L'objectif de ces travaux de thèse a été de démontrer la possibilité, en se basant sur une approche prédictive, de contrôler avec précision la fonctionnalisation d'un matériau composite, d'isotrope à anisotrope, sous l'application d'un champ électrique. Ces derniers matériaux présentent en effet un fort potentiel pour des applications futures telles que des condensateurs intégrés ou bien encore des composites conducteurs thermiques. Une première approche théorique des différentes forces et mécanismes entrant en jeux lors de l'élaboration de composites anisotropes par chaînage a permis d'identifier les paramètres impactant le procédé d'élaboration. A la suite de cette étude théorique, un modèle de formation de chaînes de particules sous champ électrique a été développé afin de prédire la dynamique de chaînage. Le modèle choisi (méthode moment dipolaire effectif) a permis la simulation de plus de 4500 particules. Les paramètres ayant au préalable été identifiés ont ensuite été mesurés. Pour la permittivité des particules, une méthode de mesure diélectrophorétique a été développée, ce qui est une première dans le cas de particules céramiques. L'élaboration des composites anisotropes a été couplé avec un suivi novateur, en temps réel, d'un marqueur (permittivité) de la formation de chaînes, permettant d'obtenir la dynamique de structuration des particules. Afin de valider l'aspect prédictif du modèle numérique, une comparaison a été effectuée entre la dynamique mesurée et simulée. Les résultats obtenus ont démontré une très bonne fiabilité des prédictions du modèle, même si des progrès sont encore réalisables aux faibles taux de chargement. Dans un dernier temps, une preuve de concept a été démontrée, de la réalisation de composites anisotropes dont les particules sont alignées perpendiculairement au champ électrique. / This study was aimed to demonstrate the possibility, based on a predictive approach, to tailor the structure of a composite from isotropic to anisotropic when applying an electric field. This composites have great potential for future applications such as embed capacitors or thermally conductive composites. A theoretical approach of the forces and mechanisms acting in the elaboration of anisotropic composites by chaining allowed identifying the key parameters. Based on this approach a model of particle chaining under electric field was established to predict the structuration dynamics. This model (effective dipole moment) allowed simulating more than 4500 particles. The parameters previously identified were then measured, and for the particle permittivity, a dielectrophoretic measurement method was developed, which was a first for ceramic particles. The elaboration of anisotropic composites was coupled to a novel on-line monitoring of a chaining marker (permittivity), allowing to obtain the structuration dynamics. To validate the predictive aspect of the model, experimental and numerical dynamics were compared showing the robustness and accuracy of the model, even if improvement is still possible at low filler content. In the last part, a proof of concept was demonstrated of the elaboration of anisotropic composites with fillers oriented normally to the direction of the electric field.

La manipulation de micro- et nano- particules en solution peut être réalisée grâce aux interactions de ces objets avec des champs électromagnétiques. La lumière ou bien encore les champs électriques continus (DC) ou alternatifs (AC) peuvent être utilisés. Dans le cas d’un champ électrique non uniforme appliqué entre deux électrodes séparées par quelques micromètres, des gradients de champs très intenses et localisés sont ainsi créés. Ces gradients de champ localisés au niveau des électrodes engendrent la création de mouvements de charges composant la solution (effets électro-hydrodynamique). Mais aussi des charges confinées au niveau des particules à l’interface liquide/solide. Les particules en suspension subissent alors une force attractive ou répulsive appelée diélectrophorèse. Cette force est décrite dans la littérature pour des particules isolantes de taille supérieure à 200 nm. Dans cette étude par détection optique (videomicroscopie par champ sombre ou spectroscopie en microfluidique) la gamme de taille de particules est élargie (40-150 nm) pour étudier leurs réponses diélectrophorètique. En effet la diélectrophorèse dépend de la taille des particules, de son environnement et des paramètres du champ appliqué (fréquence, amplitude, topologie) La diélectrophorèse est mise en compétition avec le mouvement Brownian pour des particules d’or d’aussi petites tailles. La réponse pour des nanoparticules d’or en solution alors connue, il est envisageable de faire varier les paramètres, comme l’environnement de la particule ou bien la complexité des systèmes étudiés. / The manipulation of micro- and nano- particles in solution can be achieved through the interactions of these objects with electromagnetic fields. Emitted light, continuous (DC) or alternating (AC) electric fields can be used. In the case of a non-uniform electric field applied between two electrodes separated by a few micrometers, very intense and localized field gradients are created. These field gradients localised close to the electrodes generates a motion of the mass solution (electro-hydrodynamic effects). The charges confined onto particles at the liquid/solid interface are also subjected to motion. Suspended particles undergo an attractive or repulsive force called dielectrophoresis.This force is described in the literature for insulating particles larger than 200 nm. In this study optical detection was used (dark field videomicroscopy or microfluidic spectroscopy) to expand the range of particle size (40-150 nm) and to study their dielectrophoretic responses. Indeed, the dielectrophoresis is dependent on the size of particles, their environment and the parameters of the applied electric field (frequency, amplitude, topology). The dielectrophoresis is in competition with the Brownian motion of these gold nanoparticles. By, knowing the dielectrophoretic response of these particles in solution, it is possible to vary parameters, such as the suspension composition of the particles or the complexity of the systems studied.

