Diese Arbeit präsentiert die Ergebnisse einer Rastertunnelmikroskopiestudie an dem stöchiometrischen Supraleiter Lithium-Eisenarsenid (LiFeAs). Topographie- sowie Spektroskopieuntersuchungen an defektfreien Bereichen der Oberfläche zeigen eine Variation der Atompositionen in Abhängigkeit von der Tunnelspannung. Weiterhin wurde die Temperaturabhängigkeit der supraleitenden Energielücke untersucht. Dabei konnte die Signatur einer bosonischen Mode und damit eine Kopplung von Quasiteilchen beobachtet werden. Neben der Untersuchung defektfreier Oberflächen wurden auch Defekte und deren Einfluss auf die supraleitenden Eigenschaften analysiert. Es wurde dabei festgestellt, dass Defekte die supraleitende Energielücke ortsabhängig verändern. Die Defekte lassen sich aufgrund ihrer Symmetrie einer möglichen Gitterposition zuordnen. Eine detaillierte spektroskopische Untersuchung verschiedener Defekte zeigt deren Einfluss auf die Zustandsdichte der supraleitenden Quasiteilchen. Dabei stellt sich heraus, dass As-Defekte die supraleitende Energielücke erheblich beeinflussen. Fe-Defekte zeigen hingegen nur einen geringen Effekt. Für die Bestimmung der Ginzburg-Landau-Kohärenzlänge wurden Messungen im Magnetfeld durchgeführt. Hierfür wird in dieser Arbeit eine geeignete Näherungsfunktion hergeleitet. Die Näherung der differentiellen Leitfähigkeit bei U=0 V in einem Flussschlauch erlaubt die Bestimmung einer Kohärenzlänge von 3,9 nm. Dies entspricht einem oberen kritischen Feld von 21 Tesla. Neben der Bestimmung der Ginzburg-Landau-Kohärenzlänge wird auch eine Analyse des Flussschlauch-Gitters durchgeführt. Dabei zeigt sich, dass der Flussschlauch-Gitterabstand dem eines tetragonalen Gitters entspricht. Allerdings zeigt sich für Magnetfelder größer als 6 Tesla eine zunehmende Unordnung des Flussschlauch-Gitters, was auf eine stärker werdende Flussschlauch-Flussschlauch-Wechselwirkung hindeutet. / This work presents scanning tunneling microscopy and spectroscopy investigations on the stoichiometric superconductor lithium iron arsenide (LiFeAs). To reveal the electronic properties, measurements on defect-free surfaces as well as near defects have been performed. The former shows a shift of atomic position with respect to the applied bias voltage. Furthermore, temperature dependent spectroscopic measurements indicate the coupling of quasiparticles in the vicinity of the superconducting coherence peaks. LiFeAs surfaces influenced by atomic defects show a spacial variation of the superconducting gap. The defects can be characterized by their symmetry and thus can be assigned to a position in the atomic lattice. Detailed spectroscopic investigations of defects reveal their influence on the quasiparticle density of states. In particular, Fe-defects show a small effect on the superconductivity while As-defects strongly disturb the superconducting gap. Measurements in magnetic field have been performed for the determination of the Ginzburg-Landau coherence length . For this purpose, a suitable fit-function has been developed in this work. This function allows to fit the differential conductance of a magnetic vortex at U=0 V. The fit results in a coherence length of 3,9 nm which corresponds to an upper critical field of 21 Tesla. Besides measurements on a single vortex, investigation on the vortex lattice have been performed. The vortex lattice constant follows thereby the predicted behavior of a trigonal vortex lattice. However, for magnetic fields larger than 6 Tesla an increasing lattice disorder sets in, presumably due to vortex-vortex-interactions.

Le confinement électrique et optique par oxydation des couches minces d'AlGaAs est une étape essentielle dans la réalisation des composants photoniques actifs et passifs dans la filière de matériaux GaAs. La recherche de performances ultimes sur ces composants nécessite une meilleure maîtrise du procédé d'oxydation ainsi qu'une meilleure connaissance des propriétés optiques de l'oxyde d'aluminium (AlOx). Dans cette perspective, j'ai d'abord réalisé une étude expérimentale de la vitesse d'oxydation des couches d'AlGaAs en fonction de la température du substrat, de la composition en gallium des couches étudiées, de la pression atmosphérique et de la géométrie des mesas considérés. Puis, j'ai établi un modèle anisotrope permettant une meilleure résolution spatiale et temporelle de la forme du front d'oxydation de l'AlAs. Enfin, j'ai exploité ce procédé pour réaliser des composants d'optique guidée notamment des micro-résonateurs puis réalisé des guides optiques à fente et caractérisé leurs performances optiques. / Optical and electrical confinement using Al(Ga)As layer oxidation is a key milestone in the fabrication of active and passive GaAs-based photonic components. To optimize those devices, through the control of the optical and electrical confinements, a better modelling of oxidation process and a better understanding of optical properties of aluminum oxide (AlOx) is required. One part of this work is focusing on a throughout experimental study of AlGaAs oxidation kinetics, where I studied different important parameters such as wafer temperature, gallium composition, atmospheric pressure and mesa geometry. Then, I developed a new predictive model taking into account the process anisotropy, thus allowing a better temporal and spatial of AlAs oxidation front evolution. Finally, I could exploit this technological process to realize whispering gallery mode microdisks as well as slot optical waveguides, and I have characterized this latter photonic devices.

