Made available in DSpace on 2014-10-09T12:51:21Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:28Z (GMT). No. of bitstreams: 1 11295.pdf: 3731608 bytes, checksum: 642672d3ddbbe81953275dd174a58822 (MD5) / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Neste trabalho, os cristais de TlBr foram crescidos pelo método de Bridgman, a partir de materiais purificados pela técnica de fusão zonal. A eficiência da purificação e avaliação da superfície cristalina em relação ao desempenho como detectores de radiação foi observada. Bons resultados foram obtidos com os aprimoramentos realizados nos processos de purificação, crescimento de cristais e na fabricação dos detectores. A resposta à radiação foi verificada excitando os detectores com fontes de raios gama: 241Am (59 keV), 133Ba (80 e 355 keV), 57Co (122 keV), 22Na (511 keV) e 137Cs (662 keV) à temperatura ambiente. Os valores de resolução em energia mais satisfatórios encontrados nesse trabalho foram a partir de detectores mais puros. Os melhores valores de resolução em energia obtidos foram de 10keV (16%), 12keV (15%), 12keV (10%), 28 keV (8%), 31keV (6%) e 36keV (5%) para as energias de 59, 80, 122, 355, 511 e 662 keV, respectivamente. Também foi realizado um estudo da resposta à detecção a uma temperatura de -20ºC e da estabilidade desses detectores. Nos detectores desenvolvidos não houve diferença significativa na resolução tanto em temperatura ambiente quanto na reduzida. Em relação à estabilidade foi observada uma degradação das características espectrométricas sob operação contínua do detector a temperatura ambiente e esta instabilidade variou para cada detector. Ambas características também foram observadas por outros autores. A viabilidade de utilização do cristal de TlBr como fotodetector para acoplamento em cintiladores também foi estudada neste trabalho. TlBr é um material promissor para ser utilizado como fotodetector devido a sua adequada eficiência quântica na região de 350 a aproximadamente 500 nm. Como uma aplicação para este trabalho foram iniciados estudos para fabricação de sondas cirúrgicas utilizando cristais de TlBr como o meio detector. / Neste trabalho, os cristais de TlBr foram crescidos pelo método de Bridgman, a partir de materiais purificados pela técnica de fusão zonal. A eficiência da purificação e avaliação da superfície cristalina em relação ao desempenho como detectores de radiação foi observada. Bons resultados foram obtidos com os aprimoramentos realizados nos processos de purificação, crescimento de cristais e na fabricação dos detectores. A resposta à radiação foi verificada excitando os detectores com fontes de raios gama: 241Am (59 keV), 133Ba (80 e 355 keV), 57Co (122 keV), 22Na (511 keV) e 137Cs (662 keV) à temperatura ambiente. Os valores de resolução em energia mais satisfatórios encontrados nesse trabalho foram a partir de detectores mais puros. Os melhores valores de resolução em energia obtidos foram de 10keV (16%), 12keV (15%), 12keV (10%), 28 keV (8%), 31keV (6%) e 36keV (5%) para as energias de 59, 80, 122, 355, 511 e 662 keV, respectivamente. Também foi realizado um estudo da resposta à detecção a uma temperatura de -20ºC e da estabilidade desses detectores. Nos detectores desenvolvidos não houve diferença significativa na resolução tanto em temperatura ambiente quanto na reduzida. Em relação à estabilidade foi observada uma degradação das características espectrométricas sob operação contínua do detector a temperatura ambiente e esta instabilidade variou para cada detector. Ambas características também foram observadas por outros autores. A viabilidade de utilização do cristal de TlBr como fotodetector para acoplamento em cintiladores também foi estudada neste trabalho. TlBr é um material promissor para ser utilizado como fotodetector devido a sua adequada eficiência quântica na região de 350 a aproximadamente 500 nm. Como uma aplicação para este trabalho foram iniciados estudos para fabricação de sondas cirúrgicas utilizando cristais de TlBr como o meio detector. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP / FAPESP:01/09049-5

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-06-22T11:16:05Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-06-22T11:16:05Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / As fontes radioativas seladas são usadas na verificação de detectores de câmara de ionização, os quais medem a atividade dos radioisótopos usados nas mais diversas áreas, como na Medicina Nuclear. A medida da atividade dos radioisótopos deve ser feita com exatidão, pois será administrada em um paciente. Para garantir o adequado funcionamento dos detectores de câmara de ionização, são estipulados ensaios normatizados pela Agência Internacional de Energia Atômica (IAEA) e a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) utilizando-se fontes radioativas seladas de Bário-133, Césio-137 e Cobalto-57. Os testes avaliam a exatidão, precisão, reprodutibilidade e linearidade da resposta do equipamento. O foco deste trabalho foi o estudo e o desenvolvimento dessas fontes radioativas padrão de Bário-133, Césio-137 e Cobalto-57, utilizando um polímero, no caso resina epóxi comerciais do