Cette thèse porte sur l'autofocalisation de faisceaux et la propagation solitonique optique. Les résultats présentés s'appuient sur l'utilisation de deux milieux aux propriétés non linéaires complémentaires, un milieu Kerr en configuration planaire offrant une réponse ultrarapide et un milieu photoréfractif siège d'une autofocalisation stable bidimensionnelle opérationnelle à très basse puissance. Les analyses présentées sont basées sur des modélisations analytiques et numériques vérifiées par de nombreuses expériences. Nous nous intéressons en particulier au potentiel des guides autoinduits par les solitons pour des applications de routage optique et d'interconnexions reconfigurables.<br /><br />La première partie présente des résultats sur les solitons Kerr, aux longueurs d'onde des télécommunications, formés dans des guides plans basés sur le semiconducteur AlGaAs. Nous avons montré que les absorptions non linéaires, bien que faibles, influencent de manière déterminante l'autofocalisation des faisceaux. Par ailleurs, nous avons déterminé expérimentalement les durées d'impulsions compatibles avec la génération de<br />solitons. Une propagation solitonique a été obtenue sur une distance de 17 longueurs de diffraction.<br /><br />Dans une seconde partie, nous avons étudié un nouveau type de soliton brillant bidimensionnel, le soliton photoréfractif-photovoltaïque avec champ appliqué dans le LiNbO3. Ce soliton est caractérisé par l'application d'un champ électrique qui s'oppose à l'effet photovoltaïque intrinsèque au matériau afin de produire un effet non linéaire focalisant. En accord avec le modèle semi-analytique et les simulations numériques développés, les expériences réalisées montrent que ces solitons constituent une technique simple pour générer des guides à symétrie circulaire, droits ou courbes, utilisables aux longueurs d'onde du visible mais également dans l'infrarouge.<br /><br />Enfin, nous avons testé les potentialités des solitons<br />pour l'adressage optique à travers deux applications. La première a permis de vérifier les capacités des solitons Kerr dans AlGaAs pour des interconnexions rapidement reconfigurables. Dans une seconde configuration, un composant d'optique intégrée 3-D remplissant la fonction de routage 1 vers 4 a été réalisé dans le LiNbO3 à l'aide de solitons photoréfractifs.

Cette thèse porte sur l'autofocalisation de faisceaux et la propagation solitonique optique. Les résultats présentés s'appuient sur l'utilisation de deux milieux aux propriétés non linéaires complémentaires, un milieu Kerr en configuration planaire offrant une réponse ultrarapide et un milieu photoréfractif siège d'une autofocalisation stable bidimensionnelle opérationnelle à très basse puissance. Les analyses présentées sont basées sur des modélisations analytiques et numériques vérifiées par de nombreuses expériences. Nous nous intéressons en particulier au potentiel des guides autoinduits par les solitons pour des applications de routage optique et d'interconnexions reconfigurables. La première partie présente des résultats sur les solitons Kerr, aux longueurs d'onde des télécommunications, formés dans des guides plans basés sur le semiconducteur AlGaAs. Nous avonsmontré que les absorptions non linéaires, bien que faibles, influencent de manière déterminante l'autofocalisation des faisceaux. Par ailleurs, nous avons déterminé expérimentalement les durées d'impulsions compatibles avec la génération de solitons. Une propagation solitonique a été obtenue sur une distance de 17 longueurs de diffraction. Dans une seconde partie, nous avons étudié un nouveau type de soliton brillant bidimensionnel, le soliton photoréfractif-photovoltaïque avec champ appliqué dans le LiNbO3. Ce soliton est caractérisé par l'application d'un champ électrique qui s'oppose à l'effet photovoltaïque intrinsèque au matériau afin de produire un effet non linéaire focalisant. En accord avec le modèle semi-analytique et les simulations numériques développés, les expériences réalisées montrent que ces solitons constituent une technique simple pour générer des guides à symétrie circulaire, droits ou courbes, utilisables aux longueurs d'onde du visible mais également dans l'infrarouge. Enfin, nous avons testé les potentialités des solitons pour l'adressage optique à travers deux applications. La première a permis de vérifier les capacités des solitons Kerr dans AlGaAs pour des interconnexions rapidement reconfigurables. Dans une seconde configuration, un composant d'optique intégrée 3-D remplissant la fonction de routage 1 vers 4 a été réalisé dans le LiNbO3 à l'aide de solitons photoréfractifs.