Recombination mechanisms in gallium arsenide have been studied using temperature-dependent time-resolved photoluminescence-decay. New analytical methods are presented to improve the accuracy in bulk lifetime measurement, and these have been used to resolve the temperature-dependent lifetime. Fits to temperature-dependent lifetime yield measurement of the radiative-efficiency, revealing that samples grown by the Czochralski and molecular-beam-epitaxy methods are limited by radiative-recombination at 77K, with defect-mediated nonradiative-recombination becoming competitive at 300K and above. In samples grown with both doping types using molecular-beam-epitaxy, a common exponential increase in capture cross-section characterized by a high value of E_infinity=(258 +/- 1)meV was observed from the high-level injection lifetime over a wide temperature range (300-700K). This common signature was also observed from 500-600K in the hole-lifetime observed in n-type Czochralski GaAs where E_infinity=(261 +/- 7)meV was measured, which indicates that this signature parametrizes the exponential increase in hole-capture cross-section. The high E_infinity value rules out all candidate defects except for EL2, by comparison with hole-capture cross-section data previously measured by others using deep-level transient spectroscopy. / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD)

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In dieser Arbeit wird die ultraschnelle Dynamik von Leitungsbandelektronen in Halbleitermaterialien mit Hilfe nichtlinearer Terahertz-Spektroskopie erforscht. Insbesondere wird n-dotiertes Galliumarsenid bei mittleren Dotierdichten zwischen 10^(16) cm^(-3) und 10^(17) cm^(-3) untersucht. Für die Erzeugung intensiever THz Strahlung wurde eine neuartige Quelle entwickelt, die THz Transienten mit nur einer Oszillationsperiode und maximalen Feldamplituden von mehr als 400 kV/cm liefert. Diese THz-Quelle benutzt ultrakurze optische Laserpulse aus einem Ti:Saphir Oszillator. Zusätzlich wurde ein neuartiger zwei-Farben Anrege-Abtast Experimentierplatz aufgebaut, der zweidimensionale, zeitaufgelöste Messungen im mittleren und fernen Infrarotbereich ermöglicht. Feldionisation flacher, neutraler Störstellen im Galliumarsenid-Gitter mittels intensiver, ultrakurzer THz Impulse und die anschliessende kohärente, strahlende Rekombination von Elektronen in die Störstellen-Grundzustände bei Raumtemperatur wird gezeigt. Der superradiante Zerfall der nichtlinearen Polarisation führt zur Abstrahlung eines kohärenten Signals mit Lebensdauern von über einer Pikosekunde. Solche nichtlinearen Signale, die 10-fache Lebensdauern im Vergleich zum linearen Fall aufweisen, wurden in dieser Arbeit zum ersten Mal gemessen. Bei niedrigen Temperaturen und THz Feldstärken unter 5 kV/cm werden Rabi-Oszillationen an Übergängen in flachen Störstellen demonstriert. Zum ersten Mal konnte die polare Elektron-LO-Phonon Wechselwirkung im quantenkinetischen Regime direkt gemessen werden. Die quasi-instantane Beschleunigung von Leitungsbandelektronen im polaren Galliumarsenid-Gitter und die anschließende Messung der Transmission im mittleren Infrarot-Bereich, zeigen eine Modulation der Transmission entlang der Anrege-Abtast Verzögerung mit der Frequenz des LO Phonons. Diese Oszillation ist ein direktes Maß der relativen Phase zwischen der Elektronenbewegung und der umgebenden Phonon Wolke. Quantenkinetische Modellrechnungen reproduzieren vollständig die beobachteten Effekte. / In this thesis, the ultrafast dynamics of conduction band electrons in semiconductors are investigated by nonlinear terahertz (THz) spectroscopy. In particular, n-doped gallium arsenide samples with doping concentrations in the range of 10^16cm^(-3) to 10^17 cm^(-3) are studied. A novel source for the generation of intense THz radiation is developed which yields single-cycle THz transients with field amplitudes of more then 400 kV/cm. The THz source uses ultrashort optical laser pulses provided by a Ti:sapphire oscillator. In addition, a two-color THz-pump mid-infrared-probe setup is implemented, which allows for two-dimensional time-resolved experiments in the far-infrared wavelength range. Field ionization of neutral shallow donors in gallium arsenide with intense, ultrashort THz pulses and subsequent coherent radiative recombination of electrons to impurity ground states is observed at room temperature. The superradiant decay of the nonlinear polarization results in the emission of a coherent signal with picosecond lifetimes. Such nonlinear signals, which exhibit a lifetime ten times longer than in the linear regime are observed for the first time. At low temperatures and THz field strengths below 5 kV/cm, Rabi flopping on shallow donor transitions is demonstrated. For the first time, the polar electron-LO phonon interaction is directly measured in the quantum kinetic transport regime. Quasi-instantaneous acceleration of conduction band electrons in the polar gallium arsenide lattice by the electric field of intense THz pulses and subsequent probing of the mid-infrared transmission reveals a modulation of the transmission along the THz-mid-infrared delay coordinate with the frequency of the LO phonon. These modulations directly display the relative phase between the electron motion and its surrounding virtual phonon cloud. Quantum kinetic model calculations fully account for the observed phenomena.

