Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt. Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert. In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt. Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert. In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Theorie der sogenannten stochastischen Vorwärts-Rückwärts-Differentialgleichungen (FBSDE), welche als ein stochastisches Anologon und in gewisser Weise als eine Verallgemeinerung von parabolischen quasi-linearen partiellen Differentialgleichungen betrachtet werden können. Die Dissertation besteht aus zwei Teilen: In dem ersten entwicklen wir die Theorie der sogenannten Entkopplungsfelder für allgemeine mehrdimensionale stark gekoppelte FBSDE. Diese Theorie besteht aus Existenz- sowie Eindeutigkeitsresultaten basierend auf dem Konzept des maximalen Intervalls. Es beinhaltet darüberhinaus Werkzeuge um Regularität von konkreten Problemen zu untersuchen. Insgesamt wird die Theorie für drei Klassen von Problemen entwickelt: In dem ersten Fall werden Lipschitz-Bedingungen an die Parameter des Problems vorausgesetzt, welche zugleich vom Zufall abhängen dürfen. Die Untersuchung der beiden anderen Klassen basiert auf dem ersten. In diesen werden die Parameter als deterministisch vorausgesetzt. Gleichwohl wird die Lipschitz-Stetigkeit durch zwei verschiedene Formen der lokalen Lipschitz-Stetigkeit abgeschwächt. In dem zweiten Teil werden diese abstrakten Resultate auf drei konkrete Probleme angewendet: In der ersten Anwendung wird gezeigt wie globale Lösbarkeit von FBSDE in dem sogenannten nicht-degenerierten Fall untersucht werden kann. In der zweiten Anwendung wird die Lösbarkeit eines gekoppelten Systems gezeigt, welches eine Lösung zu dem Skorokhod''schen Einbettungproblem liefert. Die Lösung wird für den Fall einer allgemeinen nicht-linearen Drift konstruiert. Die dritte Anwendung führt auf Lösbarkeit eines komplexen gekoppelten Vorwärt-Rückwärts-Systems, aus welchem optimale Strategien für das Problem der Nutzenmaximierung in unvollständingen Märkten konstruiert werden. Das System wird in einem verhältnismäßig allgmeinen Rahmen gelöst, d.h. für eine verhältnismäßig allgemeine Klasse von Nutzenfunktion auf den reellen Zahlen. / This thesis deals with the theory of so called forward-backward stochastic differential equations (FBSDE) which can be seen as a stochastic formulation and in some sense generalization of parabolic quasi-linear partial differential equations. The thesis consist of two parts: In the first we develop the theory of so called decoupling fields for general multidimensional fully coupled FBSDE in a Brownian setting. The theory consists of uniqueness and existence results for decoupling fields on the so called the maximal interval. It also provides tools to investigate well-posedness and regularity for particular problems. In total the theory is developed for three different classes of FBSDE: In the first Lipschitz continuity of the parameter functions is required, which at the same time are allowed to be random. The other two classes we investigate are based on the theory developed for the first one. In both of them all parameter functions have to be deterministic. However, two different types of local Lipschitz continuity replace the more restrictive Lipschitz continuity of the first class. In the second part we apply these techniques to three different problems: In the first application we demonstrate how well-posedness of FBSDE in the so called non-degenerate case can be investigated. As a second application we demonstrate the solvability of a system, which provides a solution to the so called Skorokhod embedding problem (SEP) via FBSDE. The solution to the SEP is provided for the case of general non-linear drift. The third application provides solutions to a complex FBSDE from which optimal trading strategies for a problem of utility maximization in incomplete markets are constructed. The FBSDE is solved in a relatively general setting, i.e. for a relatively general class of utility functions on the real line.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den Transporteigenschaften defektbehafteter Kohlenstoffnanoröhrchen (CNTs). Als Beispiel werden dabei einfache und doppelte Fehlstellen betrachtet. Der Fokus liegt auf der Berechnung des Transmissionsspektrums und der Leitfähigkeit mit einem schnellen, linear skalierenden rekursiven Greenfunktions-Formalismus, mit dem große Systeme quantenmechanisch behandelt werden können. Als Grundlage wird ein dichtefunktionalbasiertes Tight-Binding-Modell verwendet. Der Einfluss der Defektdichte und des CNT-Durchmessers wird im Rahmen einer statistischen Analyse untersucht. Es wird gezeigt, dass im Grenzfall kleiner Transmission die Leitfähigkeit exponentiell mit der Defektanzahl skaliert. Das System befindet sich im Regime starker Lokalisierung, wobei die Lokalisierungslänge von der Defektdichte und dem CNT-Durchmesser abhängt.