Nonlinear optics and ferroelectrics have been recognized for several decades as promising fields with important applications in the area of opto-electronics, photonics, memory devices, etc. High performance electro-optical switching elements for telecommunications and optical information processing are based on the material properties. Hence, there is always a continuous search for new and better materials. In this thesis we have investigated the growth and physical properties of four crystals viz. two NLO and two ferroelectric crystals. This thesis consists of eight chapters. The first chapter gives an overview of historical perspectives of nonlinear optical phenomenon, ferroelectricity and materials developed therein. The second chapter gives a brief description of the underlying theories of crystal growth, nonlinear optics and ferroelectricity. A major portion of this chapter consists of gist of the earlier work carried out on compounds of our interest viz. urea L-malic acid, sodium p-nitrophenolate dihydrate, glycine phosphite and lithium niobate. Synthesis, growth, crystal structure details and some physical properties of these materials are briefed. The third chapter describes the experimental techniques needed to grow as well as characterize these crystals. The experiments are performed on single crystals grown in the laboratory using the solution growth setup and Czochralski crystal puller. These growth units are described in detail. Preliminary characterization techniques like powder Xray diffraction, optical transmission, scanning electron microscopy, Vickers and Knoop hardness are described briefly. Various experimental methods viz. dielectric, polarization reversal, photoacoustic spectroscopy and laser induced damage for characterizing the grown crystals are explained. Urea L-malic acid (ULMA) is a new NLO organic material which is reported to exhibit second harmonic efficiency three times that of the widely used inorganic crystal, KDP. Hence, this material is selected for detailed investigation and the results obtained are discussed in chapter 4. This chapter contains details of single crystal growth and characterization of ULMA. The crystals are grown by slow cooling technique. The complete morphology of the crystal is evaluated using optical goniometry. The grown crystals are characterized for their optical and thermal properties. The defect content in the grown crystal is evaluated by chemical etching. As the surface damage of the crystal by high power lasers limits its performance in NLO applications, a detailed laser induced damage studies are performed on ULMA. Both single shot and multiple shot damage threshold values for 1064 nm and 532 nm laser radiation are determined and correlated with the mechanical hardness. In addition, the thermal diffusivity and thermal conductivity of ULMA along various crystallographic orientations are evaluated using laser induced photoacoustic spectroscopy and the results are interpreted in terms of crystal bonding environment. Another NLO crystal taken up for study is sodium p-nitrophenolate dihydrate (NPNa 2H2O), a semiorganic material. This crystal is a very efficient NLO material and has the advantages of both organics and inorganics. Earlier investigations on growth of NPNa.2H2O in various solvents have shown methanol as the most suitable solvent for growth. Growth from aqueous solution was discarded as it did not yield crystals which are stable. In the present investigation, stable, NLO active NPNa.2H2O crystals are obtained using aqueous solution itself by varying the crystallization conditions and exploring the suitable temperature range. The details of growth and characterization form the subject of fifth chapter. The grown crystals are characterized using optical transmission, XRD and thermo gravimetric analysis. Later, laser induced damage threshold is evaluated for both 1064 nm and 532 nm laser radiation and compared wit the methanol grown ones. A possible mechanism of damage is given. The sixth and seventh chapters deal with growth and characterization of ferroelectric materials namely glycine phosphite and lithium niobate respectively. Glycine phosphite is a low temperature ferroelectric crystal which is well studied in terms of its dielectric and ferroelectric properties. But very few radiation damage studies are reported. The effect of ionizing radiation on ferroelectrics is of considerable interest as it significantly modifies the physical properties of these materials. In the present investigation, effects of X-ray irradiation (_ = 1.5418 °A) on the lattice parameters, dielectric constant, loss tangent, polarization switching characteristics and domain dynamics of glycine phosphite are investigated. X-ray irradiation is performed in the non-polar phase of the sample. The effect as a function of duration of exposure is studied. X-ray irradiation in GPI has resulted in drastic reduction in _ values and shift in transition temperature towards lower temperatures. X-ray irradiation on polarization switching properties of the crystal are also investigated. The activation energy and threshold field of switching increase with the irradiation time. The behaviour of domain wall mobility is quite different from that exhibited by other well known ferroelectrics. These results are discussed in chapter 6 and a possible explanation for the unusual behaviour of domain wall mobility is given. The defect generated is identified as PO32− radical by electron paramagnetic measurement. Lithium niobate (LiNbO3) is an extensively studied material in terms of its NLO and ferroelectric properties. This material has high piezoelectric coupling coefficients along certain directions which makes it suitable for wide band surface acoustic wave applications. Hence there is a demand for good quality, single domain YZ-LiNbO3 substrates. Chapter 7 describes the growth of Z-pulled congruent LiNbO3 using Czochralski technique. Large single crystals of diameter 30 mm and length 80 mm are grown from congruent composition employing Czochralski technique. The grown crystals are multidomain and hence electric field poling is performed to get single domain crystals. Their subsequent characterization for SAW devices upto 200 MHz was performed and compared with the imported substrate. The general conclusions are given in chapter 8 along with possible future work that could be performed on these crystals.

