Résumé : Les circuits photoniques intégrés qui combinent des dispositifs photoniques pour la génération, la détection, la modulation, l'amplification, la commutation et le transport de la lumière dans une puce, ont été rapportés comme étant une innovation technologique importante qui simplifie la conception du système optique et qui réduit l'espace et la consommation de l'énergie en améliorant ainsi la fiabilité. La capacité de modifier la bande interdite des zones sélectives des différents dispositifs photoniques à travers la puce est la clé majeure pour le développement de circuits photoniques intégrés. Comparé à d'autres méthodes d’épitaxie, l’interdiffusion de puits quantiques a attiré beaucoup d'intérêt en raison de sa simplicité et son efficacité en accordant la bande interdite durant le processus de post-épitaxie. Cependant, l’interdiffusion de puits quantiques a subi des problèmes reliés au manque de précision pour modifier convenablement la bande interdite ciblée et à l’incontrôlabilité de l’absorption des impuretés au cours du processus qui peut dégrader la qualité du matériel interdiffusé. Dans cette thèse, nous avons utilisé les lasers excimer pour créer des défauts à proximité de la surface (~ 10 nm) des microstructures à base de puits quantiques III-V (par exemple InP et GaAs) et pour induire l’interdiffusion après le recuit thermique. L'irradiation par les lasers excimer (ArF et KrF) des microstructures à puits quantiques a été réalisée dans différents environnements, y compris l'air, l'eau déionisée, les couches diélectriques (SiO2 et Si3N4) et les couches d’InOx. Pour proposer un bon contrôle de la technique d’interdiffusion de puits quantiques par laser excimer, nous avons étudié la génération et la diffusion de défauts de surface en utilisant différentes méthodes de caractérisation de surface/interface, comme l'AFM, SEM, XPS et SIMS qui ont été utilisées pour analyser la modification de la morphologie de surface/interface et la modification chimique de la microstructure de ces puits quantiques. La qualité des microstructures à puits quantiques étudiées a été représentée par des mesures de photoluminescence et de luminescence des diodes lasers ainsi fabriqués. Les résultats montrent que le laser excimer induit des quantités d'oxydes de surface dans les surfaces des microstructure à puits quantiques InP/InGaAs/InGaAsP dans l'air et des impuretés d'oxygène des couches d'oxydes diffusées dans la région active de la microstructure lors du recuit, ce qui améliore l’interdiffusion, mais réduit l'intensité de la photoluminescence. Par contre, l’irradiation dans un environnement d'eau déionisée n’a pas démontré de diffusion des impuretés évidentes d'un excès d'oxygène vers les régions actives, mais la stœchiométrie de surface a été restaurée après l’interdiffusion. L’InOx a été trouvé avec un grand coefficient de dilatation thermique dans la microstructure interdiffusée qui était supposée d’augmenter la contrainte de compression dans la région active et ainsi d’augmenter l'intensité de photoluminescence de 10 fois dans l’échantillon irradié dans l'eau déionisée. Concernant les microstructures avec une couche diélectrique, la modification de la bande interdite a été toujours réalisée sur des échantillons dont les couches diélectriques ont été irradiées et la surface de InP a été modifiée par le laser excimer. Pour l'échantillon avec une couche de 243 nm de SiO2, les variations de la photoluminescence ont été mesurées sans l’ablation de cette couche de SiO2 lors de l'irradiation par le laser KrF. Cependant, la morphologie de l'interface d’InP a été modifiée, les oxydes d'interface ont été générés et les impuretés d'oxygène se sont diffusées à l'intérieur des surfaces irradiées. Les améliorations de l’interdiffusion dans les deux surfaces non irradiées et irradiés de l'échantillon couvert de couche d’InOx ont démontré l'importance des oxydes dans l’interdiffusion des puits quantiques. Les diodes laser fabriquées à partir d’un matériau interdiffusé par un laser KrF ont montré un seuil de courant comparable à celui des matériaux non interdiffusés avec un décalage de photoluminescence de 100 nm. En combinant un masque d'aluminium, nous avons créé un déplacement uniforme de photoluminescence de 70 nm sur une matrice rectangulaire de 40 μm x 200 μm ce qui présente un potentiel d’application de l’interdiffusion des puits quantiques par les lasers excimer dans les circuits