deux composants basés sur des codes existants pour le fluide et la structure ont été développés puis couplés par une approche de type code maître.Les performances de différentes architectures de composants aussi bien que la communication entre composants parallélisés sont décrites dans ce document. La réutilisation de codes existants permet de profiter au plus vite des modèles avancés développés de manière spécifique pour nos sous-problèmes. Pour la partie solide, par exemple, il est possible d'utiliser différents modèles éléments finis en grandes déformations avec des matériaux non-linéaires. Pour la partie fluide, nous avons choisi une approche arbitrairement Lagrangienne-Eulérienne, et la résolution par volumes finis. Différents régimes d'écoulements instationnaires aussi bien incompressibles (modélisés alors par les équations de Navier-Stokes) qu'à surfaces libres sont ici considérés. La description de phénomènes tels que le déferlement des vagues et leur impact sur des structures est ainsi rendu possible / A partitioned approach is studied to solve strongly coupled nonlinear fluid structure interaction problems. The stability, convergence and performance of explicit and implicit coupling algorithms are explored. The partitioned approach allows to re-use existing codes in a more general context. One purpose of this work is to be able to couple them as black-boxes. To that end, the scientific software component framework CTL is considered. Therefore a fluid and a structure component based on existing software are developed and coupled with a master code approach. Computational performance of different remote calls and parallel implementation of components are also depicted herein. The re-use of existing software allows to couple advanced models developed for both sub-problems. In this work, the structure part is solved by the Finite Element Method, with the possibility to use different non-linear and large deformation behaviors. For the fluid part, examples modeled with an arbitrary Lagrangian Eulerian formulation are considered, solved with a finite volume method. The models used are first transient incompressible flows described by the Navier-Stokes equation, then free surface flows. With the latter, the impact of sloshing and breaking waves on model structures can be computed / In dieser Doktorarbeit wird ein partiotionierter Ansatz zur Lösung nichlinearer stark gekoppelter Fluid-Struktur-Interaktionsprobleme behandelt. Dabei werden die Stabilität, die Konvergenz und die Performanz expliziter und impliziter Kopplungsalgorithmen untersucht. Der partitionierte Ansatz ermöglicht die Wiederverwendung von existierender Software in einem allgemeineren Kontext. Ein Ziel dieser Arbeit ist hierbei die Nutzung dieser Software als Blackboxen. Hierzu verwenden wir das komponentenbasierte Framework CTL. Die existierenden Simulationscodes für das Strömungs- und das Strukturproblem werden als CTL Komponenten umgesetzt und über einen Mastercode gekoppelt. Die Performanz des Gesamtsystems wird hinsichtlich unterschiedlicher Komponentenbindungen und der parallelen Implementierungen der Simulationskomponenten analysiert. Existierende Simulationscodes weisen mitunter viele Mannjahre Entwicklungszeit auf, bieten auf die einzelnen Probleme abgestimmte numerische Verfahren und unterstützen unterschiedliche Modelle des betrachteten physikalischen Fachgebietes. Daher ist eine Wiederverwendung erstrebenswert. Der Strukturteil wird über die Finite Elemente Methode approximiert, wobei groé Deformationen und verschiedene nicht-lineare Materialmodelle unterstützt werden. Auf der Strömungsseite werden Beispielprobleme (von instationären inkompressiblen Strömungen zu Strömungen mit freier Oberäche) herangezogen, die mit der Arbitrary Lagrangian Eulerian Methode formuliert und der Finite Volumen Methode diskretisiert werden