This work offers a concept to predict and comprehend the electronic excited states in regular aggregates formed of quasi-one-dimensional organic materials. The tight face-to-face stacking of the molecules justifies the idealization of the crystals and clusters as weakly interacting stacks with leading effects taking place within the columnar sub-structures. Thus, the concept of the small radius exciton theory in linear molecular chains was adopted to examine the excitonic states. The excited states are composed of molecular excitations and nearest neighbor charge transfer (CT) excitations. We analyzed the structure and properties of the excited states which result from the coupling of Frenkel and CT excitons of arbitrary strength in finite chains with idealized free ends. With the help of a partially analytical approach to determine the excitonic states of mixed Frenkel CT character by introducing a complex wave vector, two main types of states can be distinguished. The majority of states are bulk states with purely imaginary wavevector. The dispersion relation of these state matches exactly the dispersion relation known from the infinite chain. The internal structure of the excitons in infinite chains is directly transferred to the bulk states in finite chains. TAMM-like surface states belong to the second class of states. Owing to the damping mediated by a a non-vanishing real part of the wavevector, the wave function of the surface states is localized at the outermost molecules. The corresponding decay length is exclusively determined by the parameterization of the coupling and is independent of the system size. It can therefore be assigned as a characteristic quantum length which plays a vital role for the understanding of system-dependent behavior of the states. The number and type of surface states occurring is predicted for any arbitrary coupling situation. The different nature of bulk and surface states leads to distinct quantum confinement effects. Two regimes are distinguished. The first regime, the case of weak confinement, is realized if the chain length is larger than the intrinsic length. Both kinds of states arrange with the system size according to their nature. Derived from the excitonic states of the infinite chain, the bulk states preserve their quasi-particle character in these large systems. Considered as a quasi-particle confined in box, they change their energy with the system size according to the particle-in-a-box picture. The surface states do not react to a change of the chain length at all, since effectively only the outermost molecules contribute to the wavefunction. The second regime holds if the states are strongly confined, i.e., the system is smaller than the intrinsic length. Both types of states give up their typical behavior and adopt similar properties. / Diese Arbeit unterbreitet ein Konzept, um elektronische Anregungszustände in Aggregaten quasi-eindimensionaler organischer Materialien vorherzusagen und zu verstehen. Die dichte Packung der Moleküle rechtfertigt die Idealisierung der Kristalle bzw. Cluster als schwach wechselwirkende Stapel, wobei die führenden Effekte innerhalb der Molekülstapel zu erwarten sind. Zur Beschreibung der exzitonischen Zustände wurde das Konzept der 'small radius'-Exzitonen in linearen Molekülketten angewandt. Die elektronischen Zustände sind dabei aus molekularen (Frenkel) und nächsten Nachbarn 'charge-transfer' (CT) Anregungen zusammengesetzt. Die Struktur und Eigenschaften der Zustände wurden für beliebige Kopplungsstärken zwischen Frenkel- und CT Anregungen in Ketten mit idealisierten freien Enden für beliebiger Längen analysiert. Der entwickelte, überwiegend analytische Zugang, welcher auf der Einführung eines komplexen Wellenvektors beruht, ermöglicht die Unterscheidung zweier grundsätzlicher Zustandstypen. Die Mehrheit der Zustände sind Volumenzustände mit rein imaginärem Wellenvektor. Die zugehörige Dispersionsrelation entspricht exakt der Dispersionsrelation der unendlichen Kette mit äquivalenten Kopplungsverhältnissen. Die interne Struktur der Exzitonen der unendlichen Kette wird auf die Volumenzustände der endlichen Kette direkt übertragen. Der zweite grundlegende Zustandstyp