Cette thèse propose d'intégrer les principes de la micro-robotique dans un laboratoire sur puce afin d'améliorer les performances du tri cellulaire par diélectrophorèse. Contrôler la trajectoire des cellules dans une puce fluidique en temps réel nécessite de reconcevoir la puce, la modéliser et développer des lois de commande dédiées au contrôle en temps réel. Concernant la conception, cette thèse s’intéresse au compromis existant entre la vitesse de tri et les problématiques de suivi des cellules en temps réel. Une architecture originale basée sur deux plans d’électrodes, sur les faces supérieures et inférieures des canaux, est proposée. Des procédés de fabrication dédiés à cette architecture sont développés. En particulier, la fabrication d'électrodes transparentes et l'assemblage des deux réseaux d'électrodes parallèles sont étudiés. Concernant la modélisation, une formulation analytique du champ électrique découplant variables de commande, termes dépendant de la position de l’objet et termes dépendant uniquement de la géométrie de la puce est proposée afin de calculer rapidement et précisément la force de diélectrophorèse. Une analyse de l'anisotropie des forces de frottement présentes à proximité des électrodes vient compléter la modélisation dynamique du comportement des microparticules, et donne lieu à un modèle compatible avec la commande temps réel, validé expérimentalement sur des objets artificiels. Enfin, un contrôleur basé sur des techniques d’optimisation ainsi qu’un planificateur de trajectoires sont proposés pour le tri de cellules. Un simulateur est développé et met en avant les bonnes performances de tri d’un tel système. L’ensemble de ces méthodes permettront de contrôler la trajectoire de cellules biologiques dans des puces de tri afin d’en améliorer la sélectivité et la rapidité. / This thesis proposes to integrate the principles of micro-robotics in a lab-on-a-chip in order to improve the performance of cell sorting by dielectrophoresis. Controlling the trajectory of cells in a fluidic chip in real time requires redesigning the chip, modeling it and developing control laws dedicated to real-time control. Concerning the design, this thesis is interested in the compromise existing between the speed of sorting and the problems of cell tracking in real time. An original architecture based on two electrode planes, on the upper and lower faces of the channels, is proposed. Manufacturing processes dedicated to this architecture are developed. In particular, the manufacture of transparent electrodes and the assembly of the two parallel electrode arrays are studied. Concerning the modeling, an analytical formulation of the electric field uncoupling control variables, terms depending on the position of the object and terms depending solely on the geometry of the chip is proposed in order to quickly and accurately calculate the dielectrophoresis force. An analysis of the anisotropy of the friction forces present near the electrodes completes the dynamic modeling of the behavior of the microparticles, and gives rise to a model compatible with real-time control, validated experimentally on artificial objects. Finally, a controller based on optimization techniques and a trajectory planner are proposed for cell sorting. A simulator is developed and highlights the good sorting performance of such a system. All of these methods will control the trajectory of biological cells in sorting chips to improve selectivity and speed.