Carbon-based conductors like carbon nanotubes (CNTs) and graphene nanoribbons (GNRs) have many properties, which make them relevant for potential electronic applications. Among them are high conductances and tunable band gap sizes. These properties make CNTs and GNRs useful in many circumstances, e.g. as channel material in transistors or transparent electrodes in solar cells. Plenty of literature can be found on the topic of single linear CNTs/GNRs. Some applications however require a large network of these conductors. In addition, a single conductor has only a small impact on the network conductance, which reduces the need to control the properties of each individual nanotube/-ribbon. This leads to networks being easier to apply. In this work, the conductance of large networks of GNRs is calculated using the quantum-transport formalism (QT). This has not been done before in literature. In order to apply QT to such a large amount of atoms, the recursive Green's function formalism is used. For this the networks are devided into subcells, which are represented by tight-binding matrices. Similar networks are also examined using two different nodal analysis (NA) approaches, where the nanoribbons are treated as ohmic conductors. For NA with one-dimensional conductors, major discrepancies are found in regards to the QT model. However, networks consisting of two-dimensional conductors (NA-2D) have many properties similar to the QT networks. A recipe to approximate the QT results with NA-2D is presented.:1. Introduction 2. Theoretical Principles 2.1 Carbon-based Conductors 2.1.1 Structure and Properties 2.1.2 Networks 2.2 Tight-Binding Model 2.3 Quantum Transport 2.3.1 Introduction 2.3.2 Level Broadening 2.3.3 Current Flow 2.3.4 Transmission 2.4 Nodal Analysis 3. Implementation 3.1 Quantum Tranport 3.1.1 Network Generation 3.1.2 Density-Functional based Tight-Binding Method 3.1.3 Recursive Green's Function Algorithm 3.1.4 Conductance 3.2 Nodal Analysis 3.2.1 One-dimensional Conductors 3.2.2 Two-dimensional Conductors 4. Results 4.1 Quantum Transport 4.1.1 Band Structures and Fermi Energies 4.1.2 Ideal Transmission and Consistency Tests 4.1.3 Percolation 4.1.4 Transmission 4.1.5 Conductance 4.1.6 Power Law Scaling 4.1.7 Size Dependence and Confinement Effects 4.1.8 Calculation Time 4.2 Nodal Analysis 4.2.1 One-dimensional Conductors 4.2.2 Two-dimensional Conductors 4.2.3 Calculation Time 4.3 Approximating QT with NA 4.3.1 Optimal Parameters 4.3.2 Percolation 4.3.3 Conductance 4.3.4 Power Law Scaling 5. Conclusions / Graphenbasierte Leiter wie Kohlenstoff-Nanoröhrchen (engl. 'carbon nanotubes', CNTs) oder Graphen-Nanobänder (engl. 'graphene nanoribbons', GNRs) haben viele Eigenschaften, die sie für potenzielle elektronische Anwendungen interessant machen. Darunter sind hohe Leitfähigkeiten und einstellbare Bandlückengrößen. Dadurch sind CNTs und GNRs in vielen Bereichen nützlich, z.B. als Kanalmaterial in Transistoren oder als transparente Elektroden in Solarzellen. Es gibt viel Literatur über einzelne, lineare CNTs/GNRs. Einige Anwendungen benötigen jedoch ein großes Netzwerk dieser Leiter. Zusätzlich hat ein einzelner Leiter wenig Einfluss auf die Leitfähigkeit des Netzwerks, wodurch die Eigenschaften der