Les atomes de Rydberg couplés à des cavités supraconductrices sont des outils remarquables pour l’exploration des phénomènes quantiques élémentaires et des protocoles d’information quantique. Ces atomes «géants» ont des propriétés uniques. Ils sont soumis à une forte interaction dipôle-Dipôle, fonction de la distance interatomique, qui est responsable du mécanisme de blocage dipolaire : dans le régime de Van der Waals, l’énergie d’interaction croît comme n11, où n est le nombre quantique principal. Si on illumine un nuage atomique avec un laser d’excitation à la fréquence de la transition de Rydberg pour un atome isolé, on s’attend à exciter au plus un atome dans un volume de blocage de ⇠ 8(μm)3. Nous avons mis en place une expérience pour préparer un atome de Rydberg de façon déterministe. Elle utilise un petit nuage d’atomes de rubidium 87 dans l’état fondamental, piégés magnétiquement sur un puce à atomes supraconductrice à 4 K, et excités à l’aide de lasers vers les états de Rydberg. L’effet de blocage dipôlaire est sensible à l’élargissement spectral de la transition par des champs électriques parasites. Une fois unatome excité dans l’état cible 60S1/2↵, nous explorons les transitions atomiques étroites, de longueur d’onde millimétrique, entre états de Rydberg pour étudier ces champs parasites. La surface de notre puce étant couverte d’une pellicule d’or, nous observons comme d’autres groupes de recherche de forts gradients de champs électriques, dus au dépôt progressif d’atomes de rubidium à la surface de la puce. Nous contournons le problème, en déposant une couche de rubidium métallique sur la puce. Les gradients sont alors réduits d’un ordre de grandeur. Cette amélioration nous permet d’observer des temps de cohérence très élevés, de l’ordre de la milliseconde, pour des atomes de Rydberg au voisinage d’une puce supraconductrice.Sur le plan théorique, nous présentons un protocole simple pour la création rapide et efficace de superpositions quantiques de deux champs cohérents d’amplitudes classiques différentes dans une cavité. Il repose sur l’interaction de deux atomes à deux niveaux avec le champ dans la cavité. Leur détection avec une grande probabilité dans un état bien défini projette le champ dans une superposition mésoscopique d’états du champ. Nous montrons que ce protocole est nettement plus efficace que ceux utilisant un seul atome. Nous réalisons cette étude dans le contexte de l’électrodynamique en cavité (CQED), où les atomes à deux niveaux sont des atomes de Rydberg de grand temps de vie interagissant avec le champ d’une cavité micro-Ondes supraconductrice. Mais ce travail peut également s’appliquer au domaine en plein essor de l’électrodynamique quantique des circuits. Dans ces deux contextes, il peut conduire à d’intéressantes études expérimentales de la décohérence à la frontière quantique-Classique. / Rydberg atoms and superconducting cavities are remarkable tools for the exploration of basic quantum phenomena and quantum information processing. These giant atoms are blessed with unique properties. They undergo a strong distance-Dependent dipole-Dipole interaction that gives rise to the dipole blockade mechanism: in the Van der Waals regime, this energy shift scales as n11, where n is the principal quantum number. If we shine an excitation laser tuned at the frequency of the isolated atomic transition on an atomic cloud, we expect to excite at most one atom within a blockade volume of ⇠ 8(μm)3. We have set up an experiment to prepare deterministically one Rydberg atom. It uses a small cloud of ground-State Rubidium 87 atoms, magnetically trapped on a superconducting atom chip at 4 K, and laser-Excited to the Rydberg states. The dipole blockade effect is sensitive to the line broadening due to the stray electric fields. Once an atom has been excited to our target state HH 60S1/2↵, we explore the narrow millimeter-Wave transitions between Rydberg states in order to assess these stray fields . With a gold-Coated front surface for the chip, we observe as other groups large field gradients due to slowly deposited Rubidium atoms. We circumvent this problem by coating the chip with a metallic Rubidium layer. This way the gradients are reduced by an order of magnitude. This improvement allows us to observe extremely high coherence times, in the millisecond range, for Rydberg atoms near a superconducting atom-Chip. Theoretically, we present a simple scheme for the fast and efficient generation of quantum superpositions of two coherent fields with different classical amplitudes in a cavity. It relies on the simultaneous interaction of two two-Level atoms with the field. Their final detection with a high probability in the proper state projects the field onto the desired mesoscopic field state superposition (MFSS). We show that the scheme is notably more efficient than those using a single atom. This work is done in the context of cavity QED, where the two-Level systems are circular Rydberg atoms whose lifetime may reach milliseconds, interacting with the field of a superconducting microwave cavity. But this scheme is also highly relevant for the thriving field of circuit-QED. In both contexts, it may lead to interesting experimental studies of decoherence at the quantum-Classical boundary.