Dans le domaine du diagnostic in vitro, l'étape d'extraction de micro-organismes à partir d'un échantillon complexe est une étape clé pour permettre l'identification du pathogène responsable d'une infection. Pour les septicémies, cette étape d'extraction est généralement précédée d'une étape de culture, ce qui conduit à une obtention des résultats au bout de plusieurs jours. Un résultat plus rapide (typiquement inférieur à 24h) permettrait d'augmenter le taux de survie des patients, et aurait ainsi une forte valeur ajoutée pour le corps médical. Le but de ces travaux est donc de développer une nouvelle méthode d'extraction et de concentration de pathogènes directement à partir d'un échantillon sanguin, sans étape de culture. Une stratégie en deux modules microfluidiques associés en série est proposée : elle repose sur la modification de la conductivité et de l'osmolarité de l'échantillon dans un premier module, puis sur la capture des micro-organismes par diélectrophorèse dans un second module. L'étude du premier module a permis de déterminer l'impact de la conductivité et de l'osmolarité du milieu sur les propriétés diélectriques des cellules. Deux voies ont ainsi été abordées, afin de diriger les cellules du sang et les micro-organismes vers un milieu de conductivité et d'osmolarité contrôlées : la dilution, et l'utilisation de forces acoustiques. L'étude du deuxième module a ensuite permis de démontrer la possibilité de capturer et concentrer des micro-organismes à partir d'un échantillon hypotonique et faiblement conducteur dans un écoulement microfluidique par diélectrophorèse. L'architecture d'un microsystème dédié a été définie grâce à un modèle numérique, puis validé expérimentalement avec des échantillons sanguins et différents micro-organismes (E. coli, S. epidermidis et C. albicans). La capture générique des micro-organismes est démontrée, et un taux de capture de 97% a été obtenu pour la séparation de \EC, avec une vitesse moyenne de l'échantillon dans le microsystème de 100 à 200 µm.s-1. Enfin, des perspectives d'amélioration sont présentées pour permettre d'effectuer cette étape de séparation sur un gros volume d'échantillon (1 à 10mL) en quelques heures, afin de répondre aux exigences imposées par l'urgence des tests de diagnostic des septicémies. / Extraction of pathogens from a biological sample is a key step for efficient diagnostic tests of infectious diseases. For bloodstream infections, current diagnostic methods are usually based on bacterial growth and take several days to provide valuable information. An accelerated result would have a high medical value to adjust therapeutic strategies. The aim of this study is to design a new approach for separation and concentration of microorganisms directly from a blood sample, to avoid time-consuming growth stages. We report a method based on two different microsystems connected in series: it combines modification of conductivity and osmolarity of the sample with generic capture of microorganisms by dielectrophoresis. First we explore the impact of conductivity and osmolarity on the dielectric properties of blood cells and microorganisms. Dilution and acoustic forces are both analyzed to transfer blood cells and microorganisms to the optimized buffer. Then we demonstrate the feasibility of achieving the dielectrophoretic separation of microorganisms from blood cells in a low conductivity and low osmolarity medium inside a fluidic device. The structure of the device is optimized with numerical simulations and experiments performed on blood samples and various microorganisms (E. coli, S. epidermidis and C. albicans).The generic capture of microorganisms is validated, and we achieved a separation of 97% efficiency with E. coli, with an optimal inlet velocity around 100-200 µm.s-1. Finally, we propose an improved microsystem to perform the sample preparation step on a larger volume (1-10mL) in a few hours, in order to fit the medical need.

Le développement des technologies microsystèmes a permis l'apparition de composants capables de manipuler et d'effectuer des mesures sur des microobjets, en utilisant des techniques variées. Ces travaux présentent une contribution aux outils de manipulation de microobjets, en s'appuyant sur des actionneurs en résine SU8 et des microcanaux gravés dans le silicium.<br />Le premier système proposé est une microsonde en silicium polycristallin et en résine SU8 dotée d'une pointe, dont la fonction est de descendre dans un microcanal et effectuer des mesures électriques sur des microobjets. Après une phase de conception, un compterendu de la fabrication et des tests sont proposés.<br />Cette première étape permet de poursuivre sur un système d'extraction de microobjets d'un milieu liquide vers un milieu sec. Celuici comporte un système de convoyage diélectrophorétique et un actionneur en résine SU8 et or. La conception, la fabrication, et les tests ont permis finalement de démontrer le potentiel en terme d'automatisation d'un tel microsystème.

Un nouvel outil numérique pour prédire le mouvement et la déformation de particules sous champ électrique dans les microsystèmes biologiques est proposé. Ce moyen permettra à terme l'optimisation de labopuces dans les premières phases de conception. Le phénomène utilisé pour manipuler les particules est la diélectrophorèse associée au mouvement dû à la polarisation des diélectriques sous champ électrique non uniforme. L'outil numérique utilisé pour le suivi des interfaces mobiles sous champ électrique est la Méthode Intégrale aux Frontières (MIF). Les écoulements sont supposés irrotationnels. Par cet outil, nous avons réussi à retrouver les résultats de Taylor sur l'instabilité des gouttes sous champ uniforme. Les résultats du déplacement des gouttes sous champ non uniforme montrent un bon accord également entre les simulations et des modèles analytiques approchés. L'état de développement de l'outil MIF nous permet d'envisager son extension vers des problèmes électrohydrodynamiques encore plus riches.