einzelnen Nanoröhrchen/-streifen weniger streng kontrolliert werden müssen. Dies führt dazu, dass es einfacher ist Netzwerke zu nutzen. In dieser Arbeit wird die Leitfähigkeit von großen GNR-Netzwerken mittels Quantentransport (QT) berechnet. Dies wurde in der Literatur noch nicht getan. Um QT auf eine so große Menge an Atomen anzuwenden wird der rekursive Greenfunktions-Formalismus benutzt. Dazu werden die Netzwerke in Unterzellen unterteilt, die durch Tight-Binding-Matrizen dargestellt werden. Ähnliche Netzwerke werden auch mit zwei Versionen der Knotenanalyse (engl. 'nodal analysis', NA) untersucht, welche die Nanobänder wie ohmische Leiter behandelt. Die Ergebnisse der NA mit eindimensionalen Leitern weisen deutliche Unterschiede zu den mit QT erzielten Ergebnissen auf. Wenn jedoch zweidimensionale Leiter in NA verwendet werden (NA-2D) gibt es viele parallelen zu den QT Ergebnissen. Zuletzt wird ein Vorgehen präsentiert, mit dem QT Resultate durch NA-2D Rechnungen genähert werden können.:1. Introduction 2. Theoretical Principles 2.1 Carbon-based Conductors 2.1.1 Structure and Properties 2.1.2 Networks 2.2 Tight-Binding Model 2.3 Quantum Transport 2.3.1 Introduction 2.3.2 Level Broadening 2.3.3 Current Flow 2.3.4 Transmission 2.4 Nodal Analysis 3. Implementation 3.1 Quantum Tranport 3.1.1 Network Generation 3.1.2 Density-Functional based Tight-Binding Method 3.1.3 Recursive Green's Function Algorithm 3.1.4 Conductance 3.2 Nodal Analysis 3.2.1 One-dimensional Conductors 3.2.2 Two-dimensional Conductors 4. Results 4.1 Quantum Transport 4.1.1 Band Structures and Fermi Energies 4.1.2 Ideal Transmission and Consistency Tests 4.1.3 Percolation 4.1.4 Transmission 4.1.5 Conductance 4.1.6 Power Law Scaling 4.1.7 Size Dependence and Confinement Effects 4.1.8 Calculation Time 4.2 Nodal Analysis 4.2.1 One-dimensional Conductors 4.2.2 Two-dimensional Conductors 4.2.3 Calculation Time 4.3 Approximating QT with NA 4.3.1 Optimal Parameters 4.3.2 Percolation 4.3.3 Conductance 4.3.4 Power Law Scaling 5. Conclusions

In the first two chapters we presented the basics of density functional theory and semiempirical LSD+U approximation, which was implemented in the full-potential local-orbital (FPLO) minimal-basis calculation scheme. In the third chapter we tested the implemented version of LSDA+U on 3d transitional metal monoxides. Essential improvement of the spectroscopic properties was obtained. A simple model describing the value and direction of the magnetic moment of a transition metal ion was presented. The model visualizes the interplay of the spin-orbit coupling and crystal field splitting. In the fourth chapter we calculated the electronic spectrum of the single Zn impurity in CuO2 plane considered as a vacancy in Cu 3d states. The analytic solution for the states of different symmetry was obtained. Depending on the strength of perturbation induced by the impurity on the neighboring Cu ions, the states are either resonant or localized. The critical values of the perturbation were computed. In the fifth chapter we presented the calculations for three novel vanadates: MgVO3, Sb2O2VO3 and VOMoO4. The tight-binding parameters and the exchange integrals were computed. The magnesium and antimony vanadates appeared to be spin-½ one-dimensional systems, the latter having much stronger one-dimensional character and being probably the best realization of inorganic spin-Peierls system. The molybdenum vanadate was found to be two-dimensional spin-½ system. The Mo 4d orbitals play an important role in the electronic transfer.