umfaßt Tamm-artige Oberflächenzustände. Aufgrund der durch einen nichtverschwindenden reellen Anteil des Wellenvektors hervorgerufenen Dämpfung sind die Wellenfunktionen der Oberflächenzustände an den Randmolekülen lokalisiert. Die entsprechende Dämpfungslänge ist ausschließlich durch die Parametrisierung der Kopplungen bestimmt und ist somit unabhängig von der Kettenlänge. Sie kann daher als intrinische Quantenlänge interpretiert werden, welche von essentieller Bedeutung für das Verständnis systemgrößenabhängigen Verhaltens ist. Sowohl die Anzahl als auch die Art der Oberflächenzustände kann für jede Kopplungssituation vorhergesagt werden. Die unterschiedliche Natur der Volumen- und Oberflächenzustände führt auf ausgeprägte 'Quantum confinement' Effekte. Zwei Regime sind zu unterscheiden. Im Falle des ersten Regimes, dem schwachen 'Confinement', ist die Kettenlänge größer als die intrinsische Länge. Beide Zustandarten reagieren auf eine Veränderung der Kettenlänge gemäß ihrer Natur. Aufgrund ihrer Verwandschaft mit den Bandzuständen der unendlichen Kette bewahren die Volumenzustände ihren Quasiteilchen-Charakter. Aufgefaßt als Quasiteilchen, erfahren sie in endlichen Systemen eine energetische Verschiebung gemäß dem Potentialtopf-Modell. Oberflächenzustände zeigen keine Reaktion auf veränderte Kettenlängen, da effektiv nur die Randmoleküle zur Wellenfunktion beitragen. Es findet ein Übergang zum zweiten Regime (starkes 'Confinement') statt, sobald die Kettenlänge kleiner als intrinsische Quantenlänge wird. Beide Zustandsarten geben ihr typisches Verhalten auf und werden mit abnehmender Kettenlänge zunehmend ähnlicher.

The continuous migration to smaller feature sizes puts high demands on materials and technologies for future ultra-large-scale integrated circuits. Particularly, the copper-based interconnect system will reach fundamental limits soon. Their outstanding properties make metallic carbon nanotubes (CNTs) an ideal material to partially replace copper in future interconnect architectures. Here, a low contact resistance to existing metal lines is crucial. The present thesis contributes to the theory and numerical description of electronic transport in metallic CNTs with metal contacts. Different theoretical approaches are applied to various contact models and electrode materials (Al, Cu, Pd, Ag, Pt, Au) are compared. Ballistic transport calculations are based on the non-equilibrium Greens function formalism combined with tight-binding (TB), extended Hückel theory (EHT) and density functional theory (DFT). Simplified contact models allow a qualitative investigation of both the influence of geometry and CNT length, and the strength and extent of the contact on the transport properties. In addition, such simple contact models are used to compare the influence of different electronic structure methods on transport. It is found that the semiempirical TB and EHT are inadequate to quantitatively reproduce the DFT-based results. Based on this observation, an improved set of Hückel parameters is developed, which remedies this insufficiency. A systematic investigation of different contact materials is carried out using well defined atomistic metal-CNT-metal structures, optimized in a systematic way. Analytical models for the CNT-metal interaction are proposed. Based on that, electronic transport calculations are carried out, which can be extended to large systems by applying the computationally cheap improved EHT. The metal-CNT-metal systems can then be ranked by average conductance: Ag ≤ Au < Cu < Pt ≤ Pd < Al. This corresponds qualitatively with calculated contact distances, binding energies and work functions of CNTs and metals. To gain a deeper understanding of the transport properties, the electronic structure of the metal-CNT-metal systems and their respective parts is analyzed in detail. Here, the energy resolved local density of states is a valuable tool to investigate the CNT-metal interaction and its influences on the transport. / Die kontinuierliche Verkleinerung der Strukturgrößen stellt hohe Anforderungen an Materialen und Technologien zukünftiger hochintegrierter Schaltkreise. Insbesondere die Leistungsfähigkeit kupferbasierte