Dans ce travail de thèse, nous nous intéressons à l'élaboration de réseaux de nanoplots magnétiques, afin d'en étudier les propriétés magnétiques. Les nanoplots sont élaborés sur Au(788), une surface spontanément pré-structurée et qui permet la croissance de réseaux avec un ordre à grande distance et une distribution de taille étroite. La première partie de ce travail consiste à étudier les mécanismes qui conduisent à la croissance organisée sur un réseau de pièges ponctuels. Nous établissons le lien entre la plage de température qui permet d'observer la croissance organisée et les paramètres énergétiques du problème. Ensuite, grâce à des études exhaustives de la croissance en fonction de la température de substrat, réalisées à l'aide d'un Microscope à Effet Tunnel à température variable, nous étudions la croissance du cobalt et du fer sur Au(788). La comparaison avec des simulations multi-échelles (Dynamique Moléculaire, Monte Carlo cinétique) nous permet alors de déterminer les mécanismes atomiques à l'origine de l'organisation. La deuxième partie de ce travail est consacrée à l'étude du magnétisme des nanostructures que nous savons former, et plus particulièrement à la détermination du lien entre la morphologie des plots et leur énergie d'anisotropie magnétique (MAE). Après une étude sur les limites du modèle du macromoment et du retournement cohérent de l'aimantation habituellement utilisé pour les nanostructures, nous nous intéressons aux propriétés magnétiques de nanoplots contenant une centaine d'atomes de cobalt. Grâce à la mesure de cycles d'hystérésis à différentes températures, nous déduisons la distribution de MAE dans l'échantillon. Celle-ci est large, contrairement à des résultats précédents sur des îlots plus gros. La comparaison avec la distribution de taille des îlots implique une relation non triviale entre la taille des îlots et leur MAE.

Miniaturiser les composants impose des changements radicaux pour l'élaboration des dispositifs micro électroniques du futur. Dans ce cadre, les oxydes de grille MOS atteignent des épaisseurs limites qui les rendent perméables aux courants de fuite. Une solution est de remplacer le SiO2 par un matériau de permittivité plus élevée permettant l'utilisation de couches plus épaisses pour des performances comparables. Dans ce travail nous présentons une modélisation multi-échelle de la croissance par couche atomique (ALD) d'HfO2 sur Si permettant de relier la nano-structuration d'une interface au procédé d'élaboration. Nous montrons que la connaissance de processus chimiques élémentaires, via des calculs DFT, permet d'envisager une simulation procédé qui repose sur le développement d'un logiciel de type Monte Carlo Cinétique nommé "HIKAD". Au delà des mécanismes les plus évidents, adsorption, désorption, décomposition et hydrolyse des précurseurs sur la surface, nous introduirons la notion de mécanismes de densification des couches d'oxyde déposées. Ces mécanismes sont l'élément clé permettant de comprendre comment s'effectue la croissance de la couche en termes de couverture. Mais au delà de cet aspect ils nous permettent d'appréhender comment, à partir de réactions de type moléculaire le système évolue vers un matériau massif. Nous discuterons ces divers éléments à la lumière de résultats de caractérisations obtenus récemment sur le plan expérimental du dépôt d'oxydes d'hafnium.

Les contributions de cette thèse portent sur deux sujets. La première partie est dédiée à l'étude de modèles de champ moyen pour la structure électronique de matériaux avec des défauts. Dans le chapitre 2, nous introduisons et étudions le modèle de Hartree-Fock réduit (rHF) pour des cristaux désordonnés. Nous prouvons l'existence d'un état fondamental et établissons, pour les interactions de Yukawa (à courte portée), certaines propriétés de cet état. Dans le chapitre 3, nous considérons des matériaux avec des défauts étendus. Dans le cas des interactions de Yukawa, nous prouvons l'existence d'un état fondamental, solution de l'équation auto-cohérente. Nous étudions également le cas de cristaux avec une faible concentration de défauts aléatoires. Dans le chapitre 4, nous présentons des résultats de simulations numériques de systèmes aléatoires en dimension un. Dans la deuxième partie, nous étudions des modèles Monte-Carlo cinétique multi-échelles en temps. Nous prouvons, pour les trois modèles présentés au chapitre 6, que les variables lentes convergent, dans la limite de la grande séparation des échelles de temps, vers une dynamique effective. Nos résultats sont illustrés par des simulations numériques.

