L’objectif de ce travail était de contribuer à une meilleure compréhension du devenir atmosphérique des Composés Organiques Volatils d’origine Biogénique (COVB), émis par la végétation. La dégradation d’une série de COVB (myrcène, ocimène, a-farnesène, linalool, 6-méthyl-5-heptène-2-ol et 3-méthyl-1-pentène-3-ol), par les oxydants atmosphériques (OH, O3 et NO2), a été étudiée en utilisant différentes installations expérimentales (chambres de simulation atmosphérique et réacteur à écoulement à aérosol). Les paramètres cinétiques et mécanistiques qui ont été obtenus pour l’ensemble des réactions étudiées ont permis d’estimer les durées de vie atmosphérique des COVB (de quelques minutes à quelques heures). Des produits d’oxydation ont été identifiés et quantifiés, mais le bilan total en carbone en fin de réaction reste incomplet indiquant que d’autres produits sont formés mais non-identifiés. Les rendements de formation des aérosols organiques secondaires (AOS) ont été également mesurés pour les réactions avec OH et O3. L’analyse chimique des AOS (issus de la réaction avec O3) a mis en évidence la présence d’acides dicarboxyliques et de composés oligomères, démontrant l’implication des intermédiaires de Criegee dans la formation des AOS. Le réacteur à écoulement à aérosols, développé dans le cadre de ce travail, a permis de préciser les seuils de nucléation des AOS formés à partir de l’ozonolyse de certains monoterpènes. Enfin, la réactivité des COVB (principalement les diènes conjugués) avec NO2, a été trouvée assez lente et ne représente qu’un puits mineur de ces composés dans l’atmosphère. Toutefois, la mise en évidence de la formation de HONO comme produit de réaction pourrait rendre l’implication atmosphérique de ce processus non négligeable. Les résultats obtenus ont permis de discuter de l’impact de la dégradation de ces COVB dans l’atmosphère. / The aim of this work was to contribute to a better understanding of the atmospheric fate of Biogenic Volatil Organic Compounds, emitted by vegetation. The degradation of a series of BVOC (myrcene, ocimene, a-farnesene, linalool, 6-methyl-5-heptene-2-ol and 3-methyl-1-pentene-3-ol) through reactions with atmospheric oxidants (OH, O3 and NO2) has been investigated using different experimental facilities (atmospheric simulation chambers and aerosol flow tube). First, atmospheric lifetimes of these BVOCs were determined and found varying from few minutes to hours. In addition, gas phase oxidation products were identified and quantified. However carbon budget is still incomplete, indicating that others products are formed but remain unidentified. Secondary organic aerosol yield were also measured in the reactions of the studied BVOCs with OH and O3. Chemical analysis of SOA (from O3 reaction) showed the presence of dicarboxylic acids and oligomer compounds, indicating the possible involvement of the Criegee intermediate in the SOA formation. The new aerosol flow tube, developed in this work, allowed to precise nucleation threshold of SOA formed from the ozonolysis of series of monoterpenes. The reactivity of BVOC (conjugated dienes mainly) with NO2, is found to be slow process, hence, representing only a minor sink for these compounds in the atmosphere. However, the identification of HONO as a reaction product may indicate that this process could be of importance as OH radical source in the atmosphere under certain conditions. The results obtained allowed to discuss the impact of the degradation of these BVOC in the atmosphere.