Leitbahnsystem wird bald an fundamentale Grenzen stoßen. Aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften könnten metallische Kohlenstoffnanoröhren (engl. Carbon Nanotubes, CNTs) Kupfer in zukünftigen Leitbahnsystemen teilweise ersetzen. Dabei ist ein geringer Kontaktwiderstand mit vorhandenen Leitbahnen von entscheidender Bedeutung. Die vorliegende Arbeit liefert grundlegende Beiträge zur Theorie und zur numerischen Beschreibung elektronischer Transporteigenschaften metallischer CNTs mit Metallkontakten. Dazu werden verschiedene theoretische Ansätze auf diverse Kontaktmodelle angewandt und eine Auswahl von Elektrodenmaterialen (Al, Cu, Pd, Ag, Pt, Au) verglichen. Die Beschreibung ballistischen Elektronentransports erfolgt mittels des Formalismus der Nichtgleichgewichts-Green-Funktionen in Kombination mit Tight-Binding (TB), erweiterter Hückel-Theorie (EHT) und Dichtefunktionaltheorie (DFT). Vereinfachte Kontaktmodelle dienen der qualitativen Untersuchung des Einflusses von Geometrie und Länge der Nanoröhren, sowie von Stärke und Ausdehnung des Kontaktes. Darüber hinaus erlauben solch einfache Modelle mit geringem numerischen Aufwand den Einfluss verschiedener Elektronenstrukturmethoden zu untersuchen. Es zeigt sich, dass die semiempirischen Methoden TB und EHT nicht in der Lage sind die Ergebnisse der DFT quantitativ zu reproduzieren. Ausgehend von diesen Ergebnissen wird ein verbesserter Satz von Hückel-Parametern generiert, der diesen Mangel behebt. Die Untersuchung verschiedener Kontaktmaterialien erfolgt an wohldefinierten atomistischen Metall-CNT-Metall-Strukturen, welche systematisch optimiert werden. Analytische Modelle zur Beschreibung der CNT-Metall-Wechselwirkung werden vorgeschlagen. Darauf aufbauende Berechnungen der elektronischen Transporteigenschaften, können mit Hilfe der verbesserten EHT auf große Systeme ausgedehnt werden. Die Ergebnisse ermöglichen eine Reihung der Metall-CNT-Metall-Systeme hinsichtlich ihrer Leitfähigkeit: Ag ≤ Au < Cu < Pt ≤ Pd < Al. Dies korrespondiert qualitativ mit berechneten Kontaktabständen, Bindungsenergien und Austrittarbeiten der CNTs und Metalle. Zum tieferen Verständnis der Transporteigenschaften erfolgt eine detaillierte Analyse der elektronischen Struktur der Metall-CNT-Metall-Systeme und ihrer Teilsysteme. Dabei erweist sich die energieaufgelöste lokale Zustandsdichte als nützliches Werkzeug zur Visulisierung und zur Charakterisierung der Wechselwirkung zwischen CNT und Metall sowie deren Einfluss auf den Transport.

Solid state physics comprises many interesting physical phenomena driven by the complex interplay of the crystal structure, magnetic and orbital degrees of freedom, quantum fluctuations and correlation. The discovery of materials which exhibit exotic phenomena like low dimensional magnetism, superconductivity, thermoelectricity or multiferroic behavior leads to various applications which even directly influence our daily live. For such technical applications and the purposive modification of materials, the understanding of the underlying mechanisms in solids is a precondition. Nowadays DFT based band structure programs become broadly available with the possibility to calculate systems with several hundreds of atoms in reasonable time scales and high accuracy using standard computers due to the rapid technical and conceptional development in the last decades. These improvements allow to study physical properties of solids from their crystal structure and support the search for underlying mechanisms of different phenomena from microscopic grounds. This thesis focuses on the theoretical description of low dimensional magnets and intermetallic compounds. We combine DFT based electronic structure and model calculations to develop the magnetic properties of the compounds from microscopic grounds. The developed, intuitive pictures were challenged by model simulations with various experiments, probing microscopic and macroscopic properties, such as thermodynamic measurements, high field magnetization, nuclear magnetic resonance or electron spin resonance experiments. This combined approach allows to investigate the close interplay of the crystal structure and the magnetic properties of