photoniques intégrés. En outre, les lasers excimer ont été utilisés pour créer des structures de nano-cônes auto-organisées sur des surfaces de microstructure de InP/InGaAs/InGaAsP en augmentant l'intensité de PL par ~ 1.4 fois. Les lasers excimer ont été aussi utilisés pour modifier la mouillabilité sélective des zones d’une surface de silicium par une modification chimique de surface induite par laser dans différents milieux liquides. Ainsi, la fluorescence des nanosphères a été réussie pour des fonctions de configuration spécifique avec une surface de silicium. // Abstract : Photonic integrated circuits (PICs) which combine photonic devices for generation, detection, modulation, amplification, switching and transport of light on a chip have been reported as a significant technology innovation that simplifies optical system design, reduces space and power consumption, improves reliability. The ability of selective area modifying the bandgap for different photonic devices across the chip is the important key for PICs development. Compared with other growth methods, quantum well intermixing (QWI) has attracted amounts of interest due to its simplicity and effectiveness in tuning the bandgap in post-growth process. However, QWI has suffered problems of lack of precision in achieving targeted bandgap modification and uncontrollable up-taking of impurities during process which possibly degrade the quality of intermixed material. In this thesis, we have employed excimer laser to create surface defects in the near surface region (~ 10 nm) of III-V e.g. InP and GaAs, based QW microstructure and then annealing to induce intermixing. The irradiation by ArF and KrF excimer lasers on the QW microstructure was carried out surrounded by different environments, including air, DI water, dielectric layers (SiO2 and Si3N4) and InOx coatings. To propose a more controllable UV laser QWI technique, we have studied surface defects generation and diffusion with various surface/interface characterization methods, like AFM, SEM, XPS and SIMS, which were used to analyse the QW surface/interface morphology and chemical modification during QWI. The quality of processed QW microstructure was represented by photoluminescence measurements and luminescence measurements of fabricated laser diodes. The results shows that excimer laser induced amounts of surface oxides on the InP/InGaAs/InGaAsP microstructure surface in air and the oxygen impurities from oxides layer diffused to the active region of the QW microstructure during annealing, which enhance intermixing but also reduce the PL intensity. When irradiated in DI water environment, no obvious excessive oxygen impurities were found to diffuse to the active regions and the surface stoichiometry has been restored after intermixing. InOx with large coefficient of thermal expansion was found inside the intermixed QW microstructure, which was supposed to increase the compressive strain in active region and enhance the PL intensity to maximum 10 times on sample irradiated in DI water. On microstructure coated with dielectric layers, bandgap modifications were always found on samples whose dielectric layers were ablated and InP surface was modified by excimer laser. On sample coated with 243 nm SiO2 layer, the PL shifts were found on sample without ablation of the SiO2 layer when irradiated by KrF laser. However, the InP interface morphology was modified, interface oxides were generated and oxygen impurities have diffused inside on the irradiated sites. The enhancements of interdiffusion on both non irradiated and irradiated sites of sample coated with InOx layer have verified the importance of oxides in QWI. The laser diodes fabricated from KrF laser intermixed material have shown comparable threshold current density with as grown material with PL shifted by 133 nm. Combined aluminum mask, we have created uniform 70 nm PL shifts on 40 μm x 200 μm rectangle arrays which presents UV laser QWI potential application in PICs. In addition, excimer lasers have been used to create self organized nano-cone structures on the surface of InP/InGaAs/InGaAsP microstructure and enhance the PL intensity by ~1.4x. Excimer lasers have selective area modified wettability of silicon surface based on laser induced surface chemical modification in different liquid environments. Then the fluorescence nanospheres succeeded to specific pattern functions with silicon surface.