Les aérosols atmosphériques jouent un rôle important à la surface de la Terre. Ils influencent les propriétés radiatives de l'atmosphère et représentent des composés importants pour les questions de qualité de l'air et de santé publique dans les régions polluées. Suite à la forte diminution de la pollution soufrée survenue au cours des trois dernières décennies, l'aérosol organique représente maintenant une part importante de l'aérosol atmosphérique. Cette fraction a une nature complexe et jusqu'à présent, moins de la moitié de ses constituants chimiques ont été identifiés. La fraction soluble des HUmic LIke Substances (HULISWS) représente une des familles importantes de l'aérosol organique soluble avec une contribution en masse comprise entre 20 et 50%. L'objectif de cette thèse est de développer une méthode de mesure des HULISWS dans la glace. L'étude de ces archives environnementales, ici une carotte de glace extraite au col du Dôme (4250 m, massif du Mont-Blanc, France), permet de remonter aux concentrations en HULISWS en Europe au cours de la période 1920-1988. L'étude des concentrations et de l'absorbance spécifique des HULISWS dans la carotte de glace a permis d'identifier deux sources distinctes suivant la saison et de suivre leur évolution au cours du XXème siècle. Les HULISWS sont issus de la combustion du bois en hiver, leur absorbance est forte et leurs concentrations sont faibles et stables tout au long du XXème siècle. En été, les HULISWS sont formés par des processus secondaires ayant pour précurseurs des espèces biogéniques organiques, leur absorbance spécifique est plus faible qu'en hiver et leurs concentrations plus fortes. Les teneurs estivales en HULISWS montrent une stabilité entre 1920 et 1950 puis une tendance à l'augmentation entre 1951 et 1970 associée vraisemblablement à une augmentation des émissions de composés organiques volatils depuis la biosphère. / Atmospheric aerosols play an important role on the radiative properties of the atmosphere. They are also key factors for air quality and public health in polluted areas. As a result of the strong decrease of SO2 emissions over the last three decades, organic aerosol now represents a more important part of atmospheric aerosol. The nature of this organic fraction is complex and until now less than a half of it has been chemically identified. Water Soluble HUmic LIke Substances (HULISWS) are an important contributor to water soluble organic aerosol with a mass fraction ranging from 20 to 50%. The aim of this work is to design a method to measure HULISWS in ice cores. The application of this method to an ice core extracted at the col du Dôme (4250 m, Mont-Blanc massif, France) enables to investigate changes in HULISWS over Europe since 1920. The study of their concentrations and specific absorbance in ice core samples reveals well-marked differences in the sources of HULISWS depending on the season. In winter, HULISWS are primarily emitted by wood burning, their specific absorbance is high and their concentrations are low and remained stable over the 20th century. In summer, HULISWS are producted from biogenic precursors by secondary processes, their specific absorbance is lower and their concentrations higher than in winter. Summer concentrations of HULISWS were stable between 1920 and 1950, and have increased from 1951 to 1970. This recent trend probably results from an increase of volatile organic compounds emissions by the biosphere.

Les mesures de l'éclairement solaire direct reçu au sol en incidence normale (DNI) par des pyrhéliomètres ou instruments équivalents incluent l'éclairement provenant de l'angle solide du disque solaire (DNIS) et celui provenant d'une région angulaire circumsolaire plus large, appelé éclairement circumsolaire (CSNI). Les instruments ont des demi-angles d'ouverture équivalents variant entre 2,5° et 5°, soit un ordre de grandeur plus grand que le demi-angle du disque solaire. Quant aux demi-angles des systèmes de production d'énergie concentrant les rayons solaires, ils sont plus grands que le demi-angle du disque solaire, et plus petits que ceux des instruments. Par consequent, le CSNI doit être connu pour une estimation précise du DNI. Cette thèse contribue à la connaissance et à la modélisation des éclairements direct et circumsolaire en milieu désertique par conditions de ciel clair. Après avoir déterminé les propiétés optiques des aérosols les plus influentes, le modèle numérique de transfert radiatif libRadtran a été utilisé pour modéliser le CSNI et le DNIS. Un modèle paramétrique simplifié et très rapide a été développé qui reproduit les résultats de libRadtran. Il estime le ratio circumsolaire (CSR), soit le rapport entre le CSNI et la somme du CSNI et du DNIS, à partir de mesures standards du DNI et de l'éclairement diffus. A partir du DNI mesuré et de CSR modélisé, le CSNI et le DNIS peuvent être estimés pour tout demi-angle entre 0,4° et 5°. Le modèle a été validé pour deux stations de mesure, dans les Emirats Arabes Unis et en Algérie. / Routine measurements of the broadband direct normal irradiance (DNI), i.e. beam irradiance at normal incidence, by means of pyrheliometers or equivalent pyranometric systems include the irradiance originating from within the extent of the solar disc (DNIS) and that from a larger circumsolar region, called the circumsolar normal irradiance (CSNI). Such instruments have equivalent aperture half-angles between 2.5° and 5° which are one order of magnitude greater than the angular radius of the solar disc. The equivalent aperture half-angles of the concentrated solar powered systems are greater than the angular radius of the solar disc, but smaller than that of the measuring systems. Therefore, information on the CSNI should be provided for an improved assessment of the DNI. The objective of this PhD thesis is to contribute to an improved assessment of the beam and circumsolar radiation under cloud-free conditions in a desert environment. After selecting the aerosol optical properties of significance, the radiative transfer model libRadtran was used to model the CSNI and DNIS. A fast and simple parametric model which mimics the libRadtran values is proposed. This model uses standard measurements of the DNI and the diffuse horizontal irradiance as inputs to estimate the circumsolar ratio (CSR) for any aperture half-angle between 0.4° and 5°. The CSR is the ratio of the CSNI to the sum of the CSNI and the DNIS. Knowing the CSR and having the measured DNI, the CSNI and the DNIS can be computed.