Die Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger in einem Halbleiter gilt als Grundvoraussetzung zur Realisierung spintronischer Bauelemente. Einen möglichen Ansatz zu deren Realisierung stellen Ferromagnet/Halbleiter(FM/HL)-Hybridstrukturen dar, deren Herstellung jedoch mit einigen Schwierigkeiten verbunden ist. Durch die Vermischung des ferromagnetischen Materials mit dem Halbleiter werden die elektronischen Eigenschaften der Hybridstruktur verändert und die Spininjektionseffizienz stark verringert. Durch das gezielte Einfügen einer dünnen Oxidschicht in den FM/HL-Grenzübergang kann die Diffusion unterdrückt, die Kristallqualität verbessert und die Effizienz der Struktur erhöht werden. Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner Oxidschichten, hergestellt mittels Molekularstrahlepitaxie. Zwei Seltenerdoxide, La2O3 und Lu2O3, werden auf GaAs-Substraten gewachsen und die Kristallqualität der Schichten miteinander verglichen. Mit der Heusler-Legierung Co2FeSi als Injektorschicht wird eine FM/Oxid/HL-Hybridstruktur auf Basis einer La2O3/GaAs(111)B-Struktur realisiert und magnetisch und elektrisch charakterisiert. Ein häufig verwendetes Barrierenmaterial in FM/HL-Hybridstrukturen ist Magnesiumoxid (MgO). In dieser Arbeit werden dünne MgO-Schichten auf GaAs(001) an der PHARAO-Wachstumsanlage am BESSY II erzeugt. Dies geschieht durch getrenntes Verdampfen von metallischem Mg bzw. Einleiten von molekularem Sauerstoff in die Wachstumskammer. Um die Oxidation des Halbleitersubstrats zu verhindern, wird vor dem MgO-Wachstum eine dünne Mg-Schicht abgeschieden. Abhängig von der Dicke dieser Schicht sind zwei in-plane-Orientierungen des MgO relativ zum GaAs kontrolliert einstellbar. Darüber hinaus werden Hybridstrukturen mit Eisen Fe als Injektorschicht und schrittweise erhöhter MgO-Schichtdicke gewachsen. Die Eindiffusion von Fe in das GaAs-Substrat nimmt mit zunehmender MgO-Schichtdicke um mehrere Größenordnungen ab. / The generation of spin-polarized charge carriers in a semiconductor is a basic building block for the implemention of spintronic devices. A feasible approach to their implementation are ferromagnet/semiconductur(FM/SC) hybrid structures, whose fabrication is associated with some issues. The intermixing of the ferromagnetic material with the semiconductor leads to distortion of the electrical properties of the hybrid structure and the spin injection efficiency is reduced. By intentionally inserting a thin oxide layer into the FM/SC interface diffusion can be suppressed while the crystal quality and the spin injection efficiency of the structure are both increased. In this thesis the growth and characterization of thin oxide films fabricated by molecular beam epitaxy are discussed. Two rare earth oxides, La2O3 and Lu2O3, are grown on GaAs substrates and their crystal qualities are compared. Based on La2O3/GaAs(111)B full FM/SC hybrid structures are grown with the Heusler alloy Co2FeSi as injection layer and characterized by magnetic and electrical means. Another material used as a barrier in FM/SC hybrid structures is magnesium oxide (MgO). Here, thin MgO layers are grown on GaAs(001) at the PHARAO system at BESSY II. The growth is conducted by the separated evaporation of metallic Mg and introducing molecular oxygen into the growth chamber. To avoid oxidation of the semiconducting substrate a thin Mg layer is deposited prior to the MgO growth. Depending on the Mg layer thickness two different MgO in-plane orientations can be achieved with respect to the GaAs substrate. Furthermore, FM/SC hybrid structures with iron Fe as injection layer are grown while the MgO layer thickness is increased gradually. The indiffusion of Fe into the GaAs substrate is suppressed by several orders of magnitude with increasing MgO layer thickness.