Ces dix dernières années ont vu l'essor des nanostructures GaN/Al(Ga)N en raison de leur potentiel pour le développement de technologies intersousbandes (ISB) en optoélectronique, et ce dans le spectre infrarouge complet. Ces technologies sont basées sur des transitions électroniques entre des états confinés de la bande de conduction de nanostructures, telles que les puits quantiques, les boîtes quantiques et les nanofils. Les composés III-nitrures sont prometteurs en particulier pour les domaines de la télécommunication ultra-rapide et de l'optoélectronique infrarouge rapide dans la bande 3-5 µm pour deux raisons : un large offset de bande et des temps de vie ISB inférieurs à la picoseconde. De plus, la grande énergie du phonon longitudinal optique du GaN permet d'envisager la réalisation de lasers à cascade quantique THz fonctionnant à température ambiante et de systèmes optoélectroniques ISB fonctionnant dans la bande 5-10 THz, interdite pour le GaAs. Récemment, plusieurs technologies optoélectroniques ISB basées sur le GaN ont été développées, comprenant des photodétecteurs, des switchs, et des modulateurs électro-optiques. Cependant, plusieurs défis restent à relever, en particulier concernant l'extension vers les grandes longueurs d'ondes et l'amélioration des performances des appareils pompés électriquement. Une des difficultés principales opposées à l'extension des technologies GaN ISB vers le lointain infrarouge résulte de la présence d'un champ électrique interne, qui ajoute un confinement supplémentaire, augmentant ainsi la distance énergétique entre les niveaux électroniques dans les puits quantiques. Pour pallier à ce problème, on propose une structure de puits quantique alternative, dont les multiples couches créent un potentiel pseudo-carré. On discute la robustesse de ce design quant aux variations causées par les incertitudes de croissance, et la possibilité de l'intégrer dans des structures nécessitant un transport électronique par effet tunnel résonnant. On décrit également les structures fabriquées par épitaxie par jets moléculaires et présentant de l'absorption de lumière polarisée TM dans la gamme THz. Enfin on propose un design de laser à cascade quantique basé sur ces puits quantiques pseudo-carrés. L'utilisation d'orientations non-polaires est une autre façon possible d'obtenir des potentiels carrés. Dans ce manuscrit, on compare des structures de multi puits quantiques GaN/Al(Ga)N dont les croissances ont été réalisées sur des substrats massifs de GaN orientés a et m. On montre que les meilleurs résultats en termes de propriétés structurales et optiques (interbandes et ISB) sont obtenues pour les structures plan m. On démontre des absorptions ISB à température ambiante dans la fenêtre 1.5-5.8 µm, dont la limite haute est imposée par la seconde harmonique de la bande de Reststrahlen du GaN. Le contrôle de la relaxation des porteurs dans les technologies ISB prend d'autant plus d'importance pour l'ingénierie de ces structures qu'on en augmente les efficacités. L'existence de temps de vie ISB plus longs dans les systèmes confinés latéralement a été démontrée, motivant ainsi les recherches pour intégrer les nanofils en tant qu'élément actif dans les technologies ISB. De plus, le grand rapport de la surface au volume pour les nanofils permet la relaxation élastique des tensions dues aux différences de paramètres de mailles. Cette relaxation augmente la taille de la région active efficace et améliore sa composition, dépassant les limites des systèmes planaires ou des boîtes quantiques. Dans ce manuscrit, on décrit l'observation expérimentale d'absorption de lumière infrarouge polarisée TM attribuée à la transition intrabande s-pz dans des nanodisques GaN/AlN dopés avec du Ge et insérés dans des nanofils de GaN. On compare les résultats obtenus avec les calculs théoriques, qui prennent en compte la distribution en trois dimensions de la tension, les charges de surface et les effets des corps multiples. / GaN/Al(Ga)N nanostructures have emerged during the last decade as promising materials for new intersubband (ISB) optoelectronics devices, with the potential to cover the whole infrared (IR) spectrum. These technologies rely on electron transitions between quantum-confined states in the conduction band of nanostructures –quantum wells (QWs), quantum dots (QDs), nanowires (NWs). The large conduction band offset between III-N compounds, and their sub-ps ISB recovery times make them appealing for ultrafast telecommunication devices and for fast IR optoelectronics in the 3-5 µm band. Furthermore, the large energy of GaN LO phonon (92 meV) opens prospects for room-temperature THz quantum cascade lasers and ISB devices covering the 5-10 THz band, inaccessible to GaAs. A variety of GaN-based ISB optoelectronic devices have recently been demonstrated, including photodetectors, switches and electro-optical modulators. However, a number of issues remain open, particularly concerning the extension towards longer wavelengths and the improvement of electrically pumped devices performance. One of the main challenges to extend the GaN-ISB technology towards the far-IR comes from the polarization-induced