Abstract : This is a study concerning comparisons between the Dubovik Aerosol optical depth (AOD) retrievals from AEROCAN (ARONET) stations and AOD estimates from simulations provided by a chemical transport model (GEOS-Chem : Goddard Earth Observing System Chemistry). The AOD products associated with the Dubovik product are divided into total, fine and coarse mode components. The retrieval period is from January 2009 to January 2013 for 5 Arctic stations (Barrow, Alaska; Resolute Bay, Nunavut; 0PAL and PEARL (Eureka), Nunavut; and Thule, Greenland). We also employed AOD retrievals from 10 other mid-latitude Canadian stations for comparisons with the Arctic stations. The results of our investigation were submitted to Atmosphere-Ocean. To briefly summarize those results, the model generally but not always tended to underestimate the (monthly) averaged AOD and its components. We found that the subdivision into fine and coarse mode components could provide unique signatures of particular events (Asian dust) and that the means of characterizing the statistics (log-normal frequency distributions versus normal distributions) was an attribute that was common to both the retrievals and the model. / Résumé : Cette étude compare des épaisseurs optiques d’aérosols (AOD) à 5 stations arctiques d’AEROCAN (AERONET), obtenues d’une part à l’aide de l’algorithme d'inversion de Dubovik appliqué à des mesures in situ, et d’autre part du modèle de transport chimique (GEOS-Chem : Goddard Earth Observing Système Chemistry). Les produits d’AOD associés à l’algorithme d’inversion sont divisés en composantes totales, fines et grossières. Pour chacune des 5 stations (Barrow, Alaska, Resolute Bay, au Nunavut, 0PAL et PEARL (Eureka), Nunavut, et Thulé, au Groenland), la période de récupération est de janvier 2009 à janvier 2013. Nous avons également utilisé les mesureurs d’AOD de dix autres stations canadiennes de latitudes moyennes, à des fins de comparaison. Les résultats de l’étude ont été soumis à la revue Atmosphere-Ocean. Pour résumer brièvement ces résultats, le modèle a généralement, mais pas toujours, eu tendance à sous-estimer l'AOD moyenne et de ses composantes. Nous avons constaté que la subdivision en composantes fine et grossière pourrait fournir des signatures uniques d'événements particuliers (poussière asiatique) et que les moyens de caractériser des statistiques (les distributions de fréquence log-normale versus les distributions normales) était un attribut qui était commun aux deux les mesureurs et le modèle.

