La caractérisation fine des matériaux inorganiques nécessite d'avoir accès à des informations complémentaires de celles apportées par des techniques d'analyse élémentaire ou de diffraction. La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier permet de caractériser les liaisons covalentes et l'environnement des groupes fonctionnels dans les matériaux. C'est donc une technique de choix pour l'étude des matériaux hydratés, amorphes ou sujets à des phénomènes de vieillissement. En couplant cette technique à une platine de déplacement, il est possible de réaliser des cartographies des phases sur quelques centimètres carrés : c'est la microscopie infrarouge. Cette thèse développe plus particulièrement l'utilisation de la lumière réfléchie au travers de l'étude de la réflexion spéculaire et de la réflexion totale atténuée (ATR).Après une première partie se focalisant sur les méthodes d'acquisitions disponibles, une seconde partie s'attache à obtenir de manière non supervisée les cartographies chimiques associées aux concentrations relatives des différents composants présents dans la zone analysée. Des techniques de réduction de données et d'analyse factorielle sont mises en place afin d'estimer le nombre de composants chimiques et leurs spectres relatifs ; des problèmes de minimisation sous contraintes sont résolus pour extraire l'information chimique. La réflexion spéculaire ne nécessite aucun contact avec l‘échantillon et, de ce fait, n'entraine aucune altération de la surface analysée. C'est sur le papier une technique de choix pour suivre l'évolution d'un matériau. Cependant, elle souffre de la complexité d'interprétation liée à l'allure des spectres obtenus. Afin de développer la cartographie issue de la réflexion spéculaire, des modèles prenant en compte l'optique géométrique, l'optique ondulatoire, des corrections d'interférogrammes et des méthodes classiques d'homogénéisation ont été développés. Ce travail a permis d'aboutir à un modèle optique liant les spectres issus de la réflexion spéculaire avec les concentrations relatives des composants. Ce modèle tient compte de la polarisation, de l'angle d'incidence et utilise les constantes diélectriques du matériau. Ce modèle a été validé sur un matériau contenant trois composants distincts facilement identifiables en infrarouge et spécialement mis en forme pour cette étude. Ce modèle a ouvert la voie à l'utilisation innovante de lumières polarisées elliptiquement pour déterminer l'indice de réfraction complexe d'un matériau. Ainsi, des spectroscopes infrarouges couplés à un accessoire de contrôle de l'angle d'incidence peuvent être utilisés en complément de l'ellipsométrie / Complementary information, to that provided by elemental analysis and diffraction techniques, is needed to characterize inorganic materials. Fourier Transform Infrared spectroscopy enables to characterize covalent bonds and the environment of functional groups in materials. Thus, it is a technique of interest to study hydrated materials, amorphous materials or any materials, which may experience ageing phenomena. By combining this technique with a micrometric motorized stage, cartographies of chemical compounds can be obtained on several square millimeters: this is the infrared microscopy technique. This Ph.D. thesis focuses on the use of reflected light, in particular through the study of specular reflection and of Attenuated Total Reflectance (ATR). After a first part focused on the different acquisition set-ups, a second part covers the unsupervised methodologies of resolution employed to obtain chemical maps. They result in one map for each component present in the analyzed area. Dimensions reduction techniques and multivariate statistics techniques are implemented to estimate the number of components and their infrared spectra; minimization problems under constraints are solved to retrieve chemical information. When specular reflection is used to acquire spectra, no contact is made with the sample, thus no damage of the analyzed area occurs during the acquisition. A priori, it is a great technique to study the evolution of a material. However, this technique suffers from the complexity of interpretation of the resulting spectra. With the objective to democratize the use of specular reflection to obtain chemical maps, models based on geometrical optics and including diffraction, correction of interferograms and classical homogenization techniques have been developed. This work resulted in an optical model linking the angle of incidence, the polarization state and the dielectric optical constants of the material with the reflected light, which is measured. A model material, constituted of three distinct phases, detectable in the infrared range, has specially been fabricated to validate this optical model. This model set the stage for the use of elliptically polarized light in the determining of the complex refractive indices of materials in the infrared range. Thanks to this development, infrared spectroscopes, equipped with a classical set-up to control the angle of incidence, can now be used in addition to ellipsometry techniques