La fabrication de jonctions implique de nombreux défis technologiques à mesure que les dispositifs se rétrécissent. Afin de mitiger les problèmes liés à la diminution agressive des dimensions des transistors, des substrats SOI ainsi que du silicium-germanium (SiGe) contraint ont été introduits dans les nœuds avancés. Ces nœuds nécessitent toutefois une jonction abrupte fortement activée, qui est réalisable avec la recristallisation en phase solide (SPER) et un faible budget thermique (500°C-5h).Dans ce manuscrit, la SPER du silicium, germanium et d’alliages SiGe est étudiée avec des méthodes atomistiques telles que le Monte Carlo Cinétique (KMC) et la dynamique moléculaire (MD). Le modèle KMC de SPER se base sur une équation d'Arrhenius et distingue des configurations locales à l'interface amorphe-cristal pour simuler la dépendance de la vitesse de SPER par rapport à l’orientation de substrat. Les simulations en dynamique moléculaire montrent que la vitesse de SPER sur les orientations de {111} est fortement dépendante de la taille de la cellule ainsi que de la température et du temps de recuit.Le modèle KMC est de plus étendu afin de considérer l'effet du bore pendant la SPER. Le bore peut en effet créer des complexes à la fois dans l’amorphe et le cristal et augmenter la vitesse de SPER. Cette augmentation est toutefois saturée lorsque le bore atteint de trop fortes concentrations. Un modèle de réaction de défauts traitant les complexes a été adjoint au modèle de SPER afin de correctement simuler la vitesse de SPER pour toutes les concentrations de bore. Dans les alliages (100)SiGe relaxés, l'énergie d'activation de la SPER possède un maximum à 40% de concentration de Ge.Le modèle KMC doit introduire en plus des liaisons Si-Si et Ge-Ge, la liaison Si-Ge pour simuler correctement la recristallisation des alliages. Le modèle est également utilisé pour émettre des hypothèses sur la vitesse de SPER sur d'autres orientations. Les simulations en dynamique moléculaire confirment également le comportement de l’énergie d'activation dans les alliages SiGe.Des expériences de diffractions par rayons-X suivant en temps réel la recristallisation d’alliages de SiGe contraints ont été réalisées avec un rayonnement synchrotron. La contrainte est perdue dans les alliages riches en Ge et la température de recuit semble avoir un rôle sur la relaxation. La rugosité de l'interface pourrait être le lien entre la relaxation de la contrainte et la température, du fait que des simulations en dynamique moléculaires révèlent l’influence de la température de recuit sur la rugosité de l'interface et que les défauts relaxant la contrainte ont été associés à une interface rugueuse.En résumé, le SPER et ses diverses dépendances ont été étudiées dans ce manuscrit par des approches atomistiques. Les conclusions tirées améliorent la compréhension actuelle de la SPER, permettant ainsi une meilleure optimisation de la fabrication des jonctions. / The junction fabrication involve numerous technological challenges as the devices shrink. To alleviate issues brought by the aggressive device scaling, Fully Depleted SOI substrates as well as strained silicon-germanium (SiGe) have been introduced in advanced nodes. They however require a highly-activated abrupt junction achievable with solid phase epitaxial regrowth (SPER) and a low thermal budget (500$^circ$C-5h).In this manuscript, the SPER of silicon, germanium and SiGe alloys is investigated using Kinetic Monte Carlo (KMC) and Molecular Dynamics (MD) methods. The KMC model of SPER uses an Arrhenius equation and distinguishes local configurations at the amorphous-crystalline interface to simulate the SPER rate dependence on substrate orientations. In MD simulations, the SPER rate on {111} orientations is found to heavily depends on the cell size, anneal temperature and time.The KMC model is furthermore refined to consider the effect of boron during SPER. Boron is known to create complexes in both amorphous and crystalline phases and increase the SPER rate. This increase however saturates at high boron concentrations. A defect reaction model handling the complexes has been conjoined to the SPER model to correctly simulate the SPER rate behaviour for all boron concentrations.In relaxed (100)SiGe alloys, the SPER activation energy possesses a maximum at 40% of Ge concentration. The KMC model introduces in addition to Si-Si and Ge-Ge bonds, the Si-Ge bond to correctly simulate alloy recrystallisation. The model is also used to hypothesise the rates on other orientations. MD simulations also confirm the activation energy behaviour in SiGe alloys.Finally, X-ray diffractions following in real-time the recrystallisation of strained SiGe alloys are performed with synchrotron radiations. The strain is lost in Ge-rich alloys. The strain relaxation can be related to the anneal temperature. The interface roughness could be the link between the strain relaxation and the temperature, as MD simulations exhibit an influence of the anneal temperature on the interface roughness and strain relaxing defects are associated to a rough interface.In summary, the SPER and its several dependencies are investigated in this manuscript with atomistic approaches. The drawn conclusions increase the current understanding of SPER, allowing a better optimisation of junction fabrication.

