The utilization of thermal fluctuations or Johnson/Nyquist noise as a spectroscopic method to determine transport properties in conductors or semiconductors is developed in this paper. The autocorrelation function is obtained from power spectral density measurements thus enabling electronic transport property calculation through the Green-Kubo formalism. This experimental approach is distinct from traditional numerical methods such as molecular dynamics simulations, which have been used to extract the autocorrelation function and directly related physics only. This work reports multi-transport property measurements consisting of the electronic relaxation time, resistivity, mobility, diffusion coefficient, electronic contribution to thermal conductivity and Lorenz number from experimental data. Double validation of the experiment was accomplished through the use of a standard reference material and a standard measurement method, i.e. four-probe collinear resistivity technique. The advantages to this new experimental technique include the elimination of any required thermal or potential gradients, multi-transport property measurements within one experiment, very low error and the ability to apply controlled boundary conditions while gathering data. This research has experimentally assessed the gas pressure and flow effects of helium and argon on 30 nm Au and Cu thin films. The results show a reduction in Au and Cu electronic thermal conductivity and electrical resistivity when subjected to helium and argon pressure and flow. The perturbed electronic transport coefficients, attributed to increased electron scattering at the surface, were so dominant that further data was collected through straight-forward resistance measurements. The resistance data confirmed the thermal noise measurements thus lending considerable evidence to the presence of thin film surface scattering due to elastic and inelastic gas particle scattering effects with the electron ensemble.

L'équation de la chaleur est un phénomène macroscopique, émergeant après une limite d'échelle diffusive (en espace et en temps) d'un système d'oscillateurs couplés. Lorsque les interactions entre oscillateurs sont linéaires, l'énergie évolue de manière balistique, et la conductivité thermique est infinie. Certaines non-linéarités doivent donc apparaître au niveau microscopique, si l'on espère observer une diffusion normale. Pour apporter de l'ergodicité, on ajoute à la dynamique déterministe une perturbation stochastique qui conserve l'énergie. En premier lieu nous étudions la dynamique Hamiltonienne d'un système d'oscillateurs linéaires, perturbé par un bruit stochastique dégénéré conservatif. Ce dernier transforme à des temps aléatoires les vitesses en leurs opposées. On montre que l'évolution macroscopique du système est caractérisée par un système parabolique non-linéaire couplé pour les deux lois de conservation du modèle. Ensuite, nous supposons que les oscillateurs évoluent en environnement aléatoire. La perturbation stochastique est très dégénérée, et on prouve que le champ de fluctuations de l'énergie à l'équilibre converge vers un processus d'Ornstein-Uhlenbeck généralisé dirigé par l'équation de la chaleur.Il est désormais connu que les systèmes unidimensionnels présentent une diffusion anormale lorsque le moment total est conservé en plus de l'énergie. Dans une troisième partie, on considère deux perturbations, l'une préservant le moment, l'autre détruisant cette conservation. En faisant décroître l'intensité de la seconde perturbation, on observe une transition de phase entre un régime de diffusion normale et un régime de superdiffusion.