Quels sont les processus d'excitation électronique impliqués dans le claquage optique des solides diélectriques ? Cette question, débattue depuis la fin des années 60, a récemment connu un regain d'intérêt, dans le cas où le claquage est induit par des impulsions laser picoou femtosecondes. Dans cette gamme de durée, un modèle a récemment été proposé, selon lequel les électrons de conduction seraient essentiellement injectés par une très forte avalanche électronique, initiée par une faible densité de porteurs libres excités par absorption multiphotonique. Jusqu'à présent, les seules observations expérimentales en faveur de ce modèle sont des mesures de seuils de claquage en fonction de la durée de l'impulsion laser. Nous avons adopté une approche expérimentale plus directe de ce problème, fondée sur deux expériences pompe-sonde. Grâce à la technique d'interférométrie fréquentielle, nous avons mesuré la densité totale d'électrons de conduction excités par une impulsion laser ultra-brève, en fonction de la durée et de l'intensité de cette dernière, aussi bien en-dessous qu'au-dessus du seuil de claquage. Ces mesures démontrent de façon très directe que l'absorption multiphotonique par les électrons de valence est le processus dominant d'injection de porteurs : aucune avalanche électronique ne se produit avec des impulsions lasers de moins de quelques picosecondes. L'ionisation par impact des électrons de valence par les électrons de conduction est une étape cruciale dans les modèles d'avalanche. Nous avons donc réalisé une expérience de photoémission résolue en temps, afin d'évaluer l'efficacité de ce processus dans les diélectriques. Des électrons étaient injectés dans la bande de conduction, au-dessus du seuil d'ionisation par impact, grâce à une impulsion pompe UV (40 eV) femtoseconde. La relaxation de ces électrons était ensuite sondée au moyen d'une impulsion infrarouge intense. En mesurant la distribution en énergie des photoélectrons émis par le solide en fonction du délai pompe-sonde, nous avons montré que le processus d'ionisation par impact se produit sur une échelle de temps caractéristique de quelques dizaines de picosecondes pour des électrons de conduction de quelques dizaines d'eV dans SiO2 : cette faible efficacité pourrait expliquer pourquoi il ne peut pas se produire d'avalanche électronique avec des impulsions ultra-brèves, comme nous l'avons démontré par interférométrie fréquentielle.

Les propriétés physiques d’un matériau sont intimement liées à sa structure cristalline et dans le cas d’ions dopants aux sites qu’ils occupent. La première partie de ce travail est dédiée au matériau diphosphate de sodium et de zinc Na2ZnP2O7, cristallisé out vitreux et ceci pour les ions dopants Co2+, Ni2+, Mn2+ et Eu3+. Les phases cristallisées ont été obtenues par la méthode Czochralski, les verres par trempe à partir de l’état fondu. Un ensemble de caractéristiques physiques ont été mises en jeu (Raman, infrarouge, RPE, absorption optique, luminescence) pour déterminer les sites occupés par les ions dopants et l’influence sur les propriétés optiques. La deuxième partie de cet travail consiste à une meilleure connaissance des matériaux diélectriques sans plomb appartenant à la famille pérovskite et plus particulièrement à la solution solide NaNbO3-BaTiO3. Des monocistaux ont été obtenus par la méthode des flux et caractérisés en utilisant plusieurs techniques : diffraction X, microanalyse, évolution thermique des domaines ferroélectriques-ferroélastiques, mesures diélectriques, piézoélectriques et pyroélectriques. / Abstract The physical properties of a material are intimately related to its crystalline structure and in the case of doped ions they are dependent on to the sites they occupy. The first part of this work is dedicated to the diphosphate material of sodium and zinc Na2ZnP2O7, glassy and crystallized for doped ions of Co2+, Ni2+, Mn2+ and Eu3+. The crystallized phases were obtained by the Czochralski method whereas the glasses were obtained by quenching from the molten state. A set of physical characteristics were studied (Raman, infrared, EPR, optical absorption, luminescence) to determine the sites occupied by the doped ions and its influence on the optical properties. The second part of this work consists of a better knowledge of lead-free dielectric materials belonging to the family of Perovskite, more particularly to NaNbO3-BaTiO3 solid solution. Single crystals were obtained by the flux method and were characterized using several techniques: X-rays diffraction, microanalysis, thermal evolution of ferroelectric and ferroelastic domains; dielectric, piezoelectric and pyroelectric measurements.