Die Arbeit befasst sich mit der Elektronenspinresonanz (ESR) stark korrelierter Elektronensysteme mit ferromagnetischen Wechselwirkungen. Es wurden dafür Messungen an den Kondogitter-Systemen CeRuPO und CeOsPO, der Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO, den niederdimensionalen frustrierten Quadratgittern AA’VO(PO4)2 sowie in dem schwach ferromagnetischen Metall Nb1-yFe2+y durchgeführt. Alle Verbindungen zeigen entweder eine ferromagnetische Ordnung oder befinden sich in der Nähe einer ferromagnetischen Instabilität, die die Eigenschaften des stark korrelierten Systems beeinflusst.:Abkürzungsverzeichnis xi Einleitung 1 1 Theoretische Modelle 5 1.1 Auswirkungen des Kristallfeldes 1.2 Phasenübergänge, Landau-Ginzburg Theorie und Quantenphasenübergänge 1.3 Physik Niederdimensionaler Spin-Systeme 1.3.1 Das zweidimensionale XY-Modell 1.3.2 Das J1-J2-Modell auf dem Quadratgitter 1.4 4f-Magnetismus, Kondoeffekt und Kondogitter 1.4.1 Vom freien Elektronengas zur Landau-Fermi-Flüssigkeit 1.4.2 Kondo-Effekt, RKKY-Wechselwirkung und Schwere Fermionen Systeme 1.4.3 Cer: 4f-Magnetismus 1.5 Schwach magnetische Metalle 1.5.1 Pauli-Suszeptibilität und spontan aufgespaltene Bänder 1.5.2 Spinfluktuationen in itineranten Magneten und marginale Fermiflüssigkeit 1.6 Dichtefunktionaltheorie 2 Grundlagen der Elektronenspinresonanz 31 2.1 Prinzip der magnetischen Resonanz und ESR Parameter 2.1.1 Linienform 2.1.2 Intensität 2.1.3 g-Faktor 2.1.4 Linienbreite und Spin-Relaxation 2.2 Experimenteller Aufbau 2.3 ESR in niederdimensionalen Systemen 2.4 ESR an Metallen und Kondogitter Systemen 2.4.1 Auswirkungen der Wechselwirkungen zwischen lokalen Momenten und Leitungselektronen auf die ESR 2.4.2 ESR in Kondogittersystemen 2.5 Leitungselektronenspinresonanz 2.5.1 Linienform in der LESR 2.5.2 Elliot-Yafet Theorie und ihre Verallgemeinerung 2.6 ESR an magnetischen Phasenübergängen 3 ESR in CeTPO (T=Ru, Os) und CeFeAs1-xPxO 59 3.1 Die Eigenschaften von CeTPO (T=Ru, Os) & CeFeAs1-xPxO 3.1.1 Das ferromagnetische Kondogitter CeRuPO 3.1.2 Das antiferromagnetische Kondogitter CeOsPO 3.1.3 Die Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO 3.2 CeRuPO und CeOsPO: Die Bedeutung FM Fluktuationen für die Beobachtbarkeit der ESR in Kondo-Gitter Systemen 3.3 ESR an CeRuPO Einkristallen 3.3.1 Anisotropie und Temperaturverhalten des g-Faktors 3.3.2 Anisotropie und Temperaturverhalten der Linienbreite 3.4 Entwicklung der ESR in der Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO 3.4.1 CeFeAs0.7P0.3O - Supraleitung und Ferromagnetismus 3.5 Zusammenfassung ESR in CeTPO und CeFeAs1-xPxO 4 ESR in den frustrierten Quadratgittern AA’VO(PO4)2 97 4.1 Struktur und magnetische Eigenschaften AA’VO(PO4)2 4.2 ESR an polykristallinen SrZnVO(PO4)2 & BaCdVO(PO4)2 4.2.1 SrZnVO(PO4)2 4.2.2 BaCdVO(PO4)2 4.3 ESR an Pb2VO(PO4)2-Einkristallen 4.3.1 Anisotropie der Resonanz 4.3.2 Temperaturabhängigkeit 4.4 Zusammenfassung der ESR in den frustrierten Quadratgittern 7 4.4.1 Analyse der Linienbreitendivergenz am Phasenübergang 5 Leitungselektronenspinresonanz in Nb1-yFe2+y 125 5.1 Das magnetische Phasendigramm von Nb1-yFe2+y 5.2 LESR in polykristallinen Nb1-yFe2+y 5.2.1 Proben mit ferromagnetischer Ordnung 5.2.2 Proben mit SDW-Ordnung 5.2.3 Zusammenfassung polykristalline Proben 5.3 Bandstruktur und verallgemeinerte Elliot-Yafet-Theorie in NbFe2 5.4 LESR in einkristallinen Proben von Nb1-yFe2+y 5.4.1 Fe-reicher Einkristall: y=0.016 5.4.2 Stöchiometrischer Einkristall: NbFe2 5.4.3 Nb-reicher Einkristall: y=-0.008 5.5 Zusammenfassung LESR in Nb1-yFe2+y 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Das zweite Moment der Dipol-Dipol-Wechselwirkung A.2 Untersuchte CeFeAs1-xPxO-Proben Literaturverzeichnis