Les propriétés physiques et thermodynamiques des métaux liquides dépendent de la structure électronique. La structure ionique est décrite soit par la fonction de corrélation de paires dans l'espace réel ou par le facteur de structure dans l'espace réciproque. Celui-ci est directement accessible par diffraction de neutrons ou de rayons X. Le formalisme du pseudopotentiel nous permet de construire le potentiel effectif interionique, ce dernier est utilisé dans la simulation par dynamique moléculaire pour étudier les propriétés statiques comme la structure atomique et les propriétés dynamiques comme la diffusion et la viscosité. Les calculs ont été faits pour l'étain liquide, pour les métaux nobles ainsi que pour leurs alliages constituant les soudures sans plomb. Nous décrivons dans le premier chapitre les différentes propriétés des métaux liquides. Dans le chapitre II, nous présentons le formalisme du pseudopotentiel et la méthode de simulation par dynamique moléculaire. Dans le chapitre III, nous testons d'abord différents pseudopotentiels sur l'étain liquide et nous prouvons que le pseudopotentiel de Shaw local est le seul qui décrit d'une manière correcte la structure atomique. On utilise ensuite ce potentiel pour déterminer le coefficient de diffusion à partir de la fonction d'autocorrélation de vitesse et de sa transformée de Fourier: la densité spectrale. La viscosité de cisaillement est enfin calculée, pour la première fois à notre connaissance, pour l'étain liquide en utilisant la formule de Green-Kubo par intégration de la fonction d'autocorrélation des contraintes. Il est aussi particulièrement difficile de décrire correctement les métaux nobles avec la théorie des pseudopotentiels. En effet leur densité d'états est influencée par leur bande d. Pour surmonter cette difficulté, nous associons le concept de valence effective au potentiel de Shaw local. Les facteurs de structure calculés en fonction de la température sont en très bon accord avec les valeurs expérimentales. L'adéquation du choix du pseudopotentiel est confirmée par les résultats des coefficients de diffusion et de viscosités de cisaillement. Les propriétés des métaux purs et des alliages (soudures sans plomb) calculées en fonction de la température sont en bon accord avec les valeurs expérimentales, prouvant que le pseudopotentiel est transférable aux alliages. Cela confirme notre choix initial du pseudopotentiel local de Shaw et l'introduction du concept de valence effective. Une bonne connaissance de la diffusion et de la viscosité est très importante d'un point de vue industriel pour comprendre les problèmes technologiques liés au mouillage des substrats par les soudures et à la formation d'intermétalliques entre les soudures et le substrat / The physical and thermodynamical properties of liquid metals depend on the electronic structure. The ionic structure is described either by the pair correlation function in real space or by the structure factor in reciprocal space which is directly accessible by neutrons or X rays diffraction measurements. Pseudopotential formalism allows us to construct an ionic effective potential. It is used in Molecular Dynamics simulation to study the static properties like the atomic structure and the dynamic ones like diffusion and viscosity. These calculations have been done for liquid tin, for noble metals and for theirs alloys forming lead-free solders. We first describe in chapter I the different properties of liquid metals. In chapter II we present the pseudopotential formalism and the Molecular Dynamics method. In chapter III we first test different pseudopotentials on liquid tin and we prove that the Shaw local model potential is the only one able to describe adequately the atomic structure. Then we used it to determine the diffusion coefficient from the velocity autocorrelation function and from its Fourier transform: the spectral density. Finally, we calculated, for the first time to our knowledge, the shear viscosity of liquid tin with Green-Kubo formula by integrating the stress autocorrelation function. It is also particularly difficult to describe correctly liquid noble metals with pseudopotentials since their density of states is influenced by their d band. To overcome this difficulty we associate the concept of effective valence (determined theoretically) to the Shaw local potential. The calculated structure factors as function of temperature are in a very good agreement with the experimental ones. The adequacy of the choice of our pseudopotential is confirmed by the results of diffusion coefficients and shear viscosities. The properties of pure metals and alloys (lead free solders) as function of temperature are in good agreement with experimental values proving that the Shaw local pseudopotential is transferable to alloys. This confirms our initial choice of pseudopotential and effective valence. Having a good knowledge of diffusion and viscosity is very important from an industrial point of view. Indeed, we need understanding technological problems linked to the wetting of a solder on a substrate and to the formation of intermetallics between the solder and the substrate

Ce travail de théorie et simulation est consacré a l'étude des propriétés électroniques et des propriétés de transport mésoscopique de nanostructures. Nous utilisons une méthode numérique efficace qui permet le calcul de la conductivité de Kubo-Greenwood dans un formalisme de liaisons fortes. Cette approche offre la possibilité d'étudier avec précision des systèmes de plusieurs millions d'atomes et donc de comprendre les mécanismes de transport mis en ?uvre dans les systèmes désordonnés et de faible dimensionalité. Après une brève description des deux nano-objets auxquels nous nous sommes intéressés, les nanofils de silicium 1D et les plans de graphène 2D, et après un chapitre détaillant la méthodologie numérique et les concepts liés à l'approche de Kubo-Greenwood en espace réel, nous étudions l'impact de la rugosité de surface sur le transport électronique dans les nanofils de silicium. Nous montrons que les performances en terme de transport peuvent être directement reliées a la structure électronique sous-jacente. Nous montrons également qu'en fonction de leur orientation cristallographique, de grandes différences apparaissent dans la structure électronique des nanofils de silicium, ce qui conditionne par la suite les propriétés de transport. Puis nous regardons le cas du dopage des nanofils de silicium et nous discutons des effets d'écrantage électronique. Pour finir, le dernier chapitre est consacré à l'impact du désordre d'Anderson et à l'influence des dopants sur le transport dans les plans de graphène. Nous montrons notamment que l'introduction de dopants brise la symétrie électron-trou initialement présente dans les plans de graphène.