internal electric field, which imposes an additional confinement that increases the energetic distance between the electronic levels in the QWs. In order to surmount this constraint, I propose alternative multi-layer QW designs that create a pseudo-square potential profile. The robustness of the designs in terms of variations due to growth uncertainties, and the feasibility of their integration in devices architectures requiring resonant tunneling transport are discussed. Experimental realizations by molecular-beam epitaxy displaying TM-polarized THz absorption are presented. A quantum cascade laser design incorporating pseudo-square QWs is introduced. An alternative approach to obtain square potential profiles is the use of nonpolar orientations. In this thesis, I compare GaN/Al(Ga)N multi-quantum wells grown on a and m nonpolar bulk GaN showing that the best results in terms of structural and optical (interband and ISB) performance are obtained for m-plane structures. Room-temperature ISB absorption in the range of 1.5–5.8 µm is demonstrated, the longer wavelength limit being established by the second order of the Reststrahlen band in GaN. As ISB devices are pushed towards higher efficiencies, the control of carrier relaxation becomes a key aspect for device engineering. Longer intraband lifetimes have been proven to exist in laterally confined systems, which motivates studies to incorporate NWs as active elements in ISB devices. Furthermore, the large NW surface-to-volume ratio allows misfit strain to be elastically released, extending the viable active region size and composition beyond the limits of planar systems or QDs. In this thesis, I report the experimental observation of TM-polarized IR absorption assigned to the s-pz intraband transition in Ge-doped GaN/AlN nanodisks inserted in self-assembled GaN NWs. Results are compared with theoretical calculations accounting for the 3D strain distribution, surface charges and many-body effects.STAR

Les dispositifs microélectroniques réalisés en technologie silicium possèdent des limitations intrinsèques liées à ce matériau et ses dérivés (Si, SiO2, SiGe…). Une des solutions pour proposer à l’avenir des performances accrues passe par l’introduction de nouveaux matériaux en technologie silicium. De bons candidats pour le remplacement du silicium en tant que canal de conduction sont les semi-conducteurs III-V à base d’arséniures (III-As) pour bénéficier de leurs propriétés de transport électronique exceptionnelles. Cependant, en préliminaire à la réalisation de tels dispositifs, il faut obtenir des couches de III-As de bonne qualité cristalline sur des substrats de silicium. Ces deux matériaux montrent en effet des différences de propriétés que l’on se propose de surmonter au cours de ces travaux par des stratégies de croissance cristalline.Ces travaux de thèse portent sur l’étude en détail des croissances de couches de matériaux GaAs et InGaAs, sur des substrats de silicium de 300 mm de diamètres et par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques. Dans un premier temps, des efforts seront menés afin d’éliminer un des défauts cristallins les plus rédhibitoires pour l’utilisation de ces matériaux, à savoir les parois d’antiphase. Puis, la réalisation d’hétérostructures quantiques III-As permettra, via des analyses d’émissions optiques (photo- et cathodoluminescence), de rendre compte de la qualité globale ainsi que locale des couches ainsi épitaxiées. Enfin, des croissances localisées dans des motifs décananométriques préalablement réalisés sur les substrats de silicium seront conduites dans le but de comprendre les mécanismes de réduction des défauts pour ces géométries. / The microelectronic devices designed in the silicon technology field are intrinsically limited due to the nature of this material and its derivatives (Si, SiO2, SiGe…). One of the solutions to further reach enhanced performances lies in the introduction of new materials within silicon technology. Good candidates for silicon replacement as a conduction channel are the arsenide-based III-V semiconductors (III-As), in order to benefit from their outstanding electronic transfer properties. However, as a preliminary for the achievement of such devices, III-As films with good crystalline quality have to be obtained on silicon substrates. Indeed, those two materials display properties differences this work intends to overcome by following crystalline growth strategies.This PhD work deeply study the growth of GaAs and InGaAs films on 300 mm-diameter silicon substrates by metalorganic vapour phase epitaxy. In the first instance, efforts will be put on the elimination of one of the crystalline defects being the most prohibitive for the use of such materials: antiphase boundaries. Then, the achievement of III-As quantum heterostructures will enable, by optical emission analysis (photo- and cathodoluminescence), to reflect the global and local quality of the resultant epitaxial films. Finally, localised growth, in decananometric designs, preliminary performed on silicon substrates, will be carried out, with the aim of understanding the defects reduction mechanisms for those geometries.