complex materials in close collaboration with experimentalists. In turn, the systematic variation of intrinsic parameters by substitution or of extrinsic factors, like magnetic field, temperature or pressure is an efficient way to probe the derived models. Especially pressure allows a continuous change of the crystal structure on a rather large energy scale without the chemical complexity of substitution, thus being an ideal tool to consistently alter the electronic structure in a controlled way. Our theoretical results not only provide reliable descriptions of real materials, exhibiting disorder, partial site occupation and/or strong correlations, but also predict fascinating phenomena upon extreme conditions. In parts this theoretical predictions were already confirmed by own experiments on large scale facilities. Whereas in the first part of this work the main purpose was to develop reliable magnetic models of low dimensional magnets, in the second part we unraveled the underlying mechanism for different phase transitions upon pressure. In more detail, the first part of this thesis is focused on the magnetic ground states of spin 1/2 transition metal compounds which show fascinating phase diagrams with many unusual ground states, including various types of magnetic order, like helical states exhibiting different pitch angles, driven by the intimate interplay of structural details and quantum fluctuations. The exact arrangement and the connection of the magnetically active building blocks within these materials determine the hybridization, orbital occupation, and orbital orientation, this way altering the exchange paths and strengths of magnetic interaction within the system and consequently being crucial for the formation of the respective ground states. The spin 1/2 transition metal compounds, which have been investigated in this work, illustrate the great variety of exciting phenomena fueling the huge interest in this class of materials. We focused on cuprates with magnetically active CuO4 plaquettes, mainly arranged into edge sharing geometries. The influence of structural peculiarities, as distortion, folding, changed bonding angles, substitution or exchanged ligands has been studied with respect to their relevance for the magnetic ground state. Besides the detailed description of the magnetic ground states of selected compounds, we attempted to unravel the origin for the formation of a particular magnetic ground state by deriving general trends and relations for this class of compounds. The details of the treatment of the correlation and influence of structural peculiarities like distortion or the bond angles are evaluated carefully. In the second part of this work we presented the results of joint theoretical and experimental studies for intermetallic compounds, all exhibiting an isostructural phase transition upon pressure. Many different driving forces for such phase transitions are known like quantum fluctuations, valence instabilities or magnetic ordering. The combination of extensive computational studies and high pressure XRD, XAS and XMCD experiments using synchrotron radiation reveals completely different underlying mechanism for the onset of the phase transitions in YCo5, SrFe2As2 and EuPd3Bx. This thesis demonstrates on a series of complex compounds that the combination of ab-initio electronic structure calculations with numerical simulations and with various experimental techniques is an extremely powerful tool for a successful description of the intriguing quantum phenomena in solids. This approach is able to reduce the complex behavior of real materials to simple but appropriate models, this way providing a deep understanding for the underlying mechanisms and an intuitive picture for many phenomena. In addition, the close interaction of theory and experiment stimulates the improvement and refinement of the methods in both areas, pioneering the grounds for more and more precise descriptions. Further pushing the limits of these mighty techniques will not only be a precondition for the success of fundamental research at the frontier between physics and chemistry, but also enables an advanced material design on computational grounds.