Durch neue Ansätze zur Charakterisierung molekularer und nanokristalliner Materialien spiegelt die vorliegende Arbeit die Synergie von linearer Optik über Ultrakurzzeitphysik zur nichtlinearen Optik wider. Angefangen mit der linearen diffusen Reflektanz (Remission) zur Bestimmung des spektralen Reflexionsvermögens von Pulverpartikeln, erlaubt die hier gezeigte alternative Herangehensweise (s. Kapitel 2) nicht nur ein vereinfachtes Messen der Remission zur Analyse von Materialzusammensetzungen, Verunreinigungen und Co-Dotierungen, sondern eröffnet zudem über Monte-Carlo Simulationen, kombiniert mit der Kubelka-Munk Theorie und der Mie Streuung, auch den Zugang zu dem ansonsten experimentell unzugänglichen Absorptionskoeffizienten von nicht-transluzenten Proben. Die präsentierten Mess- und Simulationsergebnisse an Pulvertabletten aus Rutil-Titandioxid (TiO2) und Cer-dotierten Yttrium Aluminium Granat (YAG:Ce3+) sind mit den bisherigen in der Literatur vorliegenden Ergebnissen konsistent oder zumindest vergleichbar. Auch lassen sich nach Modifikation der Kubelka-Munk Funktion die Bandkanten-Energien Eg der mikro- und nanokristallinen Pulverproben mittels so genannter Tauc Plots verifizieren. Basierend auf einer starken Temperatur- und Konzentrationsabhängigkeit lassen sich die Emissionsspektren der oben genannten YAG:Ce3+-Leuchtstoffe aufgrund von Überlappung oder Verschiebung der energetischen Grundniveaus 2F5/2 und 2F7/2 variieren (s. Kapitel 3). Während sich bei Tieftemperaturen um 19K die doppelbandige Natur der Leuchtstoffe zeigt, verbreitern sich die Emissionsbanden bei Raumtemperatur zu einer Einzelbande, womit eine spektral sehr breite Fluoreszenz einhergeht. Mathematische Entfaltungen dieser Spektren zeigen jeweils den prozentualen Beitrag der Relaxation aus dem untersten angeregten Zustand 5d1 in einen der beiden Grundzustände 2F5/2 und 2F7/2 und ebenso den Einfluss der Temperatur und Cer-Konzentration. Tatsächlich führen die experimentellen Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zu der Erkenntnis, dass eine der vier untersuchten YAG:Ce3+-Proben eine erhöhte Cer-Konzentration aufweisen muss. Anders als bei den schwach konzentrierten YAG:Ce3+-Proben ist die spektrale Doppelbande des stark konzentrierten Leuchtstoffs selbst bei 19K nur zu erahnen, während der Beitrag des 5d1 --> 2F7/2 Übergangs auf die Gesamtfluoreszenz retrograd zum 5d1 --> 2F5/2 Übergang mit steigender Temperatur sogar abnimmt. Im direkten Anschluss an die spektrale Vermessung der Proben folgen zeitaufgelöste Lebensdauermessungen zur Bestimmung der Nachleuchtdauern dieser Leuchtstoffe mittels Pikosekunden-Laserpulsen (ps-Pulse) (s. Kapitel 3.3). Auch hier stellen sich Unterschiede zwischen den genannten YAG:Ce3+-Proben heraus und untermauern erneut die Annahme unterschiedlicher Cer-Konzentrationen: Während die Nachleuchtdauer der niedrig konzentrierten Leuchtstoffe von der Temperatur nahezu unberührt bleibt, zeigt sich eine bemerkenswerte Temperaturabhängigkeit des 5d1 --> 2F5/2 Übergangs beim YAG:Ce3+ mit hohem Cer-Gehalt. Auf Basis sämtlicher experimenteller Erkenntnisse und einer ausgiebigen Literaturrecherche kann schließlich eine Fremddotierung der Leuchtstoff-Proben nahezu vollständig ausgeschlossen und ein Energieschema für die vorliegenden YAG:Ce3+-Leuchtstoffe mit den wichtigsten optischen Übergängen erstellt werden. In Hinblick auf potentielle holographische Applikationen wie der optischen Datenspeicherung oder Echtzeit-Holographie erweisen sich die in Polydimethylsiloxan eingebetteten photoschaltbaren Ruthenium-Sulfoxide aufgrund der äußerst geringen Beugungseffizienz von < 10−2 als nicht pragmatisch für die Praxis (s. Kapitel 4). Vergleichbare photoschaltbare Materialien, wie zum Beispiel Natriumnitrosylprussiat, erreichen hingegen Effizienzen von bis zu 100 %. Dennoch zeichnen sich die in Publikation 2 (s. Anhang A.2) vorgestellten Resultate an OSO-PDMS durch ihre äußerst hohe Qualität aus. Sowohl die dynamische Hologramm-Entstehung als