L'émergence des nanotubes de carbone a ouvert de nouveaux champs d'application dans le domaine des matériaux polymères. L'ajout de ces charges carbonées au sein de polymères permet la mise en œuvre de composites aux propriétés électriques optimisées. La conductivité de ces matériaux dépend en grande partie de l'organisation des charges dans la matrice, notamment de la présence de réseaux percolants. L'objectif du présent travail de thèse est de comprendre les mécanismes de structuration des nanotubes de carbone au sein de différents milieux. L'architecture de ces réseaux de charges a principalement été révélée par le biais de mesures électriques et diélectriques. L'originalité de nos travaux réside dans l'utilisation de matrices liquides, notamment des huiles de silicone, afin de s'affranchir des contraintes présentes dans les plastiques d'une part, et de simplifier les processus de mise en œuvre d'autre part. Le manuscrit de thèse est articulé autour de six chapitres. Une première partie bibliographique aborde les propriétés des nanotubes de carbone ainsi que les phénomènes que sont la percolation et la percolation dynamique. Le second chapitre, matériel & méthode, présente les matériaux employés ainsi que les différentes techniques de caractérisation utilisées au cours de la thèse. Le troisième chapitre de la thèse aborde, à travers des mesures de conductivité, la percolation dynamique des nanotubes de carbone sein d'huiles de silicone. Le chapitre 4 propose une modification la loi de puissance de Kirkpatrick, afin de décrire la conductivité en fonction du temps et du taux de charge. L'exposant critique de percolation, caractérisant la transition isolant conducteur, se révèle être un indicateur de l'état de dispersion des nanotubes à travers la matrice. Le chapitre 5 démontre la possibilité de contrôler l'organisation des charges par l'application d'un champ électrique. L'application d'un champ élevé permet une augmentation de plusieurs ordres de grandeur de la conductivité ainsi qu'une diminution des charges nécessaire à la formation d'un réseau percolant. Nous avons notamment déterminé des seuils de percolation de l'ordre de 0.005% massique en nanotube de carbone. Enfin, l'influence des propriétés intrinsèques de la matrice, telles la viscosité et la tension de surface, est étudié dans le chapitre 6. La dispersion des nanotubes de carbone s'avère être favorisée au sein de liquides ayant des tensions de surface proches de celle des tubes. Au contraire, une agrégation de charge est rapidement observée dans le cas ou la différence de tension de surface charge-matrice est importante. Nous avons également observé que la percolation des nanotubes est défavorisée au sein de milieux visqueux. / The rise of carbon nanotube has open possibility for composites polymers. Mixing this carbonaceous filler with polymer medias leads to an optimization of the electrical properties. Then, conductivity mainly depends of the filler architecture, especially the presence of percolating networks. The objective of this work is to understand the percolation mechanisms of the carbon nanotubes in different media. During this study, filler network has been revealed by the mean of electrical and dielectrical measurements. The originality of our work lies in the use of liquid matrices, such as silicone oils, in order to overcome the stresses in the plastic on the one hand, and to simplify the processing in other hand. This thesis is organized around six chapters. The first bibliographic part discusses the carbon nanotubes properties as well as percolation and dynamic percolation phenomena. The second chapter, matériel & méthode, presents the materials used and the different characterization techniques employed. The third chapter of the thesis talks about dynamic percolation of carbon nanotubes in silicone oil, probed by conductivity measurements. Chapter 4 provides a change of the power law Kirkpatrick to describe the conductivity as a function of time and filler content. The critical exponent of percolation is proving to be an indicator of the dispersion state of nanotubes throughout the matrix. In the Chapter 5, electric field is depicted as a tool to control the organization of fillers. The application of a high field increases the conductivity of several orders of magnitude and decreases the percolation threshold. Percolation thresholds close to 0.005 wt % have been determined. At last, the influence of the intrinsic properties of the matrix, such as viscosity and surface tension, is discussed in Chapter 6. Carbon nanotubes dispersion appears to be favored if the difference of surface tension between filler and liquid is low. In contrast, a filler aggregation is rapidly observed in the case where the difference in surface tension is important. We also observed that the percolation of the nanotubes is favored in viscous media.