tipo éter diglicidílico do bisfenol A e um agente de cura a base de poliamina modificada da dietilenotriamina ,para imobilizar o material radioativo. A matriz polimérica apresenta a função primordial de fixar e imobilizar o conteúdo radioativo não permitindo seu vazamento dentro dos limites técnicos exigidos pelas normas de proteção radiológica no quesito de características de uma fonte selada e, adicionalmente, ter a capacidade de reter a emanação de quaisquer gases que venham a se formar durante o processo de fabricação e do período de vida útil deste artefato. O processo de manufatura de uma fonte selada padrão consiste no envasamento, em um frasco de geometria padronizada, de uma quantidade, em volume fixo, de uma matriz polimérica no interior da qual é adicionada e dispersada homogeneamente uma quantidade precisa e exata em atividade de um material radioativo padrão. Nesse sentido, realizou-se um estudo para a escolha da resina epóxi, analisando suas características e propriedades. Foram realizados estudos e testes, verificando a máxima miscibilidade da resina com a água (solução ácida, simulando as condições da solução radiativa), perdas de propriedades mecânicas e térmicas, bem como o controle de dose radioativa para a completa cura (irradiadores de cobalto).Foram produzidas fontes de césio-137 e bário-133, realizou-se testes para determinação do grau de homogeneidade na dispersão do material radioativo na matriz e testes de imersão das fontes seladas produzidas para verificar a estanqueidade do sistema desenvolvido, obtendo um resultado satisfatório de acordo com as normas. Analisando todos os resultados obtidos, as fontes seladas podem ser confeccionadas em matriz epóxi DGEBA e endurecedor poliamínico DETA modificado, desde que a quantidade de material radioativo, na forma de solução ácida, adicionado à composição não ultrapasse um teor de 20%. A cura da resina epóxi pode ser melhorada em relação a ambiente, com uso da irradiação desde que seja exposta a uma dose ao redor de 33 kGy durante a cura. Nos testes de estanqueidade, verificou-se que as fontes são estanques, as medições da atividade da água utilizada nos testes mostraram um valor inferior a 185 Bq (de acordo com a International Standard Organization- Radiation protection sealed radioactive sources - ISO 9978), comprovando a eficiência da resina epóxi como material para selar o material radioativo. Tendo a finalidade de criar uma tecnologia nacional capaz de suprir a demanda deste produto no mercado interno e atingir excelência em qualidade através da acreditação e certificação do produto junto aos órgãos competentes. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-11-11T13:09:25Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-11-11T13:09:25Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho, cristais de TlBr foram crescidos e purificados pelo método de Bridgman Repetido, a partir de sais comerciais de TlBr, e caracterizados para serem usados como detectores de radiação à temperatura ambiente. Para avaliar a eficiência de purificação, estudos da diminuição da concentração de impurezas foram feitos após cada crescimento, analisando as impurezas traço por Espectrometria de Massas com Plasma (ICP-MS). Um decréscimo significativo da concentração de impurezas em função do número de purificações foi observado. Os cristais crescidos apresentaram boa qualidade cristalina de acordo com os resultados de análise por Difração de Raios X (DRX), boa qualidade morfológica e estequiometria adequada de acordo com os resultados de análise por MEV(SE) e MEV(EDS). Um modelo matemático definido por equações diferenciais foi desenvolvido para avaliar as concentrações de impurezas no cristal de TlBr e suas segregações em função do número de crescimentos pelo método de Bridgman. Este modelo pode ser usado para calcular o coeficiente de migração das impurezas e mostrou ser útil para prever o número necessário de repetições de crescimento Bridgman para atingir nível de pureza adequado para assegurar a qualidade do cristal como detector de radiação. Os coeficientes se segregação obtidos são parâmetros importantes para análise microestrutural e análise de transporte de cargas nos cristais detectores. Para avaliar os cristais a serem usados como detectores de radiação, medidas de suas resistividades e resposta à incidência de radiação gama das fontes de 241Am (59,5keV) e 133Ba (81 keV) foram realizadas. Essa resposta foi dependente da pureza do cristal. Os detectores apresentaram um avanço significativo na eficiência de coleta de cargas em função da pureza. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Pedro Silva Filho (pfsilva@ipen.br) on 2017-11-22T16:27:19Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-22T16:27:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho consiste no desenvolvimento de um detector composto por um calorímetro com núcleo de água para dosimetria de feixes de 60Co e 137Cs com média intensidade. Além do calorímetro, foi também dimensionada a instrumentação, a metodologia de calibração e a medição de temperatura. O trabalho foi dividido em 4 etapas distintas: escolha do melhor projeto como base para desenvolvimento do calorímetro, dimensionamento de parâmetros e ajuste fino do projeto, construção e calibração. Durante o desenvolvimento deste trabalho foi construída uma Unidade de Tratamento de Água que permite a produção da água que o calorímetro emprega. Em seguida foi construído o calorímetro em sí com os conceitos das etapas anteriores. O equipamento foi testado tanto nas instalações da GMR quanto no CTR do IPEN, obtendo taxas de dose na água com fontes de 137Cs e 60Co com diversas atividades (3,3 TBq, 15,54 TBq e 7 TBq) e em algumas distâncias. Foram obtidas taxas de dose que variavam de 2 mGy/s até 15 mGy/s, dependendo do tipo de fonte e SDD escolhida. O projeto contou com simulações de códigos como MCNP5 e FLUENT 14 e foram essenciais na construção do equipamento. O objetivo deste trabalho foi aprimorar a infraestrutura do LCI, desenvolvendo um detector que deverá aumentar a gama dos serviços prestados pelo LCI com um tipo de medição dosimétrica ainda inexistente no país. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Pedro Silva Filho (pfsilva@ipen.br) on 2017-11-22T17:07:51Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-22T17:07:51Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho tem como objetivo investigar a concentração de impurezas radioativas gama emissoras presentes nas soluções dos radiofármacos produzidos no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN em São Paulo. Para que este radiofármaco possa ser utilizado adequadamente, sua qualidade deve ser avaliada de acordo com os procedimentos estabelecidos de acordo com os \"Requisitos Gerais para a Competência de Laboratórios de Teste e Calibração\", ISO / IEC 17025: 2005 e pelas \"Boas Práticas de Fabricação\" (BPF), controladas pela ANVISA (Agência Nacional de Vigilância Sanitária), no Brasil. Para determinar a atividade, dos radiofármacos das impurezas gama emissoras, foi utilizado um espectrômetro gama de alta resolução em duas distâncias fonte-detector; uma de 18 cm e outra de 1,7 cm. Para a distância de 18 cm, o espectrômetro HPGe foi calibrado com energias gama entre 81 kev e 1408 kev, medindo ampolas seladas de 60Co, 133Ba, 137Cs e 152Eu, padronizadas no Laboratório de Metrologia Nuclear (LMN) do IPEN. Para impurezas com baixas atividades, utilizou a distância fontedetector de 1,7 cm. A esta distância, o efeito soma em cascata é muito elevado, tornando difícil a medição das ampolas de calibração padrão, com isso, a curva de eficiência do espectrômetro foi obtida por um código de simulação de Monte Carlo, desenvolvido no IPEN. Neste código, todos os detalhes do sistema de detecção são modelados e as curvas de resposta para raios X e raios gama são calculadas pelo código de transporte de radiação MCNPX. Os espectros gama foram analisados pelo programa Alpino, que aplica o método de integração numérica da área sob os fotopicos de absorção total. Para as impurezas gama emissoras não detectadas visualmente, os limites de detecção foram calculados a partir da taxa de contagem de fundo, sob a área do pico de interesse. As soluções radioativas analisadas foram 67Ga,99Mo, 99mTc, 111In, 131I, 153Sm, 177Lu e 201Tl. Os resultados da relação entre a atividade do radionuclídeo em análise e as impurezas identificadas apresentaram acordo com os certificados de análise dos fabricantes, assim como, com as especificações da ANVISA. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

<p> Nuclear waste management and nonproliferation are among the critical tasks to be addressed for the advancement of nuclear energy in the United States. In this regard, monitoring spent nuclear fuel (SNF) and special nuclear materials (SNM) is important to continue reliable stewardship of SNF management and prevent SNM proliferation. Cosmic ray muons have been used for imaging large and dense objects, e.g., SNF dry casks, the Fukushima Daiichi unit-1 reactor, and the great pyramid of Giza. Despite their potential and success, the wide application of cosmic ray muons is limited by the naturally low intensity at sea level, approximately 10⁴ m^-2min^-1. For example, when imaging large objects, time consuming measurements typically in the order of several days or even weeks, are frequently needed to collect a statistically significant amount of muon samples to reconstruct images using muon tomography. However, when scanning time is of essence, e.g., treaty verification, low resolution imaging can result in potentially undetected diversion of nuclear materials.</p> <p>To maximize the utilizability of cosmic ray muons in engineering and physics applications, two important quantities–scattering angle and momentum–must be measured. Although many studies have demonstrated that there are significant benefits when measuring momentum in muon applications, measuring both the muon scattering angle and muon momentum in the field remains a challenge. To fill this critical gap, a novel concept using multi-layer pressurized gas Cherenkov radiators that is fieldable to allow muon momentum measurement in the field is presented in this dissertation. The proposed Cherenkov muon spectrometer is: (i) accurate (~90%) in classifying muon momentum, (ii) lightweight (< 10 kg) for easy transport and deployment in the field, (iii) compact (< 1 m³), and (iv) easily coupled with existing muon tomographic systems. Although muon momentum measurement resolution of spectrometers used in high energy physics laboratories, such as CMS or ATLAS of LHC at CERN, is less than 5% for low energy muons, these spectrometers typically (i) use bulky and large solenoidal or toroidal magnets and (ii) interfere with muon trajectories to measure momentum. These characteristics make them unsuitable for field deployment.