Patagonie et la Namibie sont deux sources importantes d'aérosol minéral qui alimente la section Atlantique Sud de l'océan Austral avec les micronutriments.L'objet de ma thèse est d'étudier 1) la concentration atmosphérique et la variation temporel de la poussière en Patagonie, 2) l'hétérogénéité spatiale de composition élémentaire de poussière en Patagonie et en Namibie, et 3) la solubilité élémentaire de poussière en Patagonie et en Namibie. Ces trois aspects sont les principaux enjeux pour modéliser les inventaires des émissions de micronutriments biodisponibles à partir de sources de poussière.La concentration en poussière mesurée en Patagonie montre une variation saisonnière avec un niveau plus bas en hiver. Les données météorologiques suggèrent que cette variation saisonnière est associée à la variation de l'humidité du sol dans les zones source plutôt qu'à la vitesse du vent. Des échantillons d'aérosol minéral ont été générés à partir des sols de Patagonie et de Namibie. La composition élémentaire des poussières diffère de celles des sols parents, en particulier en Namibie en raison de l'effet de dilution par le quartz dans les sols. Des compositions élémentaires varient spatialement aux échelles continentale et régionale en Patagonie et Namibie. Les variations de Ca et Mg sont les principales raisons conduisant à l'hétérogénéité spatiale de la composition élémentaire des poussières. Les solubilités élémentaires des aérosols minéraux de Patagonie et de Namibie augmentent avec l'acidité de la solution altérante. Les poussières riches en calcium présentent une solubilité plus élevée pour les éléments les plus solubles (Ca, etc.) en raison de la présence de carbonate. Le suivi de la concentration en poussières obtenu en Patagonie peut aider à mieux en quantifier les émissions dans la région subantarctique et ainsi à mieux contraindre les modèles. La base de données que nous avons obtenue sur les poussières et leur solubilité contribue également à l'évaluation des émissions d'éléments solubles dans la région Australe. / Mineral dust is considered to be an important supplier of micronutrient for the Southern Ocean where the primary production is limited by insufficient supply of micronutrients. Patagonia (South America) and Namibia (Southern Africa) are two main dust sources for the South Atlantic section of the Southern Ocean. Emission inventories of bioavailable micronutrients from these two regions regulate the final biological impact on marine ecosystem in the South Atlantic Ocean. This thesis is mainly focused on the investigation of 1) the atmospheric dust concentration and its temporal pattern in Patagonia, 2) the spatial heterogeneity of dust elemental composition in Patagonia and Namibia, and 3) the pH dependence of elemental solubility in Patagonian and Namibian dust. These three aspects are the key issues to model the emission inventories of bioavailable micronutrients from dust sources. Dust concentration measurements were conducted in Patagonia-Atlantic Coast and revealed a seasonal pattern of dust concentration with lower dust level in winter than the other three seasons. Meteorological records suggest that this seasonal pattern is associated with the variation of soil moisture in source areas rather than the recurrently high wind speed. Dust samples were generated from Patagonian and Namibian soils to investigate the elemental composition and the elemental solubility of source dust. Dust elemental composition differs to different degrees from their parents soils, particularly in Namibia due to the dilution effect of quartz in soil. Spatial variability of dust elemental composition was observed at both continental scale and regional scale in Patagonia and Namibia. Variations in Ca and Mg content are the main reasons for the spatial heterogeneity of dust elemental composition. Elemental solubility of Patagonian and Namibian dust increased with acidity of leaching solution. More soluble elements namely Ca, K, Mg, Mn, Sr and Ba showed much higher solubility in calcium-rich dust due to the presence of carbonate. The dust concentration record obtained in Patagonia may help to better quantify the dust emission in subantarctic region and to constrain dust models. Database of dust elemental composition and elemental solubility in Patagonia and Namibia also contributes to the evaluation of emission inventories of soluble elements from dust sources to the Southern Ocean.