Cette thèse présente une étude expérimentale des modifications des propriétés de diffusion résonante de la lumière par des nuages mésoscopiques de rubidium 87 froids dont la densité peut être variée. pour des densités de l’ordre de 1014 atomes/cm3, les distances entre certains atomes deviennent bien plus petites que la longueur d’onde du rayonnement à résonance avec la transition d2 (780 nm) du rubidium 87. l’ampleur des interactions dipôle-dipôle entre ces diffuseurs empêche alors de les considérer comme étant indépendants les uns des autres: on parle de diffusion collective. les méthodes employées pour produire les échantillons étudiés s’appuient sur des techniques de refroidissement (ralentisseur zeeman et piège magnéto-optique) et de piégeage (pinces optiques) d’atomes neutres permettant d’obtenir des ensembles d’atomes froids (environ 100 µK) allant d’exactement un à plusieurs centaines d’entre eux. les observations réalisées portent sur la lumière diffusée par ces atomes, collectée grâce à un système optique de grande ouverture numérique. l’étude consiste dans un premier temps en la caractérisation la diffusion résonante de lumière par un unique atome. elle aboutit notamment à la mesure du retard dans la diffusion par un atome d’un paquet d’ondes lumineuses, appelé délai de wigner, dans des conditions proches d’une expérience de pensée. dans un second temps, cette étude porte sur les propriétés de diffusion collective de lumière par des ensembles denses d’atomes. elle rapporte en particuliers une mesure de la suppression de l’excitation des nano-nuages en fonction de leur densité. / This thesis reports an experimental study of the modifications of the near-resonant light scattering properties of mesoscopic cold clouds of rubidium 87 which densities are tunable. for densities of the order of 1014 atoms/cm3, inter-atomic distances can be smaller than the wavelength of the radiation at resonance with the d2 line (780 nm) of rubidium 87. the magnitude of the dipole-dipole interactions between the scatters is such that they can no longer be considered as independent of each other: a phenomenon called collective scattering. the methods used to produce the studied samples are based on cooling (zeeman slower and magneto-optical trap) and trapping (optical tweezers) techniques for neutral atoms. they allow obtaining cold (100 µK) atomic ensembles containing from exactly one to several hundreds of atoms. the observations performed are based on the light scattered by these atoms which is collected thanks to a high numerical aperture optical system. in a first step, this study consists in characterizing the near-resonant light scattering by a single atom. it leads to the measurement of the delay in the scattering by an atom of a wave packet of light, called wigner delay, in conditions close to those of a gedanken experiment. in a second step, this study deals with the collective scattering of light by dense atomic ensembles. it especially reports a measurement of the suppression of the excitation of the nano-clouds versus their densities.

Lorsque l’on place des atomes suffisamment proches les uns des autres, l’interaction dipôle-dipôle résonante entre les atomes modifie leurs propriétés. Les atomes se comportent alors de manière collective. Ces effets collectifs se produisent lorsque les distances interparticulaires sont de l’ordre de l/(2Pi), où l est la longueur d’onde de la transition atomique. La densité atomique est alors de l’ordre de 10^14 at/cm^3. Afin de créer des échantillons d’atomes froids présentant des densités aussi élevées, nous avons mis en place plusieurs méthodes de chargement de nos pinces optiques de taille micrométrique. L’une d’elles utilise un processus d’évaporation forcée qui amène les atomes proches de la dégénérescence quantique. En utilisant des nuages denses contenant quelques centaines d’atomes à des densités spatiales élevées, et en étudiant les modifications de la diffusion de la lumière qui en résultent, nous avons pu mettre en évidence des effets collectifs entre les atomes. Nous avons par ailleurs mesuré le retard de Wigner associé à la diffusion élastique de la lumière par un atome unique de rubidium. Nous avons mesuré un retard proche de la valeur théorique, c’est-à-dire deux fois la durée de vie de la transition atomique (52 ns). / When several atoms are placed close to each other, the resonant dipole-dipole interactionbetween atoms modifies the atomic properties and atoms behave collectively. These collective effects occur for interatomic distances on the order of l/(2Pi) where l is the wavelength of the atomic transition. The atomic density is then on the order of 10^14 at/cm^3. To create such cold atomic samples, we load optical tweezers with a microscopic size according to several loading schemes. One of them uses forced evaporative cooling and brings the atoms close to quantum degeneracy. We have used dense clouds containing a few hundred atoms with a high spatial density to demonstrate collective effects between the atoms. In particular, we have studied how these effects modify the scattering of light by the cloud. Besides, we have also measured for the first time the time-delay associated to the elastic scattering of light by a single rubidium atom, the so-called Wigner delay. We have shown that this delay is close to the theoretical prediction of twice the lifetime of the atomic transition (52 ns).