Le développement actuel de la micro/nanoélectronique est basé sur une constante réduction des dimensions caractéristiques des structures fabriquées. Ce constant changement d'échelle va être confronté à terme à de nombreux obstacles à la fois physiques (courant de fuite important, effet quantique perturbateur ...) et technologiques (limite de résolution des procédés de fabrication industriels). Pour paliers à ces différents freins, une alternative prometteuse est l'intégration collective d'objets nanométriques dans des architectures électroniques. Dans ce contexte, nous avons tout d'abord développé différents procédés de fabrication collective de structures d'adressage par une technologie alternative haute résolution : la nanoimpression. Ensuite, la manipulation de nano-objets colloïdaux par diélectrophorèse a été étudiée dans le but d'obtenir la localisation d'une unique particule entre deux électrodes métalliques. Les structures ainsi obtenues ont été caractérisées électriquement et ont permis l'observation de blocage et de paliers de Coulomb à basse température.

Les nanotubes de carbone (NTC) possèdent des propriétés électriques pouvant répondre aux futures demandes de la microélectronique. Toutefois, des méthodes d'intégration de ces nano-objets dans des systèmes complexes doivent être développées. Le but de ces travaux de thèse était le développement d'un procédé permettant de déposer sélectivement des NTC doubles parois de manière orientée, et ce, à l'échelle d'un wafer de silicium. Un certain nombre de méthodes ont été développées. L'utilisation d'une pulvérisation de suspension de NTC couplée à différentes méthodes de microstructuration a permis de réaliser, à de grandes échelles, des dépôts de tapis de NTC microstructurés à des résolutions de l'ordre du micron. Bien que ne répondant pas à tous les critères requis pour la microélectronique ces techniques de dépôt ont pu trouver une application dans le domaine de l'ingénierie tissulaire. Ces travaux ont donné lieu à un dépôt de brevet. Afin d'améliorer les méthodes de synthèse de nos échantillons de NTC conducteurs, une technique de caractérisation grande échelle des caractéristiques électriques de NTC a été mise en œuvre. En effet, l'impossibilité d'obtenir une information statistique sur les propriétés des NTC présents dans un échantillon entravait les possibilités d'optimisation. La technique développée se base sur l'étude de la réponse d'un ensemble de NTC soumis à une forte rampe de tension. La destruction successive des NTC permet de mesurer les propriétés de nano-objets individuels et ainsi de rapidement tirer des données statistiques. Finalement, une technique originale basée sur la manipulation de NTC par des champs électriques et des forces capillaires a été développée. Le contrôle des forces capillaires permet de concentrer des NTC dans une cavité où ces derniers seront piégés et alignés par un champ électrique. Cette technique a permis non seulement d'obtenir des connexions en NTC denses et très conductrices mais également de réaliser dive rs dispositifs fonctionnels tels que des nano-résonateurs ou encore des capteurs.