Le développement des applications industrielles relatives aux nanotechnologies entraîne un accroissement du nombre et de la variété de déchets contenant des nanomatériaux générés par l'industrie, les consommateurs et les laboratoires de R&D. Des familles de matériaux émergents incorporant des nano-objets se développent de manière significative alors que l’adéquation des filières de fin de vie (recyclage et élimination) n’est que récemment évaluée vis-à-vis des risques potentiels liés aux nanomatériaux. Les nanocomposites - dont la fin de vie est susceptible d'être prise en charge par l'incinération - font l'objet de cette thèse. L’objectif est d’une part de connaître le devenir des nano-objets (incorporés dans le nanocomposite) lors de l’incinération du nanocomposite ; et d’autre part de connaître leur comportement dans la chambre de combustion. Les essais d’incinération ont été réalisés à l’échelle laboratoire dans un four tubulaire et un cône calorimètre spécialement modifiés dans le but de contrôler les paramètres clés de l’incinération. Les suivis temporels des concentrations en gaz et des concentrations en nombre de l’aérosol de combustion ainsi que l’imagerie en microscopie électronique nous ont permis d’étudier les émissions et la décomposition thermique. Par ailleurs, l’influence de différents paramètres tels que la température de combustion, l’oxygénation de l’échantillon, le taux d’incorporation et la nature du nano-objet incorporé, sur la nature des émissions, a été étudiée. Enfin, pour faciliter l’utilisation des résultats au niveau opérationnel, un arbre décisionnel a été proposé aux décideurs publics et aux exploitants d’unité d’incinération. / Nanocomposites have been widely studied and produced since the end of the nineties. These trendy materials containing nanomaterials are expected to end up in incineration waste plants due to the lack of specific recovery procedures. The aim of this work is to investigate the behavior and the fate of the nano-objects from nanocomposites during their incineration and to give insights on potential environmental risk related to the incineration of waste containing nanomaterials. Incineration tests have been performed at lab-scale using a specific tubular furnace and a cone calorimeter which have been modified in order to control the key incineration parameters within both the combustion and post-combustion zones. The influence of the nano-objects presence on the combustion mechanisms (aerosol release and decomposition) is investigated. It seems necessary to address the issue of the fate of nano-objects incorporated initially in the polymer: are they destroyed, do they undergo changes during their stay in the incinerator furnace, and where are they are released ? The combustion residues and the combustion aerosol (collected downstream the incinerator) have been characterized using various techniques devoted to the analysis of aerosols. Furthermore, it has been studied the influence of different parameters (temperature of combustion, oxygen rate, loading of nano-objects, type of nano-objects) on the nature of emissions. Finally, a decision tree has been proposed to decision-makers and incineration plant managers in order to facilitate the use of the results on an operational level.

La région arctique est particulièrement sensible au changement climatique. Aux latitudes polaires, les nuages arctiques ont un effet important sur le bilan radiatif à la surface. La première partie de ce travail est constitué de l’intercomparaison instrumentale au sol à la station PUY en Mai 2013. Les mesures ont montré une bonne corrélation entre les diamètres effectifs et les distributions en taille des gouttelettes d’eau obtenus par les instruments, mais avec des biais systématiques sur les concentrations. Ces biais ont été reliés à l’estimation du volume d’échantillonnage et nous avons donc proposé une méthode consistant à normaliser les données par rapport à un instrument qui réalise des mesures intégrées. D’autre part, le FSSP et le FM ont fait l’objet d’expériences visant à évaluer l’influence de l’angle de déviation par rapport au vent extérieur et de la vitesse du vent. La seconde partie de ce travail a pour objet la campagne de mesure qui s’est déroulée à la station du Mont-Zeppelin, Ny-Alesund, Svalbard, de Mars à Mai 2012 dans le cadre du projet CLIMSLIP. Une comparaison a été effectuée entre un cas « pollué », avec des masses d’air provenant d’Asie de l’Est et d’Europe, et un cas « propre », dont les sources d’aérosols sont majoritairement locales et ne dépassent pas l’Europe du Nord. Les résultats ont montré que le cas pollué possède des concentrations en BC, aérosols et gouttes plus élevées, un mode accumulation plus important, un diamètre de gouttes plus faible et une fraction d’activation plus élevée. Enfin, le premier et le second effet indirect des aérosols ont pu être quantifiés. / The arctic region is especially sensitive to climate change. At high latitudes, arctic clouds have an important effect on the surface radiative budget. The first part of this work consists in a ground based cloud instrumentation intercomparison in the PUY station in May 2013. The measurements showed a good correlation between the effective diameters and the droplet size distributions obtained by the instruments, but with a systematical bias on the concentrations. These biases have been relied to the assessment of the sampling volume and we thus proposed a methodology to standardize the data according to an ensemble of particles probe. Moreover, the FSSP and the FM have been the subject of experiments to assess the influence of the deflection angle according to exterior wind and the wind speed. The second part of this work is about the measurement campaign at the Mount-Zeppelin station, Ny-Alesund, Svalbard, from March to May 2012 in the frame of the CLIMSLIP project. A comparison has been performed between a « polluted » case, with air masses coming from East Asia and Europe, and a « clean » case, where the aerosol sources are predominantly local and do not exceed the northern Europe. The results showed that the polluted case possessed higher concentrations in BC, aerosols and drops, an accumulation mode more important, weaker droplet diameters and higher activation fraction. Finally, the first and second aerosol indirect effects have been quantified.