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Ce mémoire présente les efforts effectués pour réduire l'angle de perte de couches de pentoxyde de tantale amorphes telles qu'utilisées pour les miroirs de LIGO. Afin d'améliorer le niveau de relaxation des couches, celles-ci ont été déposées par pulvérisation cathodique magnétron à des températures allant de 50 °C à 480 °C, elles ont subi un recuit thermique rapide, elles ont été implantées par des ions d'oxygène, elles ont été déposées par pulvérisation cathodique magnétron en appliquant une tension de polarisation sur le substrat lors du dépôt allant de 0 V à -450 V et elles ont été déposées par pulvérisation cathodique magnétron pulsée à haute puissance dans le cadre de différentes expériences. L'angle de perte, l'épaisseur, la rugosité, l'indice de réfraction, la composition atomique, la contrainte, l'état de relaxation et le module de Young des couches ont par la suite été trouvés à l'aide de l'ellipsométrie spectralement résolue, la spectrométrie de rétrodiffusion de Rutherford, la détection des reculs élastiques, la spectroscopie Raman, la diffraction de rayons X et la nano-indentation. Il a été trouvé que la température de dépôt améliorait légèrement le degré de relaxation des couches jusqu'à 250 °C, mais qu'elle avait peu d'impact après recuit. Aussi, lors de dépôt à température de la pièce, une forte tension de polarisation réduit l'angle de perte, mais cet effet est encore une fois perdu suite au recuit. Les autres méthodes mentionnées ci-dessus n'ont pas influencé le degré de relaxation des couches selon l'angle de perte, la spectroscopie Raman et la diffraction de rayons X. Cette recherche a été réalisée avec le support financier du CRSNG et du FRQNT (numéro de dossier 206976). / This master's thesis presents the experiments made to reduce the loss angle of tantala coatings similar to those used in LIGO. To improve the relxation level of the coatings they were deposited by magnetron sputtering at temperatures varying from 50 °C to 480 °C. They were also subjected to rapid thermal annealing, and oxygen implantation. In another experiment, the coatings were deposited by magnetron sputtering with substrate biasing varying from 0 V to -450 V at room temperature and at 250 °C. Finally, the coatings of tantala were deposited by high power impulse magnetron sputtering. The loss angle, thickness, roughness, refractive index, atomic composition, stress, the relaxation state and Young's modulus of the coatings were characterized using spectroscopic ellipsometry, Rutherford backscattering, elastic recoil detection, Raman spectroscopy, X-ray diffraction and nanoindentation. It was found that the deposition temperature improved the loss angle until it reached 250 °C. However, annealing the coatings had a superior impact and the influence of the deposition temperature was not visible after annealing. When was applied a high bias to the susbtrate at room temperature, the obtained coating was slightly more relaxed than when a low bias was applied but this effect is, once again, insignificant after annealing. The other methods of deposition mentioned did not improve the loss angle or modify the relaxation state found by Raman spectroscopy and X-ray diffraction of the tantala coatings. This research was made with the financial support of the NSERC and of the FRQNT (file number 206976).