Lorsque l'on place des atomes suffisamment proches les uns des autres, l'interaction dipôle-dipôle résonante entre les atomes modifie leurs propriétés. Les atomes se comportent alors de manière collective. Ces effets collectifs se produisent lorsque les distances interparticulaires sont de l'ordre de l/(2Pi), où l est la longueur d'onde de la transition atomique. La densité atomique est alors de l'ordre de 10^14 at/cm^3. Afin de créer des échantillons d'atomes froids présentant des densités aussi élevées, nous avons mis en place plusieurs méthodes de chargement de nos pinces optiques de taille micrométrique. L'une d'elles utilise un processus d'évaporation forcée qui amène les atomes proches de la dégénérescence quantique. En utilisant des nuages denses contenant quelques centaines d'atomes à des densités spatiales élevées, et en étudiant les modifications de la diffusion de la lumière qui en résultent, nous avons pu mettre en évidence des effets collectifs entre les atomes. Nous avons par ailleurs mesuré le retard de Wigner associé à la diffusion élastique de la lumière par un atome unique de rubidium. Nous avons mesuré un retard proche de la valeur théorique, c'est-à-dire deux fois la durée de vie de la transition atomique (52 ns).

Spintronique moléculaire : de la vanne de spin à la détection d'un spin unique. Parmi les thématiques qui ont émergé ces dix dernières années, la spintronique moléculaire est intéressante de par son caractère hybride, à la croisée entre l'électronique de spin, l'électronique moléculaire et le magnétisme moléculaire. Dans ce nouveau domaine, on cherche à exploiter les propriétés magnétiques et quantiques des aimants moléculaires pour créer des dispositifs originaux, utiles en spintronique ou en information quantique. Mon projet de thèse s'inscrit dans cette perspective en voulant combiner un transistor à nanotube de carbone avec des aimants à molécule unique, en les couplant par des interactions supramoléculaires. L'objectif est d'observer le renversement magnétique d'une seule molécule par des mesures de transport électronique à travers le nanotube. En effet, le diamètre de ce dernier étant comparable aux dimensions d'un aimant moléculaire, le couplage devrait être suffisamment fort pour en permettre la détection. La réalisation d'un tel dispositif, un défi technique, et la question de savoir s'il était réellement possible de détecter et de caractériser le moment d'une seule molécule ont constitué les deux enjeux majeurs de cette thèse. Une grande partie du travail réalisé porte sur la fabrication du dispositif expérimental par des techniques de micro- et nano-fabrication, ainsi que sur l'optimisation du greffage des aimants moléculaires sur la surface du nanotube. Dans un second temps, nous nous intéressons à l'étude du système et à son comportement à très basse température (100 mK). En effet, la proximité des aimants moléculaires TbPc2 modifie de façon spectaculaire les propriétés de transport d'un nanotube. En particulier, nous présentons la réalisation d'un dispositif dont la réponse est analogue à une vanne de spin classique, où les molécules magnétiques jouent le rôle de polariseur ou d'analyseur de spin. Grâce à ce système, nous avons réussi à affiner nos connaissances sur TbPc2. Entre autres résultats, nous sommes parvenus à isoler et à caractériser le retournement du moment magnétique d'un seul ion de terbium. Enfin, la dernière partie de cette thèse est consacrée à l'étude de l'interaction hyperfine au sein du terbium. En réalisant un dispositif qui n'est couplé qu'à deux molécules, nous avons mis en évidence qu'il est possible de réaliser une lecture directe de l'état d'un spin nucléaire unique.