</p> <p>In this work, the feasibility of using the proposed Cherenkov muon spectrometer coupled with current muon tomographic systems is explored and evaluated using Monte Carlo simulations and reconstruction algorithms. It is shown the use of the proposed Cherenkov muon spectrometer has the potential to improve muon tomographic imaging resolution or reduce measurement time by a factor of 10 or more when used to identify a missing fuel assembly from a SNF dry cask. In addition, a new imaging algorithm is developed that integrates muon momentum and muon scattering without significantly increasing computational cost. Advances in momentum-integrated muon tomography have the potential to improve monitoring and imaging efficiency in various nuclear engineering applications. For example, it can expand current capabilities to continue reliable stewardship in nuclear material management, i.e., Continuity of Knowledge, and prevent SNM proliferation to unauthorized states and parties. The benefit of such an approach is a compact, lightweight, and portable spectrometer that can be deployed in the field to improve existing or explore new engineering applications: muon tomography, geological studies, and cosmic radiation measurement in space.</p>

The semiconducting compounds CdTe and CdZnTe have important applications in high-energy radiation detectors and as substrates for infrared devices. The materials offer large band gaps, high resistivity, and excellent charge transport properties; however all of these properties rely on very precise control of the material composition. Growing bulk crystals by the travelling heater method (THM) offers excellent compositional control and fewer defects compared to gradient freezing, but it is also much slower and more expensive. A particular challenge is the current need to grow new crystals onto existing seeds of similar size and quality. Simulations and experiments are used in this work to investigate the feasibility of growing these materials by THM without the use of large seed crystals. A new fixed-grid, multiphase finite element model was developed based on the level set method and used to calculate the mass transport regime and interface shapes inside the growth ampoule. The diffusivity of CdTe in liquid tellurium was measured through dissolution experiments, which also served to validate the model. Simulations of tapered THM growth find conditions similar to untapered growth with interface shapes that are sensitive to strong thermosolutal convection. Favourable growth conditions are achievable only if convection can be controlled. In preliminary experiments, tapered GaSb crystals were successfully grown by THM and large CdTe grains were produced by gradient freezing. Beginning with this seed material, 25 mm diameter CdTe and CdZnTe crystals were grown on 10 mm diameter seeds, and 65 mm diameter CdTe on 25 mm seeds. Unseeded THM growth was also investigated, as well as ampoule rotation and a range of thermal conditions and ampoule surface coatings. Outward growth beyond one or two centimeters was achieved only at small diameters and included secondary grains and twin defects; however, limited outward growth of larger seeds and agreement between experimental and numerical results suggest that tapered growth may be achievable in the future. This would require active temperature control at the base of the crystal and reduction of convection through thermal design or by rotation of the ampoule or applied magnetic fields. / Graduate / 0346 / 0794 / 0548 / jordan.roszmann@gmail.com

First principle electronic structure theory is used to describe the effect of crystal binding on radiation detectors, electron transport properties, and structural damage induced by intense irradiation. A large database containing general electronic structure results to which data mining algorithms can be applied in the search for new functional materials, a case study is presented for scintillator detector materials. Inelastic cross sections for the generation of secondary electron cascades through impact ionization are derived from the dielectric response of an electron gas and evolved in time with Molecular Dynamics (MD). Qualitative and quantitive estimates are presented for the excitation and relaxation of a sample irradiated with Free Electron Laser pulses. A study is presented in where the structural damage on covalent bonded crystals following intense irradiation is derived from a Tight Binding approach and evolved in time with MD in where the evolution of the sample is derived from GW theory for the quasiparticle spectra and a dedicated Boltzmann transport equation for the impact ionization.