Un faisceau de Bessel est un champ électromagnétique résistant à la diffraction. il peut se propager en préservant son profile transversal d'intensité même en régime de filamentation. Ceci est très avantageux pour les applications laser de haute puissance, en particulier parce qu’ils permettent de générer des canaux de plasma homogènes dans les diélectriques. Cependant, à haute intensité, les impulsions laser ultracourtes subissent, dans certaines conditions expérimentales (faible focalisation), des instabilités non linéaires entraînant la modulation d’intensité du lobe central au cours de la propagation, ce qui peut être néfaste pour ces applications comme l’usinage des matériaux transparents. L’objectif de cette thèse est de contrôler la génération de canaux de plasma par impulsions de Bessel via le contrôle du profil spatial de ces impulsions. Nous avons dans une première partie, développé une méthode expérimentale pour manipuler le profil d’intensité axiale en régime linéaire. La seconde partie concerne l’étude et le contrôle des instabilités non linéaires induites par l’effet Kerr. Nous avons développé un modèle théorique du mélange à quatre ondes dans les faisceaux de Bessel et avons démontré une nouvelle approche pour manipuler ces instabilités par une mise en forme appropriée de l’intensité axiale des faisceaux de Bessel. Nous avons ensuite étudié la validité des modèles de filamentation basés l’équation non linéaire de Schrödinger et le modèle de Drude. Les résultats expérimentaux de la filamentation des faisceaux de Bessel dans le verre ont montré un comportement invariant par propagation, contrairement aux modèles numériques. Nous avons testé et amendé les modèles de dynamiques de plasma et de propagation. Nos simulations sont comparées à des résultats expérimentaux. Nous montrons que les corrections que nous avons pu apporter par rapport à l’état de l’art sont insuffisantes et rendent nécessaire une autre forme de modèle. / Bessel beams are solutions of Helmholtz equation. They can propagate while conserving their transverse intensity profile in space even in filamentation regime. This feature is very advantageous in high power laser applications such as plasma waveguide generation and laser ablation because they can generate homogeneous plasma channels in dielectrics. However, for moderate to low focusing conditions, Bessel pulses can sustain nonlinear instabilities, which consist in the modulation of the central core intensity along the propagation. Such a feature can prevent efficient energy deposition which hampers the applicability of Bessel pulses. The aim of this thesis is to investigate the possibility to control laser-generated plasma channels using spatially-reshaped Bessel pulses. In a first part, we have developed an experimental method based on a spatial light modulator to modify the evolution of the on-axis intensity of Bessel beams in the linear propagation regime. To study and control Kerr-induced instabilities, we developed, in a second part, a novel model based on four wave mixing interactions in Bessel beams. We have then demonstrated a novel approach to control these instabilities via on-axis intensity shaping. Bessel filamentation models in transparent media were then studied. Most models used in literature are based on nonlinear Schrödinger equation for light propagation and Drude model for laser-matter coupling. Experimental results on Bessel filamentation in glass showed propagation-invariant features in contrast with numerical simulations. Several corrections to this model were discussed. Our results show that such models are insufficient to explain our experimental results and thus the need to develop a more suitable one.

L’amélioration des systèmes électroniques pour le déploiement de l'avion tout électrique dépend de la capacité des composants passifs, tels que les condensateurs, à réduire leur volume, leur masse et leur coût, et augmenter leurs performances et leur fiabilité, particulièrement dans l’environnement aéronautique. Dans ce contexte, cette thèse a eu pour objectif l’étude et le développement de nouvelles technologies de condensateurs pour des applications avioniques. Dans la première partie des travaux, nous abordons l’évaluation de condensateurs céramique de puissance. La technologie céramique constitue, en effet, l’une des rares solutions matures capables de répondre aux exigences des équipementiers. La caractérisation, l’analyse des mécanismes de défaillance, de leurs effets et de leur criticité (AMDEC) ainsi que l’étude de fiabilité et de robustesse de composants commerciaux présentant des architectures originales (condensateurs multi-chips) ont été réalisées. Ces résultats ont été complétés par une étude plus amont sur la caractérisation de céramiques frittées par frittage flash (SPS). Les permittivités colossales de ces matériaux permettraient d’accroitre la fiabilité et la miniaturisation des condensateurs tout en conservant de fortes valeurs de capacité et de tension nominale. La seconde partie, plus fondamentale, a été consacrée au développement de nanoparticules céramique/polymère coeur-écorce pour des applications de condensateurs enterrés, opérant aux radiofréquences. La synthèse et les caractérisations physico-chimiques des nanocomposites ainsi que les procédés de fabrication de condensateurs en couches épaisses sont, en premier lieu, décrits. Une méthode de