Mesoscopic Modeling of Chemical Surface Reactions<p><p>Reactions such as those encountered in heterogeneous catalysis form a specific class of non-equilibrium, nonlinear systems: they take place on low-dimensional supports, the surfaces, exhibiting a particularly restricted geometry. Because of this geometrical restriction, fluctuation-induced nanometric self-organization can spontaneously arise and can lead to a compartmentalization of the reactants and the products. We use mesoscopic stochastic simulations and theoretical approaches to model the dynamics at these scales and to understand the connection between the microscopic details of the processes and the macroscopic rate laws for concentrations. In particular, we study the propagation of waves, the emergence of coherent oscillatory and explosive behaviors and apply these techniques for the modeling of experimental systems such as the H2+O2/Rh reaction with co-adsorbed potassium or the NO+H2 reaction on platinum.<p> / Doctorat en sciences, Spécialisation chimie / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Intermédiaire essentiel au dialogue entre théorie et vérification expérimentale, la mesure n'a de sens que si la précision des résultats est élevée. La métrologie en laboratoire s'attache à augmenter autant que possible la précision avec laquelle l'expérimentateur a accès à la valeur d'un paramètre. Le bruit quantique affectant la mesure impose une limite sur la précision maximale accessible à partir d'états quasi-classiques: la limite quantique standard (SQL). La métrologie quantique cherche à utiliser les caractéristiques propres à la mécanique quantique pour la dépasser et se rapprocher le plus possible de la limite ultime, physiquement non franchissable, appelée limite de Heisenberg. Dans ce mémoire, nous avons développé une stratégie de mesure d'un champ électromagnétique contenant moins d'un photon basée sur l'utilisation de corrélations atome-champ dans une expérience d'électrodynamique quantique en cavité. L'idée est de mesurer l'amplitude de ce petit champ en sondant la perturbation qu'il introduit sur un état intriqué atome-champ mésoscopique déjà présent dans une cavité supraconductrice. Nous avons pu démontrer que le choix de notre mesure est, en principe, optimal grâce aux outils que sont l'information de Fisher (dépendant du processus de mesure) et l'information de Fisher dite quantique (qui elle n'en dépend pas), liées à la précision sur la mesure par des inégalités de type Cramér-Rao. Expérimentalement, nous avons très largement dépassé la précision obtenue sur l'amplitude du champ électromagnétique par une mesure classique et nous nous sommes rapprochés de la limite de Heisenberg autant que les imperfections expérimentales nous le permettaient. / As an essential intermediary between theories and their experimental proofs, measurement is meaningfull if the precision of its results is high. The main emphasis of metrology in laboratories is therefore on increasing as much as possible the precision of the experimental evaluation of a parameter. Quantum noise that affects the measurement establishes a quantitative limit on the maximal precision that can be achieved with classical states: the standard quantum limit (SQL). Quantum metrology aims at using quantum features to beat this limit and to approach the physically ultimate limit called Heisenberg limit. This thesis presents a measurement strategy for an electromagnetic field containing less than one photon, which is based on the use of atom-field correlations in a cavity quantum electrodynamics experiment. The idea is to measure the amplitude of the small field by probing the disturbance caused on an entangled mesoscopic state that is already stored in the superconducting cavity. We demonstrated that our measurement strategy is in principle optimal thanks to two tools: the Fisher information (that depends on the measurement process) and the quantum Fisher information (that does not), which define the precision tanks to Cramér-Rao like equations. The measurement signal subsequently largely exceeded the level of accuracy obtained with classical states and we got as closed to the Heisenberg limit as the experimental imperfections allowed us.

Les matériaux polymères sont aussi bien utilisés dans des applications de la vie courante que dans des domaines de haute technologie. Ces matériaux font intervenir des échelles spatiales et temporelles variées et étendues, rendant la modélisation de leurs propriétés inaccessible avec une seule méthode. Cette thèse propose le développement d’une stratégie multi-échelle, couplant ainsi plusieurs niveaux de représentation de la matière. Le but est d’accéder aux propriétés rhéologiques d’un polymère, faisant intervenir des temps de relaxation lents, tout en conservant les caractéristiques chimiques intrinsèques à sa microstructure de façon à pouvoir établir des relations structure-propriétés. Les potentiels d’interaction de l’échelle mésoscopique sont développés à partir des configurations atomistiques. Ils permettent ensuite une reproduction quantitative de plusieurs propriétés structurales du polymère, telles que la masse volumique ou la distance bout à bout. La transférabilité des potentiels mésoscopiques a été étudiée à travers la dépendance des propriétés thermomécaniques en température, en pression et en nature du polymère. À partir de ces potentiels, des simulations hors équilibre ont permis de déterminer des grandeurs caractéristiques comme la masse d’enchevêtrement ou le module élastique. L’approche multi-échelle est étendue à l’interaction polymère-silice, dans le but d’étudier l’impact des facteurs comme le degré de confinement ou la densité de greffage sur les propriétés dynamiques et structurales des chaînes au voisinage de la surface. / Polymer materials are widely used, both for everyday applications and in high-technology products. These materials involves a wide range of time and length scales, making the modelling of their properties challenging by using only one method. This thesis focuses on the development of a multiscale strategy, combining different levels of description of the matter. The aim is to reach the rheological properties of a polymer over a large time scale, while retaining the chemical structure inherent of its microstructure. The investigation of structure-property relationships will then be facilitated. The mesoscopic potentials are developped from atomistic configurations. A quantitative reproduction of several structural properties of the polymer such as density or end to end distance is obtained. Then, the transferability of the potentials has been studied through the dependence of temperature, pressure or polymer structure on thermomechanical properties. By using these potentials, nonequilibrium simulations have been carried out to calculate the entanglement mass and the plateau modulus. The multicale approach has been extended to model the polymer-silica interaction in order to study the impact of the degree of confinement or the grafting density on the dynamical and structural properties of polymer chains close to the surface.