This thesis theoretically investigates the electronic transport properties of defective carbon nanotubes (CNTs). For the defects the focus is set to vacancy types. The calculations are performed using quantum transport theory and an underlying density-functional-based tight-binding method. Two algorithmic improvements are derived, which accelerate the common methods for quasi one-dimensional systems for the specific case of (i) randomly distributed defects and (ii) long unit cells. With this, the transmission spectrum and the conductance is calculated as a function of the CNT length, diameter, chiral angle, defect type, defect density, defect fraction, and temperature. The diffusive and the localized transport regime are described by extracting elastic mean free paths and localization lengths for metallic and semiconducting CNTs. Simple analytic models for estimating or even predicting the conductance dependence on the mentioned parameters are derived. Finally, the formation of defect-induced long-range deformations and its influence on the conductance are studied.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Carbon nanotubes 2.1.1 Structure 2.1.2 Properties 2.1.3 Defects 2.1.4 Synthesis 2.1.5 Characterization 2.1.6 Applications 2.2 Electron structure theory 2.2.1 Introduction 2.2.2 Density functional theory 2.2.3 Density-functional-based tight binding 2.2.3.1 First-order expansion 2.2.3.2 Creation of the parameter set 2.2.3.3 Second-order expansion 2.2.3.4 Usage 2.3 Electron transport 2.3.1 Equilibrium Green’s-function-based quantum transport theory 2.3.2 Transport regimes 2.3.3 Classical derivation: drift-diffusion equation with a sink 2.3.4 Quantum derivation: Dorokhov-Mello-Pereyra-Kumar theory A Improved recursive Green’s function formalism for quasi one-dimensional systems with realistic defects (J. Comput. Phys. 334 (2017), 607–619) A.1 Introduction A.2 Quantum transport theory A.3 Recursive Green’s function formalisms A.3.1 Forward iteration scheme A.3.2 Recursive decimation scheme A.3.3 Renormalization decimation algorithm A.4 Improved RGF+RDA A.5 Performance test A.5.1 Random test matrix A.5.2 Transport through carbon nanotubes A.6 Summary and conclusions B Strong localization in defective carbon nanotubes: a recursive Green’s function study (New J. Phys. 16 (2014), 123026) B.1 Introduction B.2 Theoretical framework B.2.1 Transport formalism B.2.2 Recursive Green’s function formalism B.2.3 Electronic structure B.2.4 Strong localization B.3 Modeling details of the defective system B.4 Results and discussion B.4.1 Single defects B.4.2 Randomly distributed defects B.4.3 Localization exponent B.4.4 Diameter dependence and temperature dependence of the localization exponent B.5 Summary and conclusions Supplementary material C Electronic transport in metallic carbon nanotubes with mixed defects within the strong localization regime (Comput. Mater. Sci. 138 (2017), 49–57) C.1 Introduction C.2 Theoretical framework C.3 Modeling details C.4 Results and discussion C.4.1 Conductance C.4.2 Localization exponent C.4.3 Influence of temperature C.4.4 Conductance estimation C.5 Summary and conclusions D An improved Green’s function algorithm applied to quantum transport in carbon nanotubes (arXiv: 1806.02039) D.1 Introduction D.2 Electronic transport D.3 Decimation technique and renormalization-decimation algorithm D.4 Renormalization-decimation algorithm for electrodes with long unit cells D.4.1 Surface Green’s functions D.4.2 Bulk Green’s functions and electrode density of states D.5 Complexity measure and performance test D.6 Exemplary results D.7 Summary and conclusions E Electronic transport through defective semiconducting carbon nanotubes (J. Phys. Commun. 2 (2018), 105012) E.1 Introduction E.2 Theoretical framework E.3 Modeling details E.4 Results and discussion E.4.1 Transmission and transport regimes E.4.2 Energy dependent localization exponent and elastic mean free path E.4.3 Conductance, effective localization exponent and effective elastic mean free path E.5 Summary and conclusions Supplementary material F Influence of defect-induced deformations on electron transport in carbon nanotubes (J. Phys. Commun. 