Les nanofils de ZnO à puits quantiques et le dopage p par implantation ionique d'azote sont étudiés pour la fabrication de LED ultra-violettes. Des pyramides de polarité O et des nanofils de polarité Zn sur substrats de saphir et ZnO sont élaborés. La croissance organisée de nanofils sur ZnO de polarité Zn est démontrée. De même, des pyramides ou des nanofils de GaN sont obtenus sur GaN de polarité Ga ou N. Sur saphir, l'élimination des dislocations dans les pyramides sous-jacentes aux nanofils est analysée. Les nanofils sans défauts structuraux permettent l'élaboration de puits quantiques coeur-coquille ZnO/Zn(1-x)MgxO. La relaxation plastique dans les nanofils est étudiée, puis la composition en Mg est optimisée pour l'éviter et atteindre un rendement quantique interne de 54%. Concernant l'implantation, les défauts sont identifiés avant et après recuit. Ils disparaissent en surface, d'où une guérison facilitée des nanofils. Un matériau guéri avec des accepteurs activés n'est pas obtenu. / Quantum well ZnO nanowires and p-type doping by nitrogen ion implantation are studied to make ultraviolet light-emitting diodes. O-polar pyramids and Zn-polar nanowires on sapphire and ZnO substrates are grown. Organized growth of nanowires on a masked Zn-polar ZnO is demonstrated. Similarly, GaN pyramids and nanowires are grown on Ga and N-polar GaN respectively. On sapphire, the dislocation elimination in the underlying pyramids is analyzed. Nanowires with no structural defects allow the growth of ZnO / Zn (1-x) Mg x O core-shell quantum wells. Plastic relaxation is studied, and the Mg composition is optimized to avoid it and attain an internal quantum efficiency as high as 54%. Concerning ion implantation, the defects are identified before and after annealing. They disappear in the near-surface, which lead to an easier recovery of nanowires compared to bulk ZnO. However, a recovered material with activated acceptors is not obtained.

Ce mémoire résume des efforts dans la conception électronique, la croissance épitaxiale et la caractérisation des puits quantiques GaN/Al(Ga)N qui constituent la région active des composants inter-sous-bande (ISB) à base de semi-conducteurs nitrures pour l'optoélectronique dans l'infrarouge proche, moyen et lointain. Le dessin des puits quantiques GaN/Al(Ga)N pour ajuster la longueur d'onde d'absorption dans le spectre infrarouge a été réalisé en utilisant la méthode k.p à 8 bandes du logiciel Nextnano3 pour la résolution des équations de Schrödinger-Poisson. Les structures ont été synthétisées par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PAMBE). Les problèmes de gestion de la contrainte qui apparaissent liés au désaccord de maille pendant la croissance épitaxiale des hétérostructures GaN/Al(Ga)N ont été investigués par combinaison de techniques in-situ et ex-situ. La couche tampon optimale, la teneur en aluminium et les mécanismes de relaxation pendant la croissance par PAMBE ont été déterminés. Pour obtenir une absorption ISB efficace, on a besoin de niveaux élevés de dopage au silicium dans le puits quantiques, situation dans laquelle les théories à une particule conduisent à des déviations significatives par rapport aux résultats expérimentaux. Donc une étude du dopage au silicium des super-réseaux GaN/Al(Ga)N pour les régions spectrales infrarouges proche et moyen est présentée. Ce travail contient aussi une contribution à la compréhension de la technologie de photodétection à cascade quantique. Des résultats importants tels que l'obtention de photodétecteurs cascade fonctionnant à 1.5 µm et dans la plage spectrale de 3-5 µm sont démontrés. Finalement, on décrit la première observation de l'absorption ISB dans l'infrarouge lointain (4.2 THz) utilisant des nanostructures à base de semi-conducteurs nitrures. / This work reports on electronic design, epitaxial growth and characterization of GaN/Al(Ga)N quantum wells which constitute the active region of intersubband (ISB) devices for near-, mid- and far-infrared. The design of the GaN/Al(Ga)N quantum wells to tune the ISB transitions in the infrared spectrum was performed using the 8-band k.p Schrödinger-Poisson Nextnano3 solver. The investigated structures were synthesized using plasma-assisted molecular beam epitaxy (PAMBE). The strain issues arising due to the lattice mismatch during the epitaxial growth of GaN/Al(Ga)N heterostructures are investigated by combination of in-situ and ex-situ techniques. The optimal buffer layer, Al content and relaxation mechanisms during the PAMBE growth are determined. Achieving efficient ISB absorption at longer wavelengths requires heavy silicon doping of the quantum wells, so that the single-particle theory leads to a large discrepancy with the experimental results. Therefore, a study of silicon doping of GaN/Al(Ga)N superlattices for near- and mid-infrared spectral region are presented. This work also contributes to a better understanding of the infrared quantum cascade detector technology. Relevant achievements of room-temperature detection at 1.5 µm and 3-5 µm spectral range are demonstrated. Finally, the first observation of far-infrared (4.2 THz) ISB absorption in III-nitrides is reported.