Cette thèse décrit deux expériences mettant en lumière l'existence d'un degré de liberté fermionique dans l'effet Josephson: le doublet d'Andreev. Elles sont toutes les deux réalisées sur l'élément Josephson le plus élémentaire qui soit, un contact atomique entre deux électrodes supraconductrices. Dans la première, nous avons observé la disparition du supercourant, qui traduit le piégeage spontané d'une quasiparticule dans l'un des deux états liés d'Andreev. Dans la seconde, nous avons réalisé la spectroscopie photonique de ce système à deux niveaux, en utilisant une jonction Josephson à la fois en tant qu'émetteur et détecteur microonde. On peut bien rendre compte des spectres observés avec un modèle spin-boson incluant le doublet d'Andreev et un mode électromagnétique de l'environnement.

Cette thèse traite de la manipulation d'atomes de rubidium 87 piégés dans un piège optique dipolaire microscopique. Les expériences sont réalisées dans divers régimes de chargement du piège allant d'un atome unique à quelques milliers d'atomes en moyenne.Le régime à un seul atome permet de calibrer le dispositif expérimental. Nous utilisons l'atome unique comme bit quantique dont nous pouvons préparer et lire l'état avec une efficacité de 99.97% et 98.6%, respectivement. Lorsque plusieurs atomes sont chargés dans le piège microscopique, nous observons une distribution sub-Poissonienne du nombre d'atomes, liée aux collisions assistées par la présence de lumière quasi résonante. Une étude de ces collisions dans notre cas particulier (piège microscopique) révèle des taux de pertes extrêmement élevés, proches de la limite théorique de Langevin. Enfin, nous montrons que le chargement du piège microscopique avec plusieurs atomes est plus efficace lorsque nous superposons sur ce piège un deuxième piège, macroscopique, qui joue le rôle de réservoir d'atomes. Ce réservoir permet de charger le micro-piège à partir du macro-piège en l'absence de lumière quasi résonante et donc d'éviter les collisions assistées par la lumière.Le chargement du micro-piège à partir du macro-piège conduit à des conditions initiales optimales pour l'évaporation forcée dans la perspective d'atteindre la condensation de Bose-Einstein avec seulement une dizaine d'atomes. Après évaporation du gaz nous atteignons des densités dans l'espace des phases proches du régime de dégénérescence. / This thesis focuses on the manipulation of rubidium 87 atoms in a microscopic optical dipole trap. The experiments are performed in various regimes where the number of atoms in the microscopic trap ranges from exactly one atom to several thousands on average.The single atom regime allows us to calibrate the experimental setup. We use it a quantum bit, which state we can prepare and read out with efficiencies of 99.97% and 98.6%, respectively. When several atoms are loaded in the microscopic trap we observe a sub-Poissonian distribution of the number of atoms due to light-assisted collisions in the presence of near-resonant light. A study of these collisions in our particular case (microscopic trap) reveals extremely high loss rates approaching the theoretical Langevin limit. Finally, we demonstrate that the loading of the microscopic trap is more efficient when we superimpose on this trap a second macroscopic trap, which we use as an atom reservoir. This reservoir allows us to load the micro trap from the macro trap in the absence of any near-resonant light, thus avoiding light-assisted collisions.The loading of the micro trap from the macro trap leads to optimal initial conditions for forced evaporation towards Bose-Einstein condensation with about ten atoms only. After evaporation we reach phase-space densities approaching the degenerate regime.