In the last 10-15 years there has been a renewed interest in amorphous Se (a-Se) and its alloys due to their application as photoconductor materials in the new fully digital direct conversion flat panel x-ray medical image detectors. For a number of reasons, the a-Se photoconductor layer in such x-ray detectors has to be operated at very high electric fields (up to 10 Volts per micron) and one of the most difficult problems related to such applications of a Se is the problem of the dark current (the current in the absence of any radiation) minimization in the photoconductor layer. <p>This PhD work has been devoted to researching the possibilities for dark current minimization in a-Se x-ray photoconductors devices through a systematic study of the charge transport (carrier mobility and carrier lifetimes) and dark currents in single and multilayered a-Se devices as a function of alloying, doping, deposition condition and other fabrication factors. The results of the studies are extensively discussed in the thesis. We have proposed a new technological method for dark current reduction in single and multilayered a-Se based photoconductor for x-ray detector applications. The new technology is based on original experimental findings which demonstrate that both hole transport and the dark currents in a-Se films are a very strong function of the substrate temperature (Tsubstrate) during the film deposition process. We have shown that the new technique reduces the dark currents to approximately the same levels as achievable with the previously existing methods for dark current reduction. However, the new method is simpler to implement, and offers some potential advantages, especially in cases when a very high image resolution (20 cycles/mm) and/or fast pixel readout (more than 30 times per second) are needed. <p>Using the new technology we have fabricated simple single and double (ni-like) photoconductor layers on prototype x-ray image detectors with CCD (Charge Coupled Device) readout circuits. Dark currents in the a-Se photoconductor layer were not a problem for detector operation at all tested electric fields. Compared to the currently available commercial systems for mammography, the prototype detectors have demonstrated an excellent imaging performance, in particular superior spatial resolution (20 cycles/mm). Thus, the newly proposed technology for dark current reduction has shown a potential for commercialization.

In the last 10-15 years there has been a renewed interest in amorphous Se (a-Se) and its alloys due to their application as photoconductor materials in the new fully digital direct conversion flat panel x-ray medical image detectors. For a number of reasons, the a-Se photoconductor layer in such x-ray detectors has to be operated at very high electric fields (up to 10 Volts per micron) and one of the most difficult problems related to such applications of a Se is the problem of the dark current (the current in the absence of any radiation) minimization in the photoconductor layer. <p>This PhD work has been devoted to researching the possibilities for dark current minimization in a-Se x-ray photoconductors devices through a systematic study of the charge transport (carrier mobility and carrier lifetimes) and dark currents in single and multilayered a-Se devices as a function of alloying, doping, deposition condition and other fabrication factors. The results of the studies are extensively discussed in the thesis. We have proposed a new technological method for dark current reduction in single and multilayered a-Se based photoconductor for x-ray detector applications. The new technology is based on original experimental findings which demonstrate that both hole transport and the dark currents in a-Se films are a very strong function of the substrate temperature (Tsubstrate) during the film deposition process. We have shown that the new technique reduces the dark currents to approximately the same levels as achievable with the previously existing methods for dark current reduction. However, the new method is simpler to implement, and offers some potential advantages, especially in cases when a very high image resolution (20 cycles/mm) and/or fast pixel readout (more than 30 times per second) are needed. <p>Using the new technology we have fabricated simple single and double (ni-like) photoconductor layers on prototype x-ray image detectors with CCD (Charge Coupled Device) readout circuits. Dark currents in the a-Se photoconductor layer were not a problem for detector operation at all tested electric fields. Compared to the currently available commercial systems for mammography, the prototype detectors have demonstrated an excellent imaging performance, in particular superior spatial resolution (20 cycles/mm). Thus, the newly proposed technology for dark current reduction has shown a potential for commercialization.