Pour évaluer la gravité d'un accident de feu de boîte à gants dans une installation nucléaire, il est important de connaitre le terme source, qui est la quantité de matière radioactive mise en jeu. On cherche à identifier les phénomènes à l'origine de la libération de contaminants particulaires lors de la dégradation thermique de ces boîtes à gants. Deux matériaux (alumine et carbure de tungstène) ont été retenus pour simuler le comportement du contaminant considéré, le dioxyde de Plutonium. Deux dispositifs expérimentaux ont été conçus afin de contaminer et de dégrader thermiquement des plaques de Plexiglas (PMMA). Un ensemble d'essais à petite échelle a également permis de mieux comprendre les phénomènes à l'origine de la libération ou du piégeage des particules. La masse volumique du matériau utilisé a un impact direct sur l'émission des particules, la granulométrie des particules a un impact lorsque la dégradation thermique est rapide (flux thermique élevé). Ceci s'explique par l'interaction entre les particules émises et l'écoulement en proche paroi, phénomène qui a pu être observé expérimentalement. Une modélisation numérique de la situation étudiée a été réalisée et a permis de reproduire partiellement les résultats expérimentaux. Des améliorations peuvent encore être apportées, notamment sur la représentation du phénomène de piégeage des particules dans la matrice polymère. Cette étude pourra également donner des éclaircissements sur la problématique de l'émission des nanoparticules lors de la combustion de polymères nanochargés. / In order to assess the consequences of a glove box fire occurring in a nuclear facility, it is important to gather information on the source term, the amount of radioactive material that can be emitted to the environment. The objective is to identify the different phenomenon contributing to the release of radioactive particles from the surface of glove box materials undergoing pyrolysis. Two materials (alumina and tungsten carbide) were chosen as possible surrogates of the considered radioactive material, which is Plutonium dioxide. Two experimental facilities were designed to generate deposit on Plexiglas (PMMA) plates and burn them. Several small-scale experiments were also conducted to obtain knowledge of the phenomenon causing the release or trapping of the particles. Material density was found to have a direct impact on the release of particles, while particle size distribution had an impact only for fast thermal degradation (corresponding to high external heat flux). The reason is the strong interaction between the particles and the air flow close to the sample surface, which has been observed experimentally. A theoretical model of the problem was constructed, it was able to reproduce the experimental results, albeit partially. Improvements can be made, especially on the modelling of the trapping of particle by the polymer matrix. This study could help in understanding the problematic of nanoparticle emission from burning nanomaterials.

La formation de nouvelles particules est un processus complexe à l’origine d’une fraction importante des concentrations en nombre de particules observées dans l’atmosphère. En jouant le rôle de noyau de condensation (CCN) pour la formation des gouttelettes de nuage, les particules issues de ce processus impactent le bilan radiatif terrestre. Fréquemment observée et documentée à basse altitude, la formation de nouvelles particules a plus rarement fait l’objet d’études à haute altitude. L’analyse des données obtenues en 2012 à la plus haute station du monde, Chacaltaya (5240 m, Bolivie) révèle une fréquence d’observation annuelle du processus remarquablement élevée (64%), avec de nombreux évènements multiples. Les mesures conduites à la station du puy de Dôme (1465 m, ACTRIS, GAW) qui bénéficie d’un dispositif instrumental rare ont plus particulièrement permis de mettre en évidence le déroulement du processus en troposphère libre. Une analyse complète de l’extension verticale du processus rendue possible grâce aux données aéroportées obtenues au-dessus du bassin Méditerranéen dans le cadre du projet HYMEX (MISTRALS, automne 2012) a montré qu’en plus d’être observé à haute altitude, le processus de formation de nouvelles particules semblait y être clairement favorisé, avec une probabilité d’observation multipliée par 10 au-dessus de 1000 m. De plus, à ces altitudes le processus de formation de nouvelles particules pourrait être une source importante de CCN, comme le suggèrent les résultats obtenus à Chacaltaya, où dans 68% des évènements analysés les particules formées atteignent des diamètres suffisants pour jouer le rôle de CCN. La diversité des environnements associés aux bases de données utilisées a également permis d’apporter des éléments relatifs à la compréhension du processus du point de vue de la charge des embryons formés, de l’identité des précurseurs