auch die Rocking-Kurve folgen den physikalischen Theorien einwandfrei und lassen sich mit den bekannten mathematischen Anpassungen exakt wiedergeben, womit sich entsprechend intrinsische Größen ableiten lassen. Zudem beeindruckt der experimentelle Aufbau mit der präzisen Messung der oftmals nicht detektierbaren Nebenmaxima der gezeigten Rocking-Kurve sowie des Winkel-Multiplexings. Bemerkenswert ist außerdem aus physikalischer Sicht der immense Unterschied zwischen cw- und fs-Holographie. Hier deuten sich nichtlineare Effekte an, die zu der Erkenntnis führen, dass sich die bekannten Theorien mit cw-Lasern nicht ohne Weiteres deckungsgleich auf die Holographie mit ultrakurzen Laserpulsen anwenden lassen. Ein möglicher Erklärungsansatz ist in Kapitel 4.1 beschrieben. Einen praktischen Zweck zur Nutzung nichtlinearer Effekte erfüllt die vorgestellte Messmethode zur Unterscheidung polarer und nicht-polarer Materialien mittels intensiver fs- Puls-Anregung von sogenannten harmonischen (Upconversion-)Nanopartikeln (s. Kapitel 5). Denn anders als die zu Beginn behandelten Leuchtstoffe, weisen die harmonischen Nanopartikel eine starke Anti-Stokes Verschiebung durch Frequenzkonversion zweier oder dreier Photonen zu einem energiereicheren (kurzwelligen) Photon auf. Diese als SHG (second harmonic generation) und THG (third harmonic generation) bekannte Lichtemission wird spektral vermessen, wobei die zu Beginn der Arbeit beschriebenen linearen diffusen Reflektanzmessungen den zu erwartenden Spektralbereich ohne nennenswerte Absorption eingrenzen. Die eigens definierte Gütezahl fR, bestehend aus dem integrierten SHG- und THG-Emissionsspektrum einer Probe, kategorisiert dann die polare (fR > 1) oder nicht-polare (fR << 1) Natur des Materials.

The present work broaches the physics of light-matter interaction, chiefly using nonlinear optical spectroscopy in a newly developed framework termed as Photon Management Concept. This way, existing fragments dealing with specific properties of harmonic and upconversion nanoparticles (HNPs/UCNPs) are consolidated into a full and coherent picture with the primary goal of understanding the underlying physical processes and their impact on the application side, especially in terms of imaging techniques, via suitable experimental and numerical studies. Contemporary optical setups involving contrast-enhancing agents are frequently limited in their excitation and detection configurations owing to a specialization to a select number of markers. As a result, the bandwidth of experimental methods and specimens that may be investigated is severely restricted in a large number of state-of-the-art setups. Here, an alternative approach involving HNPs and UCNPs, respectively, is presented providing an overview from their synthesis to optical characterization and to potential fields of application. Based on their inherent flexibility based on their nonlinear optical response, especially in terms of wavelength and intensity tunability, the PMC alleviates prevalent limitations by dynamically adapting the setup to a sample instead of the preliminary culling to a reduced number of eligible specimens that must not change their optical properties significantly during investigation. The use of HNPs supersedes such concerns due to their nearly instantaneously generated, strongly anti-Stokes shifted, coherent emission capable of producing radiation throughout the visible spectral range, including infrared and ultraviolet wavelengths. This way, HNPs transcend the traditional field of imaging and introduces potential applications in optomanipulation or holographic techniques. Thorough (nonlinear) optical characterization of UCNPs and alkali niobate HNP ensembles is performed to assess the fundamental physical mechanisms interwoven with numerical studies leading to their wide-ranging applicability. Final remarks show that HNPs are ideal candidates for realization of the PMC and yet hold an even further potential beyond current prospects.