La connaissance et la compréhension des propriétés électrocinétiques des cellulesapportent de multiples applications en recherche biomédicale, comme le diagnostic et le suivi del'évolution d'un cancer. L'application de champs électriques alternatifs non-uniformes dans desmicrosystèmes, et plus particulièrement la force de diélectrophorèse, permet de caractériser despopulations de cellules sans marqueur spécifique.Nous avons tout d'abord mené une étude fondamentale pour décrire de la réponse des celluleshumaines dans telles conditions. La compétition entre les forces diélectrophorétique et électro-hydrodynamiques (effets électrothermiques, électro-osmose) a été modélisée. La confrontation dumodèle à l'observation expérimentale du mouvement de telles cellules dans des canaux micro-fluidiques comportant des électrodes micro structurées a été effectuée. À partir de cette étude,une nouvelle méthode de détermination de la fréquence de coupure de cellules humaines sur unnombre statistique de cellules représentant une population a été élaborée.Ensuite, nous avons étudié les fréquences de coupure entre des lignées issues de différents tissusépithéliaux (rein et prostate) ou de cellules circulantes. Il a été démontré que les fréquences decoupure sont statistiquement différentes entre les lignées. Les méthodes développées ont ainsipermis de mesurer les différentes signatures électriques de cellules cancéreuses de prostates àchaque stade d'évolution du cancer.Enfin, nous nous sommes intéressés à comprendre les mécanismes de polarisation des cellulessous champ électrique alternatif. Nous avons modifié la membrane des cellules chimiquement oubiologiquement pour comprendre l'origine moléculaire de la fréquence de coupure. Il a été mis enévidence que la concentration en protéines et l'activité de certains canaux ioniques augmententsignificativement la fréquence de coupure des cellules.En exploitant les effets de la diélectrophorèse sur les cellules, il devient possible de caractériserfinement leurs propriétés diélectriques, et de proposer à plus long terme de nouvelles technologiesde détection et de diagnostic / Measuring and understanding cells' electrokinetic properties bring several appli-cations in the biomedical field, like the diagnosis and the monitoring of cancer diseases. Theapplication of alternative non uniform electric fields in microsystems, in particular the dielec-trophoretic force, allows a label-free characterization of cell populations.In this Thesis, a comprehensive study has been established to describe the response of humancells in non-uniform AC fields. We have modeled the competition between dielectrophoresisand electro-hydrodynamical forces (electrothermal effects, AC electro-osmosis). This model wascompared to the observation of cell motions in microfluidic channels with structured electrodes.We have established a new method to determine the crossover frequencies of human cells on astatistically relevant number of cells, which represents a population.Then, the Clausius-Mossotti factor of cell lines has been measured, from different epithelial tis-sues (kidney, prostate) or circulating cells. We have demonstrated that the crossover frequenciesare statistically different between these lines. This method has been used to monitor the differentelectrical signatures of prostate cancer cells at each grade of cancer.Finally, we have focused on the polarization process of cells regarding the electric field. We havemodified chemically and biologically cell membranes to understand the molecular origin of thecrossover frequency. The membrane proteins depletion and the activity of some ion channelssignificantly increase the cell crossover frequency.By taking advantage of the dielectrophoretic response of cells, it becomes possible to characte-rize their dielectric properties and to develop new technologies for cancer detection and diagnosis

L'étude du transport électronique dans des nano-objets métalliques et magnétiques issus de la chimie est un challenge en spintronique. En particulier, le manque de résultats expérimentaux révèle la difficulté à positionner ces nano-objets entre des électrodes de mesures tout en préservant leurs propriétés (magnétisme, intégrité des barrières tunnel organiques...). Ce travail de thèse vise à contourner ces difficultés et à étudier le magnétotransport dans ces systèmes. Pour cela, nous avons conçu et développé à l'intérieur d'une boîte à gants couplée à un bâti de pulvérisation cathodique des systèmes expérimentaux d'assemblages de nano-objets. Nous avons étudié les mécanismes mis en jeu lors de l'assemblage par la technique de dip coating, et réussi à déposer des monocouches de nanoparticules (NPs) de natures différentes (FeCo, Fe, Co) sur des surfaces d'Au, de SiO2 et de résine fine (40 nm). Ces résultats, couplés à une technique de nanoindentation, ont permis de mesurer quelques - voire une- NP(s). Une autre technique, la diélectrophorèse, s'est révélée simple et efficace pour piéger et orienter des nano-objets de taille, de nature, et de forme différentes entre des électrodes. Grâce à cette technique et au dépôt d'une couche protectrice d'alumine, nous avons étudié les propriétés de magnétotransport de plusieurs types de nano-objets sensibles à l'oxydation ou à la vapeur d'eau: NPs de Fe, de Co, FeCo et [Fe(H-trz)2(trz)](BF4)] (composés à transition de spin). Trois jeux de barrières tunnel organiques greffés sur des NPs de fer ont présenté de la magnétorésistance tunnel jusqu'à température ambiante. De plus, des nano-objets de [Fe(H-trz)2(trz)](BF4)] de facteurs de forme variable, ont montré une variation de la conductance liée à la transition de spin. Enfin, nous avons étudié l'influence de la longueur des ligands sur les propriétés de conductions de NPs de Cobalt, qui a validé nos méthodes d'échange de ligands et ont pu être analysées quantitativement. Nos travaux rendent désormais envisageable l'utilisation de NPs issues de la chimie dans différents domaines de la spintronique.