Ces dernières décennies, la constante évolution des besoins de stockage de données a mené à un bouleversement du paysage technologique qui s’est complètement métamorphosé et réinventé. Depuis les débuts du stockage magnétique jusqu’aux plus récents dispositifs fondés sur l’électronique dit d’état solide, la densité de bits stockés continue d’augmenter vers ce qui semble du point de vue du consommateur comme des capacités de stockage et des performances infinies. Cependant, derrière chaque transition et évolution des technologies de stockage se cachent des limitations en termes de densité et performances qui nécessitent de lourds travaux de recherche afin d’être surmontées et repoussées. Ce manuscrit s’articule autour d’une technologie émergeante prometteuse ayant pour vocation de révolutionner le paysage du stockage de données : la mémoire à pont conducteur ou Conductive Bridge Random Access Memory (CBRAM). Cette technologie est fondée sur la formation et dissolution réversible d’un chemin électriquement conducteur dans un électrolyte solide. Elle offre de nombreux avantages face aux technologies actuelles tels qu’une faible consommation électrique, de très bonnes performances d’écriture et de lecture et la capacité d’être intégré aux seins des interconnexions métalliques d’une puce afin d’augmenter la densité de stockage. Malgré tout, pour que cette technologie soit compétitive certaines limitations ont besoin d’être surmontées et particulièrement sa variabilité et sa stabilité thermique qui posent encore problème. Ce manuscrit propose une compréhension physique globale du fonctionnement de la technologie CBRAM fondée sur une étude expérimentale approfondie couplée à un modèle Monte Carlo cinétique spécialement développé. Cette compréhension fait le lien entre les propriétés physiques des matériaux composant la mémoire CBRAM et ses performances (Tension et temps d’écriture et d’effacement, rétention de donnée, endurance et variabilité). Un fort accent est mis la compréhension des limites actuelle de la technologie et comment les repousser. Grâce à une optimisation des conditions d’opérations ainsi qu’à un travail d’ingénierie des dispositifs mémoire, il est démontré dans ce manuscrit une forte amélioration de la stabilité thermique ainsi que de la variabilité des états écrits et effacés. / The constant evolution of the data storage needs over the last decades have led the technological landscape to completely change and reinvent itself. From the early stage of magnetic storage to the most recent solid state devices, the bit density keeps increasing toward what seems from a consumer point of view infinite storage capacity and performances. However, behind each storage technology transition stand density and performances limitations that required strong research work to overcome. This manuscript revolves around one of the promising emerging technology aiming to revolutionize data storage landscape: the Conductive Bridge Random Access Memory (CBRAM). This technology based on the reversible formation and dissolution of a conductive path in a solid electrolyte matrix offers great advantages in term of power consumption, performances, density and the possibility to be integrated in the back end of line. However, for this technology to be competitive some roadblocks still have to be overcome especially regarding the technology variability, reliability and thermal stability. This manuscript proposes a comprehensive understanding of the CBRAM operations based on experimental results and a specially developed Kinetic Monte Carlo model. This understanding creates bridges between the physical properties of the materials involved in the devices and the devices performances (Forming, SET and RESET time and voltage, retention, endurance, variability). A strong emphasis is placed on the current limitations of the technology previously stated and how to overcome these limitations. Improvement of the thermal stability and device reliability are demonstrated with optimized operating conditions and proper devices engineering.