Ce travail théorique est consacré à l'étude du transport électronique dans des solides apériodiques. Nous nous sommes placés dans l'approximation des électrons indépendants et à température nulle. Le calcul de la conductivité se ramène alors au problème de la diffusion quantique des électrons dans un potentiel apériodique. Nous avons mis au point des méthodes numériques permettant de calculer cette diffusion quantique dans des modèles de liaisons fortes de grande taille (environ un million d'orbitales) et de géométrie quelconque. Puis ces méthodes ont été appliquées à deux types de systèmes : les quasicristaux et les nanotubes de carbone. Les quasicristaux sont intrinsèquement apériodiques et leurs propriétés de transport particulières pourraient s'expliquer par des lois de diffusion quantique anormales. Nous avons étudié des modèles quasipériodiques à 2 et 3 dimensions et nous avons observé de telles lois. Nous avons aussi mis en évidence une dépendance particulière de ces lois par rapport à l'énergie du paquet d'ondes et par rapport aux éventuels défauts structuraux introduits dans le modèle. Les nanotubes de carbone multifeuillets peuvent, eux aussi, présenter une apériodicité intrinsèque dont nous avons étudié les conséquences possibles sur le transport. Nous avons étudié en particulier les oscillations de la magnétoconductance en présence d'un champ magnétique parallèle à l'axe du tube, et mis en évidence un effet de l'apériodicité sur ces oscillations.

Aus der Berechnung der elektronischen Leitf¨ahigkeit nach ersten Prinzipien wird die Forderung nach Strukturmodellen mit geringerer Zustandsdichte an der Fermikante (Pseudogap) abgeleitet und in einer entsprechenden Molekulardynamik auf der Grundlage des Streukonzepts realisiert. Bei der Auswertung der Kubo-Greenwood Formel f¨ur fl¨ussige und amorphe ¨Ubergangsmetalle im Rahmen einer Superzellenmethode wird eine methodisch bedingte D¨ampfung eingef¨uhrt. Ein Superpositionskonzept f¨ur die methodischen und intrinsischen Widerstandsbeitr¨age erm¨oglicht eine Separation der intrinsischen Eigenschaften. Die Linear Muffin-Tin Orbital Methode wird zum Vergleich herangezogen. Es werden die Restwiderst¨ande der fl¨ussigen 3d-¨Ubergangsmetalle berechnet. Abweichungen vom Experiment deuten auf eine nicht richtig ber¨ucksichtigte strukturelle Ordnung und auf Spineffekte hin. Das Modell einer ungeordneten Spinausrichtung in fl¨ussigem Mangan und Eisen zeigt eine Korrektur in die Richtung des Experiments. Zur Ber¨ucksichtigung von Mehrk¨orperkr¨aften in ungeordneten Systemen wird ein Greensfunktionskonzept vorgestellt. Die Grundlage bildet eine Zerlegung der Bandenergie in der komplexen Energieebene in einen kurzreichweitigen Anteil und einem mittel- und langreichweitigen Gapenergiebeitrag. Die Gapenergie ist ein Integral ¨uber das Produkt zwischen Breite und Tiefe aller m¨oglichen Gaps im System. Die Minimierung der Gapenergie ist Verbunden mit der Ausbildung eines Minimums in der elektronischen Zustandsdichte bei der Fermikante. Die ¨Anderungen der Gapenergie bei Struktur¨anderung k¨onnen sehr effektiv ¨uber eine Streupfadoperatordarstellung f¨ur ausgew¨ahlte optimierte komplexe Energiepunkte berechnet werden. Der Realteil der Energiepunkte ist dabei die Fermienergie, der Imagin¨arteil korreliert mit der Breite eines effektiven, mittleren Pseudogaps im System. Bei einer zus¨atzlichen Ber¨ucksichtigung kurzreichweitiger repulsiver Terme wird eine Molekulardynamik m¨oglich. Es kann dabei der ¨Ubergang einer fl¨ussigen metallischen Phase zu einer festen, amorphen Phase mit ausgepr¨agtem Pseudogap simuliert werden.

Die Spektrale Leitfaehigkeit ikosaedrischer Approximanten zeigt Feinstrukturen (100 meV) die das besondere elektronische Transportverhalten der Quasikristalle und Approximanten erklaeren koennen. Der Ursprung diese spektralen Feinstrukturen liegt im Zusammenwirken der typischen mehrkomponentigen Atomcluster des Systems. Das Konzept stellt Struktur und chemische Dekoration auf der Laengenskala der Cluster ueber ausgedehnte Quasiperiodizitaet. Ab-initio Methode mit und ohne periodische Randbedingungen werden hier angewendet, um das Zusammenwirken der Cluster fuer niedere Approximanten ikosaedrischer Quasikristalle zu untersuchen. Deshalb werden die Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Superzellenkonzept, die Tight-Binding Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Cluster-Rekursionsverfahren und die Landauer/Buettiker-Methode in dieser Arbeit eingesetzt. Auf der Grundlage der ab-initio Ergebnisse werden spektrale Modelle (Lorentz-Funktionen) fuer den spektralen spezifischen Widerstand gebildet. Der Uebergang zum Quasikristall erfolgt durch Skalierung der Modellparameter auf der Grundlage der gemessenen Thermokraft. Die optische Leitfaehigkeit und die Temperaturverlaeufe des Widerstandes, der Thermokraft, des Hall-Koeffizienten und der elektronischen Waermeleitfaehigkeit einiger ikosaedrischer Systeme werden so durch je zwei Lorentz-Funktionen beschrieben. Wir zeigen, dass die Transportanomalien zusammen mit den spektralen Feinstrukturen empfindlich vom Subsystems des jeweils aktiven Uebergangsmetallsabhaengen (Orientierung und Dekoration der ikosaedrischen Cluster).