caractérisation électrique large bande a été mise au point pour permettre l’analyse des propriétés diélectriques et des mécanismes de conduction des nanoparticules. Les performances des dispositifs ont été recherchées en fonction de la température et des procédés de mise en forme. En outre, la durabilité en température de ces derniers a été évaluée. / The improvement of electronic systems for the deployment of all-electric aircrafts depends on the ability of passive components, such as capacitors, to reduce their volume, weight and cost, and to increase their performance and reliability, particularly in the aeronautical environment. In this context, the objective of this thesis was to study and develop novel capacitor technologies for avionics. In the first part of this work, the evaluation of power ceramic capacitors has been discussed. Indeed, the ceramic technology appeared to be one of the few mature solutions meeting the requirements of OEMs. The characterization, the failure mode, effects and criticality analysis (FMECA) and reliability and robustness assessment of commercial components using original architectures (multi-chip capacitors) have been performed. These results have been completed by a more advanced study on the characterization of new ceramics sintered by spark plasma sintering (SPS). The colossal permittivity of these materials could allow to increase reliability and miniaturization of capacitors while maintaining high values of capacitance and voltage rating. The second part, more fundamental, is devoted to the development of core-shell ceramic/polymer nanoparticles for embedded capacitors operating at radiofrequencies. The synthesis and the physicochemical characterization of the nanocomposites as well as the manufacturing processes of the thick film capacitors are first described. A new broadband electrical characterization methodology has been developed to analyze the dielectric properties and the conduction mechanisms of the nanoparticles. The effects of the temperature and the manufacturing process on the device performance have been investigated. In addition, the durability was evaluated.

Le transport des ondes joue un rôle majeur dans les systèmes de communication comme le Wifi ou les fibres optiques. Les principaux problèmes rencontrés dans ces systèmes concernent la protection contre les intrusions, la consommation d’énergie et le filtrage modal. Nous proposons différentes expériences micro-ondes mettant toutes en œuvre une mise en forme des ondes, pour traiter ces problèmes. Dans une cavité micro-ondes, des états de diffusion particuliers sont générés en s’appuyant uniquement sur des mesures de transmission et sur le formalisme du temps de retard de Wigner-Smith. Ces états sont capables d’éviter une région déterminée de la cavité, de se concentrer sur un point particulier, ou de suivre une trajectoire d’une particule classique. Le filtrage de mode est mis en œuvre dans un guide d’ondes aux frontières ondulées et en présence de pertes dépendant de la position. Le profil du guide est choisi de façon à ce que les deux modes de Bloch qui se propagent encerclent un point exceptionnel. Cette trajectoire s’accompagne d’une transition non-adiabatique entre les deux modes et d'un filtrage asymétrique de ces modes. La thèse présente également des travaux liés à la problématique des algorithmes de « recherche quantique », notamment l’algorithme de Grover. Cette recherche est mise en œuvre dans un réseau en nid d’abeilles de résonateurs micro-ondes couplés, bien décrits par un modèle de liaisons fortes (le système constitue un analogue micro-ondes du graphène). Une expérience de preuve de principe propose la recherche de deux résonateurs distincts reliés au réseau. La loi d’échelle attendue pour cet algorithme est expérimentalement obtenue dans une chaîne linéaire / Transport of waves plays an important role in modern communication systems like Wi-Fi or optical fibres. Typical problems in such systems concern security against possible intruders, energy consumption, time efficiency and the possibility of mode filtering. Microwave experiments are suited to study this kind of problems, because they offer a good control of the experimental parameters. Thus we can implement the method of wave shaping to investigate atypical transport phenomena, which address the mentioned problems. Wave front shaping solely based on the transmission together with the Wigner-Smith time delay formalism allows me to establish special scattering states in situ. These scattering states avoid a pre-selected region, focus on a specific spot or follow trajectories of classical particles, so called particle-like scattering states. Mode filtering is induced inside a waveguide with wavy boundaries and position dependent loss. The boundary profiles are chosen in such a way that the two propagating modes describe an encircling of an exceptional point in the Bloch picture. The asymmetric mode filtering is found due to the appearing non-adiabatic transitions. Another part of my work deals with Grover’s quantum search. I put such a search into practice in a two-dimensional graphene-lattice using coupled resonators, which form a tight-binding analogue. In this proof of principle experiment we search for different resonators attached to the graphene-lattice. Furthermore, the scaling behaviour of the quantum search is quantified for a linear chain of resonators