A l'échelle nanométrique, les solides peuvent changer de forme par diffusion de surface, et présentent alors des propriétés de mouillage qui s'apparentent à celles des liquides. Dans cette thèse, nous nous sommes plus particulièrement intéressés au comportement de mouillage des nano-solides sur des substrats nanopatternés, comportant par exemple des piliers ou des tranchées. Sur ces substrats, les nanoparticules (ou ilots) solides peuvent être multi-stables : c'est-à-dire qu'ils peuvent présenter plus d'un état localement stable. Comme les liquides, les solides ont été observés par exemple dans des états dits de Wenzel (pénétrant dans la structure du substrat) ou de Cassie-Baxter (ne pénétrant pas). Grâce à une combinaison de simulations Monte Carlo Cinétiques et de modèles analytiques, nous avons étudié la stabilité de ces états et leur dynamique de transition. Plus particulièrement, avons mis en évidence le rôle de la diffusion de surface et de la nucléation bidimensionnelle sur la dynamique de transition. Nous avons aussi montré que les contraintes élastiques augmentent la stabilité des états de Cassie-Baxter, et mènent à de nouveaux états, avec des morphologies asymétriques ou partiellement empalées dans les nanostructures. Finalement, nous avons proposé de contrôler les transitions de mouillage à l'aide de l'électromigration induite par un faisceau d'électrons. Nos résultats ouvrent la voie vers une nouvelle direction pour les investigations expérimentales / At the nanometer scale, solids can change shape thanks to surface diffusion and therefore display wetting properties that can be likened to those of liquids. This doctoral thesis intends to study particularly the wetting behaviour of nano-solids located on nanopatterned substrates, containing for instance pillars or trenches. Upon these substrates, solid nanoparticles (or islands) can be multi-stable – that is to say they can display more than one locally-stable state. Just like liquids, solids have been observed for example in the context of the so-called Wenzel state (penetrating the very structure of the substrate) and Cassie-Baster state (no penetration). By combining Kinetic Monte Carlo simulations with analytical models, we conducted a study on the stability of these states along with their dynamics of transition. In particular, we highlighted the specific roles that surface diffusion and bidimensional nucleation play in regards to the dynamics of transition. We also demonstrated that elastic constraints increase the stability of Cassie-Baxter states and lead to new states, with either asymmetric morphologies or morphologies that are partially impaled into the nanostructures. Last but not least, we proposed to control wetting transitions using the electromigration brought on by an electron beam. Our results pave the way for a new direction in the field of experimental investigations

Les propriétés physico-chimiques d'un nanocristal semi-conducteur sphérique, intermédiaires entre la molécule et le solide, dépendent de sa taille. Empilés ou dispersés, ces nanocristaux sont les briques architecturales de nouveaux matériaux fonctionnels aux propriétés ajustables, en particulier pour l'optoélectronique. Cette thèse s'inscrit dans le développement de ces nouveaux matériaux et présente avant tout une méthodologie pour la simulation du transport électronique dans un solide à nanocristaux en régime de faible couplage électronique appliquée à des nanocristaux de silicium dans une matrice de SiO2 pour les applications photovoltaïques. La cinétique du déplacement des porteurs est liée au taux de transfert tunnel (hopping) entre nanocristaux. Ces taux sont calculés dans le cadre de la théorie de Marcus et prennent en compte l'interaction électron-phonon dont l'effet du champ de polarisation dans la matrice ainsi que les interactions électrostatiques à courte et longue portée. Le calcul des états électroniques (électrons et trous) en théorie k.p associé à l'utilisation de la formule de Bardeen donne au code la capacité, par rapport à la littérature, de fournir des résultats (mobilité ou courant) en valeur absolue. Les résultats de mobilité ainsi obtenus pour des empilements cubiques idéaux viennent contredire les résultats de la littérature et incitent à considérer d'autres matériaux notamment en ce qui concerne la matrice pour obtenir de meilleurs performances. En outre, les résultats de simulation de dispositifs montrent l'impact considérable des électrodes sur les caractéristiques courant-tension. Aussi, un nouvel algorithme Monte-Carlo Cinétique accéléré a été adapté afin de pouvoir reproduire le désordre inhérent à la méthode de fabrication tout en maintenant un temps de simulation raisonnable. Ainsi l'impact du désordre en taille se révèle faible à température ambiante tandis que les chemins de percolation occultent la contribution des autres chemins de conduction. Des résultats de caractérisation comparés aux simulations tendent par ailleurs à indiquer que ces chemins peuvent concentrer les porteurs et exhiber un phénomène de blocage de coulomb. Enfin, la section efficace d'absorption est calculée théoriquement et permet d'obtenir le taux de génération sous illumination qui se révèle proche du silicium massif. Et une méthode en microscopie à sonde de Kelvin est décrite pour caractériser la durée de vie des porteurs c'est-à-dire le taux de recombinaison, les résultats ainsi obtenus étant cohérents avec d'autres techniques expérimentales.