Depuis une vingtaine d'années, la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers le THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, les puits et boîtes quantiques GaN/AlN étudiés dans cette thèse sont les candidats les plus sérieux car ils présentent une discontinuité de potentiel suffisamment élevée en bande de conduction (1,75 eV).<br />Je présente en premier lieu mes expériences à température ambiante portant sur les puits quantiques GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je montre l'amplification résonante de la génération de second harmonique à λ~1 µm mais aussi la première observation de la luminescence intersousbande à λ~2,1 µm sous pompage optique. <br />J'étudie ensuite le confinement quantique dans des structures à puits quantiques couplés GaN/AlN. Ces structures ont permis de mettre en évidence le transfert tunnel des électrons entre puits quantiques sous application d'une tension et de fabriquer un modulateur électro-optique rapide (3 GHz).<br />Finalement, j'étudie le confinement quantique dans les boîtes quantiques GaN/AlN. Dans ces nano-objets, je mets en évidence à température ambiante l'émission intrabande pz-s à λ~1,48 µm. Je déduis de ces mesures la largeur de raie intrabande d'une boîte unique. Je montre en outre que la durée de vie des électrons excités est ~160 fs via des expériences de pompe-sonde. A partir des mesures de saturation d'absorption et d'émission, j'estime le temps de cohérence des électrons entre les sous niveaux à T2~320 fs.

Cette thèse porte sur l'étude des ondes de spin dans des puits quantiques CdMnTe dopés n, par rotation Kerr résolue en temps (TRKR) et par mélange à quatre ondes (FWM). Nous avons étudié trois échantillons de haute mobilité et de caractéristiques différentes.La technique TRKR donne accès uniquement aux excitations de vecteur d'onde nul, dans notre cas l'onde spin-flip en q=0. Nous avons étudié l'anticroisement qui apparait entre l'onde spin-flip et l'excitation spin-flip des ions manganèse. Nous avons étudié la variation du gap, et donc de l'énergie de couplage, entre ces modes en fonction de la puissance d'excitation et du champ magnétique. En particulier nous avons étendu les mesures des modes mixtes à plus basse concentration en Mn (jusqu'à 0.07%) et contrairement à ce qui était attendu, nous avons trouvé que le régime de couplage fort persiste à cette concentration.Nous nous sommes ensuite intéressés à la détermination de la polarisation en spin ζ du gaz d'électrons bidimensionnel, qui peut être déduite de l'énergie de couplage entre les modes mixtes. Nous avons trouvé que la polarisation mesurée par cette méthode excède la polarisation théorique calculée en prenant en compte le renforcement de la susceptibilité par les effets à N corps. Nous avons également mesuré les temps de relaxation des électrons confinés dans le puits quantique, et nous avons montré l'influence de l'échauffement de l'échantillon par le laser sur le temps de relaxation de spin des électrons.Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons étudié par FWM l'amortissement et la dispersion des ondes de spin de vecteur d'onde non nul pour l'un de nos échantillons. Nous avons démontré qu'on peut effectivement générer les ondes de spin en excitation femtoseconde, et les détecter en FWM. Nous avons trouvé que leur dispersion est plus faible que celle observée dans les expériences de Raman. Cette faible dispersion pourrait être imputable à la forte densité d'excitation utilisée dans les expériences de FWM (typiquement trois à quatre ordres de grandeur supérieurs à celle du Raman), et/ou au fait que deux ondes de vecteur d'ondes q et -q, ayant des dispersions différentes, sont sondées simultanément en FWM.