gazeux impliqués et des paramètres atmosphériques influençant le processus. Ces éléments sont déterminants pour une prise en compte optimale du processus de formation de nouvelles particules dans les modèles. / New particle formation (NPF) results from a complex sequence of multiple processes and contributes to an important fraction of the total atmospheric aerosol number concentration. After they grow, newly formed particles can act as cloud condensation nuclei (CCN), and thus have indirect effect on the Earth radiative balance through cloud related radiative processes. While NPF has often been observed and studied at low altitudes, the occurrence of the process is poorly documented in the literature for high altitude sites. We report a high annual frequency of the NPF process (64%) at the highest measurement site in the world, Chacaltaya (5240 m, Bolivia), in 2012, with frequent multiple events. At the puy de Dôme station (1465 m, ACTRIS, GAW), the occurrence of NPF in the free troposphere was detected using a unique instrumental setup. A complete analysis of the vertical extension of the NPF process was performed based on airborne measurements conducted above the Mediterranean basin in the frame of the HYMEX project (MISTRALS, September – November 2012). Our observations suggest that NPF could be favored at high altitudes with a probability of occurrence increased by 10 above 1000 m. At these altitudes, NPF could significantly contribute to the production of CCN, since 68% of the analyzed events show particle growth up to CCN sizes at Chacaltaya. The high number of observations recorded in various environments also contributed to improve our knowledge regarding the charge of the nucleated clusters, the identity of the gaseous precursors and the atmospheric parameters influencing the NPF process. This will allow a better parameterization of the NPF process in modelling tools.

Cette étude s’inscrit dans le cadre de l’amélioration des connaissances liées à l’évaporation d’aérosols liquides semi-volatils collectés sur des filtres à fibres. Le phénomène d’évaporation d’aérosols collectés sur médias fibreux induit des problèmes de sécurité avec notamment une surexposition des salariés aux vapeurs, à l’aval des systèmes généraux de filtration de l’air. De plus, lors des contrôles des concentrations atmosphériques des aérosols, l’évaporation induit une sous-estimation de la phase particulaire de l’aérosol prélevé qui est problématique en termes de prévention de l’exposition. L’objectif de ces travaux a donc été de produire de nombreux résultats expérimentaux afin, d’une part, de compléter les rares présents dans la littérature et, d’autre part, d’améliorer les modèles théoriques développés précédemment. Deux approches expérimentales ont été menées afin d’identifier le processus d’évaporation d’un aérosol collecté. La première, nommée approche globale, permet de suivre l’évaporation de l’aérosol par la quantification des vapeurs à l’aval du filtre, au cours du temps. La seconde, nommée approche microscopique, étudie l’évaporation de gouttes collectées sur les fibres d’une fibre à l’échelle microscopique. Les deux approches réalisées lors de ces travaux s’accordent sur le fait que l’évaporation d’un aérosol liquide semi-volatil ne peut être modélisée par les modèles proposés par la littérature. Des hypothèses ont été avancées afin d’expliquer la divergence de cinétique d’évaporation entre la théorie et les expérimentations / This study falls within the scope of improving knowledge concerning evaporation of semi-volatile liquid aerosols collected on fibrous filters. Under these conditions, the aerosol evaporation phenomenon causes problems of safety, in particular over-exposure of employees to vapours downstream of general air filtering systems. Furthermore, when controlling aerosol atmospheric concentrations, evaporation results in under-estimation of the sampled aerosol particle phase and this is clearly problematic in exposure prevention terms. The aim of this work was therefore to record a large number of experimental data, both to make up for their scarcity in the literature and to improve previously developed theoretical models. Two experimental approaches were implemented to identify the evaporation process for a collected aerosol. The first, termed the global approach, allowed us to monitor aerosol evaporation by measuring vapour quantity downstream of the filter with respect to time. The second, microscopic, approach considers evaporation of droplets collected on the filter fibres on a microscopic scale. The two approaches implemented during this research lead to agreement on the fact that evaporation of a liquid semi-volatile aerosol cannot be satisfactorily represented by the theoretical models proposed in the literature. Hypotheses are advanced to explain the divergence in evaporation kinetics between theoretical and experimental work