Dans cette thèse théorique, les propriétés élastiques et dynamiques d'un solide sont étudiées afin de mieux comprendre les étapes qui mènent d'un cristal parfait à un système vitreux. Les expérimentateurs observent au microscope confocal des couches de verre colloïdal, pour en étudier les propriétés élastiques locales. Il est prouvé analytiquement ici que, déjà pour un cristal, l'observation d'une couche bidimensionnelle conduit à des constantes élastiques et à une relation de dispersion différentes de celles du solide tridimensionnel. Des simulations de dynamique moléculaire d'un cristal de sphères dures confirment ce résultat. De plus, il est montré numériquement que l'ajout de polydispersité dans les rayons des sphères augmente les constantes élastiques du cristal et crée des modes élastiques localisés sur les particules de mobilité extrême. Parallèlement, les propriétés élastiques et dynamiques d'un solide surchauffé sont étudiées. Un modèle minimal, de type mécanisme réactionnel, est proposé pour décrire la dynamique de la fusion homogène. Ce modèle est utilisé pour établir une approche de champ moyen qui prédit les propriétés macroscopiques des états métastable et d'équilibre. Ces prédictions sont comparées avec succès à des résultats de dynamique moléculaire. Le mécanisme réactionnel sert également à concevoir des simulations de Monte-Carlo cinétique, qui rendent compte des fluctuations et reproduisent l'existence d'une goutte critique de liquide, analogue à celles identifiées en dynamique moléculaire, sans recourir à la description des vitesses et positions des particules.

No description available.

Les contributions de cette thèse portent sur deux sujets.La première partie est dédiée à l'étude de modèles de champ moyen pour la structure électronique de matériaux avec des défauts.Dans le chapitre~ref{chap:ergodic_crystals}, nous introduisons et étudions le modèle de Hartree-Fock réduit (rHF) pour des cristaux désordonnés. Nous prouvons l'existence d'un état fondamental et établissons, pour les interactions de Yukawa (à courte portée), certaines propriétés de cet état. Dans le chapitre~ref{chap:défauts_étendus}, nous considérons des matériaux avec des défauts étendus. Dans le cas des interactions de Yukawa, nous prouvons l'existence d'un état fondamental, solution de l'équation auto-cohérente. Nous étudions également le cas de cristaux avec une faible concentration de défauts aléatoires. Dans le chapitre~ref{chap:numerical_simuation}, nous présentons des résultats de simulations numériques de systèmes aléatoires en dimension un.Dans la deuxième partie, nous étudions des modèles Monte-Carlo cinétique multi-échelles en temps. Nous prouvons, pour les trois modèles présentés au chapitre~ref{chap:kMC}, que les variables lentes convergent, dans la limite de la grande séparation des échelles de temps, vers une dynamique effective. Nos résultats sont illustrés par des simulations numériques. / The contributions of this thesis concern two topics.The first part is dedicated to the study of mean-field models for the electronic structure of materials with defects. In Chapter~ref{chap:ergodic_crystals}, we introduce and study the reduced Hartree-Fock (rHF) model for disordered crystals. We prove the existence of a ground state and establish, for (short-range)Yukawa interactions, some properties of this ground state. In Chapter~ref{chap:défauts_étendus}, we consider crystals with extended defects. Assuming Yukawa interactions, we prove the existence of an electronic ground state, solution of the self-consistent field equation. We also investigate the case of crystals with low concentration of random defects. In Chapter~ref{chap:numerical_simuation}, we present some numerical results obtained from the simulation of one-dimensional random systems.In the second part, we consider multiscale-in-time kinetic Monte Carlo models. We prove, for the three models presented in Chapter~ref{chap:kMC}, that in the limit of large time-scale separation, the slow variables converge to an effective dynamics. Our results are illustrated by numerical simulations.