Les modèles théoriques qui prônent l’existence d’un filtrage en symétrie dans les électrodes ferromagnétiques n’ont jamais souffert d’autre justification que leur potentiel à éclairer les résultats expérimentaux. En la matière, les jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe(001) apparaissent être un outil approprié pour confronter expérience et théorie de par leur haute qualité cristalline, cette dernière étant essentielle pour se rapprocher au plus près des considérations théoriques. Les premières mesures de bruit basse fréquence réalisées sur ce système en démontrent la qualité remarquable, paramètres primordiaux au bon déroulement des mécanismes de transport tunnel. L’étude de la dynamique du courant a permis de montrer l’existence d’un mode de transport tunnel direct d’une électrode à l’autre et d’invalider un mode de transport séquentiel via des défauts dans la barrière. L’intégration de films minces de Cr(001) dans ce système idéal a permis de valider de façon non ambigüe l’existence effective du filtrage en symétrie suite à l’apparition d’états de puits quantiques pour une seule symétrie électronique dans des jonctions Fe/Cr/Fe/MgO/Fe. Ce résultat phare met aussi en évidence un mode de transport tunnel cohérent et balistique. La validation de ces concepts autorise l’étude de l’injection de spin dépendant des symétries dans des matériaux plus complexes, comme des films minces de Fe3O4(001). Ces derniers ont fait l’objet d’une étude structurale approfondie et ont amené à des résultats de magnéto-transport encourageants suite à leur intégration dans des dispositifs tunnel à base de MgO(001). / The symmetry-filtering into the ferromagnets as predicted by the theoreticians has never suffered of any other justification than its ability to shed the light on the experimental observations. Fe/MgO/Fe(001) junctions are then an appropriate tool to test its validity thanks to their high crystallinity. The first performed low frequency noise measurements have proved the well-suited quality of this kind of junctions and the study of the current’s dynamic through the system, its pure direct tunneling. By using Cr(001) thin films, the symmetry-filtering has been unambiguously highlighted with the occurrence of quantum-well states only for one specific electronic symmetry in Fe/Cr/Fe/MgO/Fe(001). Thus, the validity of the theoretical concepts allows investigating the symmetry-dependent spin-injection into more complex systems such as Fe3O4(001) thin films which have revealed theirselves as promising to integrate into MgO(001)-based tunnel devices.

Ce travail de thèse porte sur l’étude de nanostructures semi- conductrices III-V pour le développement d’émetteurs laser sur silicium dans une approche pseudomorphique. Une croissance en accord de maille d’alliages à base de GaP ou plus précisément de nitrures dilués GaPN doit garantir une faible densité de défauts cristallins. Le modèle des liaisons fortes à base étendue est tout d’abord présenté afin de simuler les propriétés électroniques et optiques de structures semi-conductrices sur substrats de GaP ou Si. Les propriétés des alliages massifs GaPN et GaAsPN sont étudiées par des expériences de photoluminescence continue en fonction de la température et de photoluminescence résolue en temps. Les potentialités des puits quantiques GaAsPN/GaP en tant que zone active sont étudiées théoriquement par le modèle des liaisons fortes et expérimentalement en spectroscopie de photoluminescence en température et résolue en temps. Les effets de désordre engendrés par l’incorporation d’azote sont notamment mis en évidence. L’alliage AlGaP est ensuite proposé pour les couches de confinement optique des structures laser. Un contraste d’indice optique entre AlGaP et GaP est mesuré par ellipsométrie spectroscopique. Ce contraste doit permettre un confinement efficace du mode optique. Le problème de l’alignement des bandes en présence d’aluminium est ensuite évoqué. L’utilisation de l’alliage quaternaire GaAsPN est proposée pour résoudre ce problème. Enfin, les boites quantiques InGaAs/GaP sont étudiées en tant qu’alternative aux puits quantiques GaAsPN/GaP dans la zone active. Une forte densité de boites quantiques et une émission de photoluminescence à température ambiante sont ainsi obtenues pour ce système. Les états électroniques des boîtes quantiques sont simulés par la technique des liaisons fortes et la méthode k.p. La photoluminescence résolue en temps couplée à des expériences de photoluminescence continue sous pression hydrostatique, permet de montrer que la transition fondamentale de ces boîtes implique majoritairement des états de conduction de type X. / This PhD work focuses on the study of III-V semiconductor nanostructures for the development of laser on Si substrate in a pseudomorphic approach. GaP-based alloys and more specifically dilute nitride GaPN-based alloys are expected to guarantee a low density of crystalline defects through a perfect lattice-matched growth. An extended tight-binding model is first presented to deal with the theoretical challenges for the simulation of electronic and optical properties of semiconductor structures grown on GaP or Si substrate. The optical properties of bulk GaPN and GaAsPN alloys are then studied through temperature dependent continuous wave photoluminescence and time-resolved photoluminescence experiments. The potential of GaAsPN/GaP quantum wells as a laser active zone is discussed in the framework of both theoretical simulations (with the tight-binding model) and experimental studies (with temperature dependent and time-resolved photoluminescence). In particular, the N-induced disorder effects are highlighted. The AlGaP alloy is then proposed as a candidate for the cladding layers. A significant refractive index contrast between AlGaP and GaP is measured by spectroscopic ellipsometry which may lead to a good confinement of the optical mode in a laser structure. The issue of band alignment is highlighted. Solutions based on the quaternary GaAsPN alloy are proposed. Finally, the InGaAs/GaP quantum dots are studied as an alternative to GaAsPN/GaP quantum wells for the active zone. The growth of a high quantum dot density and room temperature photoluminescence are achieved. The electronic band structure is studied by time-resolved photoluminescence and pressure dependent photoluminescence as well as tight-binding and k.p simulations. It demonstrates that the ground optical transition involves mainly X-conduction states.