2 (2018), 115023) F.1 Introduction F.2 Theory F.3 Results F.4 Summary and conclusions 3 Ongoing work 4 Summary and outlook 4.1 Summary 4.2 Outlook 5 Appendix 5.1 Bandstructure of graphene 5.2 Quantum transport theory and Landauer-Büttiker formula References List of figures List of tables Acknowledgement Selbstständigkeitserklärung Curriculum vitae List of publications / Diese Dissertation untersucht mittels theoretischer Methoden die elektronischen Transporteigenschaften von defektbehafteten Kohlenstoffnanoröhren (englisch: carbon nanotubes, CNTs). Dabei werden Vakanzen als Defekte fokussiert behandelt. Die Berechnungen werden mittels Quantentransporttheorie und einer zugrunde liegenden dichtefunktionalbasierten Tight-Binding-Methode durchgeführt. Zwei algorithmische Verbesserungen werden hergeleitet, welche die üblichen Methoden für quasi-eindimensionale Systeme für zwei spezifische Fälle beschleunigen: (i) zufällig verteilte Defekte und (ii) lange Einheitszellen. Damit werden das Transmissionsspektrum und der Leitwert als Funktion von CNT-Länge, Durchmesser, chiralem Winkel, Defekttyp, Defektdichte, Defektanteil und Temperatur berechnet. Das Diffusions- und das Lokalisierungstransportregime werden beschrieben, indem die elastische freie Weglänge und die Lokalisierungslänge für metallische und halbleitende CNTs extrahiert werden. Einfache analytische Modelle zur Abschätzung bis hin zur Vorhersage des Leitwertes in Abhängigkeit besagter Parameter werden abgeleitet. Schlussendlich werden die Bildung einer defektinduzierten, langreichweitigen Deformation und deren Einfluss auf den Leitwert studiert.:1 Introduction 2 Fundamentals 2.1 Carbon nanotubes 2.1.1 Structure 2.1.2 Properties 2.1.3 Defects 2.1.4 Synthesis 2.1.5 Characterization 2.1.6 Applications 2.2 Electron structure theory 2.2.1 Introduction 2.2.2 Density functional theory 2.2.3 Density-functional-based tight binding 2.2.3.1 First-order expansion 2.2.3.2 Creation of the parameter set 2.2.3.3 Second-order expansion 2.2.3.4 Usage 2.3 Electron transport 2.3.1 Equilibrium Green’s-function-based quantum transport theory 2.3.2 Transport regimes 2.3.3 Classical derivation: drift-diffusion equation with a sink 2.3.4 Quantum derivation: Dorokhov-Mello-Pereyra-Kumar theory A Improved recursive Green’s function formalism for quasi one-dimensional systems with realistic defects (J. Comput. Phys. 334 (2017), 607–619) A.1 Introduction A.2 Quantum transport theory A.3 Recursive Green’s function formalisms A.3.1 Forward iteration scheme A.3.2 Recursive decimation scheme A.3.3 Renormalization decimation algorithm A.4 Improved RGF+RDA A.5 Performance test A.5.1 Random test matrix A.5.2 Transport through carbon nanotubes A.6 Summary and conclusions B Strong localization in defective carbon nanotubes: a recursive Green’s function study (New J. Phys. 16 (2014), 123026) B.1 Introduction B.2 Theoretical framework B.2.1 Transport formalism B.2.2 Recursive Green’s function formalism B.2.3 Electronic structure B.2.4 Strong localization B.3 Modeling details of the defective system B.4 Results and discussion B.4.1 Single defects B.4.2 Randomly distributed defects B.4.3 Localization exponent B.4.4 Diameter dependence and temperature dependence of the localization exponent B.5 Summary and conclusions Supplementary material C Electronic transport in metallic carbon nanotubes with mixed defects within the strong localization regime (Comput. Mater. Sci. 138 (2017), 49–57) C.1 Introduction C.2 Theoretical framework C.3 Modeling details C.4 Results and discussion C.4.1 Conductance C.4.2 Localization exponent C.4.3 Influence of temperature C.4.4 Conductance estimation C.5 Summary and conclusions D An improved Green’s function algorithm applied to quantum transport in carbon nanotubes (arXiv: 1806.02039) D.1 Introduction D.2 Electronic transport D.3 Decimation technique and renormalization-decimation algorithm D.4 Renormalization-decimation algorithm for electrodes with long unit cells D.4.1 Surface Green’s functions D.4.2 Bulk Green’s functions and electrode density of states D.5 Complexity measure and performance test D.6 Exemplary results D.7 Summary and conclusions E Electronic transport through defective semiconducting carbon nanotubes (J. Phys. Commun. 2 (2018), 105012) E.1 Introduction E.2 Theoretical framework E.3 Modeling details E.4 Results and discussion E.4.1 Transmission and transport regimes E.4.2 Energy dependent localization exponent and elastic mean free path E.4.3 Conductance, effective localization exponent and effective elastic mean free path E.5 Summary and conclusions Supplementary material F Influence of defect-induced deformations on electron transport in carbon nanotubes (J. Phys. Commun. 2 (2018), 115023) F.1 Introduction F.2 Theory F.3 Results F.4 Summary and conclusions 3 Ongoing work 4 Summary and outlook 4.1 Summary 4.2 Outlook 5 Appendix 5.1 Bandstructure of graphene 5.2 Quantum transport theory and Landauer-Büttiker formula References List of figures List of tables Acknowledgement Selbstständigkeitserklärung Curriculum vitae List of publications