Aus der Berechnung der elektronischen Leitf¨ahigkeit nach ersten Prinzipien wird die Forderung nach Strukturmodellen mit geringerer Zustandsdichte an der Fermikante (Pseudogap) abgeleitet und in einer entsprechenden Molekulardynamik auf der Grundlage des Streukonzepts realisiert. Bei der Auswertung der Kubo-Greenwood Formel f¨ur fl¨ussige und amorphe ¨Ubergangsmetalle im Rahmen einer Superzellenmethode wird eine methodisch bedingte D¨ampfung eingef¨uhrt. Ein Superpositionskonzept f¨ur die methodischen und intrinsischen Widerstandsbeitr¨age erm¨oglicht eine Separation der intrinsischen Eigenschaften. Die Linear Muffin-Tin Orbital Methode wird zum Vergleich herangezogen. Es werden die Restwiderst¨ande der fl¨ussigen 3d-¨Ubergangsmetalle berechnet. Abweichungen vom Experiment deuten auf eine nicht richtig ber¨ucksichtigte strukturelle Ordnung und auf Spineffekte hin. Das Modell einer ungeordneten Spinausrichtung in fl¨ussigem Mangan und Eisen zeigt eine Korrektur in die Richtung des Experiments. Zur Ber¨ucksichtigung von Mehrk¨orperkr¨aften in ungeordneten Systemen wird ein Greensfunktionskonzept vorgestellt. Die Grundlage bildet eine Zerlegung der Bandenergie in der komplexen Energieebene in einen kurzreichweitigen Anteil und einem mittel- und langreichweitigen Gapenergiebeitrag. Die Gapenergie ist ein Integral ¨uber das Produkt zwischen Breite und Tiefe aller m¨oglichen Gaps im System. Die Minimierung der Gapenergie ist Verbunden mit der Ausbildung eines Minimums in der elektronischen Zustandsdichte bei der Fermikante. Die ¨Anderungen der Gapenergie bei Struktur¨anderung k¨onnen sehr effektiv ¨uber eine Streupfadoperatordarstellung f¨ur ausgew¨ahlte optimierte komplexe Energiepunkte berechnet werden. Der Realteil der Energiepunkte ist dabei die Fermienergie, der Imagin¨arteil korreliert mit der Breite eines effektiven, mittleren Pseudogaps im System. Bei einer zus¨atzlichen Ber¨ucksichtigung kurzreichweitiger repulsiver Terme wird eine Molekulardynamik m¨oglich. Es kann dabei der ¨Ubergang einer fl¨ussigen metallischen Phase zu einer festen, amorphen Phase mit ausgepr¨agtem Pseudogap simuliert werden.

Die Spektrale Leitfaehigkeit ikosaedrischer Approximanten zeigt Feinstrukturen (100 meV) die das besondere elektronische Transportverhalten der Quasikristalle und Approximanten erklaeren koennen. Der Ursprung diese spektralen Feinstrukturen liegt im Zusammenwirken der typischen mehrkomponentigen Atomcluster des Systems. Das Konzept stellt Struktur und chemische Dekoration auf der Laengenskala der Cluster ueber ausgedehnte Quasiperiodizitaet. Ab-initio Methode mit und ohne periodische Randbedingungen werden hier angewendet, um das Zusammenwirken der Cluster fuer niedere Approximanten ikosaedrischer Quasikristalle zu untersuchen. Deshalb werden die Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Superzellenkonzept, die Tight-Binding Linearen Muffin-Tin Orbitale in einem Cluster-Rekursionsverfahren und die Landauer/Buettiker-Methode in dieser Arbeit eingesetzt. Auf der Grundlage der ab-initio Ergebnisse werden spektrale Modelle (Lorentz-Funktionen) fuer den spektralen spezifischen Widerstand gebildet. Der Uebergang zum Quasikristall erfolgt durch Skalierung der Modellparameter auf der Grundlage der gemessenen Thermokraft. Die optische Leitfaehigkeit und die Temperaturverlaeufe des Widerstandes, der Thermokraft, des Hall-Koeffizienten und der elektronischen Waermeleitfaehigkeit einiger ikosaedrischer Systeme werden so durch je zwei Lorentz-Funktionen beschrieben. Wir zeigen, dass die Transportanomalien zusammen mit den spektralen Feinstrukturen empfindlich vom Subsystems des jeweils aktiven Uebergangsmetallsabhaengen (Orientierung und Dekoration der ikosaedrischen Cluster).

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