Thema dieser Arbeit ist die Synthese von GaAs Nanodrähten mittels Molekularstrahlepitaxie. Dabei wird das Wachstum mittels Au- und jenes mittels selbst-induziertem VLS-Mechanismus verglichen. Die Au-induzierte Methode ist als vielseitiger Ansatz für die Herstellung von Nanodrähten bekannt. Darüberhinaus wird seit Neuerem der selbst-induzierte Mechanismus untersucht, bei dem Galliumtropfen die Rolle des Goldes übernehmen, um eine etwaige Verunreinigung mit Au von vornherein auszuschliessen. Mit beiden Wachstumsmethoden erzielen wir GaAs Nanodrähte mit großem Aspektverhältnis und epitaktischer Beziehung zum Si(111) Substrat. Während des Au-induzierten Wachstums entsteht eine parasitäre Schicht zwischen den Drähten, die mittels des selbst-induzierten Mechanismus vermieden werden. Alle GaAs Drähte sind vollständig relaxiert. Die durch die Gitterfehlanpassung (4,1\% zwischen GaAs und Si) verursachte Verspannung wird durch Versetzungen an der Grenzfläche abgebaut. Selbst-induzierte Drähten zeigen ausschließlich unpolare Seitenfacetten, während verschiedene polare Facetten für Au-induzierte Nanodrähte beschrieben werden. Mittels VLS-Nukleationstheorie könnne wir den Einfluss des Tropfenmaterials auf die Stabilität der verschiedenen Seitenfacetten erklären. Optoelektronische Anwendungen benötigen lange Minoritätsladungsträgerlebensdauern bei Raumtemperatur. Daher wurden mit (Al,Ga)As Hüllen ummantelte GaAs Nanodrähte mittels zeitaufgelöster PL vermessen. Das Ergebnis sind 2,5 ns für die selbst-induzierten aber nur 9 ps für die Au-induzierten Nanodrähte. Durch temperaturabhängige PL Messungen kann eine charakteristische Aktivierungsenergie von 77 meV nachgewiesen werden, die nur in den Au-induzierten Nanodrähten vorliegt. Dies suggeriert, dass sich Au aus den Tröpfchen in die GaAs Nanodrähte einbaut und dort als tiefes, nichtstrahlendes Rekombinationszentrum fungiert. / In this work the synthesis of GaAs nanowires by molecular beam epitaxy (MBE) using the vapour-liquid-solid (VLS) mechanism is investigated. A comparison between Au- and self-assisted VLS growth is at the centre of this thesis. While the Au-assisted method is established as a versatile tool for nanowire growth, the recently developed self-assisted variation results from the exchange of Au by Ga droplets and thus eliminates any possibility of Au incorporation. By both methods, we achieve nanowires with epitaxial alignment to the Si(111) substrates. Caused by differences during nanowire nucleation, a parasitic planar layer grows between the nanowires by the Au-assisted method, but can be avoided by the self-assisted method. Au-assisted nanowires grow predominantly in the metastable wurtzite crystal structure, while their self-assisted counterparts have the zincblende structure. All GaAs nanowires are fully relaxed and the strain arising from the lattice mismatch between GaAs and Si of 4.1\% is accommodated by misfit dislocations at the interface. Self-assisted GaAs nanowires are generally found to have vertical and non-polar side facets, while tilted and polar nanofacets were described for Au-assisted GaAs nanowires. We employ VLS nucleation theory to understand the effect of the droplet material on the lateral facets. Optoelectronic applications require long minority carrier lifetimes at room temperature. We fabricate GaAs/(Al,Ga)As core-shell nanowires and analyse them by transient photoluminescence (PL) spectroscopy. The results are 2.5 ns for the self-assisted nanowires as well as 9 ps for the Au-assisted nanowires. By temperature-dependent PL measurements we find a characteristic activation energy of 77 meV that is present only in the Au-assisted nanowires. We conclude that most likely Au is incorporated from the droplets into the GaAs nanowires and acts as a deep, non-radiative recombination centre.