Les transitions intersousbandes dans les hétérostructures de nitrure d’éléments III ont été intensément étudiées dans le proche infrarouge pour des applications télécoms. L’accordabilité dans le proche infrarouge est rendu possible grâce à la discontinuité de potentiel en bande de conduction qui peut atteindre 1.75 eV pour le système GaN/AlN. Les matériaux nitrures suscitent actuellement un grand intérêt à plus grande longueur d'onde infrarouge. C'est par exemple le développement de détecteurs et d'imageurs rapides à cascade quantique dans la gamme 2-5 µm. C'est aussi l'extension des dispositifs intersousbandes dans le domaine de fréquences THz. Ce travail de thèse porte sur l’étude des transitions intersousbandes dans les puits quantiques GaN/Al(Ga)N épitaxiés par jets moléculaires. Le but est d’accorder ces transitions dans une gamme spectrale très large allant du proche au lointain infrarouge. Je montre que les transitions ISB peuvent être accordées dans la gamme 1-12 µm dans les puits quantiques GaN/AlGaN en phase hexagonale synthétisés selon l'axe polaire c [0001]. Ceci impose l'ingénierie du champ électrique interne, dont la valeur peut atteindre dans le GaN 10 MV/cm. Une solution alternative consiste à utiliser une orientation particulière, dite semipolaire, qui conduit à une réduction du champ électrique interne le long de l'axe de croissance [11-22]. J’ai montré que cette réduction du champ interne permet d’accorder les résonances intersousbandes des puits quantiques GaN/AlN dans le proche infrarouge et j’ai pu estimer le champ en comparant les résultats de spectroscopie et simulations. J’ai d’autre part étudié les propriétés interbandes et intersousbandes des puits quantiques de symétrie cubique, qui par raison de symétrie, ne présentent pas de champ électrique interne. Finalement j’ai mis en évidence les premières transitions intersousbandes aux fréquences THz dans les puits quantiques GaN/AlGaN polaires mais aussi cubiques. / Most of the research on GaN-based intersubband transitions has been focused on near-infrared applications, benefiting from the large conduction band offset between GaN and AlN1.75 eV. Devices such as all-optical switches, electro-optical modulators, quantum cascadedetectors, or light emitters have been demonstrated at short infrared wavelengths. Nitridematerials are currently attracting a great interest at longer infrared wavelengths, for example, forthe development of high-speed quantum cascade detectors and imagers in the range 2-5 µm. Inaddition, there is a great interest to extend the operation of nitride intersubband devices to theTHz frequency range especially for the development of quantum cascade lasers operating at non-cryogenic temperature.This work is focused on the study of intersubband transitions in GaN/Al(Ga)N quantumwells grown by molecular beam epitaxy. The goal is to tune these transitions in a broad spectralrange, from near to far infrared. I show that intersubband transitions may be tuned withinthe range 1-12 µm in the polar GaN/AlGaN quantum wells. This requires the engineering of theinternal electric fields, which can be as high as 10 MV/cm in GaN/AlN quantum wells. Analternative approach is to use a particular orientation, known as semipolar, which leads toa reduction of the internal electric field along the growth axis [11-22]. I show that this reductionof the internal field induces a redshift of the intersubband energy allowing to reach the mid-infrared domain. I was able to estimate the electric field in semi-polar structures by comparingthe results of spectroscopy and simulations. I also investigate interband andintersubband optical properties of cubic GaN/AlN quantum wells, for which the internal field isabsent due to the high symmetry of the cubic crystal. Finally, I report the first observation of theintersubband absorption at terahertz frequencies in polar GaN/AlGaN step quantum wells andin cubic quantum wells.